JPH02173246A - 永久磁石合金及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明はＲ−Ｔ−Ｂ系（但しＲはＹを含む希土類元素、
ＴはＦｅを含む遷移金属）異方性焼結磁石合金と、その
製造方法に関する。

［従来の技術］ 従来、Ｒ−Ｔ−Ｂ系の異方性焼結磁石合金は、５ｓ−Ｃ
ｏ系焼結磁石合金の製造で確立された製造方法を用いて
作られている。すなわち、真空又は不活性ガス雰囲気中
溶解・鋳造法により合金インゴットを作製し、機械的あ
るいは化学的粉砕法を用いて粉砕し、適当な粒径（数μ
ｍ）の粉末を得る。この粉末の成形前及び成形時に静磁
場又は、パルス磁場を印加して、磁性粉末の結晶を一定
方向に配向させ成形する。得られた成形体を真空又は不
活性ガス雰囲気中で焼結し、必要に応じて熱処理を加え
て、合金中の磁性結晶粒子の多くが一定方向に配向した
異方性磁石合金を得ている。

［発明が解決しようとする課題］ 上述した従来技術によってｉ）たＲ−Ｔ−Ｂ系磁石合金
のうち、代表例としてＮｄ　−Ｆｅ　−Ｂ系磁石合金は
、強磁性相のＮｄ　２　Ｆｅ　１４Ｂの結晶磁気異方性
エネルギーに関係し十分な配向が得られていないのが現
状である。すなわち強磁性相Ｎｄ２Ｆ０１４Ｂの飽和磁
化４πＩｓは、ｌ［ｉ、ｌＫＧで、この値から求めた最
大エネルギーｆａ（ＢＨ）ｗａｘの理論的限界は８３　
、７　ＭＧＯｃと大きなものである（応用物理第５５号
第２号昭和６１年）。

また、Ｎｄ　−Ｆｅ　−Ｂ系永久磁石合金を作製するに
は、Ｎｄ　２　Ｆｅ　１４Ｂ柑以外のＮｄ−Ｆｅ固溶体
と考えられるＮｄ　リッチ相の存在が必須条件となって
おり、Ｎｄ　２　Ｆｅ　１４Ｂ相とＮｄ　リッチ相を体
積比でＮ　ｄ　２　Ｆ　８１４Ｂ相を９５ｖｏ１％、Ｎ
ｄ　リッチ相を５　　ｖｏ１９６とした場合、実質の４
πＩｓは１５．３　（ＫＧ）となり、この値から求めた
（　Ｂ　Ｈ）ａ＋ａｘの理論的限界は５７．０　（ＭＧ
Ｏｅ）にも及ぶ。しかし、これまで報告されている最大
値は、Ｂ　ｒ　１４．Ｇ（ＫＧ）。

（Ｂ　Ｈ）　ｗａｘ　５０．６ＭＧＯｃと理論値よりか
なり低いものであった。

この理論値と実際値の差は、Ｎｄ　２　Ｆ　Ｑ　＋４Ｂ
の結晶磁気異方性エネルギー；Ｅａにより説明できる。

すなわち、Ｎｄ２Ｆｅ　１４Ｂ　（正方品）結晶のＥａ
　　（式（１））において、 ＥＨ−に、　　ｓｉｎ’θ＋に２ｓｉｎ’θ＋　Ｋ　３
　　ｓｉｎ’　θ　ｃｏｓ４φ＋−（１）（Ｋ＋　、に
２　、に３は異方性定数）磁化容易方向を決定するに、
、に２は室温で正の値、Ｋ、は負の値を持ち、高磁場中
では、Ｋ３はに２．に、に対して無視できない値をもち
、式（１）右辺節１及び２項は、Ｃ軸方向で極小、第３
項はＣ軸方向で極大となる。このことから、Ｎｄ　２　
Ｆｅ　＋ａＢ結晶は、完全な一軸異方性を持ち寿ず、従
来技術において、磁場配向を行なっても、磁場方向にＮ
ｄ　２　Ｆｅ　＋４Ｂ磁性結晶のＣ軸をそろえて、結晶
粒を１００％配向する事は困難であり、現状の４πＩｓ
の値が限界に近いと言える。

そこで、本発明の技術的課題は、上記配向性の問題につ
いて検討し、熱間加圧により磁性粉の配向性をより向上
させ飽和磁化が大きくかつ最大エネルギー積の大きい磁
石特性の優れた希土類永久磁石合金及びその製造方法を
提０（することにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明によれば、Ｒが８〜３０ａｔ％、Ｂが２〜３０ａ
ｔ％、残部ＴよりなるＲ−Ｔ−Ｂ系磁石合金（但し、Ｒ
はＹを含む希土類元素、ＴはＦｅを含む遷移金属である
）を溶解及び鋳造にて作製し、粉砕、磁場プレス、焼結
工程で得られた焼結体を５００℃以上の温度で熱間加工
を行うことにより、結晶の一軸配同性が増加せしめられ
ているとともに結晶粒が微細化されていることを特徴と
する永久磁石合金が得られる。

本発明によれば、前記永久磁石合金において、熱間加工
後２００〜７００℃の温度範囲にて熱処理を加えてなる
ことを特徴とする永久磁石合金が得られる。

本発明によれば、Ｒが８〜３０ａｔ％、Ｂが２〜３０ａ
ｔ％、及び残部ＴよりなるＲ−Ｔ−Ｂ系磁石合金（但し
、ＲはＹを含む希土類元素、ＴはＦｅを含む遷移金属で
ある）溶解及び鋳造にて作製し、粉砕し、磁場方向とプ
レス方向とを平行の条件で磁場プレスして、焼結した焼
結体を５００℃以上の温度で熱間加工を行い、該焼結体
に含まれる結晶の一軸配向を増加させることを特徴とす
る永久磁石合金の製造方法が得られる。

本発明によれば、前記永久磁石合金の製造方法において
、前記焼結体が磁石結晶の塑性流動が異ｈ゛性をＨする
ことを特徴とする永久磁石合金の製造ｈ゛法が得られる
。

Ｒ２Ｔ　１４Ｂの結晶構造は、第２図正方晶構造をして
おり、かつＲとＦｅが層状に重なった構造となっている
。また、第３図（ａ）の様に結晶学的に夫々の血を指数
付けすることができ、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶は（０，０，４
７）面で層を形成する層状化合物と諷゛える。このＲ２
Ｔ、４Ｂ結晶は、この様な構造であるために（０，Ｏ，
Ｉ）面で襞間（割れ）を起しＪＡ＜、（０，ｏ、　ｇ）
面ですべるようにＤＪ、　　（’ｌ、　Ｉｌ）面方向に
ずれていく。第３図（ａ）のｉＦ、　／Ｊ’晶モデモデ
ル軸方向（これはＣ軸方向と同じ）に、第３図（ｂ）で
示すように応力を加えると、焼結体が潰れる際に、結晶
は第３図（ｃ）で示すような（０，０１り面ですべりを
起しながら（ｏ、０．ｆｆ）面の方向に結晶の軸をきち
んと揃えながら広がっていく。この様に（０，０，ｇ）
面ですべりをおこしずれていく現象を塑性流動すると言
う。

従って、塑性流動に異方性を有する合金の例としては、
Ｒ２Ｔ、、Ｂ合金があげられる。

本発明の永久磁石合金の製造方法では、このＲ２Ｔ１４
Ｂ磁性結晶が（０，０，Ｒ）方向（ｆｆ−１゜２、・・
・）に塑性流動する特徴を利用し、焼結後に焼結体を５
００℃以上（圧力０．５ｔｏｎ／ｃｄ以上）で、−輪形
成のホットプレス（Ｈ，Ｐ）等を用いて熱間加圧成形を
することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結体を一軸方向にさら
に配向させ、これにより飽和磁化が大きく、かつ最大エ
ネルギー積の大きい、より優れた磁石特性を得たもので
ある。また、熱間加工は、焼結法より比較的低温で緻密
化した成形体を得られる特徴を白゛するため、熱間加工
時に、さらに微細化されたＲ２Ｔ、、、Ｂ磁性結晶粒は
、粗大化することなく、保存される。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ
系磁石合金は、磁性結晶粒を微細化する事により保磁力
が向上する事が知られており、熱間加工後の成形体に、
２００〜７００℃で熱処理を施こす事により、本発明の
永久磁石合金は、保磁力のより大きい磁石特性を得る。

また、第４図はプレス方法を示す図で、第４図（ａ）は
プレス方向と、磁場印加方向とが互いに垂直な垂直磁場
印加法を示し、第４図（ｂ）はブレスｈ゛向と磁場印加
方向とが互いに平行な平行磁場印加法を夫々示している
。従来の希土類永久磁石合金においては磁場方向と垂直
にプレス成形（垂直磁場プレス、第４図（ａ））された
磁石合金と比較して磁場方向と平行にプレス成形（平行
磁場プレス、第４図（ｂ））された磁石合金が磁石特性
が劣るにも拘わらず多く市販され、また使用されている
。このことは、最終製品において、形状を選択基準とす
るため、垂直磁場プレス法により、様々な成形体形状を
作製できる点で優れている・Ｐ行磁場プレス法による製
品を使用せざるをえないためである。このため、垂直磁
場プレスによる製品と同等の磁石特性をもった平行磁場
プレスによる製品が望まれている。

上記事実に対し、本発明の永久磁石合金とその製造ｈ゛
法は、平行磁場プレス法による成形体に対しては熱間加
工により、最終形状品を容易に成形する事が可能であり
、−軸配向を向上させ優れた磁石特性を得る特徴を有す
る。

尚、本発明においては、結晶粒はＲ，Ｔ、、Ｂ磁性結晶
であり、遷移金属Ｔとしては、Ｆｅの他に、磁石合金総
量に対して５０ａｔ％以下のＣｏ残部Ｆｅ及び製造上不
可避な不純物を含むもの等が考えられるが、これらに限
定されるものではない。

［実施例］ 本発明の実施例について説明する。

実施例１ 純度９９ｗｔ％以上のＮｄ、Ｆｅ、Ｂを用い、Ａｒ雰囲
気で高周波加熱により、Ｎｄ　２　Ｆ　＋３１４Ｂを主
成分とする、３１　Ｎｄ　　１．ＯＢ　　ｂａｔ　Ｆ　
ｅ（ＷＬ９６）のインゴットをｉＧた。次に、このイン
ゴットをディスクミルにて粗粉砕した後、ボールミルで
扮砕拉径２〜１０（μ瘍）に微粉砕した。次にこの粉末
を磁場１０　ＫＯｅ　、磁場方向に対し垂直に圧力１．
０Ｌｏｎ／ｃｄの条件で、磁場中成形を行なった。次い
で成形体を、１０００℃〜１２００℃で真空中２時間焼
結し、焼結体を得た。

この焼結体を、真空中７００℃、　１．０ｔｏｎ／ｃｄ
で、磁場中成形時の印加磁場方向と同一方向にホットプ
レスを行ない、その後、６００〜７００℃で、Ａｒ雰囲
気中１時間熱処理を行なった。

第１表に、本実施例と比較例１として、焼結後６００〜
７００℃でＡ「雰囲気中１時間熱処理を施した３　１　
Ｎｄ　−１，０Ｂ−ｂａｌ　Ｆｅ（ｖｔ％）の焼結体の
磁石特性を示す。第１表より実施例１は、比較例１に対
し、４πＩｓで、約３，４％、（ＢＨ）ＩＩ　＋ｌ　Ｘ
で約１１９６．　　＋Ｈｅで約７９６の向上がみられ、
特に、４πＩｓでは、磁性結晶が１００％配向した限界
値に近い特性を示している。

第１表 成形を行なった。次いで、成形体を、１０００℃〜１２
００℃で真空中２時間焼結し、焼結体を得た。この焼結
体を真空中７００℃、１０分間、磁場中成形時の印加磁
場方向に、圧力０，１〜ｔ　、　ｏ　ｔｏｎ／　ｃｊで
ホットプレスを行ない、加工度２０，４０゜６０．８０
％の成形体を得た。その後、値６００〜７００℃でＡｒ
雰囲気中１時間熱処理を行なった。

第２表に、本実施例で加工度１００９ｏの成形体の磁石
特性と、焼結後６００〜７００℃でＡ　ｒ雰囲気中１時
間熱処理を施した焼結体（比較例２）の磁石特性を示す
。

第　　２　　表 実り＆例２ 実施例１と同様の方法で得た３　１　Ｎｄ　−１，ＯＢ
−ｂａｌ　Ｆ　ｅ（ｗＬ％）の微粉末を、磁場１０　Ｋ
Ｏｅ　、磁場ｈ゛向と平行に圧力１．０Ｌｏｎ／ｃｄの
条件で、磁場中第２表より、実施例２は、比較例２に対
し、４πｌｓで約９％、　　（ＢＨ）ｒＡａｘで約２６
９６　。

Ｈｅで約６％の向上がみられ、特に、４πＩｓ。

（ＢＨ）＋＋＋ａｘで顕著な特性向上がみられる。この
事は、磁場中成形において、印加磁場方向とプレスＪｊ
向が平行の場合、配向性が劣るという欠点を、ホットプ
レス等、熱間加しにより補う事が十分可能である事を示
している。

第１図に、加工度２０．４０，６０．８０％の成形体の
４πＩｓを示す。第１図より、加工度５０％以上であれ
ば、従来法による焼結磁石合金の特性を十分上回る＄が
６エ能である。

以上、Ｎｄ　−Ｆｅ　−Ｂ系磁石合金について述べたが
、Ｎｄの一部を、Ｙ及び他の希土類元素で置換したり、
Ｆｅの一部を他の遷移金属で置換したり、Ｂの一部を他
の半金属例えばＳｉ、Ｃ等で置換しても、Ｎｄ　２Ｆｅ
　、、Ｂ系で代表されるようなＲ，Ｔ、、Ｂが磁性に寄
与しているものであれば、本発明の効果が十分に期待で
きるものであることは、容易に推測できる。

［発明の効果］ 以上、述べたように、本発明によれば、ＮｄＦｅ　−Ｂ
磁石合金を代表とするＲ−Ｔ−Ｂ系磁石合金において、
焼結後、熱間加圧成形を行なう事により、従来の焼結法
によるＮｄ　−Ｆｅ　−Ｂ系磁石合金においては困難で
あった１００％の磁性結晶の配向とほぼ同等の配向性を
持ち、より磁石特性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石合金
を得る事ができる。

また、本発明によれば、永久磁石合金の製造方法におい
て、焼結後、熱間加圧成形を行なう事により、磁場中成
形の方法によらず、同程度の磁石特性を持ったＲ−Ｔ−
Ｂ系永久磁石合金を得る事ができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例に係る希土類磁石合金の４πＩ
ｓと加工度との関係を示す図、第２図はＲ２Ｔ１４Ｂ結
晶粒の例としてＲ２Ｆｅ、４Ｂの結晶構造を示す図、第
３図（ａ）、（ｂ）及び、（Ｃ）は希土類永久磁石焼結
体の塑性流動の説明に洪する図、第４図はプレス方法の
説明図で、第４図（３）はプレス方向と、磁場印加方向
とが互いに垂直な垂直磁場印加法を示し、第４図（ｂ）
はプレス方向と磁場印加方向とが互いに平行な平行磁場
印加法を夫々示している。 図中１は金型、２は粉末、３はずれ方向を示す矢印、４
は磁場方向を示す矢印、５はプレス方向を示す矢印、６
はプレス方向及び磁場方向を示す矢印である。 第２図 Ｒ２Ｆｅ１４ＢのＩＳＡ４ＭＹＺ 第１図 加　工　度（％トーー 第３図 （ａ、） （ｂ） ０応力 （Ｃ）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、Ｒが８〜３０ａｔ％、Ｂが２〜３０ａｔ％、残部Ｔ
   よりなるＲ−Ｔ−Ｂ系磁石合金（但し、ＲはＹを含む希
   土類元素、ＴはＦｅを含む遷移金属である）を溶解及び
   鋳造にて作製し、粉砕、磁場プレス、焼結工程で得られ
   た焼結体を５００℃以上の温度で熱間加工を行うことに
   より、結晶の一軸配向性が増加せしめられているととも
   に結晶粒が微細化されていることを特徴とする永久磁石
   合金。 ２、第１の請求項記載の永久磁石合金において、熱間加
   工後２００〜７００℃の温度範囲にて熱処理を加えてな
   ることを特徴とする永久磁石合金。 ３、Ｒが８〜３０ａｔ％、Ｂが２〜３０ａｔ％、及び残
   部ＴよりなるＲ−Ｔ−Ｂ系磁石合金（但し、ＲはＹを含
   む希土類元素、ＴはＦｅを含む遷移金属である）溶解及
   び鋳造にて作製し、粉砕し、磁場方向とプレス方向とを
   平行の条件で磁場プレスして、焼結した焼結体を５００
   ℃以上の温度で熱間加工を行い、該焼結体に含まれる結
   晶の一軸配向を増加させることを特徴とする永久磁石合
   金の製造方法。 ４、第３の請求項記載の永久磁石合金の製造方法におい
   て、前記焼結体が磁石結晶の塑性流動が異方性を有する
   ことを特徴とする永久磁石合金の製造方法。