JPH02107438A - 積層体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、積層体に関し、さらに詳しくは、層間接着性
、耐熱性、機械的強度などの特性に優れた積層体に関す
る。

発明の技術的背景ならびにその問題点 ポリ４−メチル−■−ペンテンはその透明性、耐熱性、
耐薬品性などの特性を活かして、ビーカーメスシリンダ
ー等の化学実験用器具、注射器のシリンジ、光学測定用
セル、電子レンジ用トレーあるいはベーキングカートン
用紙等にコート材として使用されている。このようにポ
リ４−メチル−ｌ−ベンテンは、融点が高く、耐熱性が
良好である反面、ヒートシール性に劣るという問題点が
あった。

このようなポリ４−メチル−１−ペンテンのヒートシー
ル性を改良するには、ポリエチレン、ポリプロピレン等
のように、ポリ４−メチル−１−ペンテンに比べて融点
が低（、シかも、ヒートシール性に優れた樹脂とポリ４
−メチル−１−ペンテンとを貼り合わせる方法が最も一
般的であるが、ポリエチレンあるいはポリプロピレンと
ポリ４−メチル−１−ペンテンとは同じポリオレフィン
でありながら接着性に劣り、単に両者を直接積層しただ
けでは全く実用に供し得ない。またポリ４−メチル−１
−ペンテンフィルムにアンカーコート剤として、ウレタ
ン系接着剤等を塗布してポリエチレンフィルム等を積層
しても、ポリ４−メチル−１−ペンテンフィルムは表面
濡れ性に乏しく、積層体の層間接着強度が低く、この積
層体のヒートシール性はあまり良好でなかった。

このような問題点を解決するため、本発明者は、ポリ４
−メチル−１−ペンテンフィルムのヒートシール性を改
良すべく種々検討した結果、ポリ４−メチル−１−ペン
テンフィルムとポリエチレンフィルム、ポリプロピレン
フィルムなどとを積層する際に、接着層として、特定の
組成物を用いることにより、さらに層間接着強度が改良
され、耐熱性、機械的強度、ヒートシール性などに優れ
た積層体が得られることを見出して、本発明を完成する
に至った。

発明の目的 本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決し
ようとするものであって、耐熱性、層間接着強度、ヒー
トシール性、機械的強度などに優れた積層体を提供する
ことを目的としている。

発明の概要 本発明に係る積層体は、ポリ４−メチル−１−ペンテン
層（Ａ）と、該ポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）
上に設けられた中間層（Ｂ）と、該中間層（Ｂ）上に設
けられた熱可塑性樹脂層（Ｃ）とからなる積層体であっ
て、 前記中間層（Ｂ）が、 エチレン・α−オレフィンランダム共重合体：４０〜９
８重量％と、 粘着付与剤＝１〜５０重量％と、 不飽和カルボン酸または該不飽和カルボン酸の誘導体で
変性された変性ポリオレフィン＝０．１〜２０重量％と
からなる組成物よりなり、かつ、前記エチレン・α−オ
レフィンランダム共重合体は、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ
／１０分であり、密度が０．８５０〜０．９００ｇ／ｃ
ｍ３であり、エチレン含有率が３０〜９５モル％であり
、Ｘ線回折法による結晶化度が４０％以下であることを
特徴としている。

本発明に係る積層体は、上記のような積層構造を有して
いるので、耐熱性、層間接着強度、ヒートシール性、耐
薬品性、機械的強度などの特性に優れている。

発明の詳細な説明 以下、本発明に係る積層体について具体的に説明する。

本発明に係る積層体においては、層（Ａ）としてポリ４
−メチル−１−ペンテンが用いられているが、このポリ
４−メチル−１−ペンテンは、４−メチル−ｔ−ペンテ
ンの単独重合体もしくは４−メチル−１−ペンテンと他
のα−オレフィン、たとえばエチレン、プロピレン、ｌ
−ブテン、ｌ−ヘキセン、■−オクテン、ｌ−デセン、
ｌ−テトラデセン、１−オクタデセンなどの炭素数２〜
２０のα−オレフィンとの共重合体で、通常、４−メチ
ル−１−ペンテンを８５モル％以上含む４−メチル−１
−ペンテンを主体とした重合体である。ポリ４−メチル
−１−ペンテンのメルトフローレート（ＭＦＲ、荷重：
５ｋｇ５温度：２６０℃）は、好ましくは０．５〜２０
０ｇ／１０分の範囲である。メルトフローレートが０．
５ｇ／１０分未満では、溶融粘度が高く成形性に劣り、
一方メルトフローレートが２００ｇ／１０分を超えると
溶融粘度が低く成形性に劣り、また機械的強度も低い傾
向にある。

本発明に係る積層体では、中間層（Ｂ）として、エチレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体と、粘着付与剤と
、不飽和カルボン酸または該不飽和カルボン酸の誘導体
で変性された変性ポリオレフィンとからなる組成物が用
いられている。

本発明で用いられるエチレンΦα−オレフィンランダム
共重合体は、エチレンとα−オレフィンとのランダム共
重合体であって、このエチレン−α−オレフィンランダ
ム共重合体は、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分、好ま
しくは２〜４０ｇ７１０分であり、密度が０．８５０〜
０．９００ｇ　／　ａＪ、好ましくは０．８５５〜０．
８９５ｆ／ｃｍ３であり、エチレン含有率が３０〜９５
モル％、好ましくは４０〜９０モル％であり、Ｘ線回折
法による結晶化度が４０％以下、好ましくは３５％以下
であることが望ましい。

このようなエチレン・α−オレフィンランダム共重合体
において、ＭＦＲがＯ，Ｉｇ／１０分未満であっても５
０ｇ／１０分を超えても、また密度が０．８５０ｆ／−
未満であっても０．９００ｆ／−を超えても成形性に劣
る傾向にある。

また、エチレン含有率が３０モル％未満であっても９５
モル％を超えても、中間層（Ｂ）と前記ポリ４−メチル
−１−ペンテン層（Ａ）との接着強度に劣る傾向にある
。

また、Ｘ線回折法による結晶化度が４０％を超えるエチ
レンφα−オレフィンランダム共重合体を用いてなる中
間層（Ｂ）は、前記ポリ４−メチル−１−ペンテン層（
Ａ）との接着性に劣る傾向にある。

このようなエチレン拳α−オレフィンランダム共重合体
を構成するα−オレフィンとしては、通常、炭素数３〜
３０のα−オレフィン、具体的には、層（Ａ）に用いら
れたα−オレフィンと同様に、プロピレン、ｌ−ブテン
、ｌ−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、■−オク
テン、■−デセン、■−テトラデセン、■−オクタデセ
ンなどを挙げることができ、このようなα−オレフィン
は、それぞれ単独で、あるいは二種以上混合して用いる
ことができる。

本発明で用いられるエチレン・α−オレフィンランダム
共重合体のＸ線回折法による結晶化度は、試料を２８０
℃Ｘ３０ｋｇ／ｃ−の条件下で１０分間圧縮成形した後
、２３℃に調整した水冷プレス（圧カニ３０ｋｇ／ｃＪ
）で５分間冷却し、２ｃＩ１１×４（至）×１龍の試験
片を成形し、この試験片を銅ターゲツトを備えた回転対
陰極Ｘ線回折装置（ＲＩＪ−３００、理学電機■製）を
用い、回折角（２θ）が５度〜３１度までのＸ線回折曲
線を測定した後、回折角（２θ）が６度と３０度との間
でベースラインを引いて、非晶部と結晶部に分は結晶部
を重量％として求めた値である。

本発明に用いる前記特性を有するエチレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体は、たとえば、（イ）マグネシウ
ム化合物、チタン化合物および電子供与体からなる高活
性固体状チタン触媒成分（ａ＞を、ハロゲン化炭化水素
（ｂ）で処理することにして得られる固体状チタン触媒
成分、 （ロ）有機アルミニウム化合物成分、および（ハ）珪素
化合物からなる電子供与体成分、からなる触媒を用いて
、エチレンとα−オレフィンとをランダム共重合させる
ことによって得られる。このような触媒の調製法は特開
昭５６−８１１号公報、特開昭５８−８３００６号公報
などに説明されている。また、エチレン・α−オレフィ
ンランダム共重合体の重合条件などは、特開昭６０−１
６６３１０号公報に説明されている。

本発明で用いられる粘着付与剤は、固体の非品性ポリマ
ーであり、通常、粘着テープ、塗料、およびホットメル
ト接着剤用分野に用いられているような粘着付与樹脂で
ある。このような粘着付与樹脂としては、重合されるモ
ノマー源の違いにより次のような樹脂を挙げることがで
きる。

たとえば、石油、ナフサ等の分解°によって得られるＣ
４留分、Ｃ５留分、またはＣ４留分とＣ５留分との混合
物、あるいはこれらの任意の留分を用いて得られる樹脂
を挙げることができ、具体的にはＣ５留分中のイソプレ
ンおよび１．３−ペンタジェンなどを主原料とする脂肪
族系炭化水素樹脂、石油、ナフサ等の分解によって得ら
れるＣ９留分中のスチレン誘導体およびインデン類を主
原料とする芳香族系炭化水素樹脂・、 Ｃ−Ｃ５留分の任意の留分とＣ留分とを共重合してなる
脂肪族・芳香族共重合炭化水素樹脂、芳香族系炭化水素
樹脂を水素添加した脂環族系炭化水素樹脂、 脂肪族、脂環族および芳香族を含む構造を有する合成テ
ルペン系炭化水素樹脂、 テレピン油中のα、β−ピネンを原料とするテルベン系
炭化水素樹脂、 コールタール系ナフサ中のインデンおよびスチレン類を
原料とするクマロンインデン系炭化水素樹脂、 低分子量スチレン系樹脂およびロジン系炭化水素樹脂な
どを挙げることができる。

これら粘着付与剤の中では、脂肪族系炭化水素樹脂およ
び芳香族系炭化水素樹脂を水素添加してなる脂環族系炭
化水素樹脂が好ましく用いられる。

このような樹脂は、エチレン・α−オレフィンランダム
共重合体に対する分散性に優れている。

このような脂腺族系炭化水素樹脂および芳香族系炭化水
素樹脂を水素添加してなる脂環族系炭化水素樹脂の中で
も、軟化点（環球法）が１０５〜１５０℃、好ましくは
１１０〜１４０℃、かつ、芳香族核への水素添加率が８
０％以上、好ましくは８５％以上である脂環族系炭化水
素が特に望ましく用いられる。

本発明で用いられるポリオレフィンは、不飽和カルボン
酸またはこの不飽和カルボン酸の誘導体で変性されてお
り、このようなポリオレフィンとしては、層（Ａ）に用
いられたと同様のα−オレフィンからなる重合体を挙げ
ることができ、これらのポリオレフィンはいずれも単独
重合体に限らず、二種以上のα−オレフィンからなる共
重合体であってもよい。

いずれにしても、本発明で用いられるポリオレフィンは
、上記のように不飽和カルボン酸またはこの不飽和カル
ボン酸の誘導体で変性されており、このような不飽和カ
ルボン酸または不飽和カルボン酸の誘導体の具体例とし
ては、アクリル酸、マレイン酸、フマール酸、テトラヒ
ドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸
、イソクロトン酸、ナジック酸■（エンドシス−ビシク
ロ［２，２，１］ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボ
ン酸）などの不飽和カルボン酸、またはその誘導体、た
とえば酸ハライド、アミド、イミド、無水物、エステル
などが挙げられ、具体的には、塩化マレニル、マレイミ
ド、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、マレイン酸モ
ノメチル、マレイン酸ジメチル、グリシジルマレエート
などが例示される。

これらの中では、不飽和ジカルボン酸またはその酸無水
物が好ましく用いられ、とくにマレイン酸、ナジック酸
■またはこれらの酸無水物が好ましく用いられる。

該不飽和カルボン酸またはその誘導体から選ばれるグラ
フトモノマーを前記重合体にグラフト共重合して変性物
を製造するには、従来公知の種々の方法を採用すること
ができる。たとえば、前記重合体を溶融し、グラフトモ
ノマーを添加してグラフト共重合させる方法あるいは前
記重合体を溶媒に溶解させグラフトモノマーを添加して
グラフト共重合させる方法がある。

いずれの場合にも、前記重合体にグラフトモノマーを効
率よくグラフト共重合させるためには、ラジカル重合開
始剤の存在下に反応を行なうことが好ましい。このよう
な、グラフト反応は通常６０〜３５０℃の温度で行なわ
れる。また、ラジカル重合開始剤はポリオレフィン１０
０重量部に対して通常ｏ、ｏｏｉ〜１重量部の量で用い
られる。

このような、ラジカル重合開始剤としては、具体的には
、次のような化合物が挙げられる。

有機ペルオキシド、有機ペルエステル、たとえばベンゾ
イルペルオキシド、ジクロルベンゾイルペルオキシド、
ジクミルペルオキシド、ジーｔｅｒｔ−ブチルペルオキ
シド、２．５−ジメチル−２，５−ジ（ペルオキシドベ
ンゾエート）ヘキシン−８，１，４−ビス（ｔｅｒｔ−
ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、ラウロイル
ペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペルアセテート、２．
５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキ
シ）ヘキシン−３，２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ
ｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、ｔｅｒｔ−ブチ
ルペルベンゾニー）、ｔｅｒｔ−ブチルペルフェニルア
セテート、ｔｅｒｔ−ブチルペルイソブチレート、ｔｅ
ｒｔ−ブチルペルー５ｅｅ−オクトエート、ｔｅｒＬ−
ブチルペルビバレート、クミルペルビバレートおよびｔ
ｅｒｔ−ブチルペルジエチルアセテート、その他アゾ化
合物、たとえばアゾビスイソブチロニトリ、ル、ジメチ
ルアゾイソブチレートなど。

これらのラジカル重合開始剤のうちではジクミルペルオ
キシド、ジーｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド、２．５−
ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）
ヘキシン−３，２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔａｒ
ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、■、４−ビス（ｔｅ
ｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼンなどの
ジアルキルペルオキシドが好ましく用いられる。

このようにして得られた上記変性ポリオレフィンにおい
て、不飽和カルボン酸または不飽和カルボン酸誘導体に
よるグラフト率は、通常、０．０１〜１０重量％程度で
ある。

本発明に係る積層体の中間層形成用組成物において、上
述したエチレン・α−オレフィンランダム共重合体は４
０〜９８重量％好ましくは５０〜９０重量％の量で、粘
着付与剤は１〜５０重量％好ましくは５〜４０重量％の
量で、不飽和カルボン酸または該不飽和カルボン酸の誘
導体で変性された変性ポリオレフィンは０．１〜２０重
量％好ましくは０．２〜１０重量％の量でそれぞれ用い
られることが望ましい。

上記中間層形成用組成物中に、エチレン・α−オレフィ
ンランダム共重合体は４００重量％未満量で用いられる
と、組成物の流動性が不良となり成形性が悪化するため
好ましくなく、また９８重量％を超える量で用いられる
と、接着性が低下するため好ましくない。また、粘着付
与剤は１重量％未満の量で用いられると、接着性が低下
するため好ましくなく、また５０重量％を超える量で用
いられると、耐熱性が劣ってくるため好ましくない。さ
らにまた上記変性ポリオレフィンは０．１重量％未満の
量で用いられると、接着性が低下するため好ましくなく
、２０重量％を超える量で用いられると、一部架橋を起
こし粘着付与剤との分散性が低下し、層（Ａ）との接着
性が低下するため好ましくない。

なお中間層形成用組成物を得るには、上記のようなエチ
レン・α−オレフィンランダム共重合体と粘着付与剤と
変性ポリオレフィンとを、（イ）ヘンシェルミキサー、
Ｖ型ブレンダー　リボンブレンダー　クンブラブレンダ
ーなどで混合する方法、あるいは（ロ）このような混合
を行なった後１軸押出機、２軸押出機、ニーダ−、バン
バリーミキサ−等で溶融混練し、次いで造粒あるいは粉
砕する方法などを採用することができる。

本発明に係る積層体においては、層（Ｃ）として熱可塑
性樹脂が用いられる。

熱可塑性樹脂としては、具体的には、ポリエチレン、ポ
リプロピレン、ナイロン、ポリカーボネート、エチレン
パα−オレフィン共重合体、ポリ４−メチル−ペンテン
−１、ポリアクリレート、ポリメチルメタクリレート、
ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、
ポリ−ｐ−キシリレン、ポリエステル、ポリアミドなど
が用いられる。

なお、本発明に係る積層体は、ポリ・４−メチル−１−
ペンテン層（Ａ）と熱可塑性樹脂層（Ｃ）とを、中間層
（Ｂ）を介して積層してなるが、この積層体では、熱可
塑性樹脂層（Ｃ）がヒートシール層としての役割を果し
ている。

本発明に係る積層体を製造するには、種々公知の方法を
用いることができるが、たとえば予めポリ４−メチル−
！−ペンテン層を成形した後、中間層形成用組成物およ
び熱可塑性樹脂を押出コーティングする方法、予めポリ
４−メチル−１−ペンテン層を成形した後、別途成形し
た熱可塑性樹脂層を、中間層形成用組成物を用いて押出
ラミネートする方法、あるいはポリ４−メチル−１−ペ
ンテン、中間層形成用組成物およびポリオレフィンを三
層以上の多層構造を有する多層ダイを用い、中間層形成
用組成物を中間層として共押出し成形する方法などが挙
げられる。これらのうち共押出し成形法が操作が簡便で
、しかもより層間接着力に優れた積層フィルムが得られ
るので好ましい。共押出し成形法としては、フラット・
ダイを用いるＴ−ダイ法と、サーキュラ−・ダイを用い
るインフレーション法とがある。フラット・ダイはブラ
ック・ボックスを使用したシングル・マニフォールド形
式あるいはマルチ・マニフォールド形式のいずれを用い
ても良い。インフレーション法に用いるダイについても
いずれも公知のダイを用いることができる。

本発明に係る積層体では、各層の厚さは、とくに限定さ
れないが、ポリ４−メチル−■−ペンテン層（Ａ）の膜
厚は、１〜４０００μｍ１好ましくは２〜５０μｍであ
り、中間層（Ｂ）の膜厚は、１〜４０００μｍ１好まし
くは２〜２０μｍであり、熱可塑性樹脂層（Ｃ）の膜厚
は、１〜４０００μｍ、好ましくは２〜５０μｍである
ことが望ましい。

本発明に係る積層体は、上記のようにポリ４−メチル−
１−ペンテン層（Ａ）と、中間層（Ｂ）と、熱可塑性樹
脂層（Ｃ）とから構成されているが、必要に応じてポリ
４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）の両面に中間層（Ｂ
）を介して熱可塑性樹脂層（Ｃ）を積層してもよいし、
さらには、耐ガス透過性等を付与するために、ポリ塩化
ビニリデン系樹脂、ポリビニルアルコール、エチレン・
酢酸ビニル共重合体鹸化物、ポリアミド、ポリエステル
あるいは紙、アルミニウム箔などを積層してもよい。

また本発明では、積層体を構成するポリ４−メチル−■
−ペンテン層（Ａ）、中間層（Ｂ）および熱可塑性樹脂
層（Ｃ）のいずれかの層あるいは全層に、耐候安定剤、
耐熱安定剤、帯電防止剤、防曇剤、抗ブロツキング剤、
スリップ剤、滑剤、顔料、染料、流滴剤、核剤などのよ
うな、通常、熱可塑性樹脂に添加して使用される各種配
合剤を本発明の目的を損わない範囲で添加してもよいし
、熱可塑性樹脂層（Ｃ）には、さらにヒートシール性を
改良する目的で、低結晶性もしくは非品性のエチレン・
プロピレン共重合体、エチレン・ｌ−ブテン共重合体等
のエチレン・α−オレフィン共重合体、エチレン・酢酸
ビニル共重合体などを添加してもよい。

発明の効果 本発明に係る積層体は、上記したような中間層（Ｂ）を
介して、ポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）と熱可
塑性樹脂層（Ｃ）とが積層されていることを特徴として
いるので、本発明に係る積層体は、耐熱性、層間接着強
度、ヒートシール性、耐薬品性、機械的強度などに優れ
ている。

本発明に係る積層体は、上記したような特性を活かして
、工業用離型フ−、イルム、薬品袋、食品包装材料（レ
トルトパウチ等）として好ましく用いられる。

［実施例］ 次に実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、
本発明はこれらの実施例に何ら制約されるものではない
。

実施例１ 中間層（Ｂ）を形成するための組成物（接着性樹脂組成
物　ＡＤ−１）として、エチレン・プロピレンランダム
共重合体（ＥＰＲ−１、エチレン含有量８０モル％、Ｍ
ＦＲ２１，２ｇ／１０分、密度０．８８ｇ／ａａ、結晶
化度６％）と、無水マレイン酸グラフト高密度ポリエチ
レン（ＭＡｌｌ−１１０ＰＥ　、無水マレイン酸グラフ
ト率２．１ｇ／１００ｇポリマー、ＭＦＲ３２，４ｇ７
１０分、密度０、　９６０　ｇ／ａＪ、結晶化度７６％
）と、脂環族系水添石油樹脂（粘着付与剤；商品名　ア
ルコンＰ　１２５　、軟化点１２５℃、臭素価２、荒用
化学■製）とを、ＥＰＩ？−１／Ｍ＾ＩＩ　−ＩＩ　Ｄ
　Ｐ　Ｅ　／粘着付与剤−８８／２／１０（重量％）の
割合でタンブラ−で混合し、２００℃に設定した一軸押
出機（ダルメージスクリュー、４０龍φ）で混練造粒し
て用いた。

また、ポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）を形成す
るための樹脂として、４−メチル−１−ペンテン−１−
デセン共重合体（４ＭＰ−１：密度０．８３５ｇ／−１
Ｍ　Ｆ　Ｒ５２６ｇ　／　１０分）を用いた。

さらに、熱可塑性樹脂層（Ｃ）を形成するため樹脂とし
て、高圧法ポリエチレン（ＬＤｒ’Ｅ−１，Ｔ　ｍ１０
５℃）を用いた。

次いで、層（Ａ）用４−メチル−１−ペンテン−１−デ
セン共重合体（４ＭＰ−１）を４０龍φ押出機（シリン
ダー温度２７０℃）で、中間層形成用組成物（ＡＤ−１
）を４０ｍ■φ押出機（シリンダー温度２５０℃で、熱
可塑性樹脂層（Ｃ）用高圧法ポリエチレン（ＬＤＰＥ−
１）を４０關φ押出機（シリンダー温度２５０℃）で、
それぞれ溶融後、三層Ｔダイフィルム成形機のコートハ
ンガーダイ（ダイ温度２６０℃）より共押出しして、冷
却し、層（Ａ）　（４ＭＰ−１、膜厚２０　ａ　ｍ）と
、中間層（Ｂ）（ＡＤ−１、膜厚２０μｍ）と、層（Ｃ
）　　（ＬＤＰＥ、膜厚２０μｍ）とからなる共押出三
層フィルム（積層体）を得た。

次いで、以下の方法により上記積層体の物性評価を行な
った。結果を第１表に示す。

接着強度（ｓｒ／１５ｍｍ）： 上記積層体から、１５鰭幅の試験片 を切り取り、クロスヘツド速度 ３００關／分で、この積層体を各樹 脂層間で剥離させた際の強度（層間 剥離強度）で示した。

ヒートシール部剥離強度（ｇ／１５龍）二上記積層体の
熱可塑性樹脂層（Ｃ） 同志を重ね合せ、１２０℃、１６０ ℃、あるいは、１８０℃の温度で、 ２　ｋｇ　／　ｃｄの圧力で、１秒間二幅１０ｍ−のシ
ルバーでヒートシールした後 放冷する。このようにして得られた 積層物から１５ｗ幅の試験片を切り 取り、クロスヘッド速度３００ＩＩＩＩｌ／分でヒート
シール部を剥離させた際 の強度で示した。

なお、ヒートシール面は熱可塑性樹脂層（Ｃ）同志であ
る。

実施例２ 実施例１で用いた高圧法ポリエチレン（ＬＤＰＥ−１）
の代わりにＭＦＲ−９ｇ／１０ｍＩｎのポリプロピレン
ランダムコポリマー（商品名二三井石油化学工業　ポリ
プロピレンＦ６５１、以下ＰＰと略す）を使用する以外
は実施例１と同様に行なった。

結果を第１表に示す。

実施例３ 実施例１で用いたＬＤＰＥ−Ｉの代わりに低圧法ポリエ
チレン（商品名二三井石油化学工業　ハイゼックス３０
００Ｆ、以下ＨＤＰＥと略す）を使用する以外は実施例
１と同様に行なった。

結果を第１表に示す。

実施例４ 実施例１で用いたＬＤＰＥ−１の代わりにポリアミド樹
脂ナイロン−６（商品名：東し　ナイロン６、ＣＭ１０
２１、以下ＮＹと略す）を使用する以外は実施例１と同
様に行なった。

結果を第１表に示す。

実施例５ 実施例１で用いたＬＤＰＥ−１の代わりにエチレン・ビ
ニルアルコール樹脂（商品名：クラレエバールＥＰ−Ｅ
、以下ＥＶＯＨと略す）を使用する以外は実施例１と同
様に行なった。

結果を第１表に示す。

実施例６ 実施例１で用いたＬＤＰＥ−１の代わりにポリカーボネ
ート樹脂（商品名：音大　パンライトＬ１２５０、以下
ＰＣと略す）を使用する以外は実施例１と同様に行なっ
た。

結果を第１表に示す。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ポリ４−メチル−１−ペンテン層（Ａ）と、該ポリ４−
   メチル−１−ペンテン層（Ａ）上に設けられた中間層（
   Ｂ）と、該中間層（Ｂ）上に設けられた熱可塑性樹脂層
   （Ｃ）とからなる積層体であって、前記中間層（Ｂ）が
   、 エチレン・α−オレフィンランダム共重合体：４０〜９
   ８重量％と、 粘着付与剤：１〜５０重量％と、 不飽和カルボン酸または該不飽和カルボン酸の誘導体で
   変性された変性ポリオレフィン：０．１〜２０重量％と
   からなる組成物よりなり、かつ、前記エチレン・α−オ
   レフィンランダム共重合体は、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ
   ／１０分であり、密度が０．８５０〜０．９００ｇ／ｃ
   ｍ＾３であり、エチレン含有率が３０〜９５モル％であ
   り、Ｘ線回折法による結晶化度が４０％以下であること
   を特徴とする積層体。