JPH0130859B2 - - Google Patents
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明は表面活性が良好で、優れた機械的性質
を有する射出成形品を与えることのできる射出成
形用ポリエステル組成物に関するものである。 ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレートなどに代表される熱可塑性ポリエス
テルは、その優れた諸特性を利用して繊維やフイ
ルムなどに広く使用されているが、なかでも最も
多用されてきたポリエチレンテレフタレートは結
晶化速度が遅いため、通常の射出成形に適用して
も満足すべき成形品を与えることができない。す
なわち結晶性ポリエステルの射出成形において
は、金型温度を正確に規定する必要があり、また
得られた成形品はその表面と内部に結晶化度の差
を生ずるため、機械的性質、寸法安定性、形状安
定性が不均一になるのである。従来かかる問題を
解決する手段としては、高温金型を使用する方法
や結晶核生成剤を添加する方法などが多数提案さ
れているが、高温金型を使用する方法では高温化
のための操作が煩雑となり、作業能率が著しく低
下するため望ましくない。一方結晶核生成剤を添
加する方法でも、射出成形時の結晶化速度がいま
だ不十分であり、しかも結晶核生成剤の分散性が
悪いため、成形品の表面特性、とくに表面光沢や
機械的性質が低下するという問題がある。 そこで本発明者らは表面活性が良好でしかも優
れた機械的性質を有する射出成形品を与えること
のできるポリエステル射出成形用材料の取得を目
的として鋭意検討した結果、特定の安息香酸エス
テルをポリエステルに添加することにより上記目
的が達成できることを見出し、本発明に到達し
た。 すなわち本発明は、実質的にテレフタル酸、イ
ソフタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸か
ら選ばれた少なくとも1種の芳香族ジカルボン酸
成分とエチレングリコール、プロピレングリコー
ル、ブチレングリコール、ヘキシレングリコール
およびシクロヘキサンジメタノールから選ばれた
1種以上のジオール成分との重縮合により得られ
た熱可塑性ポリエステル100重量部に対し、ネオ
ペンチルグリコールジベンゾエート、トリエチレ
ングリコールジベンゾエートおよびペンタエリス
リトールテトラベンゾエートから選択される安息
香酸誘導体の少なくとも1種0.1〜10重量部を配
合してなる射出成形用ポリエステル組成物を提供
するものである。 本発明で使用する熱可塑性ポリエステルとは、
実質的にテレフタル酸、イソフタル酸および2,
6−ナフタレンジカルボン酸から選ばれた少なく
とも1種の芳香族ジカルボン酸成分と、エチレン
グリコール、プロピレングリコール、ブチレング
リコール、ヘキシレングリコールおよびシクロヘ
キサンジメタノールから選ばれた少なくとも1種
のジオール成分との重縮合によつて得られるもの
であり、具体的にはポリエチレンテレフタレー
ト、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレ
ンテレフタレート、ポリヘキシレンテレフタレー
ト、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナ
フタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレ
フタレートなどのほか、ポリエチレンテレフタレ
ート・イソフタレート、ポリブチレンテレフタレ
ート・イソフタレートなどの共重合ポリエステル
などを挙げることができる。もちろんこれらのポ
リエステルはさらに30mol%以内で他の第3成
分、たとえばスルホイソフタル酸、アジピン酸、
セバシン酸、フタル酸などを共重合させてもよ
い。 本発明で使用する安息香酸誘導体とは、安息香
酸から誘導されるエステル化合物であり、これら
安息香酸誘導体の具体例としてはネオペンチルグ
リコールジベンゾエート、トリエチレングリコー
ルジベンゾエートおよびペンタエリスリトールテ
トラベンゾエートがあげられる。 これら安息香酸誘導体の添加量は、熱可塑性ポ
リエステル100重量部に対し0.1〜10重量部、とく
に0.1〜5重量部であり、0.1重量部以下では表面
特性の改善効果が不十分であり、10重量部以上で
は機械的性質、とくに引張強度が低下するため好
ましくない。また安息香酸誘導体は熱可塑性ポリ
エステル中で1μ以下の粒子状態、または相溶状
態で分散しているのが望ましく、1μ以上になる
と引張強度が低下する傾向がある。 上記安息香酸エステルを配合してなる本発明の
成形用ポリエステル組成物は、表面光沢に代表さ
れる表面特性が良好で、優れた機械的性質を有す
る成形品を与えることができるが、この他にも成
形時において結晶化速度がある程度改善され、し
かもとくに高粘度水準のポリエステル成形時に流
動性が良好であるという効果が得られる。 また本発明の組成物に結晶化促進剤を添加すれ
ばさらに効果的であり、上記安息香酸誘導体と結
晶化促進剤の併用によりポリエステルの結晶化速
度が相乗的に改善されて成形性が飛躍的に向上す
ると共に、一層優れた機械的性質を有する成形品
が得られる。ここで使用する結晶化促進剤として
は、タルク、マイカ、セリサイト、酸化珪素、フ
ツ化ナトリウムなどの無機化合物、酸化カルシウ
ム、酸化バリウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウ
ムなどの金属酸化物、硫酸塩、ステアリン酸ナト
リウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カ
リウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カ
ルシウムなどの高級脂肪酸金属塩、安息香酸ナト
リウム、安息香酸カリウム、安息香酸リチウム、
テレフタル酸ナトリウムなどの芳香族モノおよび
ジカルボン酸の金属塩、テレフタル酸モノメチル
ナトリウム、イソフタル酸モノメチルナトリウム
などの芳香族ジカルボン酸モノエステルモノ金属
塩などがあげられる。なかでも特に好ましくはタ
ルク、ステアアリン酸ナトリウム、ステアリン酸
バリウムが使用される。これら結晶化促進剤の添
加量は、熱可塑性ポリエステル100重量部に対し
て5重量部以下、とくに0.1〜3重量部が好まし
く用いられる。 本発明の組成物を調整する手段にはとくに制限
がなく、たとえば熱可塑性ポリエステルに安息香
酸誘導体をブレンダーで混合後、押出機で溶融配
合する方法、熱可塑性ポリエステルと安息香酸誘
導体の混合物を直接成形機を用いて成形する方法
などが用いられる。 なお、本発明のポリエステル組成物に本発明の
目的を逸脱しない範囲内で他の熱可塑性樹脂例え
ばポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢
酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合
体、エチレン−メタクリル酸グリシジルエステル
共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、ブチ
ルゴム、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピ
レン、ポリブタジエン、ポリスチレン、ABS樹
脂、MBS樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリオキシメ
チレン、ポリアミド、ポリフエニレンオキサイ
ド、ポリスチレン−ポリフエニレンオキシド樹
脂、ポリテトラフルオルエチレン、エチレン−テ
トラフルオルエチレン共重合体およびポリカーボ
ネートなどをポリマブレンドすることができる。 さらに本発明の組成物には、デカブロムジフエ
ニルエーテル、ハロゲン化ポリカーボネート、テ
トラブロムビスフエノール−Aジグリシジルエー
テルおよびその誘導体のようなハロゲン系の難燃
剤、リン系難燃剤、メラミン、メラミン・シアヌ
レートのような含窒素系難燃剤などの公知の難燃
剤、三酸化アンチモン、酸化ホウ素、酸化ジルコ
ニウム、酸化鉄などの難燃助剤、ヒンダードフエ
ノール、リン系、イオウ系などの耐熱安定剤、ガ
ラス繊維、ワラステナイト、マイカ、クレー、ア
スベスト、炭酸カルシウム、硫酸バリウムなどの
補強剤や充填剤、ステアリン酸金属塩、モンタン
酸ワツクス、シリコーン・オイルなどの離型剤、
染料、顔料などの着色剤およびその他通常公知の
滑剤、可塑剤、紫外線吸収剤、発泡剤などの有機
物質、無機物質などを含有させることもできる。 以下に実施例を挙げて本発明をさらに詳述する
が、実施例中の部および%はすべて重量基準であ
り、相対粘度はオルト−クロルフエノールを溶媒
とし、0.5%のポリマ溶液を25℃で測定した値で
ある。 実施例 1 相対粘度1.70のポリブチレンテレフタレート
100部、下記(A)〜(C)の安息香酸誘導体3部をV−
ブレンダーで混合し、250℃の温度で30mmφのス
クリユーを有する押出機を用いてペレタイズを行
つた。 (添加剤) (A) ネオペンチルグリコールジベンゾエート (B) トリエチレングリコールジベンゾエート (C) ペンタエリスリトールテトラベンゾエート 得られたペレツトを130℃で4時間乾燥し、5
−オンスの射出能力を有する射出成形機を用いて
シリンダー温度250℃、金型温度80℃で、
ASTM1号ダンベル試験片と1/2″衝撃試験片を成
形し、全射出成形サイクルを記録した。得られた
成形試験片を用いてASTM D638にしたがつて
引張物性をASTM D265にしたがい衝撃物性を
測定した。また衝撃試験片の断面を走査型電顕に
より、粒子の分散状態を観察した。 結果を第1表に示す。第1表には比較のため無
添加の場合の例も併記した。
を有する射出成形品を与えることのできる射出成
形用ポリエステル組成物に関するものである。 ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレートなどに代表される熱可塑性ポリエス
テルは、その優れた諸特性を利用して繊維やフイ
ルムなどに広く使用されているが、なかでも最も
多用されてきたポリエチレンテレフタレートは結
晶化速度が遅いため、通常の射出成形に適用して
も満足すべき成形品を与えることができない。す
なわち結晶性ポリエステルの射出成形において
は、金型温度を正確に規定する必要があり、また
得られた成形品はその表面と内部に結晶化度の差
を生ずるため、機械的性質、寸法安定性、形状安
定性が不均一になるのである。従来かかる問題を
解決する手段としては、高温金型を使用する方法
や結晶核生成剤を添加する方法などが多数提案さ
れているが、高温金型を使用する方法では高温化
のための操作が煩雑となり、作業能率が著しく低
下するため望ましくない。一方結晶核生成剤を添
加する方法でも、射出成形時の結晶化速度がいま
だ不十分であり、しかも結晶核生成剤の分散性が
悪いため、成形品の表面特性、とくに表面光沢や
機械的性質が低下するという問題がある。 そこで本発明者らは表面活性が良好でしかも優
れた機械的性質を有する射出成形品を与えること
のできるポリエステル射出成形用材料の取得を目
的として鋭意検討した結果、特定の安息香酸エス
テルをポリエステルに添加することにより上記目
的が達成できることを見出し、本発明に到達し
た。 すなわち本発明は、実質的にテレフタル酸、イ
ソフタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸か
ら選ばれた少なくとも1種の芳香族ジカルボン酸
成分とエチレングリコール、プロピレングリコー
ル、ブチレングリコール、ヘキシレングリコール
およびシクロヘキサンジメタノールから選ばれた
1種以上のジオール成分との重縮合により得られ
た熱可塑性ポリエステル100重量部に対し、ネオ
ペンチルグリコールジベンゾエート、トリエチレ
ングリコールジベンゾエートおよびペンタエリス
リトールテトラベンゾエートから選択される安息
香酸誘導体の少なくとも1種0.1〜10重量部を配
合してなる射出成形用ポリエステル組成物を提供
するものである。 本発明で使用する熱可塑性ポリエステルとは、
実質的にテレフタル酸、イソフタル酸および2,
6−ナフタレンジカルボン酸から選ばれた少なく
とも1種の芳香族ジカルボン酸成分と、エチレン
グリコール、プロピレングリコール、ブチレング
リコール、ヘキシレングリコールおよびシクロヘ
キサンジメタノールから選ばれた少なくとも1種
のジオール成分との重縮合によつて得られるもの
であり、具体的にはポリエチレンテレフタレー
ト、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレ
ンテレフタレート、ポリヘキシレンテレフタレー
ト、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナ
フタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレ
フタレートなどのほか、ポリエチレンテレフタレ
ート・イソフタレート、ポリブチレンテレフタレ
ート・イソフタレートなどの共重合ポリエステル
などを挙げることができる。もちろんこれらのポ
リエステルはさらに30mol%以内で他の第3成
分、たとえばスルホイソフタル酸、アジピン酸、
セバシン酸、フタル酸などを共重合させてもよ
い。 本発明で使用する安息香酸誘導体とは、安息香
酸から誘導されるエステル化合物であり、これら
安息香酸誘導体の具体例としてはネオペンチルグ
リコールジベンゾエート、トリエチレングリコー
ルジベンゾエートおよびペンタエリスリトールテ
トラベンゾエートがあげられる。 これら安息香酸誘導体の添加量は、熱可塑性ポ
リエステル100重量部に対し0.1〜10重量部、とく
に0.1〜5重量部であり、0.1重量部以下では表面
特性の改善効果が不十分であり、10重量部以上で
は機械的性質、とくに引張強度が低下するため好
ましくない。また安息香酸誘導体は熱可塑性ポリ
エステル中で1μ以下の粒子状態、または相溶状
態で分散しているのが望ましく、1μ以上になる
と引張強度が低下する傾向がある。 上記安息香酸エステルを配合してなる本発明の
成形用ポリエステル組成物は、表面光沢に代表さ
れる表面特性が良好で、優れた機械的性質を有す
る成形品を与えることができるが、この他にも成
形時において結晶化速度がある程度改善され、し
かもとくに高粘度水準のポリエステル成形時に流
動性が良好であるという効果が得られる。 また本発明の組成物に結晶化促進剤を添加すれ
ばさらに効果的であり、上記安息香酸誘導体と結
晶化促進剤の併用によりポリエステルの結晶化速
度が相乗的に改善されて成形性が飛躍的に向上す
ると共に、一層優れた機械的性質を有する成形品
が得られる。ここで使用する結晶化促進剤として
は、タルク、マイカ、セリサイト、酸化珪素、フ
ツ化ナトリウムなどの無機化合物、酸化カルシウ
ム、酸化バリウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウ
ムなどの金属酸化物、硫酸塩、ステアリン酸ナト
リウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カ
リウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カ
ルシウムなどの高級脂肪酸金属塩、安息香酸ナト
リウム、安息香酸カリウム、安息香酸リチウム、
テレフタル酸ナトリウムなどの芳香族モノおよび
ジカルボン酸の金属塩、テレフタル酸モノメチル
ナトリウム、イソフタル酸モノメチルナトリウム
などの芳香族ジカルボン酸モノエステルモノ金属
塩などがあげられる。なかでも特に好ましくはタ
ルク、ステアアリン酸ナトリウム、ステアリン酸
バリウムが使用される。これら結晶化促進剤の添
加量は、熱可塑性ポリエステル100重量部に対し
て5重量部以下、とくに0.1〜3重量部が好まし
く用いられる。 本発明の組成物を調整する手段にはとくに制限
がなく、たとえば熱可塑性ポリエステルに安息香
酸誘導体をブレンダーで混合後、押出機で溶融配
合する方法、熱可塑性ポリエステルと安息香酸誘
導体の混合物を直接成形機を用いて成形する方法
などが用いられる。 なお、本発明のポリエステル組成物に本発明の
目的を逸脱しない範囲内で他の熱可塑性樹脂例え
ばポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢
酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合
体、エチレン−メタクリル酸グリシジルエステル
共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、ブチ
ルゴム、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピ
レン、ポリブタジエン、ポリスチレン、ABS樹
脂、MBS樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリオキシメ
チレン、ポリアミド、ポリフエニレンオキサイ
ド、ポリスチレン−ポリフエニレンオキシド樹
脂、ポリテトラフルオルエチレン、エチレン−テ
トラフルオルエチレン共重合体およびポリカーボ
ネートなどをポリマブレンドすることができる。 さらに本発明の組成物には、デカブロムジフエ
ニルエーテル、ハロゲン化ポリカーボネート、テ
トラブロムビスフエノール−Aジグリシジルエー
テルおよびその誘導体のようなハロゲン系の難燃
剤、リン系難燃剤、メラミン、メラミン・シアヌ
レートのような含窒素系難燃剤などの公知の難燃
剤、三酸化アンチモン、酸化ホウ素、酸化ジルコ
ニウム、酸化鉄などの難燃助剤、ヒンダードフエ
ノール、リン系、イオウ系などの耐熱安定剤、ガ
ラス繊維、ワラステナイト、マイカ、クレー、ア
スベスト、炭酸カルシウム、硫酸バリウムなどの
補強剤や充填剤、ステアリン酸金属塩、モンタン
酸ワツクス、シリコーン・オイルなどの離型剤、
染料、顔料などの着色剤およびその他通常公知の
滑剤、可塑剤、紫外線吸収剤、発泡剤などの有機
物質、無機物質などを含有させることもできる。 以下に実施例を挙げて本発明をさらに詳述する
が、実施例中の部および%はすべて重量基準であ
り、相対粘度はオルト−クロルフエノールを溶媒
とし、0.5%のポリマ溶液を25℃で測定した値で
ある。 実施例 1 相対粘度1.70のポリブチレンテレフタレート
100部、下記(A)〜(C)の安息香酸誘導体3部をV−
ブレンダーで混合し、250℃の温度で30mmφのス
クリユーを有する押出機を用いてペレタイズを行
つた。 (添加剤) (A) ネオペンチルグリコールジベンゾエート (B) トリエチレングリコールジベンゾエート (C) ペンタエリスリトールテトラベンゾエート 得られたペレツトを130℃で4時間乾燥し、5
−オンスの射出能力を有する射出成形機を用いて
シリンダー温度250℃、金型温度80℃で、
ASTM1号ダンベル試験片と1/2″衝撃試験片を成
形し、全射出成形サイクルを記録した。得られた
成形試験片を用いてASTM D638にしたがつて
引張物性をASTM D265にしたがい衝撃物性を
測定した。また衝撃試験片の断面を走査型電顕に
より、粒子の分散状態を観察した。 結果を第1表に示す。第1表には比較のため無
添加の場合の例も併記した。
【表】
実施例 2
相対粘度1.56のポリブチレンテレフタレート
100部に対し、結晶化促進剤としてタルク0.1部お
よび実施例1の安息香酸誘導体(C)3部を実施例1
と同様に配合し、成形を行い、物性を測定したと
ころ下記のように優れた値を示した。
100部に対し、結晶化促進剤としてタルク0.1部お
よび実施例1の安息香酸誘導体(C)3部を実施例1
と同様に配合し、成形を行い、物性を測定したと
ころ下記のように優れた値を示した。
【表】
実施例 3
相対粘度1.45のポリブチレンテレフタレート70
部、ガラス繊維(長さ3mmチヨツプドストラン
ド)30部、タルク0.1部および実施例1の安息香
酸誘導体(B)3部を実施例1と同様にペレタイズ
後、射出成形を行い、物性を測定した。 測定結果を下記に示す。本発明組成物が優れた
物性を示すことがわかる。
部、ガラス繊維(長さ3mmチヨツプドストラン
ド)30部、タルク0.1部および実施例1の安息香
酸誘導体(B)3部を実施例1と同様にペレタイズ
後、射出成形を行い、物性を測定した。 測定結果を下記に示す。本発明組成物が優れた
物性を示すことがわかる。
【表】
【表】
実施例 4
相対粘度1.34のポリエチレンテレフタレート、
3mm長チヨツプドストランドガラス繊維、さらに
安息香酸誘導体として、トリエチレングリコール
ジベンゾエートおよび結晶核剤としてステアリン
酸バリウムを第2表の割合で実施例1と同様にし
てペレタイズ後、得られたポリエチレンテレフタ
レート組成物について、パーキンエルマ社製差動
熱量計DSC−1型を用いて結晶化温度を測定し
て結晶化速度を求めた。昇温結晶化温度が高いこ
とは結晶化時間の短縮の指標に、降温結晶化温度
の低いことは所要金型温度の低下の指標と考える
ことができる。次ぎに成形性指標を所要金型温度
と成形サイクルから観察した。さらに成形品の外
観評価および機械的物性評価を行つた。これらの
結果を第2表に示す。
3mm長チヨツプドストランドガラス繊維、さらに
安息香酸誘導体として、トリエチレングリコール
ジベンゾエートおよび結晶核剤としてステアリン
酸バリウムを第2表の割合で実施例1と同様にし
てペレタイズ後、得られたポリエチレンテレフタ
レート組成物について、パーキンエルマ社製差動
熱量計DSC−1型を用いて結晶化温度を測定し
て結晶化速度を求めた。昇温結晶化温度が高いこ
とは結晶化時間の短縮の指標に、降温結晶化温度
の低いことは所要金型温度の低下の指標と考える
ことができる。次ぎに成形性指標を所要金型温度
と成形サイクルから観察した。さらに成形品の外
観評価および機械的物性評価を行つた。これらの
結果を第2表に示す。
【表】
Claims (1)
- 1 実質的にテレフタル酸、イソフタル酸、2,
6−ナフタレンジカルボン酸から選ばれた少なく
とも1種の芳香族ジカルボン酸成分とエチレング
リコール、プロピレングリコール、ブチレングリ
コール、ヘキシレングリコールおよびシクロヘキ
サンジメタノールから選ばれた1種以上のジオー
ル成分との重縮合により得られた熱可塑性ポリエ
ステル100重量部に対し、ネオペンチルグリコー
ルジベンゾエート、トリエチレングリコールジベ
ンゾエートおよびペンタエリスリトールテトラベ
ンゾエートから選択される安息香酸誘導体の少な
くとも1種0.1〜10重量部を配合してなる射出成
形用ポリエステル組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP4087879A JPS55133444A (en) | 1979-04-06 | 1979-04-06 | Molding polyester composition |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP4087879A JPS55133444A (en) | 1979-04-06 | 1979-04-06 | Molding polyester composition |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS55133444A JPS55133444A (en) | 1980-10-17 |
JPH0130859B2 true JPH0130859B2 (ja) | 1989-06-22 |
Family
ID=12592761
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP4087879A Granted JPS55133444A (en) | 1979-04-06 | 1979-04-06 | Molding polyester composition |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS55133444A (ja) |
Families Citing this family (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US4368285A (en) * | 1981-12-07 | 1983-01-11 | Dart Industries Inc. | Fast crystallizing polyethylene terephthalate containing neopentyl dibenzoate |
JPS58117246A (ja) * | 1981-12-28 | 1983-07-12 | Daicel Chem Ind Ltd | ポリエステル組成物 |
JP2873451B2 (ja) * | 1988-08-02 | 1999-03-24 | 東レ・デュポン株式会社 | キーパッド用ポリエステル共重合体組成物 |
JPH01163156A (ja) * | 1988-08-05 | 1989-06-27 | Daicel Chem Ind Ltd | 2−メチル−1,3−ジヒドロキシプロパンジベンゾエート |
Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5545740A (en) * | 1978-09-29 | 1980-03-31 | Toray Ind Inc | Polyester composition |
-
1979
- 1979-04-06 JP JP4087879A patent/JPS55133444A/ja active Granted
Patent Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5545740A (en) * | 1978-09-29 | 1980-03-31 | Toray Ind Inc | Polyester composition |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS55133444A (en) | 1980-10-17 |
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