JP7485264B2 - 腐食防止層が電池ケースの内面に形成されている二次電池 - Google Patents

腐食防止層が電池ケースの内面に形成されている二次電池 Download PDF

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Description

関連出願との相互参照
本出願は、２０２０年１０月２７日付の韓国特許出願第１０－２０２０－０１４０６０７号に基づく優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示されたすべての内容は本明細書の一部として含まれる。
本発明は、腐食防止層が電池ケースの内面に形成されている二次電池に関する。
化石燃料使用の急激な増加によって代替エネルギーやクリーンエネルギーの使用に対する要求が増加しており、その一環として最も活発に研究されている分野が電気化学を利用した発電、蓄電分野である。
現在、このような電気化学的エネルギーを用いる電気化学素子の代表例として二次電池が挙げられ、ますますその使用領域が拡大する傾向にある。
最近は、携帯用コンピュータ、携帯用電話、カメラなどの携帯用機器に対する技術開発と需要が増加することによって、エネルギー源として二次電池の需要が急激に増加しており、そのような二次電池の中で、高い充放電特性と寿命特性を示し、環境にやさしいリチウム二次電池について多くの研究が行われてきており、また、商用化されて幅広く用いられている。
一般に、リチウム二次電池は、正極と負極および多孔性分離膜からなる電極組立体に非水系電解液が含浸された状態で電池ケースに内蔵された構造を有する。
この時、前記二次電池は、一般に、電池ケースの形態によって、電池ケースとして金属からなる缶にスタック／フォールディング型、または巻取型電極組立体を収納する円筒形、または角形二次電池、スタック型またはスタック／フォールディング型電極組立体をアルミニウムラミネートシートのパウチ型電池ケースに内蔵した構造のパウチ型電池、金属からなる上部ケースと下部ケースにコイン型の電極組立体を収納するコイン型電池に分けられる。
ここで、前記角形、円筒形、またはコイン型電池の場合、外装材として高分子でない金属を使用するので、電解液の種類によっては金属の腐食が発生することがあり、使用可能な電解液の制限があり、具体的には、イミド系塩を用いた電解液では腐食が非常に激しい問題がある。
したがって、このような問題を解決して、電解質の種類に関係なく、金属缶の腐食が防止できる二次電池の技術開発が必要である。
本発明は、上記の従来技術の問題点と過去から要請されてきた技術的課題を解決することを目的とする。
具体的には、本発明の目的は、電解液との接触による二次電池ケースの腐食を効率的に抑制できる二次電池を提供することである。
このような目的を達成するための、本発明の一実施例によれば、正極、分離膜、および負極を含む電極組立体が電解液と共に電池ケースに収納されている円筒形二次電池であって、
前記電池ケースは、金属からなり、
前記電極組立体と電解液が共に収納される収納部と、前記収納部の上部に設けられるビーディング部とを含む円筒形缶と、前記円筒形缶の開放上端部に搭載され、突出型電極端子として上端キャップを含んでいるキャップアセンブリとを含み、
前記電池ケースが電解液と接触する前記収納部の内面、または前記収納部と前記ビーディング部の内面には有機－無機混合層の腐食防止層が形成されている二次電池が提供される。
この時、前記金属は、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなる。
また、前記電極組立体は、ゼリーロール型またはスタック／フォールディング型電極組立体であってもよい。
さらに具体的には、前記円筒形缶のビーディング部の上部にはガスケットが装着されており、
前記キャップアセンブリは、上端キャップの下部に電流遮断用安全素子（ＰＴＣ素子）および内部圧力降下用安全ベントが積層されており、前記安全ベントの下端には電流遮断装置（ＣＩＤ）が形成されており、
前記電極組立体は、電極組立体から引出された正極タブおよび負極タブを含み、前記正極タブは、前記キャップアセンブリの突出型電極端子である上端キャップに連結されており、前記負極タブは、前記円筒形缶の収納部と離隔した底面に連結されており、
前記ガスケットの二次電池の内面方向への表面には前記腐食防止層が形成されている。
一つの具体例において、前記二次電池は、前記電極組立体の中央部に挿入される中空構造のセンターピンをさらに含み、前記腐食防止層は、センターピンと電解液とが接触する外面に追加的に形成されていてもよい。
また、前記センターピンの中空内面にも腐食防止層が追加的に形成されていてもよい。
この時、前記センターピンは、金属からなる電池ケースと同様に、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなる。
前記有機－無機混合層は、（ａ）誘電率定数が１以上の無機物粒子、（ｂ）圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）を有する無機物粒子、（ｃ）熱伝導性無機物粒子および（ｄ）リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子から構成された群より選択された１種以上の無機物粒子、およびバインダー高分子を含むことができる。
一方、本発明の他の実施例によれば、正極、分離膜、および負極を含む電極組立体が電解液と共に電池ケースに収納されている角形二次電池であって、
前記電池ケースは、金属からなり、
前記電池ケースは、上端が開放されており、前記電極組立体と電解液が共に収納される長方形の缶本体と、前記缶本体の上端部に結合されて密封され、電極組立体の電極端子に連結されるキャップ端子を含むトップキャップと、を含み、
前記電池ケースが電解液と接触する前記缶本体の内面、または前記缶本体の内面とキャップ端子を除いたトップキャップの内面には有機－無機混合層の腐食防止層が形成されている二次電池が提供される。
この時、前記金属は、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなる。
また、前記電極組立体は、ゼリーロール型またはスタック／フォールディング型電極組立体であってもよい。
さらに、前記電極組立体は、電極組立体から引出された正極タブおよび負極タブを含み、前記正極タブおよび負極タブは、キャップ端子にそれぞれ連結されている。
前記角形電池も、一つの具体例において、前記二次電池は、前記電極組立体の中央部に挿入される中空構造のセンターピンをさらに含み、前記腐食防止層は、センターピンと電解液とが接触する外面に追加的に形成されていてもよい。
また、前記センターピンの中空内面にも腐食防止層が追加的に形成されていてもよい。
この時、前記センターピンは、金属からなる電池ケースと同様に、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなる。
前記有機－無機混合層は、（ａ）誘電率定数が１以上の無機物粒子、（ｂ）圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）を有する無機物粒子、（ｃ）熱伝導性無機物粒子および（ｄ）リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子から構成された群より選択された１種以上の無機物粒子、およびバインダー高分子を含むことができる。
本発明の一実施例による円筒形二次電池の模式図である。 本発明の一実施例による角形二次電池の模式図である。
以下、本発明についての理解のために、本発明をさらに詳細に説明する。
本明細書および特許請求の範囲に使用された用語や単語は通常または辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者は自らの発明を最も最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義できるという原則に則り、本発明の技術的な思想に符合する意味と概念で解釈されなければならない。
本明細書で使用される用語は単に例示的な実施例を説明するために使用されたもので、本発明を限定しようとする意図ではない。単数の表現は文脈上明らかに異なって意味しない限り、複数の表現を含む。
また、明細書全体において、ある部分がある構成要素を「含む」とする時、これは特に反対の記載がない限り、他の構成要素を除くのではなく、他の構成要素をさらに包含できることを意味する。
本発明の一実施例によれば、
正極、分離膜、および負極を含む電極組立体が電解液と共に電池ケースに収納されている円筒形二次電池であって、
前記電池ケースは、金属からなり、
前記電極組立体と電解液が共に収納される収納部と、前記収納部の上部に設けられるビーディング部とを含む円筒形缶と、前記円筒形缶の開放上端部に搭載され、突出型電極端子として上端キャップを含んでいるキャップアセンブリとを含み、
前記電池ケースが電解液と接触する前記収納部の内面、または前記収納部と前記ビーディング部の内面には有機－無機混合層の腐食防止層が形成されている二次電池が提供される。
この時、電池ケースをなす金属は、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなり、詳しくは、アルミニウム、またはステンレススチール（ＳＵＳ）からなり、さらに詳しくは、ステンレススチール（ＳＵＳ）からなる。
このような金属は、電解液としてどのような物質を使用するかによって腐食の程度が激しくて寿命特性が低下し、それ以上使用できない程度になったり、安全性が脅かされることもある。
そこで、本発明は、電池ケースが金属からなる二次電池において、前記電池ケースが電解液と接触する内面に腐食防止層を形成して、電解液による腐食を防止することを特徴とする。
つまり、円筒形二次電池において、収納部の内面は電解液に直接的に完全に露出する部分であって、当該内面に前記腐食防止層を形成する場合、電解液による腐食を効果的に抑制、防止することができる。
本発明では、このような腐食防止層が形成された円筒形二次電池の模式図を下記図１に示した。
図１を参照すれば、本発明による二次電池１００は、正極、分離膜、および負極を含む電極組立体１２０が電解液と共に電池ケースとして収納部１１１とビーディング部１１２とを含む円筒形缶１１０に収納されており、上端キャップ１３１を含むキャップアセンブリ１３０が円筒形缶１１０の開放上端部に位置して円筒形缶１１０を密封している構造からなり、電極組立体１２０が収納される収納部１１１の内面、または収納部１１１とビーディング部１１２の内面には腐食防止層１６０が形成されている。
ここで、収納部１１１は、電極組立体１２０が内蔵される部位で電極組立体と離隔して位置する、下記に説明する円筒形缶１１０の底面１１３と区分される。
この時、前記電極組立体１２０は、限定されないが、ゼリーロール型またはスタック／フォールディング型電極組立体であってもよい。
前記ゼリーロール型電極組立体は、シート状の正極と、シート状の負極との間にシート状の分離膜を介在し、巻取って製造される。
前記スタック／フォールディング型電極組立体は、単位電極、両端に互いに同一の極性の電極が位置するように積層されたフルセル、両端に互いに異なる極性の電極が位置するように積層されたバイセルをシート状の分離フィルム上で巻取って製造される。
このようなゼリーロール型電極組立体およびスタック／フォールディング型電極組立体の具体的な構成は従来公知であることから、本明細書には詳しい説明は省略する。
さらに具体的には、本発明による二次電池１００は、円筒形缶１１０のビーディング部１１２の上部に装着されたガスケット１４０を含み、キャップアセンブリ１３０が、上端キャップ１３１と、上端キャップ１３１の下部に積層されている電流遮断用安全素子（ＰＴＣ素子）１３２および内部圧力降下用安全ベント１３３と、安全ベント１３３の下端に形成された電流遮断装置（ＣＩＤ）１３４とを含む構造からなる。
また、電極組立体１２０からは正極タブ１２１および負極タブ１２２が引出されており、正極タブ１２１は、キャップアセンブリ１３０に連結されており、負極タブ１２２は、円筒形缶１３０の収納部１１１と離隔した底面１１３に連結されている構造からなる。
ここで、電流遮断用安全素子１３２、安全ベント１３３、および電流遮断装置１３４はいずれも電流が通る構造物であることが好ましく、二次電池の安全性を確保するために形成される。
その他の具体的な内容は従来公知であるので、本出願ではそれに関する説明を省略する。
また、電流遮断用安全素子１３２、安全ベント１３３、電流遮断装置１３４だけでなく、正極端子としての役割を果たす上端キャップ１３１、負極端子としての役割を果たす円筒形缶の底面１１３、および正極タブ１２１と負極タブ１２２は、導電性を有することが好ましい。
したがって、前記構成要素の内面には前記有機－無機混合層の腐食防止層が形成されない。
つまり、前記腐食防止層は、このような導電性を必要としない部分に形成されることが好ましい。
具体的には、前記収納部の内面、または前記収納部と前記ビーディング部の内面に腐食防止層１６０が形成されることが好ましく、前記ガスケットもこのような導電性を必要としないことから、前記ガスケットの二次電池の内面方向への表面にも腐食防止層１６０が形成されている。
一方、前記上端キャップ１３１、円筒形缶の底面１１３、電流遮断用安全素子１３２、安全ベント１３３、電流遮断装置１３４、正極タブ１２１、および負極タブ１２２の二次電池１００の内面方向への表面には、何ら層が形成されなくてもよいが、さらに好ましくは、導電性を維持しながらも、電解液の漏出による腐食を防止するために、導電性を有する物質でかつ腐食を防止できる導電性物質を含む導電性層１７０がさらに形成されている。
一方、さらに、本発明による二次電池１００は、ゼリーロール型の電極組立体１２０の中央部に挿入される中空構造のセンターピン１５０をさらに含むことができる。
この時、センターピン１５０も、金属、詳しくは、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなり、よって、電解液に対する腐食が行われる。
そのため、図面にてセンターピンの外面と内面を明確に示さないが、センターピン１５０で電解液の接触する外面に腐食防止層１８０が追加的に形成されていてもよく、さらに詳しくは、中空内面まで腐食防止層１８０が形成されていてもよい。
もう一つの具体例において、正極、分離膜、および負極を含む電極組立体が電解液と共に電池ケースに収納されている角形二次電池であって、
前記電池ケースは、金属からなり、
前記電池ケースは、上端が開放されており、前記電極組立体と電解液が共に収納される長方形の缶本体と、前記缶本体の上端部に結合されて密封され、電極組立体の電極端子に連結されるキャップ端子を含むトップキャップと、を含み、
前記電池ケースが電解液と接触する前記缶本体の内面、または前記缶本体の内面とキャップ端子を除いたトップキャップの内面には有機－無機混合層の腐食防止層が形成されている二次電池が提供される。
この時、電池ケースをなす金属は、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなり、詳しくは、アルミニウム、またはステンレススチール（ＳＵＳ）からなり、さらに詳しくは、ステンレススチール（ＳＵＳ）からなる。
つまり、円筒形と類似して、角形二次電池においても、缶本体の内面は電解液に直接的に完全に露出する部分であって、前記腐食防止層を形成する場合、電解液による腐食を効果的に抑制、防止することができる。また、トップキャップも、導電性が必要なキャップ端子を除いた部分に前記腐食防止層が形成される。
本発明では、このような腐食防止層が形成された角形二次電池の模式図を下記図２に示した。
図２を参照すれば、本発明による二次電池２００は、上端が開放されており、電極組立体２２０と電解液が共に収納される長方形の缶本体２１０と、缶本体２１０の上端部に結合されて密封され、電極組立体２２０の電極端子２２１、２２２に連結されるキャップ端子２３１を含むトップキャップ２３０とを含む構造からなる。
この時、缶本体２１０の内面、または缶本体２１０の内面とキャップ端子２３１を除いたトップキャップ２３０の内面には腐食防止層２５０、２６０が形成されている。
ここで、前記電極組立体２２０は、円筒形二次電池で説明したように、限定されないが、ゼリーロール型またはスタック／フォールディング型電極組立体であってもよい。
また、電極組立体２２０は、電極組立体２２０から上部に引出された正極タブ２２１および負極タブ２２２を含み、正極タブ２２１および負極タブ２２２は、それぞれギャップ端子２３１に連結されている構造を有する。
この時、正極タブ２２１、負極タブ２２２、およびキャップ端子２３１は導電性を有しなければならないので、腐食防止層２５０、２６０が形成されず、何ら層も形成されなくてもよいが、好ましくは、導電性を維持しながらも、電解液の漏出による腐食を防止するために、導電性を有する物質でかつ腐食を防止できる導電性物質を含む導電性層２７０がさらに形成されている。
さらに、本発明による二次電池２００も、ゼリーロール型の電極組立体２２０の中央部に挿入される中空構造のセンターピン２４０をさらに含むことができる。
この時、センターピン２４０も、金属、詳しくは、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなり、よって、電解液に対する腐食が行われる。
そのため、図面にてセンターピンの外面と内面を明確に示さないが、センターピン２４０において電解液の接触する外面に腐食防止層２８０が追加的に形成されていてもよく、さらに詳しくは、中空内面まで腐食防止層２８０が形成されていてもよい。
つまり、角形二次電池においても、電解液と接触する可能性がある部分に腐食防止層２６０、２８０が形成されており、これから電解液の接触による腐食を効果的に防止することができる。
一方、前記図１および図２は、一つの実施例による円筒形二次電池、および角形二次電池の構成を説明したものであるが、多様な構造の円筒形二次電池、角形二次電池において、導電性が必須でない部材には腐食防止層を形成した場合であれば、すべて本発明の範疇に含まれることはもちろんである。
一方、前記腐食防止層をなす物質である有機－無機混合層は、（ａ）誘電率定数が１以上の無機物粒子、（ｂ）圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）を有する無機物粒子、（ｃ）熱伝導性無機物粒子および（ｄ）リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子から構成された群より選択された１種以上の無機物粒子、およびバインダー高分子を含むことができる。
前記圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）無機物粒子は、常圧では不導体であるが、一定の圧力が印加された場合、内部構造の変化によって電気が通る物性を有する物質を意味するものであって、誘電率定数が１００以上の高誘電率特性を示すだけでなく、一定の圧力を印加して引張または圧縮される場合、電荷が発生して、一面は正、反対側は負にそれぞれ帯電することによって、両面間で電位差が発生する機能を有する物質である。
前記圧電性を有する無機物粒子の例としては、ＢａＴｉＯ３、Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ３（ＰＺＴ）、Ｐｂ１－ｘＬａｘＺｒ１－ｙＴｉｙＯ３（ＰＬＺＴ）、ＰＢ（Ｍｇ３Ｎｂ２／３）Ｏ３－ＰｂＴｉＯ３（ＰＭＮ－ＰＴ）ｈａｆｎｉａ（ＨｆＯ２）、またはこれらの混合体などがあるが、これらに限定されるものではない。
前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子は、リチウム元素を含有しかつリチウムを貯蔵せずにリチウムイオンを移動させる機能を有する無機物粒子を称するものである。
前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子の例としては、リチウムホスフェート（Ｌｉ３ＰＯ４）、リチウムチタンホスフェート（ＬｉｘＴｉｙ（ＰＯ４）３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、リチウムアルミニウムチタンホスフェート（ＬｉｘＡｌｙＴｉｚ（ＰＯ４）３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜３）、１４Ｌｉ２Ｏ－９Ａｌ２Ｏ３－３８ＴｉＯ２－３９Ｐ２Ｏ５などのような（ＬｉＡｌＴｉＰ）ｘＯｙ系ｇｌａｓｓ（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１３）、リチウムランタンチタネート（ＬｉｘＬａｙＴｉＯ３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、Ｌｉ３．２５Ｇｅ０．２５Ｐ０．７５Ｓ４などのようなリチウムゲルマニウムチオホスフェート（ＬｉｘＧｅｙＰｚＳｗ、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、０＜ｗ＜５）、Ｌｉ３Ｎなどのようなリチウムナイトライド（ＬｉｘＮｙ、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜２）、Ｌｉ３ＰＯ４－Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２などのようなＳｉＳ２系ｇｌａｓｓ（ＬｉｘＳｉｙＳｚ、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜２、０＜ｚ＜４）、ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５などのようなＰ２Ｓ５系ｇｌａｓｓ（ＬｉｘＰｙＳｚ、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜３、０＜ｚ＜７）、またはこれらの混合物などがあるが、これらに限定されるものではない。
また、誘電率定数１以上の無機物粒子の例としては、ＳｒＴｉＯ３、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＣ、またはこれらの混合物などがあるが、これらに限定されるものではない。
前記熱伝導性無機物粒子は、低い熱抵抗性を提供するが、電気伝導性は提供しないので絶縁特性を有する物質であって、例えば、アルミニウムナイトライド（ＡｌＮ）、ボロンナイトライド（ＢＮ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、シリコンカーバイド（ＳｉＣ）、およびベリリウムオキシド（ＢｅＯ）からなる群より選択される１種以上であってもよいが、これに限定されるものではない。
前述した高誘電率無機物粒子、圧電性を有する無機物粒子、熱伝導性無機物粒子とリチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子とを混用して使用することもできる。
前記無機物粒子の大きさは制限がないが、無機物粒子間の適切な空隙率のために、できるだけ０．００１～１０μｍの範囲であることが好ましい。０．００１μｍ未満の場合、分散性が低下して、有機－無機混合層の製造時に物性を調節しにくく、１０μｍを超える場合、厚さが増加して機械的物性が低下し、また、過度に大きい気孔の大きさによって十分な腐食防止の役割を果たせず、電池の充放電時に内部短絡が起こる確率が高まる。
前記無機物粒子の含有量は特別な制限がないが、無機物粒子とバインダー高分子との混合物１００重量％あたり１～９９重量％の範囲が好ましく、特に１０～９５重量％がさらに好ましい。１重量％未満の場合、高分子の含有量が過度に多くなって、無機物粒子の間に形成される空き空間の減少による気孔の大きさおよび気孔度が減少しうる。逆に、９９重量％を超える場合、高分子含有量が過度に少ないため、無機物間の接着力の弱化によって最終機械的物性が低下する。
この時、前記気孔の大きさおよび気孔度を無機物粒子の大きさおよび含有量を調節することによって共に調節可能である。
また、前記無機物粒子およびバインダー高分子からなる有機－無機混合層は、無機物粒子の耐熱性によって高温条件でも強固である。したがって、高温、過充電、外部衝撃などの内部または外部要因による過度な条件でも短絡防止に効果的であり、無機物粒子の吸熱効果で熱暴走を遅延することもできる。
前記バインダー高分子は、電解液との副反応を起こさないものであれば限定されないが、特に、ガラス転移温度（ｇｌａｓｓ ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ、Ｔｇ）ができるだけ低いものを使用することができ、好ましくは、－２００～２００℃の範囲である。
このようなバインダー高分子の例としては、ポリビニリデンフルオライド－ヘキサフルオロプロピレン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ－ｃｏ－ｈｅｘａｆｌｕｏｒｏｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）、ポリビニリデンフルオライド－トリクロロエチレン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ－ｃｏｔｒｉｃｈｌｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）、ポリメチルメタクリレート（ｐｏｌｙｍｅｔｈｙｌｍｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリアクリロニトリル（ｐｏｌｙａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅ）、ポリビニルピロリドン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ）、ポリビニルアセテート（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｃｅｔａｔｅ）、エチレンビニルアセテート共重合体（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ－ｃｏ－ｖｉｎｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、ポリエチレンオキシド（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ ｏｘｉｄｅ）、セルロースアセテート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅａｃｅｔａｔｅ）、セルロースアセテートブチレート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ ｂｕｔｙｒａｔｅ）、セルロースアセテートプロピオネート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ ｐｒｏｐｉｏｎａｔｅ）、シアノエチルプルラン（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｐｕｌｌｕｌａｎ）、シアノエチルポリビニルアルコール（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｌｃｏｈｏｌ）、シアノエチルセルロース（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）、シアノエチルスクロース（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｓｕｃｒｏｓｅ）、プルラン（ｐｕｌｌｕｌａｎ）、カルボキシルメチルセルロース（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｍｅｔｈｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）、アクリロニトリルスチレンブタジエン共重合体（ａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅ－ｓｔｙｒｅｎｅ－ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ）、ポリイミド（ｐｏｌｙｉｍｉｄｅ）、またはこれらの混合体などが挙げられるが、これらに限定されるものではなく、上述した特性を含む物質であれば、いずれの材料でも単独または混合して使用可能である。
一方、前記腐食防止層の形成厚さは、０．０１μｍ～１００μｍ、詳しくは０．５～３０μｍ、さらに詳しくは１～１０μｍ、最も詳しくは３～７μｍであってもよい。
前記範囲を逸脱して、腐食防止層の厚さが過度に薄ければ、金属ケースの腐食を十分に抑制しにくく、過度に厚ければ、良好な導電性が得られなかったり、その大きさが過度に大きくなり、セルの組立が困難になりうるので、好ましくない。
一方、本発明の電極組立体の具体的な構成、正極、負極、および分離膜と、電解液の具体的な説明はすでに従来公知であるので、本出願では具体的な説明は省略する。
ただし、電解液は、非水系電解液とリチウム塩とを含有するが、本発明による二次電池は、リチウム塩としてリチウムイミド系塩を使用する場合にさらに効果的である。
前記リチウムイミド系塩は、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（Ｌｉｔｈｉｕｍ ｂｉｓ（ｆｌｕｏｒｏｓｕｌｆｏｎｙｌ）ｉｍｉｄｅ）、リチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド（Ｌｉｔｈｉｕｍ ｂｉｓ（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｍｅｔｈａｎｅｓｕｌｆｏｎｙｌ）ｉｍｉｄｅ）またはリチウムビス（パーフルオロエチルスルホニル）イミド（Ｌｉｔｈｉｕｍ ｂｉｓ（ｐｅｒｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｓｕｌｆｏｎｙｌ）ｉｍｉｄｅ）であってもよいし、好ましくは、リチウムイミド系塩は、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミドまたはリチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミドである。
本発明の属する分野における通常の知識を有する者であれば、上記の内容に基づいて本発明の範疇内で多様な応用および変形を行うことが可能であろう。
以上説明したように、本発明の一実施例による二次電池は、電解液と接触しうる電池ケースの内面に腐食防止層を形成することによって、電解液による腐食が効果的に防止、および／または抑制できる。

Claims (14)

  1. 正極、分離膜、および負極を含む電極組立体が電解液と共に電池ケースに収納されている円筒形二次電池であって、
    前記電池ケースは、金属からなり、
    前記電極組立体と電解液が共に収納される収納部と、前記収納部の上部に設けられるビーディング部とを含む円筒形缶と、前記円筒形缶の開放上端部に搭載され、突出型電極端子として上端キャップを含んでいるキャップアセンブリとを含み、
    前記電池ケースが電解液と接触する前記収納部の内面、または前記収納部と前記ビーディング部の内面には有機－無機混合層の腐食防止層が形成されており、
    前記円筒形缶のビーディング部の上部にはガスケットが装着されており、
    前記キャップアセンブリは、上端キャップの下部に電流遮断用安全素子（ＰＴＣ素子）および内部圧力降下用安全ベントが積層されており、前記内部圧力降下用安全ベントの下端には電流遮断装置（ＣＩＤ）が形成されており、
    前記電極組立体は、電極組立体から引出された正極タブおよび負極タブを含み、前記正極タブは、前記キャップアセンブリに連結されており、前記負極タブは、前記円筒形缶の収納部と離隔した底面に連結されており、
    前記ガスケットの二次電池の内面方向への表面には前記腐食防止層が形成されている二次電池。
  2. 前記金属は、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなる、請求項１に記載の二次電池。
  3. 前記電極組立体は、ゼリーロール型またはスタック／フォールディング型電極組立体である、請求項１または２に記載の二次電池。
  4. 前記二次電池は、前記電極組立体の中央部に挿入される中空構造のセンターピンをさらに含み、前記腐食防止層は、センターピンと電解液とが接触する外面に追加的に形成されている、請求項１～３のいずれか１項に記載の二次電池。
  5. 前記センターピンの中空内面にも腐食防止層が追加的に形成されている、請求項４に記載の二次電池。
  6. 前記センターピンは、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなる、請求項４または５に記載の二次電池。
  7. 前記有機－無機混合層は、（ａ）誘電率定数が１以上の無機物粒子、（ｂ）圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）を有する無機物粒子、（ｃ）熱伝導性無機物粒子および（ｄ）リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子から構成された群より選択された１種以上の無機物粒子、およびバインダー高分子を含む、請求項１～６のいずれか１項に記載の二次電池。
  8. 正極、分離膜、および負極を含む電極組立体が電解液と共に電池ケースに収納されている角形二次電池であって、
    前記電池ケースは、金属からなり、
    前記電池ケースは、上端が開放されており、前記電極組立体と電解液が共に収納される長方形の缶本体と、前記缶本体の上端部に結合されて密封され、電極組立体の電極端子に連結されるキャップ端子を含むトップキャップと、を含み、
    前記電池ケースが電解液と接触する前記缶本体の内面、または前記缶本体の内面とキャップ端子を除いたトップキャップの内面には有機－無機混合層の腐食防止層が形成されており、
    前記電極組立体は、電極組立体から引出された正極タブおよび負極タブを含み、前記正極タブおよび負極タブは、キャップ端子にそれぞれ連結されており、前記正極タブ、前記負極タブ、および前記キャップ端子には、導電性を有する物質でかつ腐食を防止できる導電性物質を含む導電性層が形成されている二次電池。
  9. 前記金属は、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなる、請求項８に記載の二次電池。
  10. 前記電極組立体は、ゼリーロール型またはスタック／フォールディング型電極組立体である、請求項８または９に記載の二次電池。
  11. 前記二次電池は、前記電極組立体の中央部に挿入される中空構造のセンターピンをさらに含み、前記腐食防止層は、センターピンと電解液とが接触する外面に追加的に形成されている、請求項８～１０のいずれか１項に記載の二次電池。
  12. 前記センターピンの中空内面にも腐食防止層が追加的に形成されている、請求項１１に記載の二次電池。
  13. 前記センターピンは、アルミニウム、ニッケル、ステンレススチール（ＳＵＳ）、銅、鉄、青銅、および黄銅からなる群より選択されるいずれか１つからなる、請求項１１または１２に記載の二次電池。
  14. 前記有機－無機混合層は、（ａ）誘電率定数が１以上の無機物粒子、（ｂ）圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）を有する無機物粒子、（ｃ）熱伝導性無機物粒子および（ｄ）リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子から構成された群より選択された１種以上の無機物粒子、およびバインダー高分子を含む、請求項８～１３のいずれか１項に記載の二次電池。
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