JPH02199165A - ポリフェニレンエーテルとポリアミドを含むポリマー混合物 - Google Patents
ポリフェニレンエーテルとポリアミドを含むポリマー混合物Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、ポリフェニレンエーテル、ポリアミド及び難
燃性を改良する試剤を含むポリマー混合物に関する。
燃性を改良する試剤を含むポリマー混合物に関する。
ポリフェニレンエーテルとポリアミドを含むポリマー混
合物は、数多くの特許文献により知られている。これら
特許文献の殆どにおいて、難燃剤の添加によりポリマー
混合物に難燃性を付与できる可能性が示されている。
合物は、数多くの特許文献により知られている。これら
特許文献の殆どにおいて、難燃剤の添加によりポリマー
混合物に難燃性を付与できる可能性が示されている。
合成樹脂の難燃性を改良する多くの試剤が知られている
。ポリシロキサンも、この目的に提案されている。しか
し、難燃剤の添加により、例えば衝撃強さ等の機械的性
質の低下がしばしば起る。
。ポリシロキサンも、この目的に提案されている。しか
し、難燃剤の添加により、例えば衝撃強さ等の機械的性
質の低下がしばしば起る。
本発明は、ポリフェニレンエーテル−ポリアミド混合物
中に、ポリシロキサンを使用することにより、難燃性の
改良が達成されるだけでなく、機械的性質、とりわけ衝
撃強さも改良されるという知見に基づいている。
中に、ポリシロキサンを使用することにより、難燃性の
改良が達成されるだけでなく、機械的性質、とりわけ衝
撃強さも改良されるという知見に基づいている。
ポリシロキサンの添加は、2乃至10重量%での添加で
も離層を起さないか、あるいは殆どの場合に離層を起さ
ないことが見い出された。
も離層を起さないか、あるいは殆どの場合に離層を起さ
ないことが見い出された。
本発明のポリマー混合物は、難燃性を改良する試剤とし
てポリシロキサン化合物が用いられることを特徴とする
。
てポリシロキサン化合物が用いられることを特徴とする
。
ポリシロキサン化合物として、カルボキシル基及び/又
はアミン基と反応する能力を有する1つ又はそれ以上の
基又は部分、及び/又は1つ又はそれ以上の芳香族側基
を含む化合物を用いることができる。この種のポリシロ
キサンを用いることにより、時として機械的性質が一層
改良されることになる。
はアミン基と反応する能力を有する1つ又はそれ以上の
基又は部分、及び/又は1つ又はそれ以上の芳香族側基
を含む化合物を用いることができる。この種のポリシロ
キサンを用いることにより、時として機械的性質が一層
改良されることになる。
前記ポリシロキサン化合物は、好ましくはアミン基、エ
ポキシ基、又はカルボン酸から誘導される基のうちの1
つ又はそれ以上を含む。
ポキシ基、又はカルボン酸から誘導される基のうちの1
つ又はそれ以上を含む。
請求項4に詳細に記載した式(Ia)又は(Ib)のポ
リシロキサン化合物が、好ましく使用される。
リシロキサン化合物が、好ましく使用される。
難燃性を、例えば硫酸バリウム又は二酸化チタン等の無
機物質の添加により一層改良することができる。
機物質の添加により一層改良することができる。
本発明のポリマー混合物は、好ましくはポリフェニレン
エーテルとポリアミドの和100重量部あたり0. 1
乃至15重量部の難燃剤を含む。
エーテルとポリアミドの和100重量部あたり0. 1
乃至15重量部の難燃剤を含む。
本発明のポリマー混合物に、ポリフェニレンニーチル−
ボリアミド混合物の相容性及び/又は性質を改良する公
知の試剤の1つを添加することが好ましい。
ボリアミド混合物の相容性及び/又は性質を改良する公
知の試剤の1つを添加することが好ましい。
本発明のポリマー混合物は、衝撃強さを改良する試剤を
、好ましくはポリフェニレンエーテルとポリアミドの和
100重量部あたり1乃至20重量部の量で含むことが
できる。
、好ましくはポリフェニレンエーテルとポリアミドの和
100重量部あたり1乃至20重量部の量で含むことが
できる。
様々なポリアミドが市販されている。比較的低い末端ア
ミン基含量と比較的高い末端酸基含量を有するポリアミ
ドと、その逆とがある。1つ又はそれ以上のアミン基又
はエポキシ基を有するポリシロキサン化合物を使用する
場合、比較的高い末端酸基含量を有するポリアミドが好
ましく使用される。カルボン酸から誘導される1つ又は
それ以上の基を有するポリシロキサン化合物を使用する
場合、比較的高い末端アミン基含量を有するポリアミド
が好ましく使用される。
ミン基含量と比較的高い末端酸基含量を有するポリアミ
ドと、その逆とがある。1つ又はそれ以上のアミン基又
はエポキシ基を有するポリシロキサン化合物を使用する
場合、比較的高い末端酸基含量を有するポリアミドが好
ましく使用される。カルボン酸から誘導される1つ又は
それ以上の基を有するポリシロキサン化合物を使用する
場合、比較的高い末端アミン基含量を有するポリアミド
が好ましく使用される。
本発明のポリマー混合物は、好ましくは相容性を改良す
る試剤として、官能化ポリフェニレンエーテル、即ち通
常は酸基の反応性基を有するポリフェニレンエーテルを
含む。
る試剤として、官能化ポリフェニレンエーテル、即ち通
常は酸基の反応性基を有するポリフェニレンエーテルを
含む。
本発明は、そのほか本発明のポリマー混合物から成形さ
れる物品にも係わる。
れる物品にも係わる。
本発明のポリマー混合物は、少なくとも次の成分を含む
。
。
A、:ポリフェニレンエーテル、
B、:ボリアミド、
C1:ポリシロキサン。
A、ポリフェニレンエーテル
ポリフェニレンエーテルは、それ自体公知の化合物であ
る。この目的で、米国特許節3,306゜874号、同
3,306,875号、同3,257.357号及び同
3,257.358号各明細書が参照できる。通常、ポ
リフェニレンエーテルは、銅アミン錯体の存在下で、ホ
モポリマー及び共重合体を夫々与える1種又はそれ以上
の二重又は三重vllラフエノール酸化カップリング反
応によって製造される。第−級及び/又は第二級及び/
又は第三級アミンから誘導される銅アミン錯体を使用す
ることができる。適切なポリフェニレンエーテルの例は
、 ポリ(2,3−ジメチル−6−エチルフェニレン−1,
4−エーテル)、 ポリ(2,3,6−)リメチルフエニレン−1゜4−エ
ーテル)、 ポリ[2−(4’−メチルフェニル)フェニレン−1,
4−エーテル]、 ポリ(2−ブロモ−6−フエニルフニニレンー1.4−
エーテル)、 ポリ(2−メチル−6−フエニルフニニレンー1.4−
エーテル)、 ポリ(2−フェニルフェニレン−1,4−エーテル)、 ポリ(2−クロロ、フェニレン−1,4−エーテル)、 ポリ(2−メチルフェニレン−1,4−エーテル)、 ポリ(2−クロロ−6−ニチルフエニレンー1゜4−エ
ーテル)、 ポリ(2−クロロ−6−ブロモフェニレン−1゜4−エ
ーテル)、 ポリ(2,6−ジーn−プロピルフェニレン−1,4−
エーテル)、 ポリ(2−メチル−6−イツブロビルフエニレンー1.
4−エーテル)、 ポリ(2−クロロ−6−メチルフェニレン−1゜4−エ
ーテル)、 ポリ(2−メチル−6−ニチルフエニレンー1゜4−エ
ーテル)、 ポリ(2,6−ジプロモフエニレンー1.4−エーテル
)、 ポリ(266−シクロロフエニレンー1,4−エーテル
)、 ポリ(2,6−ジニチルフエニレンー1,4−エーテル
)、 ポリ(2,6−シメチルフエニレンー1.4−エーテル
) である。
る。この目的で、米国特許節3,306゜874号、同
3,306,875号、同3,257.357号及び同
3,257.358号各明細書が参照できる。通常、ポ
リフェニレンエーテルは、銅アミン錯体の存在下で、ホ
モポリマー及び共重合体を夫々与える1種又はそれ以上
の二重又は三重vllラフエノール酸化カップリング反
応によって製造される。第−級及び/又は第二級及び/
又は第三級アミンから誘導される銅アミン錯体を使用す
ることができる。適切なポリフェニレンエーテルの例は
、 ポリ(2,3−ジメチル−6−エチルフェニレン−1,
4−エーテル)、 ポリ(2,3,6−)リメチルフエニレン−1゜4−エ
ーテル)、 ポリ[2−(4’−メチルフェニル)フェニレン−1,
4−エーテル]、 ポリ(2−ブロモ−6−フエニルフニニレンー1.4−
エーテル)、 ポリ(2−メチル−6−フエニルフニニレンー1.4−
エーテル)、 ポリ(2−フェニルフェニレン−1,4−エーテル)、 ポリ(2−クロロ、フェニレン−1,4−エーテル)、 ポリ(2−メチルフェニレン−1,4−エーテル)、 ポリ(2−クロロ−6−ニチルフエニレンー1゜4−エ
ーテル)、 ポリ(2−クロロ−6−ブロモフェニレン−1゜4−エ
ーテル)、 ポリ(2,6−ジーn−プロピルフェニレン−1,4−
エーテル)、 ポリ(2−メチル−6−イツブロビルフエニレンー1.
4−エーテル)、 ポリ(2−クロロ−6−メチルフェニレン−1゜4−エ
ーテル)、 ポリ(2−メチル−6−ニチルフエニレンー1゜4−エ
ーテル)、 ポリ(2,6−ジプロモフエニレンー1.4−エーテル
)、 ポリ(266−シクロロフエニレンー1,4−エーテル
)、 ポリ(2,6−ジニチルフエニレンー1,4−エーテル
)、 ポリ(2,6−シメチルフエニレンー1.4−エーテル
) である。
そのほか、例えば前記ホモポリマーの製造に使用される
様なフェノールの2種又はそれ以上から誘導される共重
合体等の共重合体も適切である。
様なフェノールの2種又はそれ以上から誘導される共重
合体等の共重合体も適切である。
また、そのほか、例えばポリスチレン等のビニル芳香族
化合物と前述の様なポリフェニレンエーテルとのグラフ
ト共重合体及びブロック共重合体も適切である。
化合物と前述の様なポリフェニレンエーテルとのグラフ
ト共重合体及びブロック共重合体も適切である。
そのほかに本発明において使用することができるポリフ
ェニレンエーテルは、式(■):N (R’ )2 Q’ Q’ 及び式(■): の末端基のうちの少なくともI Piを有する分子がら
成るものである。式中、各Qlは夫々ハロゲン原子、第
−級又は第二級低級アルキル基(即ち1乃至7個の炭素
原子を含むアルキル基)、フェニル基、ハロアルキル基
、ア0ミノアルキル基、炭化水素オキシ基、又は少なく
とも2個の炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔て
ているハロ炭化水素オキシ基を表わし、そして各Q2は
夫々水素原子、ハロゲン原子、第−級又は第二級低級ア
ルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素オキ
シ基又はQlに関して定義した様なハロ炭化水素オキシ
基を表わし、各R1は夫々水素原子又はアルキル基を表
わし、但し両方のR1基の炭素原子の総数は6以下であ
り、そして各R2は夫々水素原子又は炭素数1乃至6の
第一級アルキル基を表わす。好ましくは、各R1が水素
原子であり、そして各R2がアルキル、とりわけメチル
又はn−ブチルである。
ェニレンエーテルは、式(■):N (R’ )2 Q’ Q’ 及び式(■): の末端基のうちの少なくともI Piを有する分子がら
成るものである。式中、各Qlは夫々ハロゲン原子、第
−級又は第二級低級アルキル基(即ち1乃至7個の炭素
原子を含むアルキル基)、フェニル基、ハロアルキル基
、ア0ミノアルキル基、炭化水素オキシ基、又は少なく
とも2個の炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔て
ているハロ炭化水素オキシ基を表わし、そして各Q2は
夫々水素原子、ハロゲン原子、第−級又は第二級低級ア
ルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素オキ
シ基又はQlに関して定義した様なハロ炭化水素オキシ
基を表わし、各R1は夫々水素原子又はアルキル基を表
わし、但し両方のR1基の炭素原子の総数は6以下であ
り、そして各R2は夫々水素原子又は炭素数1乃至6の
第一級アルキル基を表わす。好ましくは、各R1が水素
原子であり、そして各R2がアルキル、とりわけメチル
又はn−ブチルである。
式(n)の末端基(以下下アミノアルキル末端基」とい
う)を含むポリマーは、酸化カップリング反応混合物の
1つの成分として適当な第−級又は第二級モノアミンを
混合し、特に銅又はマンガンを含存する触媒を使用した
場合に形成することができる。上記アミン、特にジアル
キルアミン、そして好ましくはジ−n−ブチルアミン及
びジメチルアミンは、殆どの場合に1つ又はそれ以上の
Qll上上a−水素原子の1つを置換して、ポリフェニ
レンエーテルと規則的に化学結合する。主な反応の位置
は、ポリマー鎖の末端単位のヒドロキシ基の近傍に位置
するQl基である。その後の加工及び/又は混合の間に
、前記アミノアルキル末端基は、恐らく式(■): のキノン−メチド型の中間生成物が作用して、しばしば
衝撃強さ及び混合物の他の成分との相容性の増大を含む
数多くの好ましい効果をもたらす、様々な反応を受は得
る。
う)を含むポリマーは、酸化カップリング反応混合物の
1つの成分として適当な第−級又は第二級モノアミンを
混合し、特に銅又はマンガンを含存する触媒を使用した
場合に形成することができる。上記アミン、特にジアル
キルアミン、そして好ましくはジ−n−ブチルアミン及
びジメチルアミンは、殆どの場合に1つ又はそれ以上の
Qll上上a−水素原子の1つを置換して、ポリフェニ
レンエーテルと規則的に化学結合する。主な反応の位置
は、ポリマー鎖の末端単位のヒドロキシ基の近傍に位置
するQl基である。その後の加工及び/又は混合の間に
、前記アミノアルキル末端基は、恐らく式(■): のキノン−メチド型の中間生成物が作用して、しばしば
衝撃強さ及び混合物の他の成分との相容性の増大を含む
数多くの好ましい効果をもたらす、様々な反応を受は得
る。
この目的で、米国特許第4.054.553号、同4,
092,294号、同4,477.649号、同4.4
77.651号及び同4,517゜341号各明細書が
参照される。
092,294号、同4,477.649号、同4.4
77.651号及び同4,517゜341号各明細書が
参照される。
式(III)の4−ヒドロキシビフェニル末端基を有す
るポリマーは、通常副生物である式(V):のシフエノ
ンキノンが存在する反応混合物から、特に銅−ハロゲン
化物−第二級又は第三級アミン系において得られる。こ
の点に関しては、米国特許第4,477.649号明細
書の開示内容が米国特許第4,234.706号及び同
4,482゜697号各明細書の開示内容と共に重要で
ある。
るポリマーは、通常副生物である式(V):のシフエノ
ンキノンが存在する反応混合物から、特に銅−ハロゲン
化物−第二級又は第三級アミン系において得られる。こ
の点に関しては、米国特許第4,477.649号明細
書の開示内容が米国特許第4,234.706号及び同
4,482゜697号各明細書の開示内容と共に重要で
ある。
この類型の混合物において、前記シフエノンキノンはそ
の多くは末端基として最終的に比較的多量にポリマー中
に組み込まれる。
の多くは末端基として最終的に比較的多量にポリマー中
に組み込まれる。
前述の条件下で得られる多くのポリフェニレンエーテル
において、ポリマー分子の大部分、例えばポリマーの約
90重量%が式(n)及び式(III)の一方あるいは
しばしば両方の末端基を含む。他の末端基も存在するこ
とができ、そして最も広い態様において、本発明がポリ
フェニレンエーテルの末端基の分子構造に依存しないこ
とは明らかである。
において、ポリマー分子の大部分、例えばポリマーの約
90重量%が式(n)及び式(III)の一方あるいは
しばしば両方の末端基を含む。他の末端基も存在するこ
とができ、そして最も広い態様において、本発明がポリ
フェニレンエーテルの末端基の分子構造に依存しないこ
とは明らかである。
B、ポリアミド
本発明のポリマー混合物は、ポリアミドを含む。
それ自体公知の熱可塑性ポリアミドの全てを、本発明の
ポリマー混合物において使用することができる。適切な
ポリアミドは、例えばポリアミド−4、ポリアミド−6
、ポリアミド−4,6、ポリアミド−6,6、ポリアミ
ド−3,4、ポリアミド−12、ポリアミド−11、ポ
リアミド−6゜10、テレフタル酸と4,4′ −ジア
ミノジシクロヘキシルメタンから製造されるポリアミド
、アゼライン酸、アジピン酸及び2.2−ビス(p−ア
ミノシクロヘキシル)プロパンから製造されるポリアミ
ド、アジピン酸とメタキシリレンジアミンから製造され
るポリアミド、テレフタル酸とトリメデルヘキサメチレ
ンジアミンから製造されるポリアミドである。
ポリマー混合物において使用することができる。適切な
ポリアミドは、例えばポリアミド−4、ポリアミド−6
、ポリアミド−4,6、ポリアミド−6,6、ポリアミ
ド−3,4、ポリアミド−12、ポリアミド−11、ポ
リアミド−6゜10、テレフタル酸と4,4′ −ジア
ミノジシクロヘキシルメタンから製造されるポリアミド
、アゼライン酸、アジピン酸及び2.2−ビス(p−ア
ミノシクロヘキシル)プロパンから製造されるポリアミ
ド、アジピン酸とメタキシリレンジアミンから製造され
るポリアミド、テレフタル酸とトリメデルヘキサメチレ
ンジアミンから製造されるポリアミドである。
そのほか、2種又はそれ以上のポリアミドの混合物を使
用することも可能である。更に、例えばポリアミド−6
とポリアミド−6,6との共重合体等の共重合体を使用
することもできる。比較的低い末端アミン基含量と比較
的高い末端酸基含量を有するポリアミドが、好ましく使
用される。
用することも可能である。更に、例えばポリアミド−6
とポリアミド−6,6との共重合体等の共重合体を使用
することもできる。比較的低い末端アミン基含量と比較
的高い末端酸基含量を有するポリアミドが、好ましく使
用される。
C,ポリシロキサン
ポリシロキサンは、それ自体公知の化合物である。それ
らの性状は、比較的低粘度の液体からゴム状ポリマーま
で変化する。ポリシロキサンは、通常、ケイ素原子にお
いて様々な基で置換された、ケイ素原子と酸素原子交互
の主鎖から成る。ポリシロキサン化合物は、ホモポリマ
ー、ブロック共重合体又はランダム共重合体という種々
の構造を有することができる。適切なポリシロキサンは
、ケイ素原子における置換基が、例えばメチル基もしく
はエチル基等のアルキル基又は例えばフェニル基等のア
リール基、あるいはこれら両者の組合せから主として成
る液体である。そのほか、ケイ素原子の一部が水素原子
に結合していてもよい。
らの性状は、比較的低粘度の液体からゴム状ポリマーま
で変化する。ポリシロキサンは、通常、ケイ素原子にお
いて様々な基で置換された、ケイ素原子と酸素原子交互
の主鎖から成る。ポリシロキサン化合物は、ホモポリマ
ー、ブロック共重合体又はランダム共重合体という種々
の構造を有することができる。適切なポリシロキサンは
、ケイ素原子における置換基が、例えばメチル基もしく
はエチル基等のアルキル基又は例えばフェニル基等のア
リール基、あるいはこれら両者の組合せから主として成
る液体である。そのほか、ケイ素原子の一部が水素原子
に結合していてもよい。
カルボキシル基及び/又はアミン基と反応する能力を有
する1つ又はそれ以上の基又は部分を含むポリシロキサ
ンを使用することが可能である。
する1つ又はそれ以上の基又は部分を含むポリシロキサ
ンを使用することが可能である。
前記基の例は、アミン基、エポキシ基、及びカルボン酸
から誘導される基である。
から誘導される基である。
式(Ia):
又は式(Ib):
[式中m+nは5乃至2.000の値ををし、Rl
s R2、R3、R4、RS 、R6、R7、R8s
R9s R1@1Rn 5RI2% R13% RM
及びRISは夫々互いに独立して、水素原子、又はハロ
ゲン化されていてもよい、1乃至12個の炭素原子を含
むアルキル、アルコキシ、アルケニル、アリール、アル
アルキル及びアルキルアリール基のうちの1種を表わし
、X I 、X 2及びX3は夫々互いに独立して、ア
ルキレン、シクロアルキレン、アリーレン、アルアルキ
レン及びアルキルアリーレン基のうちの1pJを表わし
、Zl 、22及びZ3は夫々−NRR−NH−(CH
2)R1817ゝ −NRR(式中RIB及びR17は夫々互いに独立して
、水素原子又は1乃至12個の炭素原子を含むアルキル
基を表わし、kは1乃至10の値を有する)、脂肪族又
は脂環式エポキシド及びカルボン酸基のうちの1種を表
わし、21又はz2は水素原子であり、しかし式(la
)の化合物は同時にアミン基とエポキシド基、又は同時
にアミン基とカルボン酸基、又は同時にエポキシド基と
カルボン酸基を含むことができない〕 のポリシロキサン化合物を使用することが、時として好
ましい。適切なカルボン酸基は、酸無水物基である。
s R2、R3、R4、RS 、R6、R7、R8s
R9s R1@1Rn 5RI2% R13% RM
及びRISは夫々互いに独立して、水素原子、又はハロ
ゲン化されていてもよい、1乃至12個の炭素原子を含
むアルキル、アルコキシ、アルケニル、アリール、アル
アルキル及びアルキルアリール基のうちの1種を表わし
、X I 、X 2及びX3は夫々互いに独立して、ア
ルキレン、シクロアルキレン、アリーレン、アルアルキ
レン及びアルキルアリーレン基のうちの1pJを表わし
、Zl 、22及びZ3は夫々−NRR−NH−(CH
2)R1817ゝ −NRR(式中RIB及びR17は夫々互いに独立して
、水素原子又は1乃至12個の炭素原子を含むアルキル
基を表わし、kは1乃至10の値を有する)、脂肪族又
は脂環式エポキシド及びカルボン酸基のうちの1種を表
わし、21又はz2は水素原子であり、しかし式(la
)の化合物は同時にアミン基とエポキシド基、又は同時
にアミン基とカルボン酸基、又は同時にエポキシド基と
カルボン酸基を含むことができない〕 のポリシロキサン化合物を使用することが、時として好
ましい。適切なカルボン酸基は、酸無水物基である。
以上述べた成分に加えて、本発明のポリマー混合物は、
ポリフェニレンニーチル−ボリアミド混合物向けに知ら
れている成分の何れを含むこともできる。本発明のポリ
マー混合物は、好ましくはそのほかに下記成分の1種又
はそれ以上を含む。
ポリフェニレンニーチル−ボリアミド混合物向けに知ら
れている成分の何れを含むこともできる。本発明のポリ
マー混合物は、好ましくはそのほかに下記成分の1種又
はそれ以上を含む。
D、相容性を改良する試剤、
E、衝撃強さを改良する試剤。
D、相容性を改良する試剤
ポリフェニレンエーテルとポリアミドが完全には混和し
ないことが知られている。相互の混和性、従って混合物
の性質を改良するために、相容性を改良する多くの種々
の試剤が提案されてきた。その概要が、欧州特許公開第
0236593号明細書に見られる。これら全ての試剤
が、本発明のポリマー混合物に使用するのに適している
。それらは、とりわけ下記の試剤である。
ないことが知られている。相互の混和性、従って混合物
の性質を改良するために、相容性を改良する多くの種々
の試剤が提案されてきた。その概要が、欧州特許公開第
0236593号明細書に見られる。これら全ての試剤
が、本発明のポリマー混合物に使用するのに適している
。それらは、とりわけ下記の試剤である。
l)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100重
量部あたり0.01乃至30重量部の量の、液体ジエン
ポリマー、又はエポキシ化合物、又は分子構造中に二重
又は三重炭素−炭素結合とカルボン酸、酸無水物、酸ア
ミド、イミド、カルボン酸エステル、アミノ又はヒドロ
キシル基とを含む化合物、 ■)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100重
量部あたり0.05乃至5重量部の量の一般式: %式%) 【式中Rは線状又は枝分れ鎖を有する2乃至20個の炭
素原子を含む飽和炭化水素基であり、R+は水素原子又
は1乃至10個の炭素原子を含むアルキル基、アリール
基、アシル基もしくはカルボキシルジオキシ基であり、
各R1は夫々互いに独立して、水素原子又は1乃至20
個の炭素原子を含むアルキル基もしくはアリール基であ
り、R3とR4は夫々互いに独立して、水素原子又は1
乃至10個の炭素原子を含むアルキル基もしくはアリー
ル基を表わし、mは1に等しく、(n+s)は2以上で
あり、nとSは夫々θ以上であり、(OR+)はカルボ
ニル基に対してα位又はβ位にあり、そして少なくとも
2個のカルボニル基が2乃至6個の炭素原子によって隔
てられている]の脂肪族ポリカルボン酸又はその誘導体
、■)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100
重量部あたり0,05乃至4重量部の量の、分子構造中
に(a)酸素架橋を介して炭素原子と結合したケイ素原
子少なくとも1個と(b)少なくとも1個のエテン性炭
素−炭素二重結合もしくは炭素−炭素三重結合及び/又
はアミン基及びメルカプト基から選ばれるケイ素原子と
直接結合していない官能基とを含むシラン化合物、IV
) (a)ポリフェニレンエーテルと(b) −数式
(1) −Z −(ii) [式中(1)は少なくと
も式: [X−C(0)]の基であり、ここでXはF
、CI、B「、1.OH,−OR又は−〇−〇(0)−
Rであり、ここでRはH5アルキル又はアリールであり
、(ii )は少なくともカルボン酸、酸無水物、酸ア
ミド、イミド、カルボン酸エステル、アミノ、又はヒド
ロキシル基であり、基(1)と基(ii)は架橋2を介
して互いに共有結合しており、モしてZは2価の炭化水
素基である]の化合物との反応生成物から成る官能化ポ
リフェニレンエーテル、 ■)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100重
量部あたり0. 5乃至100重量部の量の、ビニル芳
香族化合物の単位とα−β不飽和ジカルボン酸もしくは
ジカルボン酸無水物の単位を含む共重合体、又はビニル
芳香族化合物の単位とα−β不飽和ジカルボン酸のイミ
ド化合物の単位を含む共重合体、 ■)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100重
量部あたり0.5乃至150重量部の量の、a)カルボ
キシル基又は酸無水物基を存する1、2−12換オレフ
ィン化合物、b)ポリフェニレンエーテル及びC)遊離
基開始剤の反応生成物。
量部あたり0.01乃至30重量部の量の、液体ジエン
ポリマー、又はエポキシ化合物、又は分子構造中に二重
又は三重炭素−炭素結合とカルボン酸、酸無水物、酸ア
ミド、イミド、カルボン酸エステル、アミノ又はヒドロ
キシル基とを含む化合物、 ■)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100重
量部あたり0.05乃至5重量部の量の一般式: %式%) 【式中Rは線状又は枝分れ鎖を有する2乃至20個の炭
素原子を含む飽和炭化水素基であり、R+は水素原子又
は1乃至10個の炭素原子を含むアルキル基、アリール
基、アシル基もしくはカルボキシルジオキシ基であり、
各R1は夫々互いに独立して、水素原子又は1乃至20
個の炭素原子を含むアルキル基もしくはアリール基であ
り、R3とR4は夫々互いに独立して、水素原子又は1
乃至10個の炭素原子を含むアルキル基もしくはアリー
ル基を表わし、mは1に等しく、(n+s)は2以上で
あり、nとSは夫々θ以上であり、(OR+)はカルボ
ニル基に対してα位又はβ位にあり、そして少なくとも
2個のカルボニル基が2乃至6個の炭素原子によって隔
てられている]の脂肪族ポリカルボン酸又はその誘導体
、■)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100
重量部あたり0,05乃至4重量部の量の、分子構造中
に(a)酸素架橋を介して炭素原子と結合したケイ素原
子少なくとも1個と(b)少なくとも1個のエテン性炭
素−炭素二重結合もしくは炭素−炭素三重結合及び/又
はアミン基及びメルカプト基から選ばれるケイ素原子と
直接結合していない官能基とを含むシラン化合物、IV
) (a)ポリフェニレンエーテルと(b) −数式
(1) −Z −(ii) [式中(1)は少なくと
も式: [X−C(0)]の基であり、ここでXはF
、CI、B「、1.OH,−OR又は−〇−〇(0)−
Rであり、ここでRはH5アルキル又はアリールであり
、(ii )は少なくともカルボン酸、酸無水物、酸ア
ミド、イミド、カルボン酸エステル、アミノ、又はヒド
ロキシル基であり、基(1)と基(ii)は架橋2を介
して互いに共有結合しており、モしてZは2価の炭化水
素基である]の化合物との反応生成物から成る官能化ポ
リフェニレンエーテル、 ■)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100重
量部あたり0. 5乃至100重量部の量の、ビニル芳
香族化合物の単位とα−β不飽和ジカルボン酸もしくは
ジカルボン酸無水物の単位を含む共重合体、又はビニル
芳香族化合物の単位とα−β不飽和ジカルボン酸のイミ
ド化合物の単位を含む共重合体、 ■)ポリアミドとポリフェニレンエーテルの和100重
量部あたり0.5乃至150重量部の量の、a)カルボ
キシル基又は酸無水物基を存する1、2−12換オレフ
ィン化合物、b)ポリフェニレンエーテル及びC)遊離
基開始剤の反応生成物。
前記試剤は、欧州特許公開第0236593号明細書及
び該明細書中で言及されている文献中に、より明確に記
載されている。
び該明細書中で言及されている文献中に、より明確に記
載されている。
前記■)項及び■)項に記載した試剤は、本発明のポリ
マー混合物中のポリフェニレンエーテルを全体的に又は
部分的に置換することができる。
マー混合物中のポリフェニレンエーテルを全体的に又は
部分的に置換することができる。
前記試剤のほか、下記試剤が考慮される。
■)前記I)項に記載した試剤の1つとポリフェニレン
エーテルとの反応生成物。この反応生成物は、個々の成
分を例えば押出機内で溶融状態で混合するときに、本発
明のポリマー混合物中においてその場で形成し得る。又
、この反応生成物を別に形成し、そしてその後本発明の
ポリマー混合物の残りの成分に添加することも可能であ
る。
エーテルとの反応生成物。この反応生成物は、個々の成
分を例えば押出機内で溶融状態で混合するときに、本発
明のポリマー混合物中においてその場で形成し得る。又
、この反応生成物を別に形成し、そしてその後本発明の
ポリマー混合物の残りの成分に添加することも可能であ
る。
■)例えば欧州特許公開節0.237,710号、西独
特許公開節3.601,581号、欧州特許公開節0.
221,341号、同9. 222゜129号及び同8
,184,151号各明細書に記載されている様なスチ
レン共重合体。本質的に、該共重合体は、スチレン単量
体から誘導される単位と反応性基を有する単位より構成
される。前記特許文献によると、前記共重合体はポリフ
ェニレンエーテル−ポリアミド混合物に、その性質を改
良するために添加される。しかし、この改良はポリマー
混合物の均質性の改良と関連する。
特許公開節3.601,581号、欧州特許公開節0.
221,341号、同9. 222゜129号及び同8
,184,151号各明細書に記載されている様なスチ
レン共重合体。本質的に、該共重合体は、スチレン単量
体から誘導される単位と反応性基を有する単位より構成
される。前記特許文献によると、前記共重合体はポリフ
ェニレンエーテル−ポリアミド混合物に、その性質を改
良するために添加される。しかし、この改良はポリマー
混合物の均質性の改良と関連する。
■)欧州特許公開節0.222,250号及び同0,2
26.055号各明細書に記載されている様な反応性基
を含むポリフェニレンエーテル。
26.055号各明細書に記載されている様な反応性基
を含むポリフェニレンエーテル。
それらに2aされているポリフェニレンエーテルは、様
々な方法で導入される反応性カルボキシル基を含む。
々な方法で導入される反応性カルボキシル基を含む。
X)反応性エポキシ基を存するポリフェニレンエーテル
。この種のポリフェニレンエーテルは、例えばポリフェ
ニレンエーテルの溶液とエポキシクロロトリアジンとを
反応させることにより得られる。
。この種のポリフェニレンエーテルは、例えばポリフェ
ニレンエーテルの溶液とエポキシクロロトリアジンとを
反応させることにより得られる。
E、衝撃強さを改良する試剤
本発明のポリマー混合物の衝撃強さを、1種又は2種の
衝撃強さを改良する試剤を添加することにより一層改良
することができる。この目的に、ポリフェニレンエーテ
ル及び/又はポリアミド用として知られている全ての試
剤が考慮される。この目的で、例えば欧州特許公開節0
. 236. 593号明細書が参照される。
衝撃強さを改良する試剤を添加することにより一層改良
することができる。この目的に、ポリフェニレンエーテ
ル及び/又はポリアミド用として知られている全ての試
剤が考慮される。この目的で、例えば欧州特許公開節0
. 236. 593号明細書が参照される。
前記り及びE項で言及した補助成分に加えて、本発明の
ポリマー混合物は、スチレンホモポリマー又はスチレン
共重合体、耐衝撃性ポリスチレン、染料、顔料、例えば
ガラス繊維等の補強繊維、充填材及び安定剤の1種又は
それ以上を含むことができる。
ポリマー混合物は、スチレンホモポリマー又はスチレン
共重合体、耐衝撃性ポリスチレン、染料、顔料、例えば
ガラス繊維等の補強繊維、充填材及び安定剤の1種又は
それ以上を含むことができる。
本発明のポリマー混合物は、例えば成分の溶液又はスラ
リーを混合しその後蒸発させたり、あるいは溶融押出に
よるなど、様々な方法で製造することができる。通常は
、溶融押出が好ましい。溶融押出法においては、個々の
成分を例えば押出機内に供給する。押出機内で、成分を
、通常は最も高い融点の成分又は最も高い融点の成分の
1つ、例えばポリフェニレンエーテルの融解温度よりも
高い温度に加熱し、そして完全に混合する。その後、通
常はストランドの形態の所謂押出物を押出機から歳出し
、これを切断する。その後、得られる本発明のポリマー
混合物のベレットを、熱可塑性合成樹脂の射出成形に関
して公知の方法に従つて加工することができる。本発明
のポリマー混合物の押出機での製造においては、個々の
成分を互いに混合する順序が重要であることが分った。
リーを混合しその後蒸発させたり、あるいは溶融押出に
よるなど、様々な方法で製造することができる。通常は
、溶融押出が好ましい。溶融押出法においては、個々の
成分を例えば押出機内に供給する。押出機内で、成分を
、通常は最も高い融点の成分又は最も高い融点の成分の
1つ、例えばポリフェニレンエーテルの融解温度よりも
高い温度に加熱し、そして完全に混合する。その後、通
常はストランドの形態の所謂押出物を押出機から歳出し
、これを切断する。その後、得られる本発明のポリマー
混合物のベレットを、熱可塑性合成樹脂の射出成形に関
して公知の方法に従つて加工することができる。本発明
のポリマー混合物の押出機での製造においては、個々の
成分を互いに混合する順序が重要であることが分った。
例えば、使用するポリフェニレンエーテル又はポリフェ
ニレンエーテルの部分量を、別の工程の押出機内で、相
容性を改良する試剤と予め混合したときに、しばしば良
好な機械的性質を有するポリマー混合物が得られる。か
くして得られる予備押出物を、その後押出機内で残りの
成分と混合する。
ニレンエーテルの部分量を、別の工程の押出機内で、相
容性を改良する試剤と予め混合したときに、しばしば良
好な機械的性質を有するポリマー混合物が得られる。か
くして得られる予備押出物を、その後押出機内で残りの
成分と混合する。
実施例1乃至5
これらの実施例において、下記の成分を使用した。
PPE−PA−1: 52.5ffi量部の官能化ポリ
(2,6−シメチルー1.4−フェニレン)エーテル、
47.5重量部の比較的高い末端酸基含量を有するポリ
アミド−6及び0.52重量部の安定剤から成る予め配
合した混合物。この混合物を、285℃の平均温度に調
節した押出機により押出した。使用した前記官能化ポリ
フェニレンエーテルは、国際公開86102086号公
報の実施例1の最初に言及された方法に従って得られ、
但しポリフェニレンエーテル100重量部あたり365
重量部のトリメリド酸無水物酸クロリドと3゜5重量部
のジメチル−〇−ブチルアミンを用いた。
(2,6−シメチルー1.4−フェニレン)エーテル、
47.5重量部の比較的高い末端酸基含量を有するポリ
アミド−6及び0.52重量部の安定剤から成る予め配
合した混合物。この混合物を、285℃の平均温度に調
節した押出機により押出した。使用した前記官能化ポリ
フェニレンエーテルは、国際公開86102086号公
報の実施例1の最初に言及された方法に従って得られ、
但しポリフェニレンエーテル100重量部あたり365
重量部のトリメリド酸無水物酸クロリドと3゜5重量部
のジメチル−〇−ブチルアミンを用いた。
これは、官能化ポリフェニレンエーテルと非官能化ポリ
フェニレンエーテルとの混合物であると考えられる。前
記ポリアミド−6は、25℃で90%のギ酸中でのポリ
アミドの溶液(100mlあたり0. !1zr)に
より測定して146m1/gの還元粘度、51ミリ当量
/kgの酸末端基含量及び36ミリ当ffi/kgのア
ミン末端基含量を有していた。
フェニレンエーテルとの混合物であると考えられる。前
記ポリアミド−6は、25℃で90%のギ酸中でのポリ
アミドの溶液(100mlあたり0. !1zr)に
より測定して146m1/gの還元粘度、51ミリ当量
/kgの酸末端基含量及び36ミリ当ffi/kgのア
ミン末端基含量を有していた。
BaSO4:硫酸バリウム。
5F−1:式(Ia)のポリシロキサン。式中、R1%
R3及びR4はメチル基であり、R2、Rs及びR6は
メトキシ基であり、Xlはメチレン基であり、X2はプ
ロピレン基であり、ZIは水素原子であり、Z2は−N
u−(CH2)2−NH,基であり、mは1の平均値を
有し、モしてnは14の平均値を有する。
R3及びR4はメチル基であり、R2、Rs及びR6は
メトキシ基であり、Xlはメチレン基であり、X2はプ
ロピレン基であり、ZIは水素原子であり、Z2は−N
u−(CH2)2−NH,基であり、mは1の平均値を
有し、モしてnは14の平均値を有する。
5F−2:25℃で190センチストークスの公称粘度
及びメチル基のフェニル基に対する数比的1を有するポ
リ(ジメチル−ジフェニルシロキサン)。
及びメチル基のフェニル基に対する数比的1を有するポ
リ(ジメチル−ジフェニルシロキサン)。
5F−3: 25℃で450センチストークスの公称粘
度及びメチル基のフェニル基に対する数比的0.4を有
するポリ(ジメチル−ジフェニルシロキサン)、 5F−4F 25℃で12.500の公称粘度を有する
ポリ(ジメチルシロキサン)、 ST:種々の安定剤の混合物。
度及びメチル基のフェニル基に対する数比的0.4を有
するポリ(ジメチル−ジフェニルシロキサン)、 5F−4F 25℃で12.500の公称粘度を有する
ポリ(ジメチルシロキサン)、 ST:種々の安定剤の混合物。
前記成分を、下記表Aに示した量で押出機内で配合した
。押出機を、285℃の平均温度に調節した。
。押出機を、285℃の平均温度に調節した。
押出された物質を、ペレットに切断した。ノツチ付衝撃
強さ、引張強さ、UL94(試験プレート厚み1.6龍
)に準拠した難燃性及びUL94に準拠した総消炎時間
を測定するために、ベレットから試験片を射出成形した
。そのほかに、離層の傾向を目視により評価した。
強さ、引張強さ、UL94(試験プレート厚み1.6龍
)に準拠した難燃性及びUL94に準拠した総消炎時間
を測定するために、ベレットから試験片を射出成形した
。そのほかに、離層の傾向を目視により評価した。
判明した結果も1.下記表Aに記録した。
表A
実施例
組成
(重量部)
Pに−PA−1
BaSO4
F−1
P−2
P−3
P−4
訂
性質
アイゾツトノツチ
付衝撃値(J/a)
引張強さ(MPa)
LIL−94燃焼性
評価本
総消炎時間(秒)”137
離層の傾向 なし
0.52
V−I V−1に近い
0.52
0.52
0.52
67 till BDなし なし
なし 0.52 なし 零皿は最悪の評価であり、次いでV−2、V−1、V−
Qの順である。
なし 0.52 なし 零皿は最悪の評価であり、次いでV−2、V−1、V−
Qの順である。
# 卯は燃焼滴下。
実施例6乃至10及び比較例A
これらの実施例及び比較例において、下記の成分を使用
した。
した。
PPE−PA−2: 50重量部の官能化ポリ(2゜6
−シメチルー1.4−)ユニしン)エーテル、50重量
部の比゛較的高い末端酸基含量を有するポリアミド−6
及び0.52重量部の安定剤から成る予め配合した混合
物。この混合物を、実施例1乃至5に記載したのと同じ
成分及び同じ方法により調製した。
−シメチルー1.4−)ユニしン)エーテル、50重量
部の比゛較的高い末端酸基含量を有するポリアミド−6
及び0.52重量部の安定剤から成る予め配合した混合
物。この混合物を、実施例1乃至5に記載したのと同じ
成分及び同じ方法により調製した。
5F−1:実施例1で使用したのと同一の化合物。
ST:前記実施例で使用したのと同様の種々の安定剤の
混合物。
混合物。
BaSO4:硫酸バリウム。
前記成分を、下記表Bに示した量で押出機内で配合した
。押出機を、285℃の平均温度に調節した。
。押出機を、285℃の平均温度に調節した。
押出された物質を、ペレットに切断した。アイゾツトに
よるノツチ付衝撃値(ノツチ付衝撃強さ)、引張強さ、
UL94(試験プレート厚み1,6鰭)に準拠した難燃
性及びUL94に準拠した総消炎時間を測定するために
、ペレットから試験片を射出成形した。
よるノツチ付衝撃値(ノツチ付衝撃強さ)、引張強さ、
UL94(試験プレート厚み1,6鰭)に準拠した難燃
性及びUL94に準拠した総消炎時間を測定するために
、ペレットから試験片を射出成形した。
判明した結果も、下記表Bに記録した。
ヤ ゴ
Claims (11)
- (1)ポリフェニレンエーテル、ポリアミド及び難燃性
を改良する試剤を含むポリマー混合物において、難燃性
を改良する試剤としてポリシロキサン化合物が用いられ
ていることを特徴とするポリマー混合物。 - (2)カルボキシル基及び/又はアミン基と反応する能
力を有する1つ又はそれ以上の基又は部分、及び/又は
1つ又はそれ以上の芳香族側基を含むポリシロキサン化
合物が用いられていることを特徴とする請求項1記載の
ポリマー混合物。 - (3)ポリシロキサン化合物がアミン基、エポキシ基、
及びカルボン酸から誘導される基のうちの1つ又はそれ
以上を含むことを特徴とする請求項2記載のポリマー混
合物。 - (4)難燃剤が式( I a): ▲数式、化学式、表等があります▼ 又は式( I b): ▲数式、化学式、表等があります▼ [式中m+nは5乃至2,000の値を有し、R_1、
R_2、R_3、R_4、R_5、R_6、R_7、R
_8、R_9、R_1_0、R_1_1、R_1_2、
R_1_3、R_1_4及びR_1_5は夫々互いに独
立して、水素原子、又はハロゲン化されていてもよい、
1乃至12個の炭素原子を含むアルキル、アルコキシ、
アルケニル、アリール、アルアルキル、及びアルキルア
リール基のうちの1種を表わし、X_1、X_2及びX
_3は夫々互いに独立して、アルキレン、シクロアルキ
レン、アリーレン、アルアルキレン及びアルキルアリー
レン基のうちの1種であり、Z_1、Z_2及びZ_3
は夫々−NR_1_6R_1_7、−NH−(CH_2
)_k−NR_1_6R_1_7(式中R_1_6及び
R_1_7は夫々互いに独立して、水素原子、又は1乃
至12個の炭素原子を含むアルキル基を表わし、kは1
乃至10の値を有する)、脂肪族又は脂環式エポキシド
及びカルボン酸基のうちの1種を表わし、Z_1又はZ
_2は水素原子であり、しかし式( I a)の化合物は
同時にアミン基とエポキシド基、又は同時にアミン基と
カルボン酸基、又は同時にエポキシド基とカルボン酸基
を含むことができない]を有することを特徴とする請求
項2記載のポリマー混合物。 - (5)ポリマー混合物が、ポリフェニレンエーテルとポ
リアミドの和100重量部あたり0.1乃至15重量部
の難燃剤を含むことを特徴とする請求項1記載のポリマ
ー混合物。 - (6)ポリマー混合物が、ポリフェニレンエーテル−ポ
リアミド混合物の相容性を改良する試剤を含むことを特
徴とする請求項1記載のポリマー混合物。 - (7)ポリマー混合物が、ポリフェニレンエーテルとポ
リアミドの和100重量部あたり1乃至20重量部の衝
撃強さを改良する試剤を含むことを特徴とする請求項1
記載のポリマー混合物。 - (8)ポリアミドが比較的低い末端アミン基含量と比較
的高い末端酸基含量を有することを特徴とする請求項1
記載のポリマー混合物。 - (9)ポリマー混合物が相容性を改良する試剤として官
能化ポリフェニレンエーテルを含むことを特徴とする請
求項4記載のポリマー混合物。 - (10)先ずポリフェニレンエーテルとポリアミドを溶
融状態で配合し、得られる混合物にその後ポリシロキサ
ン化合物を混合することを特徴とする請求項1記載のポ
リマー混合物の製造法。 - (11)請求項1記載のポリマー混合物から成形される
物品。
Applications Claiming Priority (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
NL8802819 | 1988-11-16 | ||
NL8802819A NL8802819A (nl) | 1988-11-16 | 1988-11-16 | Polymeermengsel dat een polyfenyleenether en een polyamide bevat. |
NL8901916A NL8901916A (nl) | 1988-11-16 | 1989-07-25 | Polymeermengsel dat een polyfenyleenether en een polyamide bevat. |
NL8901916 | 1989-07-25 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH02199165A true JPH02199165A (ja) | 1990-08-07 |
JP2597207B2 JP2597207B2 (ja) | 1997-04-02 |
Family
ID=26646447
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP1295188A Expired - Fee Related JP2597207B2 (ja) | 1988-11-16 | 1989-11-15 | ポリフェニレンエーテルとポリアミドを含むポリマー混合物 |
Country Status (5)
Country | Link |
---|---|
US (2) | US5357003A (ja) |
EP (1) | EP0369169B1 (ja) |
JP (1) | JP2597207B2 (ja) |
DE (1) | DE68912892T2 (ja) |
NL (1) | NL8901916A (ja) |
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