JPH01298072A - 窒化アルミニウム予備焼結体、窒化アルミニウム焼結体およびそれらの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は窒化アルミニウム予備焼結体、窒化アルミニ
ウム焼結体およびそれらの製造方法に関し、特に緻密質
であり、熱伝導性、絶縁性、誘電率等の特性に優れた窒
化アルミニウム予備焼結体、窒化アルミニウム焼結体お
よびそれらの製造方法に関するものである。

［従来の技術］ 最近、大規模集積回路装置（ＬＳＩ）に関する技術の進
歩は目覚ましく、特に集積度の向上は著しいものである
。この集積度の向上に対しては、半導体集積回路装置（
ＩＣ）のチップサイズの大型化も寄与しており、ＩＣチ
ップサイズの大型化に伴ってパッケージあたりの発熱量
か増大している。このため、半導体装置用パッケージ等
に用いられる絶縁体基板の材料の放熱性が重要視される
ようになってきた。この絶縁体基板の材料としては、従
来よりアルミナ・（Ａｕ。０３）が−船釣である。しか
し、アルミナは電気絶縁性および機械強度に優れている
半面、熱伝導率が３０　Ｗ／　ｍ　Ｋと小さいために熱
放散性が悪いので、たとえば、高発熱量の電界効果型ト
ランジスタ（ＦＥＴ）等をアルミナ基板の上に搭載する
ことは不適当である。その上に高発熱量の半導体素子を
搭載するために、高い熱伝導率を有するベリリア（Ｂｅ
ｄ）を用いた絶縁体基板も存在するが、ベリリアは毒性
があり、使用上の安全対策が煩雑である。

そこで、最近では、高発熱量の半導体素子搭載用の絶縁
体基板として、高い熱伝導率を有し、毒性がなく、また
、アルミナと同等の電気絶縁性や機械強度を有する窒化
アルミニウム（／ＩＮ）か、半導体装置用の絶縁材料あ
るいはパッケージ材料として有望視されている。

［発明が解決しようとする課題］ 上述のように窒化アルミニウムは理論的には単結晶とし
ては高熱伝導性、高絶縁性を有する材料である。しかし
ながら、窒化アルミニウム粉末から焼結体を製造する場
合、窒化アルミニウム粉末自体の焼結性が良くないため
、粉末成形後、焼結することによって得られる窒化アル
ミニウム焼結体の相対密度（窒化アルミニウムの理論密
度３゜％ｇ／ｃｍ３を基準とする）は、焼結条件にもよ
るが、高々７０〜８０％しか示さず、多量の気孔を包含
する。

一方、窒化アルミニウム焼結体のような絶縁性セラミッ
クスの熱伝導機構はフォノン伝導を主体とするため、焼
結体中の気孔、不純物等の欠陥はフォノン散乱の原因と
なり、その熱伝導率は低レベルのものしか得られない。

これらの状況に対し、高熱伝導性を有するＡＩＮ焼結体
を得るためには種々の提案がなされている。たとえば、
ＡｕＮの焼結助剤・脱酸剤としてＹ２Ｏ３を添加し、高
密度、高熱伝導性のＡｕＮ焼結体を得る方法等が提案さ
れている。しかしながら、実用可能なレベルの窒化アル
ミニウム焼結体は現在においては得られていない。

そこで、この発明は上記のような問題点を解決するため
になされたもので、高密度でしかも高熱伝導性を有する
窒化アルミニウム焼結体を得るための前段階としての窒
化アルミニウム予備焼結体、その予備焼結体によって得
られる窒化アルミニウム焼結体、およびそれらの製造方
法を提（ｊｌ、することを目的とする。

［課題を解決するための手段］ この発明は上記の技術問題を解決するために種々検討し
た結果、窒化アルミニウムの緻密な焼結体を得るための
前段階として、酸素、炭素、Ｉ［ａ。

ＩＩＩａ族元素の含有量を厳密に規定した窒化アルミニ
ウム予備焼結体を作製し、それを焼結することによって
高密度・高熱伝導性を何する窒化アルミニウム焼結体を
得ることを見い出したものである。

すなわち、高密度の窒化アルミニウム焼結体とする前の
窒化アルミニウム予備焼結体の組成を厳密に制御するこ
とによって、初めて焼結体中に存在する酸素量を低減し
、高熱伝導性を有する焼結体が得られるものである。

この発明に従った窒化アルミニウム予備焼結体は、酸素
を０．　５〜２．０重量％、遊離炭素を０゜２〜１．０
重量％、ならびに周期律表ＩＩａおよびＩＩＩａ族元素
からなる群より選ばれた少なくとも一種の元素を０．０
１〜１．０重量％含有し、かつその相対密度が４０〜８
０％の範囲内であるものである。また、上記窒化アルミ
ニウム予備焼結体を焼結することにより、酸素を０．５
重量％以下、炭素を０．２重量％以下、ならびに周期律
表ＩＩａおよび■ａ族元素からなる群より選ばれた少な
くとも一種の元素を０．０１〜１，０１二％含有する窒
化アルミニウム焼結体が得られる。好ましくは、この窒
化アルミニウム焼結体は１５０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率
を有するものである。

さらに、上記窒化アルミニウム予備焼結体を製造する方
法は、以下のように行なわれる。まず、酸素を０．５〜
２．０重量％含有する窒化アルミニウム粉体が’１５Ｈ
される。この窒化アルミニウム粉体に、少なくともその
加熱分解によって遊離炭素を０．　２〜１．０重量９６
発生する第１の有機化合物と、周期律表ｎａおよびＩＩ
Ｉａ族元素からなる群より選ばれた少なくとも一種の元
素を０．０１〜１．０重量％含有する第２の有機化合物
とが添加され、成形体が作製される。さらに、この成形
体は温度３００〜１４００℃の非酸化性雰囲気中で加熱
されることにより、窒化アルミニウムｒｆｉ焼結体が得
られる。

また、上記の製造方法によって得られた窒化アルミニウ
ム予錫焼結体を温度１７００〜２２００℃の窒素を含む
不活性雰囲気中で加熱し、焼結することにより、窒化ア
ルミニウム焼結体が得られる。

なお、周期律表ＩＩａ軸元素としては、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃ
ａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａを挙げることができる。Ｈａ族元
素としては、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ。

Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈ
ｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕを挙げることができる。

［作用コ この発明に従った窒化アルミニウム予備焼結体は、窒化
アルミニウム粉体に、加熱分解によって発生する遊離炭
素を含有する有機化合物と、周期律表■ａおよびＩＩＩ
ａ族元素からなる群より選ばれた少なくとも一種の有機
化合物とが添加された後、温度３００〜１４００℃の非
酸化性雰囲気中で加熱されることにより得られる。この
とき、上記のＨ機化合物は、加熱により分解し、遊離炭
素と周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素を残留する。

このうち、残留するｔｙ離炭素量は、有機化合物の種類
、加熱温度または加熱速度により変化するが、得られる
窒化アルミニウム予備焼結体中に０゜２〜１，０重量％
残留するように添加される。遊離炭素量が０．２重量％
以下では、高熱伝導性の窒化アルミニウム焼結体を最終
的には得ることができない。また、遊離炭素量が１，０
重量％以上では、高密度の窒化アルミニウム焼結体を最
終的には得ることができない。

周期律表ＩＩａ、Ｈａ族元素は、有機化合物の分解後も
成形体に残留し、予備焼結体中に０，０１〜１．０ｆｆ
ｉｍ％含有するように、第２の有機化合物が窒化アルミ
ニウム粉体に配合される。その残留量が０．０１重量％
以下では、最終的には緻密な窒化アルミニウム焼結体を
得ることができない。

また、その残留量が１．０重量％以上では、最終的に得
られる窒化アルミニウム焼結体の耐酸化性、誘電率とい
った点で、ＩＣ用の基板材料としては使用できないもの
となる。

さらに、この発明に従った窒化アルミニウム予備焼結体
は、酸素を０．５〜２．０重量９６含有する。これは、
原材料として用いられる窒化アルミニウム粉体に初めか
ら酸素が０．　５〜２．０重量％含有されているからで
ある。また、温度３００〜１４００℃の非酸化性雰囲気
での加熱によっては、この酸素量が増加することはない
。窒化アルミニウム予備焼結体に含有する酸素量が０．
５重量％以下では、最終的に緻密質の窒化アルミニウム
焼粘体が得られない。この酸素量が２．０重量％以上で
は、最終的に高熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼結
体を得ることができない。

この発明に従った窒化アルミニウム予備焼結体の製造方
法によれば、上記のように窒化アルミニウム粉体に第１
の有機化合物と第２の有機化合物とを添加し、得られた
成形体を温度３００〜１４００℃の非酸化性雰囲気中で
加熱する。この加熱温度が３００℃以下では、窒化アル
ミニウム粉体に添加された第１および第２の有機化合物
の分解が十分に行なわれない。また、この加熱温度が１
４００℃以上では、窒化アルミニウム成形体中の酸素が
残留炭素によって還元され、得られる窒化アルミニウム
予備焼結体の組成を好ましい範囲に維持することができ
ない。

さらに、上記によって得られた窒化アルミニウム予備焼
結体は引き続いて、あるいは別の加熱炉によって、窒素
を含む不活性雰囲気中で温度１７００〜２２００℃に加
熱されることによって、緻密質の高熱伝導性を有する窒
化アルミニウム焼結体が得られる。この場合、加熱温度
が１７００℃以下では、窒化アルミニウム予備焼結体は
緻密化せず、２２００℃以上では窒化アルミニウム自体
か分解してしまう。この加熱によって最終的に得られる
窒化アルミニウム焼結体の組成は、酸素量が０，５重量
％以下、炭素二が０．２重量％以下と低減する。周期律
表ＩＩａ、Ｉｎａ族元素の含有量は、初期に窒化アルミ
ニウム粉体に添加されたものが大部分残留することによ
り、０．０１〜１゜０重量％を維持する。なお、得られ
る窒化アルミニウム焼結体に含まれる空孔は１９６以下
であり、その焼結体が示す熱伝導率は１５０Ｗ／ｍＫ以
上である。

［発明の実施例］ 比表面積３．５ｍ２／ｇ、酸素含有量１．３重量％、炭
素含有量０．０１重量９６、金属不純物含＆二〇、０１
重量９６である窒化アルミニウム粉末に、Ｈ機化合物と
して、第１表に示すように、Ａ。

Ｂを所定の遊離炭素および周期律表ＩＩａ、　■ａ族元
累の供給源として添加した試料か、それぞれ本発明例１
〜］４、比較例１〜８としてＱＱされた。

これら何機化合物が添加された窒化アルミニウム粉末は
、３０ｍｍｘ３０ｍｍＸ３ｍｍの大きさを有する成形体
になるように圧縮成形された。得られた成形体は、第２
表に示すように、種々の温度で所定時間、窒素ガス雰囲
気中において加熱された。このようにして作製された窒
化アルミニウム予備焼結体の組成分析の結果は第２表に
示されている。これらの窒化アルミニウム予備焼結体の
相対密度は４５〜６５％の範囲内であった。

さらに、得られた窒化アルミニウム予備焼結体を窒素ガ
ス気流中において、第３表に示すように、温度１６００
〜２３００℃で加熱することにより焼結した。このよう
にして最終的に作製された窒化アルミニウム焼結体の組
成は第３表に示され、その熱伝導率および密度は測定結
果として第４表に示されている。この測定結果によれば
、本発明に従った窒化アルミニウム予備焼結体を出発材
料とする窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率および密度
は、比較例に比べて高い値を示すことが理解される。

第１表 第２表 第３表 第　４　表 ［発明の効果コ 以上説明したように、本発明に従った窒化アルミニウム
予備焼結体は、高熱伝導性および高密度を有する窒化ア
ルミニウム焼結体を得るための前段階として最適な出発
原料を与えることができる。

また、この発明に従った窒化アルミニウム予備焼結体を
焼結することによって得られた窒化アルミニウム焼結体
は、ＩＣ用絶縁体基板、ＩＣ用パッケージ等に用いられ
る絶縁性セラミックスとして広く適用されるだけでなく
、種々の放熱部品としても適用されることが可能である
。

（ほか２名）　　”’−”″゛

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. （１）酸素を０．５〜２．０重量％、遊離炭素を０．２
   〜１．０重量％、ならびに周期律表IIａおよびIIIａ族
   元素からなる群より選ばれた少なくとも一種の元素を０
   ．０１〜１．０重量％含有し、かつ、その相対密度が４
   ０〜８０％の範囲内である窒化アルミニウム予備焼結体
   。
2. （２）請求項１記載の窒化アルミニウム予備焼結体を焼
   結することにより得られ、酸素を０．５重量％以下、炭
   素を０．２重量％以下、ならびに周期律表IIａおよびI
   IIａ族元素からなる群より選ばれた少なくとも一種の元
   素を０．０１〜１．０重量％含有する窒化アルミニウム
   焼結体。
3. （３）１５０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を有する、請求項
   ２記載の窒化アルミニウム焼結体。
4. （４）酸素を０．５〜２．０重量％含有する窒化アルミ
   ニウム粉体を準備するステップと、前記窒化アルミニウ
   ム粉体に、少なくともその加熱分解によって遊離炭素を
   ０．２〜１．０重量％発生する第１の有機化合物と、周
   期律表IIａおよびIIIａ族元素からなる群より選ばれた
   少なくとも一種の元素を０．０１〜１．０重量％含有す
   る第２の有機化合物とを添加し、成形体を作製するステ
   ップと、 前記成形体を温度３００〜１４００℃の非酸化性雰囲気
   中で加熱するステップとを備える、窒化アルミニウム予
   備焼結体の製造方法。
5. （５）酸素を０．５〜２．０重量％含有する窒化アルミ
   ニウム粉体を準備するステップと、前記窒化アルミニウ
   ム粉体に、少なくともその加熱分解によって遊離炭素を
   ０．２〜１．０重量％発生する第１の有機化合物と、周
   期律表IIａおよびIIIａ族元素からなる群より選ばれた
   少なくとも１種の元素を０．０１〜１．０重量％含有す
   る第２の有機化合物とを添加し、成形体を作製するステ
   ップと、 前記成形体を温度３００〜１４００℃の非酸化性雰囲気
   中で加熱し、予備焼結体を作製するステップと、 前記予備焼結体を温度１７００〜２２００℃の、窒素を
   含む不活性雰囲気中で加熱し、焼結するステップとを備
   える、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。