JPH02167494A - 核燃料要素およびその製造方法 - Google Patents
核燃料要素およびその製造方法Info
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- JPH02167494A JPH02167494A JP63320691A JP32069188A JPH02167494A JP H02167494 A JPH02167494 A JP H02167494A JP 63320691 A JP63320691 A JP 63320691A JP 32069188 A JP32069188 A JP 32069188A JP H02167494 A JPH02167494 A JP H02167494A
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Other Surface Treatments For Metallic Materials (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は、核燃料要素およびその製造方法の改良に係り
、特にすぐれた機械的特性を保ちつつ、脆化防止に好適
な核燃料要素およびその製造方法に関するものである。
、特にすぐれた機械的特性を保ちつつ、脆化防止に好適
な核燃料要素およびその製造方法に関するものである。
［従来の技術］
第３図に従来の沸騰水型原子炉で用いられている核燃料
要素の縦断面略系図を示した。同図において、核燃料要
素上には、被覆管２内に複数個の燃料ペレット３が装填
されており、被覆管２の上下両端の開口部には、夫々上
部端栓４および下部端栓５が溶接されている。また、被
覆管２内には、ヘリウムガスが封入されており、上部プ
レナム部には、プレナムスプリング７およびＺｒ合金の
チップ８を詰めたゲッタ９が設けられている。
要素の縦断面略系図を示した。同図において、核燃料要
素上には、被覆管２内に複数個の燃料ペレット３が装填
されており、被覆管２の上下両端の開口部には、夫々上
部端栓４および下部端栓５が溶接されている。また、被
覆管２内には、ヘリウムガスが封入されており、上部プ
レナム部には、プレナムスプリング７およびＺｒ合金の
チップ８を詰めたゲッタ９が設けられている。
このように構成された核燃料要素１において、核燃料の
燃焼が進むに従って核分裂生成物（ＦＰという）は、核
燃料要素内に放出される。この放出されたＦＰの中で、
揮発性のＣｄ、Ｃｓ等は、ジルカロイ製の被覆管を脆化
させる。脆化を防止する方法として、ＦＰをペレット内
部に閉込めることが考案されている。例えば、特開昭５
５−４６１１４号公報には、燃料ペレットをＣｕ等のラ
イナ材で包む方法が記載されているが、燃焼の進行に伴
ないペレットに割れを発生するために、ＦＰを完全にペ
レット内に閉込める効果は期待できない。
燃焼が進むに従って核分裂生成物（ＦＰという）は、核
燃料要素内に放出される。この放出されたＦＰの中で、
揮発性のＣｄ、Ｃｓ等は、ジルカロイ製の被覆管を脆化
させる。脆化を防止する方法として、ＦＰをペレット内
部に閉込めることが考案されている。例えば、特開昭５
５−４６１１４号公報には、燃料ペレットをＣｕ等のラ
イナ材で包む方法が記載されているが、燃焼の進行に伴
ないペレットに割れを発生するために、ＦＰを完全にペ
レット内に閉込める効果は期待できない。
また、被覆管内表面にＺｒＯ２酸化被膜を設け、ＦＰか
らの障壁とする方法もあるが、混合酸化ガスから作られ
るＺｒＯ２層からなる酸化被膜は脆く、割れ易いために
１００％の効果は期待できない。
らの障壁とする方法もあるが、混合酸化ガスから作られ
るＺｒＯ２層からなる酸化被膜は脆く、割れ易いために
１００％の効果は期待できない。
［発明が解決しようとする課題］
核燃料要素の高燃焼度化に伴ってＦＰの放出量は、現行
運転時のものと比較して益々増大化する傾向にある。Ｆ
Ｐの中には、通常運転時の被覆管表面温度３５０℃で、
液体金属状で存在するＣｄ、Ｃｓなどが含まれている。
運転時のものと比較して益々増大化する傾向にある。Ｆ
Ｐの中には、通常運転時の被覆管表面温度３５０℃で、
液体金属状で存在するＣｄ、Ｃｓなどが含まれている。
これらＦＰは、被覆管を脆化させることが知られている
。
。
［課題を解決するための手段］
上記課題を解決するための本発明に係る核燃料要素の構
成は、被覆管の内部に燃料ペレッ１〜を装填してなる核
燃料要素において、被覆管の内面に、純ジルコニウム層
を形成するとともに、この純ジルコニウム層の表面に、
ＺｒＯｘ （ただし、０゜０４ ＜ ｘ ＜０．０６）
のジルコニウム酸化層を形成したことである。また、本
発明に係る核燃料要素の製造方法の構成は、被覆管の内
部に燃料ペレットを装填してなる核燃料要素の製造方法
において、内面に純ジルコニウム層を形成した被覆管を
、酸化混合ガス中で加熱（第１段階の加熱）したのち、
この熱処理品を、真空中で加熱（第２段階の加熱）する
ようにしたことである。
成は、被覆管の内部に燃料ペレッ１〜を装填してなる核
燃料要素において、被覆管の内面に、純ジルコニウム層
を形成するとともに、この純ジルコニウム層の表面に、
ＺｒＯｘ （ただし、０゜０４ ＜ ｘ ＜０．０６）
のジルコニウム酸化層を形成したことである。また、本
発明に係る核燃料要素の製造方法の構成は、被覆管の内
部に燃料ペレットを装填してなる核燃料要素の製造方法
において、内面に純ジルコニウム層を形成した被覆管を
、酸化混合ガス中で加熱（第１段階の加熱）したのち、
この熱処理品を、真空中で加熱（第２段階の加熱）する
ようにしたことである。
［作用］
燃料被覆管の内層に設けられた純ジルコニウム層は被覆
管のジルコニウム基合金と比較して軟かいため、燃料の
燃焼によって起こる燃料ペレットと被覆管との機械的相
互作用（ＰＣＭＩ）を緩和する作用が期待できる。
管のジルコニウム基合金と比較して軟かいため、燃料の
燃焼によって起こる燃料ペレットと被覆管との機械的相
互作用（ＰＣＭＩ）を緩和する作用が期待できる。
一方、純ジルコニウム層の表面に形成した酸化ジルコニ
ウム層は、腐食性ＦＰであるＣｄ−Ｃｓなどに対する障
壁とすることができることを実験的に確認することがで
きた。すなわち、Ｚｒの酸化物として、最も安全なのは
ＺｒＯ２である。しかしながらＺｒＯ２は脆化感受性が
強いために、高燃焼度によってＰＣＭＩを受けて割れを
発生し易いという欠点がある。
ウム層は、腐食性ＦＰであるＣｄ−Ｃｓなどに対する障
壁とすることができることを実験的に確認することがで
きた。すなわち、Ｚｒの酸化物として、最も安全なのは
ＺｒＯ２である。しかしながらＺｒＯ２は脆化感受性が
強いために、高燃焼度によってＰＣＭＩを受けて割れを
発生し易いという欠点がある。
本発明者は、ＺｒＯ２に種々の熱処理を施して、非化学
量論的酸化ジルコニウムＺｒＯｘ （０，０４＜ｘ＜０
．０６）Ｍの生成に成功した。すなわち、Ｘの値は、０
．０５よりも過大になると脆化し易くなり、逆に過小に
なると、ＦＰ等と反応性が増大するため、実験的に最適
値として、Ｘ＝０゜０５を選定した。
量論的酸化ジルコニウムＺｒＯｘ （０，０４＜ｘ＜０
．０６）Ｍの生成に成功した。すなわち、Ｘの値は、０
．０５よりも過大になると脆化し易くなり、逆に過小に
なると、ＦＰ等と反応性が増大するため、実験的に最適
値として、Ｘ＝０゜０５を選定した。
Ｚｒ０ｏ、。５を形成するためには、２段階の熱処理を
最適条件で実施する必要がある。第１段階の熱処理は、
純ジルコニウム層の表面を酸化させるためのものである
。第２段階の熱処理は、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２に
近い組成のもの）から過剰の酸素を除去して、出来るだ
け、所望のＺｒ０ｏ、。５に近づけるために実施する真
空中熱処理である。
最適条件で実施する必要がある。第１段階の熱処理は、
純ジルコニウム層の表面を酸化させるためのものである
。第２段階の熱処理は、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２に
近い組成のもの）から過剰の酸素を除去して、出来るだ
け、所望のＺｒ０ｏ、。５に近づけるために実施する真
空中熱処理である。
これらの熱処理のための最適条件を得るためには、真空
度、加熱温度、加熱時間などのパラメータサーベイを行
なわねばならない。
度、加熱温度、加熱時間などのパラメータサーベイを行
なわねばならない。
第１段階の熱処理については、酸素混合ガス中で、加熱
温度は４００〜５００℃、加熱時間１〜３時間の範囲が
最適であることがわかった。
温度は４００〜５００℃、加熱時間１〜３時間の範囲が
最適であることがわかった。
第２段階の熱処理については、まず、真空度はｌ×１０
−’ Ｔｏｒｒ以上、ＩＸＩ○−７Ｔｏｒｒであればよ
い。
−’ Ｔｏｒｒ以上、ＩＸＩ○−７Ｔｏｒｒであればよ
い。
加熱温度は、約５００℃（温度範囲４５０〜５５０°Ｃ
）、加熱時間は、５０時間（４０〜１００時間）であれ
ば最適なることが確認できた。
）、加熱時間は、５０時間（４０〜１００時間）であれ
ば最適なることが確認できた。
以」二のようにして、ＺｒＯ２の表面にＺｒＯ，、。５
層を生成することにより、耐脆化性および耐強度性にす
ぐれた核燃料要素の製造が可能となり、その目的を達成
することができた。
層を生成することにより、耐脆化性および耐強度性にす
ぐれた核燃料要素の製造が可能となり、その目的を達成
することができた。
［実施例］
以下本発明の工実施例について、第１図を用いて説明す
る。
る。
第工図（ａ）は、本発明に係る実施例の核燃料要素の縦
断面略示図、同図（ｂ）は同じく横断暗示図である。
断面略示図、同図（ｂ）は同じく横断暗示図である。
本実施例の構成は、核燃料要素１には、ジルカロイ−２
製の被覆管２内に複数個の燃料ペレット３を積層して充
填し、上、千両端部は上部端栓４および下部端栓５で密
封溶接されている。また、核燃料要素１内には、ヘリウ
ムガスが封入されており、上部プレナム部６には、プレ
ナムスプリング７およびＺｒ合金チップ８を詰めたゲッ
タ９が設けられている。さらに、被覆管２の内層に、厚
さ約７０μｍの純ジルコニウム層１０を設け、特に、そ
の表面を厚さ約１５μｍ、組成がＺｒ０ｏ、。５なる非
化学量論的組成の酸化ジルコニウム層１１を設けるよう
にしたものである。
製の被覆管２内に複数個の燃料ペレット３を積層して充
填し、上、千両端部は上部端栓４および下部端栓５で密
封溶接されている。また、核燃料要素１内には、ヘリウ
ムガスが封入されており、上部プレナム部６には、プレ
ナムスプリング７およびＺｒ合金チップ８を詰めたゲッ
タ９が設けられている。さらに、被覆管２の内層に、厚
さ約７０μｍの純ジルコニウム層１０を設け、特に、そ
の表面を厚さ約１５μｍ、組成がＺｒ０ｏ、。５なる非
化学量論的組成の酸化ジルコニウム層１１を設けるよう
にしたものである。
つぎに、本実施例の核燃料要素を原子炉炉心に装荷して
使用した場合の動作について説明する。
使用した場合の動作について説明する。
原子炉運転が進行し、装荷燃料の燃焼につれて、燃料ペ
レット３からの余剰酸素の放出により、被覆管２内表面
には若干のＺｒ０２層が形成されＰＣＭＩのために割れ
が発生する。ただし、この場合には、その下地にＺｒ０
ｏｏ９層が存在し、これがＦＰにより腐食からの障壁と
なり、核燃料要素の劣化を防止できる。これに反して、
内層にＺｒＯ，。５の酸化ジルコニウム層１１を含有し
ない核燃料要素の場合では、被覆管２内表面に形成され
たＺｒ０２層は、燃料の燃焼につれて脆化し、ＰＣＭＩ
のために割れを発生する可能性が大きい。−度Ｚｒ○２
層が割れると、内層の活性な純Ｚｒ層がＦＰに曝露され
、直接ＦＰによるアタックを受けて腐食＝８− が進行し、核燃料要素は劣化して使用不能となる。
レット３からの余剰酸素の放出により、被覆管２内表面
には若干のＺｒ０２層が形成されＰＣＭＩのために割れ
が発生する。ただし、この場合には、その下地にＺｒ０
ｏｏ９層が存在し、これがＦＰにより腐食からの障壁と
なり、核燃料要素の劣化を防止できる。これに反して、
内層にＺｒＯ，。５の酸化ジルコニウム層１１を含有し
ない核燃料要素の場合では、被覆管２内表面に形成され
たＺｒ０２層は、燃料の燃焼につれて脆化し、ＰＣＭＩ
のために割れを発生する可能性が大きい。−度Ｚｒ○２
層が割れると、内層の活性な純Ｚｒ層がＦＰに曝露され
、直接ＦＰによるアタックを受けて腐食＝８− が進行し、核燃料要素は劣化して使用不能となる。
以上の実施例についてその効果を検討するために行った
実験結果を第２図に示す。すなわち、第２図は、本実施
例の効果を示した被覆管の（Ｃｄ＋Ｃｓ）混合雰囲気中
での圧縮試験結果である。
実験結果を第２図に示す。すなわち、第２図は、本実施
例の効果を示した被覆管の（Ｃｄ＋Ｃｓ）混合雰囲気中
での圧縮試験結果である。
本実験では、（１）内層にＺｒ０ｏ、。５層を形成した
酸化処理試料と、（２）非酸化処理試料とを製作し、一
方、模擬ＦＰ雰囲気（Ｃｄ＋Ｃｓの混合ガス）中で、（
１）および（２）の被覆管試験片を圧縮し、試験時の圧
縮荷重に対する各々の扁平量を測定した。第２図の試験
結果によれば、酸化非処理の場合には、荷重約２０ （
ｋｇ／ ｍ ｍ）−扁平量約１．２５ｍｎで破断した。
酸化処理試料と、（２）非酸化処理試料とを製作し、一
方、模擬ＦＰ雰囲気（Ｃｄ＋Ｃｓの混合ガス）中で、（
１）および（２）の被覆管試験片を圧縮し、試験時の圧
縮荷重に対する各々の扁平量を測定した。第２図の試験
結果によれば、酸化非処理の場合には、荷重約２０ （
ｋｇ／ ｍ ｍ）−扁平量約１．２５ｍｎで破断した。
これに対して、酸化処理した場合には、荷重約４０ （
ｋｇ／ｍｍ） 、扁平量約３０ｎｔｎまで破断せず、脆
化感受性が低下していることを示している。これは、非
化学量論的組成のＺｒＯ，。５層の表面は化学的に安定
化しているためにＦＰによるアタックを受けず、脆化が
防止されたためである。
ｋｇ／ｍｍ） 、扁平量約３０ｎｔｎまで破断せず、脆
化感受性が低下していることを示している。これは、非
化学量論的組成のＺｒＯ，。５層の表面は化学的に安定
化しているためにＦＰによるアタックを受けず、脆化が
防止されたためである。
つぎに、非化学量論的組成の酸化ジルコニウムＩｌｌを
形成する方法および性質について説明する。
形成する方法および性質について説明する。
被覆管２の表面に厚さ８０μｍの純ジルコニウム層をそ
なえた試料を、２０％酸素混合ガス中にて、５００℃で
約２時間加熱する。本工程により、純ジルコニウム層表
面には厚さ約０．５μｍの２１０２Ｍが形成される。そ
の後、Ｉ Ｘ １０−７Ｔｏｒｒの真空中で５００℃で
約５０時間加熱処理することにより、酸素は内表面から
拡散してＺ ｒｏｏｏ、、からなる非化学量論的組成の
酸化ジルコニウム層１１が厚さ約１０μｍ形成される。
なえた試料を、２０％酸素混合ガス中にて、５００℃で
約２時間加熱する。本工程により、純ジルコニウム層表
面には厚さ約０．５μｍの２１０２Ｍが形成される。そ
の後、Ｉ Ｘ １０−７Ｔｏｒｒの真空中で５００℃で
約５０時間加熱処理することにより、酸素は内表面から
拡散してＺ ｒｏｏｏ、、からなる非化学量論的組成の
酸化ジルコニウム層１１が厚さ約１０μｍ形成される。
このＺｒ０ｏ、。５Ｍ１１の性質は、純ジルコニウムと
比較するとやや硬さは増大するが、ＺｒＯ２に比較する
と、延性はすぐれ、機械的性質もすぐれている。 また
、燃料の燃焼にともない被覆管内表面に形成されるＺｒ
０２層の厚さは、４サイクル（約４年間）後でも、約４
〜６μｍであり、ＺｒＯ０，。５層の厚さは１５μｍあ
り、その障壁効果は失なわれない。
比較するとやや硬さは増大するが、ＺｒＯ２に比較する
と、延性はすぐれ、機械的性質もすぐれている。 また
、燃料の燃焼にともない被覆管内表面に形成されるＺｒ
０２層の厚さは、４サイクル（約４年間）後でも、約４
〜６μｍであり、ＺｒＯ０，。５層の厚さは１５μｍあ
り、その障壁効果は失なわれない。
［発明の効果コ
上述のように、本発明によれば、高燃焼度時の被覆管の
ＦＰによる脆化感受性を低下させ脆化を防止すると共に
、機械的強度も保持できるので、燃焼効率を高めると同
時の燃料の長寿命化も可能となるため、燃料経済の向上
に有望な核燃料要素を提供することができる。
ＦＰによる脆化感受性を低下させ脆化を防止すると共に
、機械的強度も保持できるので、燃焼効率を高めると同
時の燃料の長寿命化も可能となるため、燃料経済の向上
に有望な核燃料要素を提供することができる。
以上要するに、被覆管のＺｒＯ２の内側にＺｒ０６４．
５の層を形成することにより、ＰＣＭＩおよび脆化対策
に有効な核燃料要素を提供することができる。
５の層を形成することにより、ＰＣＭＩおよび脆化対策
に有効な核燃料要素を提供することができる。
第１図（ａ）は、本発明の１実施例に係る核燃料要素の
縦断面略系図、第１図（ｂ）は、同上横断略示図、第２
図は、Ｃｄ、Ｃｓ混合雰囲気中の核燃料要素の圧縮試験
比較図、第３図は、従来の核燃料要素の縦断面略系図で
ある。 〈符号の説明〉 １・・・核燃料要素、２ 被覆管、３・・・燃料ペレッ
ト、４・・・上部端栓、５・・下部端栓、６・・・上部
プレナム、９・・・ゲッター、１０・・・純ジルコニウ
ム層、１１・・・酸化ジルコニウム層（非化学量論的組
成）。
縦断面略系図、第１図（ｂ）は、同上横断略示図、第２
図は、Ｃｄ、Ｃｓ混合雰囲気中の核燃料要素の圧縮試験
比較図、第３図は、従来の核燃料要素の縦断面略系図で
ある。 〈符号の説明〉 １・・・核燃料要素、２ 被覆管、３・・・燃料ペレッ
ト、４・・・上部端栓、５・・下部端栓、６・・・上部
プレナム、９・・・ゲッター、１０・・・純ジルコニウ
ム層、１１・・・酸化ジルコニウム層（非化学量論的組
成）。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、被覆管の内部に燃料ペレットを装填してなる核燃料
要素において、 被覆管の内面に、純ジルコニウム層を形成するとともに
、この純ジルコニウム層の表面に、ＺｒＯｘ（ただし、
０．０４＜ｘ＜０．０６）のジルコニウム酸化層を形成
した ことを特徴とする核燃料要素。 ２、ジルコニウム酸化層の組成を、ｘ＝０．０５にした
ことを特徴とする請求項１記載の核燃料要素。 ３、被覆管の内部に燃料ペレットを装填してなる核燃料
要素の製造方法において、 内面に純ジルコニウム層を形成した被覆管を、酸化混合
ガス中で加熱（第１段階の加熱）したのち、 この熱処理品を、真空中で加熱（第２段階の加熱）する ことを特徴とする核燃料要素の製造方法。 ４、第１段階の加熱は、 酸素混合ガス中で、４００〜５５０℃、１〜３時間加熱
するものであり、 第２段階の加熱は、 真空度１×１０＾−＾６Ｔｏｒｒ中で、４５０〜５５０
℃、４０〜１００時間加熱するものである ことを特徴とする請求項３記載の核燃料要素の製造方法
。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63320691A JPH02167494A (ja) | 1988-12-21 | 1988-12-21 | 核燃料要素およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63320691A JPH02167494A (ja) | 1988-12-21 | 1988-12-21 | 核燃料要素およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02167494A true JPH02167494A (ja) | 1990-06-27 |
Family
ID=18124265
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63320691A Pending JPH02167494A (ja) | 1988-12-21 | 1988-12-21 | 核燃料要素およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02167494A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5265137A (en) * | 1990-11-26 | 1993-11-23 | Siemens Power Corporation | Wear resistant nuclear fuel assembly components |
-
1988
- 1988-12-21 JP JP63320691A patent/JPH02167494A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5265137A (en) * | 1990-11-26 | 1993-11-23 | Siemens Power Corporation | Wear resistant nuclear fuel assembly components |
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