JP7653431B2 - イットリウム／ランタン族金属前駆体化合物、それを含む膜形成用組成物、及びそれを利用したイットリウム／ランタン族金属含有膜の形成方法 - Google Patents

イットリウム／ランタン族金属前駆体化合物、それを含む膜形成用組成物、及びそれを利用したイットリウム／ランタン族金属含有膜の形成方法 Download PDF

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Description

本願は、イットリウム／ランタン族金属前駆体化合物、上記イットリウム／ランタン族金属前駆体化合物を含むイットリウム／ランタン族金属含有膜蒸着用前駆体組成物及び上記前駆体組成物を利用したイットリウム／ランタン族金属含有膜の蒸着方法に関する。
イットリウム含有酸化膜又はランタン族金属含有酸化膜は、広いバンドギャップ（ｗｉｄｅ ｂａｎｄｇａｐ、５．６ｅｖ）、低い漏れ電流（ｌｏｗ ｌｅａｋａｇｅ ｃｕｒｒｅｎｔ）、高い破壊電圧（ｈｉｇｈ ｂｒｅａｋｄｏｗｎ ｖｏｌｔａｇｅ）、良い熱的安定性（ｇｏｏｄ ｔｈｅｒｍａｌ ｓｔａｂｉｌｉｔｙ）などの様々な特性により、半導体素子において電界効果トランジスタのゲート誘電物質として検討されている。また、半導体メモリ素子のうちＤＲＡＭのゲート絶縁膜、キャパシタ高誘電膜（ｈｉｇｈ－ｋ ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ ｌａｙｅｒ）などにイットリウム含有酸化膜又はランタン族金属含有酸化膜が研究されており、不揮発性抵抗スイッチメモリ素子の金属－絶縁膜－金属（Ｍｅｔａｌ－Ｉｎｓｕｌａｔｏｒ－Ｍｅｔａｌ、ＭＩＭ）構造の絶縁膜として研究されている。
現在まで知られているイットリウム又はランタン族金属前駆体化合物は、殆どが蒸気圧が低く、固体であるか、粘性が非常に高い液体であるため、半導体素子を大量に生産する工程においてイットリウム又はランタン族金属を含む酸化膜を化学蒸着法（ＣＶＤ）又は原子層蒸着法（ＡＬＤ）で形成する際に前駆体として使用するのに不利である。
次世代半導体素子の製造に必要なイットリウム又はランタン族金属含有膜を原子層蒸着法で形成するには、既存に知られているイットリウム前駆体化合物又はランタン族金属前駆体化合物よりも粘性が低いか、蒸気圧の高い前駆体化合物が必要である。
大韓民国公開特許公報第１０－２０１２－００１７０６９号
本願は、新規なイットリウム又はランタン族金属前駆体化合物、上記金属前駆体化合物を含む膜蒸着用前駆体組成物、及び上記前駆体組成物を利用してイットリウム又はランタン族金属含有膜の形成方法を提供するのにその目的がある。
特に、既存に知られているものよりも粘度の低い前駆体化合物とそれを含む膜蒸着用前駆体組成物、及び上記前駆体組成物を利用する膜形成方法を提供するのにその目的がある。
しかし、本願が解決しようとする課題は、上記に言及した課題に限定されるものではなく、言及されていない他の課題は、以下の記載から当業者にとって明確に理解できるはずである。
本願の第１の側面は、下記化学式Ｉで表される、イットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を提供する：
［化学式Ｉ］
（Ｒ１Ｃｐ）２Ｍ［（ＣＨ３）２ＣＨ－Ｎ－Ｃ（ＣＨ２ＣＨ３）＝Ｎ－ＣＨ（ＣＨ３）２］；
当該化学式Ｉにおいて、
Ｍは、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、及びＬｕより選択されるものであり、
Ｒ１は、ｎ－プロピル基（ｎＰｒ）又はｉｓｏ－プロピル基（ｉＰｒ）であり、
当該Ｃｐは、シクロペンタジエニル基である。
本願の第２の側面は、本願の第１の側面に係るイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を含む、イットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物を提供する。
本願の第３の側面は、本願の第２の側面に係るイットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物を利用してイットリウム又はランタン族金属含有膜を形成することを含む、イットリウム又はランタン族金属含有膜の形成方法を提供する。
本願の具現例に係る新規なイットリウム化合物又はランタン族金属含有前駆体化合物は、従来に知られていない新規な化合物である。本願の具現例に係る新規なイットリウム化合物又はランタン族金属含有前駆体化合物は、常温で液体であり、熱的に安定している。
本願の具現例に係る新規なイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物は、従来公知のイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物に比べて粘度が低く、ＡＬＤ又はＣＶＤ前駆体の液体移送装置に使用するように低粘度液体（溶媒）を混ぜて粘度を下げる際、低粘度液体（溶媒）を少なく混ぜても必要な粘度の混合物を製造することができるため、ＡＬＤ又はＣＶＤ工程によるイットリウム又はランタン族金属含有膜の形成に適合である。
本願の具現例に係る新規なイットリウム化合物又はランタン族金属含有前駆体化合物は、熱安定性が高く、気相蒸着の前駆体として使用可能であり、例えば、原子層蒸着法（ＡＬＤ）又は化学気相蒸着法（ＣＶＤ）の前駆体として使用することでイットリウム又はランタン族金属含有膜を形成することができる。
本願の具現例に係るイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を含む組成物及び上記前駆体組成物を利用してイットリウム又はランタン族金属含有膜を形成する方法は、商業的な半導体素子の製造に適用されることができる。特に、ＤＲＡＭ半導体素子を製造するためには、溝の幅が約１０ｎｍ～約１μｍ、又は約１００ｎｍ又は約５０ｎｍよりも狭く、縦横比が約１～約５０、約１０以上、約２０以上、約３０以上、又はそれよりも深くより狭い溝のある基材に高誘電物質を約１ｎｍ～約１０μｍの厚さで形成する必要があり、本願のイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物及びそれを含む前駆体組成物によれば、上記のような基材に商業的に求められる厚さのイットリウム又はランタン族金属含有膜を形成することができる。また、本願の具現例に係るイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物及びそれを含む前駆体組成物を利用して、縦横比が約１以上で、幅が約１μｍ以下の微細な凹凸（溝）が表面にある基材において、上記微細な凹凸（溝）の最も深い所の表面及び上記微細な凹凸（溝）の上部表面を含む上記微細な凹凸（溝）の表面を含み、上記基材の全体表面上に数ｎｍ～数十ｎｍ厚さのイットリウム又はランタン族金属含有膜を均一な厚さで形成できるという優れた効果を有する。
特に、約２８０℃、約３００℃、又はそれ以上の温度でも均一な厚さの高誘電物質膜を形成する必要があるため、高い温度においても非常に狭く深い溝のある基材に原子層蒸着法（ＡＬＤ）で均一な厚さの膜を形成できる前駆体組成物が求められる。よって、上記要件を満たす熱安定性の非常に高いイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物が必要である。そこで、本願の具現例に係る上記イットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物は、上記求められる特性を満たす前駆体として有用に使用されることができる。
本願の具現例に係るイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物は、広い温度範囲において供給周期当たりの膜成長（ｇｒｏｗｔｈ ｐｅｒ ｃｙｃｌｅ、ＧＰＣ）が一定であるので、温度変化によってＧＰＣが一定でない従来のイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物よりも、ＡＬＤ工程によって微細で且つ均一な厚さの調節が必要なイットリウム又はランタン族金属含有膜を蒸着するのに有利である。
本願の具現例に係るイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物は、前駆体の供給時間とは関係なくＧＰＣが一定であるので、前駆体の供給時間によってＧＰＣが一定でない従来のイットリウム前駆体よりも、基材上に縦横比が大きく幅の狭い凹凸（溝）構造が存在しても一定の厚さの膜を形成するのに有利である。
本願の具現例に係る上記イットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物は、ＡＬＤ、ＣＶＤなどに使用される前駆体として使用され、半導体のような次世代デバイスの製造に求められる性能、例えば、向上した熱安定性、高い揮発性及び／又は増加した蒸着速度などを提供することができるので、イットリウム又はランタン族金属含有膜又は薄膜の形成に有用に使用されることができる。
本願の具現例に係る上記イットリウム化合物又はランタン族金属含有化合物は、触媒などのような様々な分野に適用することができる。
本願の実施例１、実施例２及び比較例２に係る前駆体化合物のオクタン混合割合に応じた粘度を示すグラフである。 本願の実施例１及び実施例３に係る前駆体化合物の基材温度に応じたＡＬＤ気体の供給周期当たりの膜成長を示すグラフである。 本願の実施例１及び実施例３に係る前駆体化合物の前駆体の供給時間に応じたＡＬＤ気体の供給周期当たりの膜成長を示すグラフである。
以下では、添付した図面を参照しながら、本発明の属する技術分野において通常の知識を有する者が容易に実施できるように本願の具現例及び実施例を詳しく説明する。ところが、本願は様々な異なる形態に具現されることができ、ここで説明する具現例及び実施例に限定されるものではない。そして、図面において、本発明を明確に説明するために、説明とは関係ない部分は省略しており、明細書全体に亘って類似した部分に対しては類似した図面符号を付けている。
本願の明細書全体において、ある部分が他の部分と「連結」されているという場合、これは「直接的に連結」されている場合だけでなく、その中間に他の素子を挟んで「電気的に連結」されている場合も含む。
本願の明細書全体において、ある部材が他の部材の「上に」位置しているという場合、これは、ある部材が他の部材に接している場合だけでなく、両部材の間にまた他の部材が存在する場合も含む。
本願の明細書全体において、ある部分がある構成要素を「含む」という場合、これは、特に反対の記載がない限り、他の構成要素を除くのではなく、他の構成要素をさらに含み得ることを意味する。
本明細書において使用される程度の用語「約」、「実質的に」などは、言及された意味に固有の製造及び物質許容誤差が提示される場合、その数値で、又はその数値に近接した意味として使用され、本願の理解を助けるために正確あるいは絶対的な数値が言及された開示内容を非良心的な侵害者が不当に利用することを防止するために使用される。
本願の明細書全体において使用される程度の用語「～（する）ステップ」又は「～のステップ」は、「～のためのステップ」を意味するものではない。
本願の明細書全体において、マーカッシュ形式の表現に含まれた「これらの組み合わせ（たち）」の用語は、マーカッシュ形式の表現に記載された構成要素からなる群より選択される１つ以上の混合又は組み合わせを意味するものであり、上記構成要素からなる群より選択される１つ以上を含むことを意味する。
本願の明細書全体において、「Ａ及び／又はＢ」の記載は、「Ａ又はＢ、あるいはＡ及びＢ」を意味する。
本願の明細書全体において、「アルキル」又は「アルキル基」という用語は、１～１２個の炭素原子、１～１０個の炭素原子、１～８個の炭素原子、又は１～５個の炭素原子を有する線状又は分枝状のアルキル基、及びこれらの全ての可能な異性質体を含む。例えば、上記アルキル又はアルキル基は、メチル基（Ｍｅ）、エチル基（Ｅｔ）、ｎ－プロピル基（ｎＰｒ）、ｉｓｏ－プロピル基（ｉｓｏＰｒ）、ｎ－ブチル基（ｎＢｕ）、ｉｓｏ－ブチル基（ｉｓｏＢｕ）、ｔｅｒｔ－ブチル基（ｔｅｒｔ－Ｂｕ、ｔＢｕ）、ｓｅｃ－ブチル基（ｓｅｃ－Ｂｕ、ｓｅｃＢｕ）、ｎ－ペンチル基（ｎＰｅ）、ｉｓｏ－ペンチル基（ｉｓｏＰｅ）、ｓｅｃ－ペンチル基（ｓｅｃＰｅ）、ｔｅｒｔ－ペンチル基（ｔＰｅ）、ｎｅｏ－ペンチル基（ｎｅｏＰｅ）、３－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｉｓｏ－ヘキシル基、ヘプチル基、４，４－ジメチルペンチル基、オクチル基、２，２，４－トリメチルペンチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、及びこれらの異性質体などが挙げられるが、これに限定されるものではない。
本願の明細書全体において、「イットリウム又はランタン族金属元素」という用語は、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、及びＬｕを含んでいても良い。
本願の明細書全体において、「Ｃｐ」という用語は、－Ｃ５Ｈ４で表され、「シクロペンタジエニル（ｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ）基」の略語を意味する。
本願の明細書全体において、「膜」という用語は、「膜又は薄膜」を意味する。
以下では、本願の具現例を詳しく説明するが、本願がこれに限定されるものではない。
本願の第１の側面は、下記化学式Ｉで表される、イットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を提供する：
［化学式Ｉ］
（Ｒ１Ｃｐ）２Ｍ［（ＣＨ３）２ＣＨ－Ｎ－Ｃ（ＣＨ２ＣＨ３）＝Ｎ－ＣＨ（ＣＨ３）２］；
上記化学式Ｉにおいて、
Ｍは、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、及びＬｕより選択されるものであり、
Ｒ１は、ｎ－プロピル基（ｎＰｒ）又はｉｓｏ－プロピル基（ｉＰｒ）であり、
上記Ｃｐは、シクロペンタジエニル基である。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属元素含有前駆体化合物は、下記より選択されるものであっても良いが、これに限定されるものではない：
（ｎＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｌａ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｃｅ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｐｒ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｎｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｐｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｓｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｅｕ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｔｂ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｄｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｈｏ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｅｒ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｔｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｙｂ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｌｕ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｌａ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｃｅ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｐｒ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｎｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｐｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｓｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｅｕ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｔｂ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｄｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｈｏ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｅｒ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｔｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｙｂ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、及び（ｉＰｒＣｐ）２Ｌｕ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属元素含有前駆体化合物は、（ｎＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、又は（ｉＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）であっても良い。
本願の第２の側面は、本願の第１の側面に係るイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を１つ以上含む、イットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物を提供する。
本願の第１の側面と重複する部分については詳細な説明を省略しているが、本願の第１の側面について説明した内容は、本願の第２の側面においてその説明が省略されているとしても同様に適用され得る。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物は、下記より選択される１つ以上のイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を含んでいても良いが、これに限定されるものではない：
（ｎＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｌａ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｃｅ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｐｒ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｎｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｐｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｓｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｅｕ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｔｂ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｄｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｈｏ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｅｒ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｔｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｙｂ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｌｕ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｌａ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｃｅ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｐｒ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｎｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｐｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｓｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｅｕ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｔｂ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｄｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｈｏ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｅｒ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｔｍ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｙｂ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、及び（ｉＰｒＣｐ）２Ｌｕ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属元素含有前駆体化合物は、（ｎＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、又は（ｉＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）であっても良い。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、イットリウム又はランタン族金属膜、イットリウム又はランタン族金属含有酸化膜、イットリウム又はランタン族金属含有窒化膜、又はイットリウム又はランタン族金属炭化膜であっても良いが、これに限定されるものではない。本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、イットリウム又はランタン族金属含有酸化膜であっても良い。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物は、アンモニア、窒素、ヒドラジン、及びジメチルヒドラジンより選択される１つ以上の窒素源をさらに含んでいても良いが、これに限定されるものではない。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物は、水蒸気、酸素、及びオゾンより選択される１つ以上の酸素源をさらに含んでいても良いが、これに限定されるものではない。
本願の第３の側面は、本願の第２の側面に係るイットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物を利用してイットリウム又はランタン族金属含有膜を形成することを含む、イットリウム又はランタン族金属含有膜の形成方法を提供する。
本願の第１の側面及び第２の側面と重複する部分については詳細な説明を省略しているが、本願の第１の側面及び第２の側面について説明した内容は、本願の第３の側面においてその説明が省略されているとしても同様に適用され得る。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、イットリウム又はランタン族金属膜、イットリウム又はランタン族金属含有酸化膜、イットリウム又はランタン族金属含有窒化膜、又はイットリウム又はランタン族金属含有炭化膜であっても良いが、これに限定されるものではない。本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、イットリウム又はランタン族金属含有酸化膜であっても良い。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、化学気相蒸着法（ＣＶＤ）又は原子層蒸着法（ＡＬＤ）により蒸着されても良いが、これに限定されるものではない。上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、有機金属化学気相蒸着法（ＭＯＣＶＤ）又は原子層蒸着法（ＡＬＤ）により蒸着されても良いが、これに限定されるものではない。本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、原子層蒸着法により蒸着されても良い。
また、上記化学気相蒸着法又は原子層蒸着法は、本技術分野において公知の蒸着装置、蒸着条件、及び／又は追加反応気体などを利用して行われても良いが、これに限定されるものではない。ここで、原子層蒸着法を利用してイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜を蒸着すれば、蒸着時の工程温度を調整することができ、薄膜の厚さ及び組成を正確に制御することができるため、複雑な形状の基板においても優れた被覆性を有する薄膜を蒸着し、その薄膜の厚さ均一度及び物性を向上させることができる。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜の厚さは、約１ｎｍ～約１０μｍであっても良く、その適用用途に応じて様々に応用されても良いが、これに限定されるものではない。本願の一具現例において、イットリウム含有酸化膜の厚さは、約１ｎｍ～約１０μｍであっても良く、その適用用途に応じて様々に応用されても良いが、これに限定されるものではない。例えば、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜の厚さは、約１ｎｍ～約１０μｍ、約１ｎｍ～約５μｍ、約１ｎｍ～約１μｍ、約１ｎｍ～約９００ｎｍ、約１ｎｍ～約８００ｎｍ、約１ｎｍ～約７００ｎｍ、約１ｎｍ～約６００ｎｍ、約１ｎｍ～約５００ｎｍ、約１ｎｍ～約４００ｎｍ、約１ｎｍ～約３００ｎｍ、約１ｎｍ～約２００ｎｍ、約１ｎｍ～約１００ｎｍ、約１ｎｍ～約５０ｎｍ、約１ｎｍ～約３０ｎｍ、約１ｎｍ～約２０ｎｍ、約１ｎｍ～約１０ｎｍ、約１０ｎｍ～約１０μｍ、約１０ｎｍ～約５μｍ、約１０ｎｍ～約１μｍ、約１０ｎｍ～約９００ｎｍ、約１０ｎｍ～約８００ｎｍ、約１０ｎｍ～約７００ｎｍ、約１０ｎｍ～約６００ｎｍ、約１０ｎｍ～約５００ｎｍ、約１０ｎｍ～約４００ｎｍ、約１０ｎｍ～約３００ｎｍ、約１０ｎｍ～約２００ｎｍ、約１０ｎｍ～約１００ｎｍ、約１０ｎｍ～約５０ｎｍ、約１０ｎｍ～約３０ｎｍ、約１０ｎｍ～約２０ｎｍ、約２０ｎｍ～約１０μｍ、約２０ｎｍ～約５μｍ、約２０ｎｍ～約１μｍ、約２０ｎｍ～約９００ｎｍ、約２０ｎｍ～約８００ｎｍ、約２０ｎｍ～約７００ｎｍ、約２０ｎｍ～約６００ｎｍ、約２０ｎｍ～約５００ｎｍ、約２０ｎｍ～約４００ｎｍ、約２０ｎｍ～約３００ｎｍ、約２０ｎｍ～約２００ｎｍ、約２０ｎｍ～約１００ｎｍ、約２０ｎｍ～約５０ｎｍ、約２０ｎｍ～約３０ｎｍ、約３０ｎｍ～約１０μｍ、約３０ｎｍ～約５μｍ、約３０ｎｍ～約１μｍ、約３０ｎｍ～約９００ｎｍ、約３０ｎｍ～約８００ｎｍ、約３０ｎｍ～約７００ｎｍ、約３０ｎｍ～約６００ｎｍ、約３０ｎｍ～約５００ｎｍ、約３０ｎｍ～約４００ｎｍ、約３０ｎｍ～約３００ｎｍ、約３０ｎｍ～約２００ｎｍ、約３０ｎｍ～約１００ｎｍ、約３０ｎｍ～約５０ｎｍ、約５０ｎｍ～約１０μｍ、約５０ｎｍ～約５μｍ、約５０ｎｍ～約１μｍ、約５０ｎｍ～約９００ｎｍ、約５０ｎｍ～約８００ｎｍ、約５０ｎｍ～約７００ｎｍ、約５０ｎｍ～約６００ｎｍ、約５０ｎｍ～約５００ｎｍ、約５０ｎｍ～約４００ｎｍ、約５０ｎｍ～約３００ｎｍ、約５０ｎｍ～約２００ｎｍ、約５０ｎｍ～約１００ｎｍ、約１００ｎｍ～約１０μｍ、約１００ｎｍ～約５μｍ、約１００ｎｍ～約１μｍ、約１００ｎｍ～約９００ｎｍ、約１００ｎｍ～約８００ｎｍ、約１００ｎｍ～約７００ｎｍ、約１００ｎｍ～約６００ｎｍ、約１００ｎｍ～約５００ｎｍ、約１００ｎｍ～約４００ｎｍ、約１００ｎｍ～約３００ｎｍ、約１００ｎｍ～約２００ｎｍ、約２００ｎｍ～約１０μｍ、約２００ｎｍ～約５μｍ、約２００ｎｍ～約１μｍ、約２００ｎｍ～約９００ｎｍ、約２００ｎｍ～約８００ｎｍ、約２００ｎｍ～約７００ｎｍ、約２００ｎｍ～約６００ｎｍ、約２００ｎｍ～約５００ｎｍ、約２００ｎｍ～約４００ｎｍ、約２００ｎｍ～約３００ｎｍ、約３００ｎｍ～約１０μｍ、約３００ｎｍ～約５μｍ、約３００ｎｍ～約１μｍ、約３００ｎｍ～約９００ｎｍ、約３００ｎｍ～約８００ｎｍ、約３００ｎｍ～約７００ｎｍ、約３００ｎｍ～約６００ｎｍ、約３００ｎｍ～約５００ｎｍ、約３００ｎｍ～約４００ｎｍ、約４００ｎｍ～約１０μｍ、約４００ｎｍ～約５μｍ、約４００ｎｍ～約１μｍ、約４００ｎｍ～約９００ｎｍ、約４００ｎｍ～約８００ｎｍ、約４００ｎｍ～約７００ｎｍ、約４００ｎｍ～約６００ｎｍ、約４００ｎｍ～約５００ｎｍ、約５００ｎｍ～約１０μｍ、約５００ｎｍ～約５μｍ、約５００ｎｍ～約１μｍ、約５００ｎｍ～約９００ｎｍ、約５００ｎｍ～約８００ｎｍ、約５００ｎｍ～約７００ｎｍ、約５００ｎｍ～約６００ｎｍ、約６００ｎｍ～約１０μｍ、約６００ｎｍ～約５μｍ、約６００ｎｍ～約１μｍ、約６００ｎｍ～約９００ｎｍ、約６００ｎｍ～約８００ｎｍ、約６００ｎｍ～約７００ｎｍ、約７００ｎｍ～約１０μｍ、約７００ｎｍ～約５μｍ、約７００ｎｍ～約１μｍ、約７００ｎｍ～約９００ｎｍ、約７００ｎｍ～約８００ｎｍ、約８００ｎｍ～約１０μｍ、約８００ｎｍ～約５μｍ、約８００ｎｍ～約１μｍ、約８００ｎｍ～約９００ｎｍ、約９００ｎｍ～約１０μｍ、約９００ｎｍ～約５μｍ、約９００ｎｍ～約１μｍ、約１μｍ～約１０μｍ、約１μｍ～約５μｍ、又は約５μｍ～約１０μｍであっても良いが、これに限定されるものではない。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、約１００℃～約５００℃の温度範囲で形成されても良いが、これに限定されるものではない。例えば、上記シリコン含有膜は、約１００℃～約５００℃、約１００℃～約４５０℃、約１００℃～約４００℃、約１００℃～約３５０℃、約１００℃～約３００℃、約１００℃～約２５０℃、約１００℃～約２００℃、約１００℃～約１５０℃、約１５０℃～約５００℃、約１５０℃～約４５０℃、約１５０℃～約４００℃、約１５０℃～約３５０℃、約１５０℃～約３００℃、約１５０℃～約２５０℃、約１５０℃～約２００℃、約２００℃～約５００℃、約２００℃～約４５０℃、約２００℃～約４００℃、約２００℃～約３５０℃、約２００℃～約３００℃、約２００℃～約２５０℃、約２５０℃～約５００℃、約２５０℃～約４５０℃、約２５０℃～約４００℃、約２５０℃～約３５０℃、約２５０℃～約３００℃、約３００℃～約５００℃、約３００℃～約４５０℃、約３００℃～約４００℃、約３００℃～約３５０℃、約３５０℃～約５００℃、約３５０℃～約４５０℃、約３５０℃～約４００℃、約４００℃～約５００℃、約４００℃～約４５０℃、又は約４５０℃～約５００℃の温度範囲で形成されても良いが、これに限定されるものではない。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、縦横比が約１～約１００で、幅が約１０ｎｍ～約１μｍの凹凸を含む基材上に形成されても良いが、これに限定されるものではない。例えば、上記縦横比は、約１～約１００、約１～約８０、約１～約６０、約１～約５０、約１～約４０、約１～約３０、約１～約２０、約１～約１０、約１０～約１００、約１０～約８０、約１０～約６０、約１０～約５０、約１０～約４０、約１０～約３０、約１０～約２０、約２０～約１００、約２０～約８０、約２０～約６０、約２０～約５０、約２０～約４０、約２０～約３０、約３０～約１００、約３０～約８０、約３０～約６０、約３０～約５０、約３０～約４０、約４０～約１００、約４０～約８０、約４０～約６０、約４０～約５０、約５０～約８０、約５０～約６０、約６０～約１００、約６０～約８０、又は約８０～約１００であっても良いが、これに限定されるものではない。また、例えば、上記幅は、約１０ｎｍ～約１μｍ、約１０ｎｍ～約９００ｎｍ、約１０ｎｍ～約８００ｎｍ、約１０ｎｍ～約７００ｎｍ、約１０ｎｍ～約６００ｎｍ、約１０ｎｍ～約５００ｎｍ、約１０ｎｍ～約４００ｎｍ、約１０ｎｍ～約３００ｎｍ、約１０ｎｍ～約２００ｎｍ、約１０ｎｍ～約１００ｎｍ、約１０ｎｍ～約９０ｎｍ、約１０ｎｍ～約８０ｎｍ、約１０ｎｍ～約７０ｎｍ、約１０ｎｍ～約６０ｎｍ、約１０ｎｍ～約５０ｎｍ、約１０ｎｍ～約４０ｎｍ、約１０ｎｍ～約３０ｎｍ、約１０ｎｍ～約２０ｎｍ、約２０ｎｍ～約１μｍ、約２０ｎｍ～約９００ｎｍ、約２０ｎｍ～約８００ｎｍ、約２０ｎｍ～約７００ｎｍ、約２０ｎｍ～約６００ｎｍ、約２０ｎｍ～約５００ｎｍ、約２０ｎｍ～約４００ｎｍ、約２０ｎｍ～約３００ｎｍ、約２０ｎｍ～約２００ｎｍ、約２０ｎｍ～約１００ｎｍ、約２０ｎｍ～約９０ｎｍ、約２０ｎｍ～約８０ｎｍ、約２０ｎｍ～約７０ｎｍ、約２０ｎｍ～約６０ｎｍ、約２０ｎｍ～約５０ｎｍ、約２０ｎｍ～約４０ｎｍ、約２０ｎｍ～約３０ｎｍ、約３０ｎｍ～約１μｍ、約３０ｎｍ～約９００ｎｍ、約３０ｎｍ～約８００ｎｍ、約３０ｎｍ～約７００ｎｍ、約３０ｎｍ～約６００ｎｍ、約３０ｎｍ～約５００ｎｍ、約３０ｎｍ～約４００ｎｍ、約３０ｎｍ～約３００ｎｍ、約３０ｎｍ～約２００ｎｍ、約３０ｎｍ～約１００ｎｍ、約３０ｎｍ～約９０ｎｍ、約３０ｎｍ～約８０ｎｍ、約３０ｎｍ～約７０ｎｍ、約３０ｎｍ～約６０ｎｍ、約３０ｎｍ～約５０ｎｍ、約３０ｎｍ～約４０ｎｍ、約４０ｎｍ～約１μｍ、約４０ｎｍ～約９００ｎｍ、約４０ｎｍ～約８００ｎｍ、約４０ｎｍ～約７００ｎｍ、約４０ｎｍ～約６００ｎｍ、約４０ｎｍ～約５００ｎｍ、約４０ｎｍ～約４００ｎｍ、約４０ｎｍ～約３００ｎｍ、約４０ｎｍ～約２００ｎｍ、約４０ｎｍ～約１００ｎｍ、約４０ｎｍ～約９０ｎｍ、約４０ｎｍ～約８０ｎｍ、約４０ｎｍ～約７０ｎｍ、約４０ｎｍ～約６０ｎｍ、約４０ｎｍ～約５０ｎｍ、約５０ｎｍ～約１μｍ、約５０ｎｍ～約９００ｎｍ、約５０ｎｍ～約８００ｎｍ、約５０ｎｍ～約７００ｎｍ、約５０ｎｍ～約６００ｎｍ、約５０ｎｍ～約５００ｎｍ、約５０ｎｍ～約４００ｎｍ、約５０ｎｍ～約３００ｎｍ、約５０ｎｍ～約２００ｎｍ、約５０ｎｍ～約１００ｎｍ、約５０ｎｍ～約９０ｎｍ、約５０ｎｍ～約８０ｎｍ、約５０ｎｍ～約７０ｎｍ、約５０ｎｍ～約６０ｎｍ、約１００ｎｍ～約１μｍ、約１００ｎｍ～約９００ｎｍ、約１００ｎｍ～約８００ｎｍ、約１００ｎｍ～約７００ｎｍ、約１００ｎｍ～約６００ｎｍ、約１００ｎｍ～約５００ｎｍ、約１００ｎｍ～約４００ｎｍ、約１００ｎｍ～約３００ｎｍ、約１００ｎｍ～約２００ｎｍ、約２００ｎｍ～約１μｍ、約２００ｎｍ～約９００ｎｍ、約２００ｎｍ～約８００ｎｍ、約２００ｎｍ～約７００ｎｍ、約２００ｎｍ～約６００ｎｍ、約２００ｎｍ～約５００ｎｍ、約２００ｎｍ～約４００ｎｍ、約２００ｎｍ～約３００ｎｍ、約３００ｎｍ～約１μｍ、約３００ｎｍ～約９００ｎｍ、約３００ｎｍ～約８００ｎｍ、約３００ｎｍ～約７００ｎｍ、約３００ｎｍ～約６００ｎｍ、約３００ｎｍ～約５００ｎｍ、約３００ｎｍ～約４００ｎｍ、約４００ｎｍ～約１μｍ、約４００ｎｍ～約９００ｎｍ、約４００ｎｍ～約８００ｎｍ、約４００ｎｍ～約７００ｎｍ、約４００ｎｍ～約６００ｎｍ、約４００ｎｍ～約５００ｎｍ、約５００ｎｍ～約１μｍ、約５００ｎｍ～約９００ｎｍ、約５００ｎｍ～約８００ｎｍ、約５００ｎｍ～約７００ｎｍ、約５００ｎｍ～約６００ｎｍ、約６００ｎｍ～約１μｍ、約６００ｎｍ～約９００ｎｍ、約６００ｎｍ～約８００ｎｍ、約６００ｎｍ～約７００ｎｍ、約７００ｎｍ～約１μｍ、約７００ｎｍ～約９００ｎｍ、約７００ｎｍ～約８００ｎｍ、約８００ｎｍ～約１μｍ、約８００ｎｍ～約９００ｎｍ、又は約９００ｎｍ～約１μｍであっても良いが、これに限定されるものではない。
本願の一具現例に係るイットリウム又はランタン族金属前駆体化合物を含む組成物を使用する蒸着方法は、蒸着チャンバ内に位置した基材にイットリウム又はランタン族金属化合物を含む前駆体組成物を気体状態で供給することによりイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜を形成することを含んでいるが、これに限定されるものではない。上記膜の蒸着方法は、本発明の技術分野において公知の方法、装置などを利用しても良く、必要に応じて、１つ以上の追加反応気体を共に利用して行われても良い。上記基材としては、シリコン半導体ウェハ、化合物半導体ウェハ、プラスチック基板（ＰＩ、ＰＥＴ、ＰＥＳ）を使用しても良いが、これに限定されるものではない。孔や溝のある基材を使用しても良く、表面積の広い多孔質の基材を使用しても良い。
本願の一具現例に係るイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜を蒸着する際、有機金属化学気相蒸着法（ＭＯＣＶＤ）又は原子層蒸着法（ＡＬＤ）により行われることを含んでいても良いが、これに限定されるものではない。上記有機金属化学気相蒸着法（ＭＯＣＶＤ）又は原子層蒸着法（ＡＬＤ）は、本技術分野において公知の蒸着装置、蒸着条件、追加反応気体などを利用して行われても良い。
本願の一具現例において、上記本発明のイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜蒸着用前駆体組成物及び上記膜蒸着用前駆体組成物を利用してイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜を形成することを含む蒸着方法において、上記膜蒸着用前駆体組成物に含まれる本発明のイットリウム又はランタン族金属前駆体化合物は、低い粘度及び高い熱安定性に起因し、原子層蒸着法又は化学気相蒸着法の前駆体として使用することでイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜を形成することができ、特に、表面にパターン（溝）のある基材又は多孔性基材、プラスチック基材上にも約１００℃～約５００℃、又は約２５０℃～約３５０℃の温度範囲で数μｍ～数十ｎｍ厚さのイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜を均一に形成することができ、縦横比が約１～約５０、約１～約１００、又はそれ以上で、幅が約１μｍ～１０ｎｍ又はそれ以下まで微細なパターン（溝）の最も深い所の表面及び上記微細な凹凸（溝）の上部表面を含む上記微細な凹凸（溝）の表面を含み、上記基材の全体表面上に数μｍ～数ｎｍ以下の厚さのイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜を均一に形成できるという優れた効果を有する。
本願の一具現例に係るイットリウム又はランタン族金属前駆体化合物を利用した薄膜蒸着方法は、反応チャンバ内に基板を収容した後、搬送ガス又は希釈ガスを使用して上記イットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を基板上に移送し、約１００℃～約５００℃、約１５０℃～約４５０℃、約２００℃～約４００℃、又は約２５０℃～約３５０℃の広い範囲の蒸着温度でイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜を蒸着することが好ましい。
本願の一具現例に係る上記イットリウム又はランタン族金属含有膜の蒸着温度が約２５０℃～約３５０℃であるのは、メモリ素子及びロジッグなどの非メモリ素子に適用可能な工程温度が広いため、様々な分野への適用可能性が高く、温度によってイットリウム又はランタン族金属含有酸化膜のフィルム特性が異なっているので、広い温度範囲で使用可能なイットリウム又はランタン族金属前駆体化合物が必要となり、約２５０℃～約３５０℃の蒸着温度範囲で蒸着が行われることが好ましい。
本願の一具現例において、上記搬送ガス又は希釈ガスとしては、アルゴン（Ａｒ）、窒素（Ｎ２）、ヘリウム（Ｈｅ）又は水素（Ｈ２）の中から選択される１つ又はそれ以上の混合ガスを使用することが好ましい。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属前駆体化合物を基板上に受け渡す方式としては、前駆体を搬送ガスを利用して強制的に気化させるバブリング（Ｂｕｂｂｌｉｎｇ）方式、及び容器を加熱して前駆体の蒸気圧を上げ、気体状態で供給するバイパス（Ｂｙｐａｓｓ）方式を含む様々な供給方式が適用可能であるが、蒸気圧が低い場合は、容器を加熱して気化させるＢｙｐａｓｓ方式が使用されても良い。上記イットリウム又はランタン族金属前駆体化合物をバブラー容器又はＶＦＣ容器に入れ、約０．１～約１０ｔｏｒｒの蒸気圧、常温～約１５０℃の温度範囲で搬送ガスを利用してバブリング又は容器を加熱し、前駆体を気体状態で搬送してチャンバ内に供給する方式が使用されても良い。最も好ましくは、上記イットリウム又はランタン族金属前駆体化合物を、容器を加熱して気体状態で供給するＢｙｐａｓｓ方式が使用されても良い。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属前駆体化合物を気化させるために、アルゴン（Ａｒ）又は窒素（Ｎ２）ガスで搬送するか、熱エネルギー又はプラズマを利用するか、基板上にバイアスを印加することがさらに好ましい。
本願の一具現例において、上記薄膜は、イットリウム又はランタン族金属以外に他の金属を含む複合酸化膜であっても良い。例えば、ハフニウム又はジルコニウムを含む下記組成の複合酸化膜であっても良いが、これに限定されるものではない：
Ｈｆ－Ｙ－Ｏ、Ｚｒ－Ｙ－Ｏ、Ｈｆ－Ａｌ－Ｙ－Ｏ、Ｚｒ－Ｈｆ－Ａｌ－Ｙ－Ｏ、Ｚｒ－Ｈｆ－Ｙ－Ｓｉ－Ｏ、Ｚｒ－Ｈｆ－Ａｌ－Ｙ－Ｓｉ－Ｏ、Ｈｆ－Ｌａ－Ｏ、Ｚｒ－Ｌａ－Ｏ、Ｈｆ－Ａｌ－Ｌａ－Ｏ、Ｚｒ－Ｈｆ－Ａｌ－Ｌａ－Ｏ、Ｚｒ－Ｈｆ－Ｌａ－Ｓｉ－Ｏ、Ｚｒ－Ｈｆ－Ａｌ－Ｌａ－Ｓｉ－Ｏ、Ｈｆ－Ｇｄ－Ｏ、Ｚｒ－Ｇｄ－Ｏ、Ｈｆ－Ａｌ－Ｇｄ－Ｏ、Ｚｒ－Ｈｆ－Ａｌ－Ｇｄ－Ｏ、Ｚｒ－Ｈｆ－Ｇｄ－Ｓｉ－Ｏ、又はＺｒ－Ｈｆ－Ａｌ－Ｇｄ－Ｓｉ－Ｏ。
本願の一具現例において、上記イットリウム又はランタン族金属含有酸化膜又は複合酸化膜を蒸着するために、反応ガスとして、水蒸気（Ｈ２Ｏ）、酸素（Ｏ２）、酸素プラズマ（Ｏ２ Ｐｌａｓｍａ）、酸化窒素（ＮＯ、Ｎ２Ｏ）、酸化窒素プラズマ（Ｎ２Ｏ Ｐｌａｓｍａ）、過酸化水素水（Ｈ２Ｏ２）、及びオゾン（Ｏ３）より選択される１つ又は２つ以上の混合物を使用することが好ましい。
以下、本願について実施例を参照しながらより具体的に説明するが、下記実施例は本願の理解を助けるために例示するだけであり、本願の内容が下記実施例に限定されるものではない。
［実施例］
＜製造例１＞Ｎ，Ｎ’－イソプロピルプロピオンイミドアミド（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＨＣＨ（ＣＨ３）２の製造
５００ｍＬのシュレンクフラスコにオルトプロピオン酸トリエチル（ｔｒｉｅｔｈｙｌ ｏｒｔｈｏ－ｐｒｏｐｉｏｎａｔｅ）１５２ｇ（０．８６２ｍｏｌ）とイソプロピルアミン（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌａｍｉｎｅ）１０２ｇ（１．７２５ｍｏｌ）を入れた後、酢酸（ａｃｅｔｉｃ ａｃｉｄ）５１．８ｇ（０．８６２ｍｏｌ）を徐々に滴加し、２０時間１７０℃以上で還流した。
上記反応が完了した後、減圧下で溶媒を除去し、ジエチルエーテル（ｄｉｅｔｈｙｌｅｔｈｅｒ）と水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）１．１ｅｑ水溶液で抽出し、減圧下で溶媒を除去し、減圧下で蒸留することで、無色の透明液体化合物９７．６ｇ（７２％）が得られた。
＜実施例１＞
ビス－ｎ－プロピルシクロペンタジエニル－Ｎ，Ｎ’－イソプロピル－エチルアミジナートイットリウム［Ｃｐ（ＣＨ２）２ＣＨ３］２Ｙ［（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２］の製造
火炎乾燥した５００ｍＬのシュレンクフラスコにナトリウムアミド（ｓｏｄｉｕｍ ａｍｉｄｅ）を入れた後、室温を維持した。上記フラスコにＴＨＦ２５０ｍＬ及びｎ－プロピルシクロペンタジエン（ｎ－ｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｅ）を徐々に滴加した後、２０時間常温で撹拌することで、ｎ－プロピルシクロペンタジエニルナトリウム（ｎ－ｐｒｏｐｙｌ－ｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を製造した。
火炎乾燥した１Ｌのシュレンクフラスコにイットリウム（ＩＩＩ）クロリド（ｙｔｔｒｉｕｍ（ＩＩＩ）ｃｈｌｏｒｉｄｅ）３０ｇ（０．１５４ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、室温を維持した。上記フラスコに合成されたｎ－プロピルシクロペンタジエニルナトリウム（ｎ－ｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を徐々に滴加した後、反応溶液を２０時間常温で撹拌させてブレンドしながらイットリウム（ＩＩＩ）クロリド及びｎ－プロピルシクロペンタジエニルナトリウムを反応させることで、トリス（ｎ－プロピルシクロペンタジエニル）イットリウム（ＩＩＩ）溶液を製造した。
５００ｍＬのフラスコにｎ－ブチルリチウム（ｎ－ＢｕＬｉ、２３％）３４．２ｇ（０．１２３ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、上記製造例１で準備したＮ，Ｎ’－イソプロピルプロピオンイミドアミド［（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＨＣＨ（ＣＨ３）２］１９．２ｇ（０．１２３ｍｏｌ）を徐々に滴加した後、反応溶液を３時間常温で撹拌させることで、リチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）を合成した。
上記製造されたトリス（ｎ－プロピル－シクロペンタジエニル）イットリウム（ＩＩＩ）に上記製造されたリチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）を徐々に滴加し、２０時間還流した。
上記反応が完了した後、減圧下で溶媒を除去し、減圧下で蒸留することで、下記化学式１で表される黄色の液体化合物４７ｇ（６７％）が得られた。
１Ｈ－ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、Ｃ６Ｄ６、２５℃）：δ６．１２８、６．０５７（ｍ、８１Ｈ－ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、Ｃ６Ｄ６、２５℃）：δ６．１２８、６．０５７（ｍ、８Ｈ、Ｃ５ Ｈ ４－（ＣＨ２）２ＣＨ３）、δ３．３５１（ｍ、２Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）、δ２．５３２（ｔ、４Ｈ、Ｃ５Ｈ４－ＣＨ ２ＣＨ２ＣＨ３）、δ１．９７９（ｑ、２Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）、δ１．６５３（ｍ、４Ｈ、Ｃ５Ｈ４－ＣＨ２ＣＨ ２ＣＨ３）、δ１．００１（ｄ、１２Ｈ、（ＣＨ ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ ３）２）、δ０．９６９（ｔ、６Ｈ、Ｃ５Ｈ４－ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ ３）、δ０．９１５（ｔ、３Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）
＜実施例２＞
ビス－ｎ－プロピルシクロペンタジエニル－Ｎ，Ｎ’－イソプロピル－エチルアミジナートガドリニウム［Ｃｐ（ＣＨ２）２ＣＨ３］Ｇｄ［（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２］の製造
火炎乾燥した５００ｍＬのシュレンクフラスコにナトリウムアミド（ｓｏｄｉｕｍ ａｍｉｄｅ）を入れた後、室温を維持した。上記フラスコにＴＨＦ２５０ｍＬ及びｎ－プロピルシクロペンタジエン（ｎ－ｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｅ）を徐々に滴加した後、２０時間常温で撹拌することで、ｎ－プロピルシクロペンタジエニルナトリウム（ｎ－ｐｒｏｐｙｌ－ｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を製造した。
火炎乾燥した１Ｌのシュレンクフラスコにガドリニウム（ＩＩＩ）クロリド（ｇａｄｏｌｉｎｉｕｍ（ＩＩＩ）ｃｈｌｏｒｉｄｅ）５０ｇ（０．１９０ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、室温を維持した。上記フラスコに合成されたｎ－プロピルシクロペンタジエニルナトリウム（ｎ－ｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を徐々に滴加した後、反応溶液を２０時間常温で撹拌することで、トリス（ｎ－プロピルシクロペンタジエニル）ガドリニウム（ＩＩＩ）溶液を製造した。
５００ｍＬのフラスコにｎ－ブチルリチウム（ｎ－ＢｕＬｉ、２３％）４２．３ｇ（０．１５２ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、上記製造例１で製造したＮ，Ｎ’－イソプロピルプロピオンイミドアミド［（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＨＣＨ（ＣＨ３）２］２３．７ｇ（０．１５２ｍｏｌ）を徐々に滴加した後、反応溶液を３時間常温で撹拌させることで、リチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）を製造した。
合成されたトリス（ｎ－プロピル－シクロペンタジエニル）ガドリニウム（ＩＩＩ）に上記合成されたリチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）を徐々に滴加し、２０時間還流した。
上記反応が完了した後、減圧下で溶媒を除去し、減圧下で蒸留することで、下記化学式２で表される黄色の液体化合物５８．７ｇ（５９．５％）が得られた。
＜比較例１＞
ビス－エチルシクロペンタジエニル－Ｎ，Ｎ’－イソプロピル－エチルアミジナートイットリウム（ＥｔＣｐ）２Ｙ［ｉＰｒＮＣ（Ｅｔ）ＮｉＰｒ］の製造
火炎乾燥した５００ｍＬのシュレンクフラスコにナトリウムアミド（ｓｏｄｉｕｍ ａｍｉｄｅ）を入れた後、室温を維持した。上記フラスコにＴＨＦ２５０ｍＬ及びエチルシクロペンタジエン（ｅｔｈｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｅ）６３．７ｇ（０．６７６ｍｏｌ）を徐々に滴加した後、２０時間常温で撹拌することで、エチルシクロペンタジエニルナトリウム（ｅｔｈｙｌ－ｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を製造した。
火炎乾燥した１Ｌのシュレンクフラスコにイットリウム（ＩＩＩ）クロリド（ｙｔｔｒｉｕｍ（ＩＩＩ）ｃｈｌｏｒｉｄｅ）４０ｇ（０．２０５ｍｏｌ）及びｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、室温を維持した。上記フラスコに合成されたエチルシクロペンタジエニルナトリウム（ｅｔｈｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を徐々に滴加した後、反応溶液を２０時間常温で撹拌させることで、トリス（エチルシクロペンタジエニル）イットリウム（ＩＩＩ）溶液を製造した。
他の５００ｍＬのフラスコにｎ－ブチルリチウム（ｎ－ＢｕＬｉ、２３％）４５．６ｇ（０．１６４ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、上記製造例１で製造したＮ，Ｎ’－イソプロピルプロピオンイミドアミド［（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＨＣＨ（ＣＨ３）２］２５．６ｇ（０．１６４ｍｏｌ）を徐々に滴加した後、反応溶液を３時間常温で撹拌させることで、リチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）溶液を準備した。上記リチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）溶液を１Ｌのシュレンクフラスコに準備したトリス（エチルシクロペンタジエニル）イットリウム（ＩＩＩ）溶液に徐々に滴加し、２０時間還流した。
上記反応が完了した後、減圧下で溶媒を除去し、減圧下で蒸留することで、下記化学式３で表される黄色の固体化合物５２ｇ（５９％）が得られた。
融点（ｍｐ）３６℃（７６０ｔｏｒｒ）；
１Ｈ－ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、Ｃ６Ｄ６、２５℃）：δ６．１０７、６．０５７（ｍ、８Ｈ、Ｃ５ Ｈ ４－ＣＨ２ＣＨ３）、δ３．３３７（ｍ、２Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）、δ２．５５２（ｑ、４Ｈ、Ｃ５Ｈ４－ＣＨ ２ＣＨ３）、δ１．９６９（ｑ、２Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）、δ１．２３７（ｔ、６Ｈ、Ｃ５Ｈ４－ＣＨ２ＣＨ ３）、δ０．９８８（ｄ、１２Ｈ、（ＣＨ ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ ３）２）、δ０．８９６（ｔ、３Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）
比較例１のイットリウム前駆体化合物は、常温で固体であるため、実施例１のイットリウム前駆体化合物に比べて半導体の大量生産での使用には不利である。
＜実施例３＞
ビス－イソプロピルシクロペンタジエニル－Ｎ，Ｎ’－イソプロピルエチルアミジナートイットリウム（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ［ｉＰｒＮＣ（Ｅｔ）ＮｉＰｒ］の製造
火炎乾燥した５００ｍＬのシュレンクフラスコにナトリウムアミド（ｓｏｄｉｕｍ ａｍｉｄｅ）を入れた後、室温を維持した。上記フラスコにＴＨＦ２５０ｍＬ及びイソプロピルシクロペンタジエン（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｅ）を徐々に滴加した後、２０時間常温で撹拌することで、イソプロピルシクロペンタジエニルナトリウム（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を製造した。
火炎乾燥した１Ｌのシュレンクフラスコにイットリウム（ＩＩＩ）クロリド（ｙｔｔｒｉｕｍ（ＩＩＩ）ｃｈｌｏｒｉｄｅ）３０ｇ（０．１５４ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、室温を維持した。上記フラスコに合成されたイソプロピルシクロペンタジエニルナトリウム（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を徐々に滴加した後、反応溶液を２０時間常温で撹拌させてブレンドしながらイットリウム（ＩＩＩ）クロリド及びイソプロピルシクロペンタジエニルナトリウムを反応させることで、トリス（イソプロピルシクロペンタジエニル）イットリウム（ＩＩＩ）溶液を製造した。
５００ｍＬのフラスコにｎ－ブチルリチウム（ｎ－ＢｕＬｉ、２３％）３４．２ｇ（０．１２３ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、上記製造例１で合成したＮ，Ｎ’－イソプロピルプロピオンイミドアミド［（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＨＣＨ（ＣＨ３）２］１９．２ｇ（０．１２３ｍｏｌ）を徐々に滴加した後、反応溶液を３時間常温で撹拌させることで、リチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）を合成した。
合成されたトリス（イソプロピルシクロペンタジエニル）イットリウム（ＩＩＩ）に上記合成されたリチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）を徐々に滴加し、２０時間還流した。
上記反応が完了した後、減圧下で溶媒を除去し、減圧下で蒸留することで、下記化学式４で表される黄色の液体化合物４７．７ｇ（６８％）が得られた。
１Ｈ－ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、Ｃ６Ｄ６、２５℃）：δ６．１５８、６．０９８（ｍ、８Ｈ、Ｃ５ Ｈ ４－ＣＨ（ＣＨ３）２）、δ３．３５９（ｍ、２Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）、δ２．９６０（ｍ、２Ｈ、Ｃ５Ｈ４－ＣＨ（ＣＨ３）２）、δ１．９８４（ｑ、２Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）、δ１．２９３（ｄ、１２Ｈ、Ｃ５Ｈ４－ＣＨ（ＣＨ ３）２）、δ１．０２１（ｄ、１２Ｈ、（ＣＨ ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＣＨ（ＣＨ ３）２）、δ０．９０９（ｔ、３Ｈ、（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ ３）ＮＣＨ（ＣＨ３）２）
＜実施例４＞
ビス－イソプロピルシクロペンタジエニル－Ｎ，Ｎ’－イソプロピルエチルアミジナートガドリニウム（ｉＰｒＣｐ）２Ｇｄ［ＰｒＮＣ（Ｅｔ）ＮｉＰｒ］の製造
火炎乾燥した５００ｍＬのシュレンクフラスコにナトリウムアミド（ｓｏｄｉｕｍ ａｍｉｄｅ）を入れた後、室温を維持した。上記フラスコにＴＨＦ２５０ｍＬ及びイソプロピルシクロペンタジエン（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｅ）を徐々に滴加した後、２０時間常温で撹拌することで、イソプロピルシクロペンタジエニルナトリウム（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を製造した。
火炎乾燥した１Ｌのシュレンクフラスコにガドリニウム（ＩＩＩ）クロリド（ｇａｄｏｌｉｎｉｕｍ（ＩＩＩ）ｃｈｌｏｒｉｄｅ）３０ｇ（０．１１４ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、室温を維持した。上記フラスコに合成されたイソプロピルシクロペンタジエニルナトリウム（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ ｓｏｄｉｕｍ）を徐々に滴加した後、反応溶液を２０時間常温で撹拌させることで、トリス（イソプロピルシクロペンタジエニル）ガドリニウム（ＩＩＩ）溶液を製造した。
５００ｍＬのフラスコにｎ－ブチルリチウム（ｎ－ＢｕＬｉ、２３％）２５．４ｇ（０．０９１ｍｏｌ）とｎ－ヘキサン（ｎ－ｈｅｘａｎｅ、Ｃ６Ｈ１４）２００ｍＬを入れた後、製造例１で合成したＮ，Ｎ’－イソプロピルプロピオンイミドアミド［（ＣＨ３）２ＣＨＮＣ（ＣＨ２ＣＨ３）ＮＨＣＨ（ＣＨ３）２］１４．２ｇ（０．０９１ｍｏｌ）を徐々に滴加した後、反応溶液を３時間常温で撹拌させることで、リチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）を合成した。
合成されたトリス（イソプロピルシクロペンタジエニル）ガドリニウム（ＩＩＩ）に上記合成されたリチウムアミジナート（ｌｉｔｈｉｕｍ ａｍｉｄｉｎａｔｅ）を徐々に滴加し、２０時間還流した。
上記反応が完了した後、減圧下で溶媒を除去し、減圧下で蒸留することで、下記化学式５で表される黄色の液体化合物３６ｇ（６０．８％）が得られた。
＜比較例２＞
ビス－イソプロピルシクロペンタジエニル－Ｎ，Ｎ’－イソプロピルメチルアミジナートイットリウム（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ［ｉＰｒＮＣ（Ｍｅ）ＮｉＰｒ］の製造
エチルに代えてメチルが置換されたＮ，Ｎ’－イソプロピルメチルアミジンを使用したことを除いては実施例３と同一な合成方法でビス－イソプロピルシクロペンタジエニル－Ｎ，Ｎ’－イソプロピルメチルアミジナートイットリウム（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ［ｉＰｒＮＣ（Ｍｅ）ＮｉＰｒ］を製造した。
＜実験例１＞
前駆体化合物の粘度の比較
既存に知られている比較例２の（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｍｅ）＝Ｎ－ｉＰｒ）前駆体化合物と本発明の実施例１（ｎＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、実施例２（ｎＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）前駆体化合物の粘度を下記［表１］で比較した。Ｎ，Ｎ’－イソプロピル－メチルアミジナート（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｍｅ）＝Ｎ－ｉＰｒ）リガンドを含む前駆体化合物（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｍｅ）＝Ｎ－ｉＰｒ）（比較例２）は粘度が８１ｃＰに測定されたが、Ｎ，Ｎ’－イソプロピル－エチルアミジナート（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）リガンドを含む本発明の前駆体化合物である（ｎＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）（実施例１）の粘度が６９ｃＰ、（ｎＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）（実施例２）の粘度が６８ｃＰに測定された。
ＡＬＤ又はＣＶＤ前駆体が入れられた容器を加熱し気化させて使用する際、前駆体の蒸気圧が低く粘度が高い場合、前駆体が気体供給配管やバルブのＤｅａｄ Ｓｐａｃｅに残留し得る。高温に加熱した瞬間気化器（ｆｌａｓｈ ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）にＡＬＤ又はＣＶＤ前駆体を液状で注入して瞬間的に気化させる場合、粘度が高ければ気化器の目詰まり（Ｃｌｏｇｇｉｎｇ）現象が発生し易い。また、粘度が高過ぎる液体は液体を移送する液体定量ポンプに使用することができない。
液体移送装置と瞬間気化器を使用するＡＬＤ又はＣＶＤ装置において、液体を移送するポンプに使用できる液体の粘度を下げなければならない場合、例えば９ｃＰ以下に維持する必要があるとすれば、粘度の高い前駆体に粘度の低い液体（溶媒）を混ぜることで粘度を下げる必要がある。低粘度液体を入れ過ぎると、粘度を下げた混合物における前駆体の含量が相対的に低くなり、同じ体積の液体を気化させる際に前駆体の気体供給量が少なくなる。よって、粘度を調整する必要がある場合、低粘度液体を少なく混合する方が有利である。本願の実施例１及び実施例２に係る前駆体化合物は、既存に知られている比較例２の前駆体よりも粘度が低いため、ＡＬＤ又はＣＶＤ前駆体として使用するのにより有利である。
オクタンを低粘度液体（溶媒）に使用して混合物の粘度を８．５±０．５ｃＰに調整するために必要なオクタンの混合割合を下記［表２］と図１に示した。表２と図１によれば、実施例１及び実施例２の前駆体化合物は、比較例２の前駆体化合物よりもオクタンを少なく混合しても、混合物の粘度を８．５±０．５ｃＰに下げることができる。
＜実験例２＞
イットリウム前駆体化合物の基材温度に応じた酸化膜蒸着特性
実施例１及び３の方法により製造されたイットリウム前駆体化合物を使用して原子蒸着法（ＡＬＤ－Ａｔｏｍｉｃ Ｌａｙｅｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）工程を進行した。反応ガスとしては、酸素源であるＯ３を使用した。先ず、硫酸（Ｈ２ＳＯ４）と過酸化水素水（Ｈ２Ｏ２）とを４：１に混合したピラニア（ｐｉｒａｎｈａ）溶液にシリコンウェハを１０分間浸して取り出した後、薄いＨＦ水溶液に約２分間浸してシリコン表面の酸化膜を除去してから原子層蒸着法（ＡＬＤ）でイットリウム酸化物薄膜を製造した。
基材温度に応じた蒸着特性を測定するために、３００℃、３１０℃、３２０℃、３４０℃の温度に基材を加熱してＡＬＤ工程を進行した。イットリウム前駆体化合物は、ステンレススチール材質の容器に入れ、１５０℃の温度に加熱して使用した。このとき、ＡＬＤ反応器の工程圧力を１ｔｏｒｒに維持した。アルゴン（Ａｒ）ガスを３００ｓｃｃｍの流速でイットリウム前駆体化合物が入れられたステンレススチール容器に通過させ、イットリウム前駆体化合物の気体をＡＬＤ反応器に供給した。イットリウム前駆体供給３秒、パージ１０秒、Ｏ３供給１０秒、パージ５秒のＡＬＤ気体周期１００回を繰り返し、各基材温度においてイットリウム酸化膜を蒸着した。酸化膜の厚さを測定することで得られたＡＬＤ気体の供給周期当たりの膜成長（ｇｒｏｗｔｈ ｐｅｒ ｃｙｃｌｅ、ＧＰＣ）を基材温度によって図２に示した。実施例１及び実施例３のイットリウム前駆体が全て、３００℃～３４０℃の温度区間におけるＧＰＣが約０．３Å／ｃｙｃｌｅと一定に示された。
広い温度範囲でＧＰＣが一定であれば、温度の変化にもかかわらず蒸着した膜の厚さが一定となり、半導体の製造においてＡＬＤを適用する際に有利である。半導体素子は微細化され続けており、ディーラム（ＤＲＡＭ）キャパシタの誘電膜の厚さが次第に薄くなり、広い温度範囲で厚さが一定な膜を形成する必要がある。よって、図２から確認されたように、本発明の実施例１及び実施例３のイットリウム前駆体は、広い温度範囲でＧＰＣが一定であるので、温度変化に応じてＧＰＣが一定でない従来のイットリウム前駆体よりも、ＡＬＤ工程によって微細で且つ均一な厚さの調節が必要なイットリウム酸化物（Ｙ２Ｏ３）を蒸着するのに有利である。
＜実験例３＞
イットリウム前駆体化合物における前駆体の供給時間による酸化膜蒸着特性
上記実験例２と同じ条件においてイットリウム酸化膜を製造するが、基材温度を３００℃に固定し、ＡＬＤ気体供給周期においてイットリウム前駆体の供給時間をそれぞれ３秒の代わりに１秒、５秒、７秒に変更したＡＬＤ気体供給周期を１００回繰り返してイットリウム酸化膜を蒸着し、膜厚を測定することで得られたＧＰＣを図３に示した。理想的なＡＬＤ条件では、前駆体の供給時間を増加させてもＧＰＣが一定でなければならない。前駆体化合物が熱的に安定していない温度でＡＬＤを進行すれば、前駆体の供給時間を増加させる際に膜厚が増加する現象が現われる。
図３において、実施例１及び実施例３のイットリウム前駆体の何れも、前駆体の供給時間３秒以上でＧＰＣが一定であることが分かる。縦横比（Ａｓｐｅｃｔ Ｒａｔｉｏ）が非常に大きい（５０以上）半導体ディーラム（ＤＲＡＭ）キャパシタに一定厚さの膜を形成するには、前駆体の供給時間が増加しても膜厚が増加しない前駆体が必要である。縦横比が大きく、実際の表面積が見掛表面積よりも大きい基材に十分な量の前駆体を供給するために前駆体の供給時間を長くする必要がある場合、前駆体の供給時間が増加する際に膜厚が増加する前駆体を使用すれば、縦横比が大きい溝の上部と下部の底に同じ厚さの膜を形成することができない。よって、図３で確認されたように、本発明の実施例１及び実施例３のイットリウム前駆体は、前駆体の供給時間を増加させても膜厚が増加しないので、前駆体の供給時間を増加させる際に膜厚が増加する従来のイットリウム前駆体よりも縦横比が大きい構造に一定厚さの膜を形成するのに有利であり、半導体ディーラムのキャパシタを形成するのに使用することができる。
上述した本願の説明は例示のためのものであり、本願の属する技術分野において通常の知識を有する者であれば、本願の技術的思想や必須の特徴を変更せずに他の具体的な形態に容易に変形可能であるということを理解できるはずである。それゆえ、上記した実施例は全ての面において例示的なものであり、限定的なものではないと理解すべきである。例えば、単一型で説明されている各構成要素は分散して実施されても良く、同様に、分散したものと説明されている構成要素も結合された形態で実施されても良い。
本願の範囲は、上記詳細な説明よりは後述する特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲の意味及び範囲、並びにその均等概念から導出される全ての変更又は変形された形態が本願の範囲に含まれると解釈されなければならない。

Claims (12)

  1. 下記化学式Ｉで表され、常温で液体である、イットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物：
    ［化学式Ｉ］
    （Ｒ１Ｃｐ）２Ｍ［（ＣＨ３）２ＣＨ－Ｎ－Ｃ（ＣＨ２ＣＨ３）＝Ｎ－ＣＨ（ＣＨ３）２］；
    前記化学式Ｉにおいて、
    Ｍは、Ｙ又はＧｄであり、
    Ｒ１は、ｎ－プロピル基（ｎＰｒ）又はｉｓｏ－プロピル基（ｉＰｒ）であり、
    前記Ｃｐは、シクロペンタジエニル基である。
  2. 前記イットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物は、下記より選択されるものである、請求項１に記載のイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物。
    （ｎＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）
  3. 請求項１又は２によるイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を１つ以上含む、イットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物。
  4. 前記イットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物は、下記より選択される１つ以上のイットリウム又はランタン族金属含有前駆体化合物を含む、請求項３に記載のイットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物。
    （ｎＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｎＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｙ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）、（ｉＰｒＣｐ）２Ｇｄ（ｉＰｒ－Ｎ－Ｃ（Ｅｔ）＝Ｎ－ｉＰｒ）
  5. 前記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、イットリウム又はランタン族金属膜、イットリウム又はランタン族金属含有酸化膜、イットリウム又はランタン族金属含有窒化膜、又はイットリウム又はランタン族金属含有炭化膜である、請求項３に記載のイットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物。
  6. アンモニア、窒素、ヒドラジン、及びジメチルヒドラジンより選択される１つ以上の窒素源をさらに含む、請求項３に記載のイットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物。
  7. 水蒸気、酸素、及びオゾンより選択される１つ以上の酸素源をさらに含む、請求項３に記載のイットリウム又はランタン族金属含有膜形成用前駆体組成物。
  8. 請求項３乃至請求項７のうち何れか一項による膜形成用前駆体組成物を利用してイットリウム又はランタン族金属含有膜を形成することを含む、イットリウム又はランタン族金属含有膜の形成方法。
  9. 前記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、化学気相蒸着法又は原子層蒸着法により蒸着される、請求項８に記載のイットリウム又はランタン族金属含有膜の形成方法。
  10. 前記イットリウム又はランタン族金属含有膜の厚さは、１ｎｍ～１０μｍである、請求項８に記載のイットリウム又はランタン族金属含有膜の形成方法。
  11. 前記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、１００℃～５００℃の温度範囲で形成される、請求項８に記載のイットリウム又はランタン族金属含有膜の形成方法。
  12. 前記イットリウム又はランタン族金属含有膜は、縦横比が１～１００で、幅が１０ｎｍ～１μｍの凹凸を含む基材上に形成される、請求項８に記載のイットリウム又はランタン族金属含有膜の形成方法。
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