JPH03214092A - 核燃料要素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、軽水冷却型原子炉の核燃料要素に係り、とく
に被覆管を改良して耐応力腐食割れ性を向上させた核燃
料要素に関するものである。

［従来の技術］ 核燃料要素は、燃料被覆管内に複数個の核燃料ペレット
を積層収容し、上端部にガス溜用プレナム部と核燃料ペ
レットを安定に支持するためのプレナムスプリングを有
し、両端開口部を上部および下部端栓で密封溶接した構
造となっている。

以上の構成において、被覆管には、核燃料ペレットから
放出される放射性核分裂生成物が管外周部の冷却材中に
混入するのを防止するため、当該放射性核分裂生成物が
外部に漏洩するのを阻止する機能が求められているが、
現在までの運転経験によれば、燃料燃焼度が高くなった
段階で出力が急激に上昇すると、被覆管と腐食性核分裂
生成物との化学反応がおこり、また核燃料ペレットが熱
膨張することによって被覆管に熱応力が加わり、上記両
者の重畳作用により、被覆管に応力腐食割れを生じる可
能性が考えられることが判明した。

しかして、上記したごとき被覆管の応力腐食割れを防止
することを目的として、被覆管の内周面にたとえば厚さ
８０〜１００μｍの純ジルコニウムライチ層を障壁とし
て張設した、いわゆるジルコニウムライチ管が特開昭５
５−１６４３９６号公報として提案されており、上記純
ジルコニウムライナ装置によって被覆管と腐食性核分裂
生成物との接触を防止するとともに、被覆管に発生する
局所応力を緩和して、当該被覆管の応力腐食割れを防止
する効果が期待されている。

［発明が解決しようとする課題］ しかし、従来型のジルコニウムライチ型被覆管の内表面
には活発な純ジルコニウム層が露出しているため、燃料
要素内空間のガスと反応して、応力腐食割れ防止機能が
一時的に低下する可能性が生した。

すなわち、燃料被覆管内空間部に存在する酸素濃度（以
下、全て酸素ポテンシャルという）に着目すると、燃料
要素の使用中に酸素ポテンシャルが過渡的に低下する一
時期があり、この時期が前記応力腐食割れ防止機能の低
下時期とほぼ一致し、この期間中における核分裂生成物
からの被害によって、被覆管が脆化され易い場合がある
こと・が判明した。

本発明の目的は、上記した従来技術の課題を解決して、
ジルコニウムライチ型被覆管を改良し、耐応力腐食割れ
機能を向上させ、信頼性の高い核燃料要素を提供するこ
とである。

［課題を解決するための手段］ 本発明は燃料被覆管の内表面に金属と該金属の酸化物を
分散配置させ、それによって被覆管内における酸素ポテ
ンシャルを調整するようにして、上記目的を達成したも
のである。

［作　用］ 本発明は、従来型のＵＯ２ペレット内蔵のジルコニウム
ライチ型被覆管の２０Ｇｉｇａ拳Ｗａｔｔ　−ｄ　ａ　
ｙ／　ｔ　ｏ　ｎ　（ＧＷｄ／　ｔ）前後の燃焼度にお
けるＦＰ放出率（％）、被覆管内の酸素ポテシャルを詳
細に検討中に見出された事項に基づいてなされたもので
ある。第２図を用いて、上記検討内容について説明する
。

第２図は、原子炉内で使用中（燃焼中）のジルコニウム
ライチ型被覆管内の核分裂生成物（Ｆ　Ｉ’）の放出率
および被覆管内の酸素ポテンシャルの燃焼度依存性を示
す図である。

上記ライナ型被覆管のＵＯ２燃料ベレットが核分裂によ
って燃焼すると、例えばＣｓ、Ｃｄ、１など種々の腐食
性核分裂生成物（ＦＰ）が生じる。

しかし、これらの大部分は燃焼初期（０〜２０ＧＷｄ／
ｌ）にはＵＯ２の結晶粒内に一定時間蓄えられて外部へ
放出されないため、その間、放出率はほぼ０％である。

その後、燃焼度が進むにつれて拡散等によって、漸次被
覆管内表面に到達するようになる。ＦＰ放出曲線２１は
、潜伏期（０〜２０ＧＷｄ／ｌ）から漸増期（２０〜３
０ＧＷｄ／１）におけるＦＰ放出率（％）の観測値の推
移を示すものである。

つぎに、Ｕ０２ペレットを装入して、所定量のＨｅガス
を密封した被覆管内の酸素ポテンシャル（ｋＪ／ｍｏｌ
）の燃焼度（ＧＷｄ／ｌ）依存性について観測した結果
につき説明する。燃焼開始期（０〜５ＧＷｄ／ｌ）では
、不純物として混入した酸素ガスのために酸素ポテンシ
ャルは若干高いが、被覆管の内表面に露出している活性
の純ジルコニウムに向って急速に拡散しくＺｒ中の酸素
の拡散係数は大きい（約１０−”　ｃｎｆ／ｓ）　）　
、燃焼度５　（ＧＷｄ／ｌ）で酸素ポテンシャルは極小
値を示す。Ｕの核分裂と共にＵが消滅するので酸化物燃
料ＵＯＪからは余剰の酸素が放出され、内表面Ｚｒ中に
浸入してゆき、Ｚｒ表面の酸素の濃度は次第に上昇する
。Ｚｒ中の酸素濃度が約３０ａｔ％に達するとＺｒＯ２
が形成される。ＺｒＯ□中の酸素の拡散係数はＺｒ中の
それと比較して数桁小さいので、被覆管内表面への酸素
の流入速度は飽和値に達する。被覆管内表面に一様にＺ
ｒＯ，の皮膜が形成されるようになると余剰酸素は種々
の他のＦＰと反応して、わずかに酸素は上昇する。第２
図の２２は、上記のような、酸素ポテンシャルと燃焼度
の関係を示す曲線である。

核分裂生成物のうち、Ｃｄはジルコニウムおよびジルコ
ニウム合金を著しく脆化させる元素である。この脆化現
象は、Ｃｄ蒸気が被覆管のクラック先端の金属結合力を
弱めるために生ずると解釈されており、従って脆化発生
のしきい条件はＣｄ蒸気圧に依存する。Ｃｄが燃料被覆
管内で金属の状態で存在する場合にはＣｄ蒸気圧は高＜
　（４００℃で約１６０Ｐｓ　）　、被覆管を脆化する
が、Ｃｄが酸化物（Ｃｄ　Ｏ）として存在すると被覆管
を脆化しないことが分かった。Ｃｄを形成する反応：２
　Ｃｄ　＋ｏ２→２ＣｄＯにおける６００にの酸素ポテ
ンシャルは約−４００ｋｌ／ｍａｔと計算される。被覆
管内表面部の酸素ポテンシャルが約−４００ｋＪ／ｍｏ
ｌより高いとＣｄはＣｄＯとして存在することになり、
被覆管を脆化させにくいのでこの値を臨界値として２点
鎖線で示した。

さて、第２図において、燃焼度領域約２０〜３０　Ｇ　
Ｗ　ｄ　／　（では、（１）ＦＰ放出率（２１）の面か
らみると、被覆管にＦＰが供給される状態であり、（２
）酸素ポテンシャル（３２）の面から見ると、被覆管内
の酸素ポテンシャルが低い状態である。すなわち、この
領域では、被覆管内表面がＣｄによる脆化を受けやすい
ことになる。

そこで本発明では、この領域における酸素ポテンシャル
が臨界値を下回らないように酸素ポテンシャル調整材を
被覆管内に配置することを意図している。その方法とし
て被覆管内表面に金属をメツキし、該金属の表面を酸化
処理して該金属の酸化を形成させるようにしたものであ
る。上記金属としでは銅が好ましい。被覆管内壁のジル
コニウムライナ層に銅メツキし、その一部が酸化し、Ｃ
ｕ２Ｏを形成する。閉じた系内でＣｕとＣｕ２Ｏとが存
在しているときの反応＋　２　Ｃｕ　＋０２→２Ｃｕ２
０における６（ＩＧＫの酸素ポテンシャルは、約ｆ３０
ｋｊ／ｍｏｌと計算される。第２図中の２３は酸素ポテ
ンシャルの目標値を示すものであるが、上記のような金
属メツキ処理により被覆管内の酸素ポテンシャルは上昇
し、Ｃｄによる脆化を生じにくくさせることができる。

なお、以上の説明はジルコニウムライチで内張すされた
被覆管について行ったが、ジルカロイのみからなる被覆
管についても同様である。

［実施例］ 以下、本発明に係る実施例を第１図を用いて説明する。

第１図は本発明の核燃料要素の構成を示すための横断図
の一部拡大図である。１はジルカロイ−２製核燃料被覆
管、２はジルコニウムライナ層、３はライナ層上の酸化
膜、４は酸化膜上にメツキした銅、５は上記鋼の表面を
酸化させた領域、６は核燃料ペレットである。さらに詳
しく説明すると、まず被覆管１の外径は１２．２７ｉｎ
、肉厚は約０．８ｍ＋ｗである。上記の被覆管内表面上
に厚さ約８０μｍのジルコニウム２を内張すし、３００
℃の大気中で約１０時間加熱し、約１μｍの酸化膜３を
形成させた。次に被覆管内に銅メツキ液を充てんし、無
電解メツキ法によって厚さ約８μｍの銅層を設けた。管
を水洗後、３５０℃の大気中で約２４時間加熱し、銅メ
ツキの表面に酸化された領域５と酸化されない部分４が
得られた。

この実施例で得られた被覆管と従来のジルコニウムライ
ナ彼覆管とについて次のような試験を行い、それぞれの
圧縮強度を調べた。

まず、従来型のジルコニウムライナ層内にＣｄとＣｓを
それぞれ１０■／　ａｎ　’入れ、Ｈｅガス中で密封溶
接して試験体とした。この試験体を複数個作り、それぞ
れについて３５０℃で１０００時間加熱した。つぎに、
上記実施例で得た被覆管も同様に管内にＬｏｎｇ／ａｎ
’のＣｄとＣｓを入れ、Ｈｅガス中で密封溶接して複数
個の試験体を作り、３５０℃で１０００時間加熱した。

上記の２種類の試験体を用いて、周方向の圧縮試験を実
施した。すなわち、上記各試験体を圧縮試験機に長袖が
水平方向になるようにし、３５０’Ｃ雰囲気中で圧縮荷
重を加えて、試験片き裂の発生する点の荷重を読取った
。なお、各試験とも複数個の試験片を用い、その標準偏
差と平均値を求めた。

第３図に試験結果を示す。第３図においてＡは、従来例
のジルコニウムライナ層の変形量（圧縮量）の平均値を
示すもので、標準値を１．０としている。Ｂは本発明の
被覆管の変形量のＡに対する比率の平均値を表したもの
である。

第３図かられかるように、本発明の実施例（Ｂ点）は従
来型被覆管（Ａ）に対しき裂発生時の変形量は約１．５
倍となり、き裂発生に対する許容応力が格段と向上して
いることを示している。

［発明の効果コ 本発明は、被覆管内表面に金属とその酸化物を分配配置
したことによって、被覆管内の酸素ポテンシャルを高め
て原子炉運転中におけるＦＰによる被覆管の脆化を阻止
し、耐応力腐食割れ性を向上せしめる効果がある。した
がって本発明によれば、信頼性の高い核燃料要素を提供
することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施例を説明するための核燃料要素
の一部横断面拡大図、第２図は原子炉運転中のジルコニ
ウムライチ型被覆管内の核分裂生成物の放出率および酸
素ポテンシャルの各燃焼度依存性を示すグラフ、第３図
は本発明における燃料被覆管と従来の燃料被覆管の圧縮
強度試験の結果を示すグラフである。 １・・・ジルカロイ−２製核燃料被覆管２・・・ジルコ
ニウムライチ層 ３・・・ライチ層上の酸化膜 ４・・・酸化膜上にメツキした銅 ５・・・銅の表面を酸化させた領域 ６・・・核燃料ペレット ２１・・・核分裂生成物放出率 ２２・・・酸素ポテンシャルの変動値 ２３・・・酸素ポテンシャルの目的値 （８７３３）

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）燃料被覆管の内部に複数個の燃料ペレットを収納
   してなる核燃料要素において、燃料被覆管の内表面に金
   属と該金属の酸化物とを分散配置してなることを特徴と
   する核燃料要素。
2. （２）金属と該金属の酸化物が銅と酸化銅である請求項
   １記載の核燃料要素。