JPH02236282A - 有機珪素化合物と三弗化窒素を用いた珪素含有被膜の製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 く産業上の利用分野〉 本発明は総括的には、二酸化珪素や窒化珪素のような珪
素含有被膜を被着するための珪素含有被膜の製法に係わ
り、詳細には、反応剤として三弗化窒素を用いて珪素含
有被膜を被着するための珪素含有被膜に関するものであ
る． く従来技術〉 ２０年以上もの過去に亘って、テトラエトキシシラン（
ＴＥＯＳ）は、二酸化珪素被着用の液状源として広く用
いられている．低圧化学的気相被着法（ＬＰＧ：ＶＤ）
は一般に用いられているが、そこではＴＥＯＳが酸素存
在下で約７２５℃で熱分解を起こす．最近になって、マ
イクロ波か高周波をエネルギー源とするプラズマ強化化
学的気相被着法（ｐＥｃＶＯ）が採用されており、これ
により酸素存在下で２０℃という低い温度でのＴＥＯＳ
の分解が容易になる．ＬＰＧＶＤでもＰＥＣＶＤでも、
一般的に言って、全体の分解反応は以下の式で表わされ
る． ではない．と言うのは、ＮＦ３は高周波プラズマ填境内
で参ＮＦ２基や・Ｆ基を生成する良好な酸化物エッチ剤
であるということが確立されているからである． もしもこの酸化工程が不完全であると、一酸化炭素も生
成物に含まれることとなり、その結果生成される酸化物
被膜内に炭素、ハイドロキシル，それに珪素一水素基の
ような移動イオンが含まれることになろう． １９８７年１２月１７日付出願で出願番号第０７／１３
３７５７号の係属中出願に開示されているように、シラ
ンや窒化酸素を用いた二酸化珪素被膜の圧縮応力に関し
ては、ＣＦ４　．　ＳｉＦ４　　．　ＮＦ３のような弗
素含有化合物の少量を添加することで低下させられる．
ＳｉＦ４の場合には、被着速度が添加物の流量増加に応
じて増加し、一方ＮＦ３の場合には、被着速度が減少す
る．この後者の現象の観測は驚くべき事柄く発明が解決
しようとする問題点〉 単葉ウェハプラズマ強化化学的気相被着法（ＰＥＣＶＤ
）にあっては、通常１分間に３０００オングストローム
位かそれ以上の高い被着速度が必要である．このことは
バッチ処理システムと競合するのに必要なのである．そ
してかかる高い被着速度に関しては、従来から２Ｔｏｒ
ｒ以上の圧力を用いることで、達成されている．しかし
ながら、この比較的高い圧力は広範囲の気相核生成を伴
い、反応室全体に広がるＳｉ０２の“雪”の原因となる
．“雪”が生成される傾向は、被着物を閉じ込めるべく
、十分吟味して作られた不活性ガス“カーテン”によっ
て緩和されるというのが普通であって、これにはしばし
ば反応室の元の状態への浄化をともなう．低圧反応は従
来から非常に清浄であるが、単葉ウェハ反応器では９そ
の被着速度が到底許容されない．それ故に、実用的な高
い被着速度をもつＳｉ０２被着用で清浄な，単葉ウェハ
の、ＰＥＣＶＤシステムに対して、必要性が喚起されて
いる．く問題点を解決するための手段〉 本発明の要旨は、ウェハ上に珪素含有化合物の層を被着
するための製法である．このウェハは，約８Ｔｏｒｒあ
るいはそれ以下の圧力であるような低圧に減圧された反
応室に配置される．少なくとも２ＳｉＱのガス状反応剤
がこの反応室に導入されるが，反応剤には、気相有機珪
素化合物と三弗化窒素が含まれる．これらの反応剤はウ
ェハの表面上に珪素含有化合物を被着するが、その被着
速度は三弗化窒素を用いずに得られる被着速度を大幅に
超える．シランや窒化酸素と共に三弗化窒素を用いるこ
とに関する我々の報告では，被着速度の低下が認められ
るが、三弗化窒素を用いて被着速度を上昇させるという
ことは驚くべき結果である．上述の製法は二酸化珪素、
窒化珪素、ポリシリコンの被着に応用されている．二酸
化珪素が被膜である場合には、有機珪素化合物が、有機
シロキサンを含有するのが好適であるが、そのような物
質としては、テトラエトキシシラン（ＴＥＯＳ）、さら
にはテトラエチルシクロテトラシロキサンやテトラメチ
ルシクロテトラシロキサンのようなアルキルシクロシラ
キサンが挙げられる． また、有機珪素化合物と三・弗化窒素反応剤が酸素と一
緒に反応室に導入されるのが好適であるが，それは、こ
の添加によって被着速度の大幅な向上が認められたから
である．一実施例では、反応室に導入された酸素は、最
初にＴＥＯＳ液体を通じて泡状にしてもよく，次いで気
化されたＴＥＧＳが酸素によって反応室内に導入される
．被膜の被着に必要な化学反応エネルギーは反応剤に一
時的に付与されるが、それは高周波、マイクロ波、ある
いは磁気的強化技術によるプラズマの形成を通じて行わ
れる．代替的方法として、被着を低圧化学的気相被着法
（ＬＰＧＶＤ）を用いて熱処理で行うこともできる． ４〜７０容積パーセントの三弗化窒素を、２〜７０容積
パーセントの有機珪素化合物を含む混合物に導入すると
、結果として、被着速度の上昇が見い出された，　ＴＭ
ＣＴＳの場合には，Ｔ）ＩＣＴＳに対して少なくとも５
〜１モル比のＮＦ３が最高の被着速度を得るのに好適で
ある，　ＴＥＯＳに関しては、Ｉ　Ｔｏｒｒ以下の圧力
下で、１分間５０００オングストロームを超える良好な
被着速度には、ＴＥＯＳに対するＮＦ３のモル比として
少なくともｌＯ〜１が、好適である．酸素は２５〜９０
容積バーセントの範囲内で反応室に導入することが許さ
れる． 本発明のもう一つの要旨は、大きい縦横比を有する凹凸
構造物を埋めるのに．　１．０　Ｔｏｒｒ以下の圧力下
で、この製法が実行されてもよい．従来のＴＥＯＳ方式
で埋められる凹凸構造物の縦横比は，０．７から０，８
以下の数値である．一方、本発明の製法によれば、縦横
比１．０を超える構造物を埋めることが良好な一体的構
造の被膜で達成される．反応剤としてのＮＦうの使用は
，被膜内での移動イオン濃度と表面状態電荷密度を低下
させることにもなる． く実施例〉 第１図は本発明の実施に供する装置の膜弐図であって、
好適には本装置内に大枠として１０で示されるプラズマ
強化化学的気相被着（ＰＥＣＶＤ）反応器が含まれてい
る．反応室１０は気密に密閉されており，反応室ｌＯの
内部は，真空パイプ１４経由でそこに連結された真空ボ
ンプｌ２によって排気される．反応室１０の内部は、約
０．４から約８Ｔｏｒｒの範囲の圧力に真空化される．
反応器１０の内部には、ウェハＷがあって、クリップ等
（図示せず）により、接地されたプレー｝１６に取付け
られている．プレートｌ６は、“シャワーヘッド”散気
管ｌ８の上方に釣り下げられており，その散気管１８は
高周波エネルギー源２０に接続されている．プレート１
６は加熱されているのが好ましい．図示された実施例で
は、高周波励起プラズマが用いられているが、本発明は
、プラズマが磁気支援高周波、あるいはマイクロ波等の
他の方法で発生されるような反応器にも応用債城を持っ
ている．さらに、木発明は、低圧化学的気相被着（ＬＰ
ＧＶＤ）反応器といった非プラズマ反応器にも応用され
る． 三弗化窒素源２２が、散気管１８に対して配管２４のよ
うなもので連結されている．酸素タンク２Ｂがパイプ２
８を通じて容器３０の底部に連結されていて、この容器
には，所定量の液体状のテトラエチオキシレン（ＴＥＯ
Ｓ）が入っている．他の実施例では、ＴＥＯＳは、それ
以外のアルキルオキシラン、あるいはアルキルシクロシ
ロキサンで置き換え可能であり，そのような物質として
、例えば１，３，５，７テトラエチルサイクロテトラシ
ロキサン（ＴＥＣＴＳ）や１，３，５，７テトラメチル
シク口テトラシロキサン（ＴＭＣＴＳ）がある． 酸素はチューブ２８から泡となって吹出し，　ＴＥＯＳ
蒸気を回集する．この酸素はＴＥＯＳ蒸気をチューブ３
２経由でシャワーヘッド付散気管１日に運び、ここでＴ
ＥＯＳが、チューブ２４経由で供給される三弗化窒素ガ
スと混合する．この混合物は、次いで矢印３４で示され
るように、散気管ｌ８から放出される．散気管ｌ８に印
加された高周波エネルギーによって、シャワーヘッド付
散気管１８とウェハＷ間の空間にプラズマが生成される
． 他の実施例では、ＴＥＯＳが酸素タンク２６かも酸素で
運ばれる代りに、散気管１８に蒸気として直接的に導入
される．反応混合物内では、酸素を用いるのが好適であ
るが、これが絶対的要素というわけではない．さらにＴ
ＥＯＳ用の搬送ガスは、ヘリウム，アルゴン，窒素のよ
うな他のいかなる不活性ガスで構成されそいてもよい．
適切なバルブとメータ（図示せず）が反応室１ｏに向う
反応剤の流量を制御するのに用いられる． く実験例工〉 一連の１６種類の実験は，　ＴＥＯＳからの二酸化珪素
の生成速度を上昇させるに当って、三弗化窒素の有効性
を実証すべく行なわれたものである．これらの実験結果
とパラメータは第１表に示されている． 初めの１０種類の実験では、ＴＥＯＳが単葉ウエノ＼形
ＰＥＣＶＤ反応器内に約１０標準立方センナメートル／
分（以下ｓｅｅｍ）の流量で導入された．後半の６種類
の実験では、ＴＥＯＳの流量が３〜５　ｓｅｃｍの範囲
内である．第１の実験では、弗素源が全く用いられてい
ない．散気管１８のシャワーヘッド電極に印加される電
力は２３０Ｗであり，酸素は泡立て器を通じて流量約１
７５　ｓｃｃｍの泡にされた．圧力は２Ｔｏｒｒに保た
れた．かくて達成された被着速度は、２８５０オングス
トローム／分であった． 第２の実験と第３の実験は、第１の実験に似ているが、
四弗化メタンや四弗化シランのような非窒化弗素源が付
加されている点で相違していた．これらの非窒化弗素源
は酸化物被着に関しては、相対的に僅かの効果しか奏さ
なかった。

第４の実験では、三弗化窒素が反応器内に２０３０Ｃｌ
の流量で、すなわちＴＥＯＳに対するモル比では約４：
ｌから７＝１の範囲で導入された．第１表第４行のデー
タから理解されるように、被着速度の上昇が劇的である
．三弗化窒素が珪素被着源としてシランに対して与える
悪影響に照らして、かかる被着速度の劇的増加は驚異的
であった．第５の実験と第６の実験は、３　Ｔｏｒｒの
圧力下で実行されたが、第５の実験では、弗素源を欠き
、一方第６の実験では、三弗化窒素が３２ｓｃｃｍの琉
量で導入された．酸化物被着速度の差は１０，０００オ
ングストローム／分以上であった． 第７〜第ｌＯの実験は、４　Ｔｏｒｒの圧力下で行なわ
れた．第７の実験では、弗素源が全く用いられておらず
、一方第８の実験と第９の実験では、それぞれ四弗化メ
タンと四弗化シランが２０ｓｃｃ朧の流量で導入された
，　２Ｔｏｒｒの圧力下で行なわれた実験の場合のよう
に、上記２種類の弗素源による被着速度への影響は殆ど
認められなかった．繰り返すが、第１０の実験に示され
るように、被着速度の実質的上昇は、三弗化窒素が弗素
源として用いられた場合に認められた． 第１１−第１６の実験は、概ね低圧である（Ｌ８　Ｔａ
ｒｔの圧力下で行なわれた．弗素源なしの基礎被着速度
は第１１の実験で確立されていて、それは約１３００オ
ングストローム／分であった．この被Ｍ速度は、バッチ
式反応装置と競合するにはあまりにも遅い．第１２〜第
１６の実験は５三弗化窒素を増量しながら行った．酸素
なしでは、第１２の実験に示されるように被着速度の劇
的な増加が、僅か５　ｓｃｃ＊の三弗化窒素に対して記
録された．５３ＣＣＩ１程度の酸素添加により、第１３
の実験に示されるように被着速度が一段と上昇した．被
着速度のより一層の上昇が、三弗化窒素の澄量を更に増
大させることで記録された，　５０００オングストロー
ム／分を上廻る被着速度は三弗化窒素の流量が約２０ｓ
ｅｃｍのときに記録され、その流量は，概略的にはＴＥ
ＯＳに対するモル比で約５〜ｌに対応している．これら
の増大された被着速度に結び付く正確な分解機構は十分
には解明されていないが、原子状弗素が、有機珪素化合
物中のアルキル基から水素を引．！ｔｇｌすのに消費さ
れるらしい．これにより、ここで弗素が出現して、被着
済みの被膜をエッチすることがないことの理由を説明す
ることができよう．被着速度に顕著な効果を得る目的で
ＣＦ２やＳｉＦ＋を省くことは、ＮＦ３の一部分にＮＦ
２のような、弗素自体以外のものが含まれていることを
示唆している．このような被膜に関する酸素対シリコン
の原子比率は、ラザフオード　バツク　スキャッタリン
グ（ＲＢＳ）によって示されており、その値は二酸化珪
素に期待されるように２；ｌである．しかしながら，こ
のＲＢＳ検査では弗素は検出ぎれなかった，　ＮＦ３で
被着された複数の被膜の赤外線放射スベクトラムには、
ＳｉＯ２に予期されたノくンドが現れた． 第１２、第１４、第１５及び第１８の実験データは第２
図のグラフにプロットされている．このグラフは、三弗
化窒素の流量と二酸化珪素の被着速度との間に、ＮＦう
のＴＥＯＳに対するモル比が１から１０までの範囲で直
線的関係の存在することを明らかにしている． く実験例■〉 ＴＭＣτＳが気相有機珪素化合物として用いられ、三弗
化窒素と共に同じＬＰＧＶＤ反応器に導入された．醜素
流量は１５８ｓｅｃｍに設定された．丁ＭＣＴＳ流量は
４〜５　ｓｃｃｍの間の計量値であった．高周波出力は
１５０Ｗで、シャワーヘッド散気管１８に印加ごれ、圧
力は０．５５↑ｏｒｒに維持された．このような条件で
の一連の実験結果は第３図にグラフ表示されている．こ
こでも，被着速度とＮＦ３の流量との間には、約２５ｓ
ｃｃ■までの範囲で、すなわちＮＦ３のＴＯＥＳに対す
るモル比で約１から約５までの範囲で、直線的関係が確
立されている．その後の曲線は平担になり、ＮＦ３の３
０ｓｃｃｍと３５ｓｃｃｍに対して殆んど同一の被着速
度が記録されている． 本発明により、通常的に存在しうる大きい縦横比を有す
る凹凸構造物を埋めることも可能である．第４図は，複
数の溝５２を内部に有するシリコンウェハ５０の大倍率
の拡大断面図である．酸化層５４が従来製法により、丁
ＥＯＳからウェハ５０上に被着された．溝５２が完全に
は埋められないので、複数の空乏５８が形成された．従
来〒ＥＯＳ製法により埋められる凹凸構造物の縦横比限
界は，０．７〜０．８の範囲にあることが見い出された
．ここで言う縦横比とはかかる構造物の幅で深さを割っ
た比である．第４図に示された酸化層５４は、流量約１
０ｓｃｃｍのＴＥＯＳと流量１７５　ｓｃａｌのらで製
作されたが、反応器には三弗化窒素は全く導入されてい
ない．第５図は、シリコン基板６０の大倍率の拡大断面
図で、ウェハ上には，複数の金属リード線８２が被着さ
れている．複数の溝８４が金属リード！ｌ８２の間に製
作されているが，その縦横比はほぼ１：ｌである．酸化
層６６が，酸素流量１７５　ｓａｃｓ．　ＴＥＯＳ流量
１０ｓｃｃｍ．三弗化窒素流量１０ｓｃｃｍの下で，　
ＰＥＣＶＤ反応器内において，この構造物の上に製作さ
れた．第５図から理解されるように、溝６４は、酸化層
６６によって完全に埋められており、空乏６８は見かけ
上は単なる溝８４の上方の井戸になった．この高縦横比
の構造物を埋めることに関しての強化された能力は、Ｎ
Ｆ３の存在下での酸化物被着が優れて不等方性であるこ
とに起因するのかも知れない．したがって，僅かの側壁
被着がある．縦横比が、少なくともｌまでである場合に
は、へのＮＦ３に対する比を約６：１以下、より好適に
は、３：１にして、これにより構造物が完全一体の酸化
物によって埋められる． 本発明は、一般的には脂肪Ｃ−Ｈ基を含有する有機珪素
化合物を用いた種々の被着システムに応用できる．　Ｓ
ｉＮ４被膜やポリシリコン被膜用の有機珪素源は，既述
の酸化薄膜用のものと化学的には類似している．したが
って、反応混合物へのＮＦ３の添加により、この種の被
膜の被着速度の向上が期待される．プラズマを作る代替
的エネルギー源は、マイクロ波励起遠隔プラズマや、マ
グネトロン共振あるいは電子サイクロトロン共振による
磁気的強化プラズマを含んでいる．窒化珪素被膜の被着
が必要な所では、アンモニア、窒素、あるいは別の窒素
源が、必要な数量的関係を確保すべく反応器の中に導入
ざれる． 要すれば、飛躍的な被着速度となる珪素含有被膜を被着
するための新規製法であって、気相有機珪素化合物との
関連で三弗化窒素を使用するものを見い出した．低圧で
，この製法は，以前に成功したよりも大きい縦横比を持
つ凹凸構造物を埋めることができる． 好適な実施例の幾つかに関して，その利点と共に述べら
れているが、本発明はこれに限定されずに、頭記の特許
請求の範囲の精神と技術的範囲に立脚する． 本発明を要約すると以下のとおりである．低圧反応器内
で、三弗化窒素を気相有機珪素化合物、例えばテトラエ
トキシシラン（ＴＥＯＳ）とかテトラメチルシクロテト
ラシロキサン（ＴＭＣＴＳ）といったものに添加すると
，二醸化珪素被着速度に驚くべき程度の向上が図られる
．この製法を用いて被着した酸化物は、縦横比が少なく
ともｌまでの凹凸構造物を埋める能力があり、低い移動
イオン遣度を呈する．この製法は、ポリシリコンや窒化
珪素のような他の珪素含有被膜の被着にも応用できる． くその他の開示事項〉 上述の説明に加えて下記の各項を開示する．（１）気相
有機珪素化合物は有機シロキサンを含む． （２）この有機シロキサンはテトラエトキシシランを含
む． （３）　（２）の成分において、三弗化窒素のテトラエ
トキシシランに対するモル比が少なくとも４から１であ
る． （４）　（１）の気相有機珪素化合物がアルキルシクロ
シロキサンを含む． （５）　（４）の７ルキルシクロシロキサンはテトラエ
＋Ａｙシクロテトラシロキサンを含む．（６）　（４）
の７ルキルシクロシロキサンはテトラメチルシクロテト
ラシロキサンを含む． （７）　（８）の成分において、三弗化窒素のテトラメ
チルシクロテトラシロキサンに対するモル比が少なくと
も５から１である． （８）珪素含有化合物層はポリシリコンを含む．（３）
珪素含有化合物層は窒素珪素を含む．（ｔｏ）（９）の
成分において，窒素を含む構造式を持つ第３の気体を含
む． （１１）（１０）の第３気体はアンモニアと窒素からな
る族から選択される． （ｌ２）基板上の珪素含有化合物層を作成する成分には
、酸素が容積比で約２５％と８５％の間で含まれる． （１３）ウェハ上に珪素含有化合物層を生成する製法に
おいて、反応室内の圧力が４Ｔｏｒｒ以下に制御する段
階を含む． （１４）　（１３）の製法において，反応室内の圧力が
約ＩＴｏｒｒ以下に制御される段階を含む．（ｌ５）珪
素含有化合物の生成が、１分間に５０００オングストロ
ーム以上の率である段階を含む．（１６）珪素含有化合
物は二酸化窒素を含み、有ａ気相化合物は有機シロキサ
ンを含有する．（１７）有機シロキサンはテトラエトキ
シシランを含む． （１８）有機シロキサンはアルキルシクロシロキサンを
含む． （１９）アルキルシクロシロキサンはテトラエチルシク
ロテトラシロキサンを含む． （２０）アルキルシクロシロキサンはテトラメチルシク
ロテトラシロキサンを含む． （２ｌ）プラズマ発生段階に加えて高周波エネルギーに
よってプラズマを発生させる段階を含む．（２２）（２
１）に加えて、マイクロ波エネルギーによってプラズマ
を発生させる段階を含む． （２３）（２２）に加えて，磁気的強化プラズマを発生
させる段階を含む． （２４）ウェハ表面上に珪素含有層を生成させる製法に
おいて、低圧化学的気相生成法を用いて珪素含有化合物
を生成する段階をさらに含む．（２５）ウェハ表面上に
珪素含有層を生成させる製法において、容積パーセント
４から７０の範囲の量の三弗化窒素を反応室に導入し、
容積バーセント約２から約７０の範囲の量の気相有機珪
素化合物を反応室へ導入する． （２６）ウェハ表面上に珪素含有層を生成する製法にお
いて，第２の窒素含有ガスを反応室へ導入し、窒化珪素
を含有する目的でウェハ表面に層を生成させる，段階を
含む． （２７）特許請求の範囲（５）の製法において、二酸化
珪素を生成する目的で、有機シロキサンと三弗化窒との
反応が含まれる． （２８）特許請求の範囲（６）の製法において、ウェハ
表面上の縦横比が１に等しいかそれよりも大きい地形的
特徴を埋める段階を構成している．（２９）特許請求の
範囲（８）の製法において，該気相有機珪素化合物が有
機シロキサンから成り，該珪素含有化合物が二酸化珪素
から成る． （３０）（２９）の製法において、該気相有機珪素化合
物がテトテエトキシシランから成る． （３１）（２９）の製法において、該有機珪素化合物が
７ルキルシクロシロキサンから成る． （３２）特許請求の範囲（６）の製法において、反応室
へ酸素を導入する段階を含むや （３３）　（３２）の製法において、酸素と三弗化窒素
が容積比で約１から６を越えない範囲で反応室に導入さ
れる段階を構成する．

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明に基づくプラズマ強化化学的気相被着
反応器とそれの附属機器の模式図である． 第２ＴＩ！Ｊは、二酸化珪素の被着速度に対して、気相
有機珪素反応剤としてのＴＥＯＳを含む三弗化窒素の流
量の関係を図示するグラフである．第３図は，二酸化珪
素の被着速度に対して、気相有機珪素反応剤としてＴＭ
Ｃ　ＴＳを用いた三弗化窒素の流量の関係を図示するグ
ラフである．第４図は、大きい縦横比の凹凸構造を有す
るウェハの断面図であって、従来技術に基づく製法によ
ってウェハ表面上に酸化被膜が被着された様子を示す． 第５図は、大きい縦横比の凹凸構造を有するウェハの断
面で，本発明に基づ〈製法によってウェハ表面上に酸化
被膜が被着された様子を示す．１０・・・・反応器Ｃ室
） ｌ２・・・・真空ポンプ １４．．．．真空パイプ １Ｂ．．．．接地板 ｌｆｌ．．．．散気管 ２０．．．．高周波エネルギー源 ２２．．．．三弗化窒素源 ２Ｂ．．．．酸素タンク ３０．．．．液体テトラエトキシシラン容器５０．．．
．ウェハ ５２．．．．溝 ５４．．．．酸化層 ５６．。．．空乏 ｅｏ．．．．ウェハ ８２．．．．金属リード線 ［ｉ４．．．．ｔＩＩＩ ８８．．．．酸化層 １３８．．．．空乏（井戸状）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 　ウェハの表面上に珪素含有層を被着させる製法におい
   て、 低圧に減圧された反応室内にウェハを配置する工程と、 その反応室内に気相有機珪素化合物を導入する工程と、 その反応室内に三弗化窒素を導入する工程と、その反応
   室内に有機化合物と三弗化窒素を導入する上記２つの工
   程に応動して、気相有機珪素化合物と三弗化窒素を反応
   させる工程と、 上記反応工程に応動して、三弗化窒素不使用時での珪素
   含有化合物の被着速度よりも大きい被着速度でウェハ表
   面上に珪素含有化合物を被着する工程とから成るウェハ
   の表面上に珪素含有層を被着させる製法。