JP7484564B2 - 全固体電池 - Google Patents

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Description

本開示は、全固体電池に関する。
従来、ラミネートフィルムを筐体（外装体）として含む「ラミネート型電池」が用いられている。ラミネートフィルムは、金属箔と、金属箔を被覆する樹脂フィルムとを含む。また、液系電池の電池要素（電極活物質および電解質）が液体を含む液系電池に対し、近年、電池要素が固体のみからなる「全固体電池」の開発が進められている。たとえば特開２０１８－１３３１７５号公報（特許文献１）は、ラミネート型の全固体電池を開示する。
特開２０１８－１３３１７５号公報 特開２０１６－０３９０９４号公報
ラミネート型の全固体電池に対して外部刺激が加わる（異物が押し当てられるなど）状況が生じ得る。その異物が針状の先端形状を有する場合、異物がラミネートフィルムを貫通し得る。この際、異物がラミネートフィルムを貫通するまでの間、ラミネートフィルム内に収容された固体電極体（固体の電池要素）にはラミネートフィルムを通して圧力が印加される。固体電極体のうちラミネートフィルムを通して圧力（面圧）が印加される部分の面積は、針状の異物の面積よりも広い。そのため、固体電極体が割れたり砕けたりする（以下、包括的に「割れ」と呼ぶ）可能性がある。
本開示は、全固体電池に異物が押し当てられた場合の固体電極体の割れを抑制するものである。
（１）本開示のある局面に従う全固体電池は、正極層、固体電解質層および負極層を含む固体電極体と、固体電極体を収容するラミネートフィルムとを備える。ラミネートフィルムは、針状の外部刺激に対する脆弱部を含む。脆弱部の強度は、ラミネートフィルムのうちの脆弱部以外の部分の強度よりも低い。
（２）ラミネートフィルムは、金属箔と、金属箔を被覆する樹脂層とを含む。脆弱部は、金属箔である。脆弱部は、金属箔のうち少なくとも１つの貫通孔が配置された部分である。
（３）上記少なくとも１つの貫通孔は、複数の貫通孔である。金属箔は、パンチングメタル、エキスパンドメタルおよびラスメタルのうちのいずれかである。
（４）樹脂フィルムは、互いに厚みが異なる厚肉部と薄肉部とを有する。脆弱部は、少なくとも１つの貫通孔が配置された部分と、薄肉部とを含む。
（５）ラミネートフィルムは、金属層と、金属層を被覆する樹脂層とを含む。樹脂層は、互いに厚みが異なる厚肉部と薄肉部とを有する。脆弱部は、薄肉部である。
上記（１）～（５）の構成においては、針状の外部刺激（異物）に対して脆弱な脆弱部がラミネートフィルムに設けられている。脆弱部において異物がラミネートフィルムを貫通しやすくすることで、異物が貫通するまで続く圧力の増加を防ぎ、電極体に印加される圧力の最大値を低減できる（詳細は後述）。よって、上記（１）～（５）の構成によれば、固体電極体の割れを抑制できる。
本開示によれば、全固体電池に異物が押し当てられた場合の固体電極体の割れを抑制できる。
実施の形態１に係る全固体電池の全体構成の一例を概略的に示す断面図である。 電池の平面図である。 図２のＩＩＩ－ＩＩＩ’線に沿う電池の断面図である。 実施の形態１における金属箔の構造の一例を示す上面図である。 実施の形態１における金属箔の構造の他の一例を示す上面図である。 異物の押し当てにより固体電極体に印加される圧力の時間変化を模式的に示す図である。 実施の形態２における電池の断面図である。
以下、本開示の実施の形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、図中同一または相当部分には同一符号を付して、その説明は繰り返さない。
［実施の形態１］
＜全固体電池の全体構成＞
図１は、実施の形態１に係る全固体電池の全体構成の一例を概略的に示す断面図である。図１を参照して、複数の全固体電池（以下、「電池」と略す）１の各々は、平板形状を有する。図１に示す例では、複数の電池１００を厚さ方向（ｚ方向）に積層するとともに電気的に接続することで、組電池２００が構成されている。
図示しないが、組電池２００は、複数の電池１００に加えて、任意の他の部材をさらに含んでもよい。組電池２００は、たとえば、拘束部材（図示せず）をさらに含んでもよい。拘束部材は、たとえば、一対のエンドプレートと、連結バンドとを含み得る。また、組電池２００は、たとえば、冷媒流路が設けられた冷却板（図示せず）をさらに含んでもよい。
ただし、複数の電池１００から組電池２００を構成することは必須ではなく、電池１００を単電池のまま使用してもよい。以下では単電池の状態の電池１００を用いて説明する。
図２は、電池１００の平面図である。図３は、図２のＩＩＩ－ＩＩＩ’線に沿う電池１００の断面図である。図１～図３を参照して、電池１００は、固体電極体６と、ラミネートフィルム７とを含む。電池１００は、平面視（図２の平面図）において、中央部１０１と、中央部１０１を取り囲む外周部１０２とを含む。図３には中央部１０１における電池１００の断面が示されている。
＜各構成要素の詳細構成＞
固体電極体６は、正極層１と、負極層２と、固体電解質層３と、集電体４と、絶縁フィルム５とを含む。固体電極体６は、積層型の電極体であり、正極層１、固体電解質層３および負極層２が積層されることにより形成されている。固体電極体６は、正極層１、固体電解質層３および負極層２の各々を１層以上含む限り、任意の積層構造を有し得る。たとえば、正極層１、固体電解質層３および負極層２がこの順で積層されることにより、固体電極体６が形成されていてもよい。
正極層１は、固体電解質層３に密着している。正極層１は、少なくとも正極活物質層１２を含む。正極層１は、実質的に正極活物質層１２からなっていてもよい。正極層１は、正極集電体１１および正極活物質層１２を含んでもよい。
正極集電体１１は、たとえば、５μｍから５０μｍの厚さを有してもよい。正極集電体１１は、たとえばアルミニウム（Ａｌ）箔を含んでもよい。
正極活物質層１２は、たとえば、１０μｍから２００μｍの厚さを有してもよい。正極活物質層１２は正極活物質を含む。正極活物質層１２は、実質的に正極活物質からなっていてもよい。正極活物質層１２は、正極活物質に加えて、固体電解質、導電材およびバインダ等を含んでもよい。
正極活物質は、たとえば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム（ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２等）、ニッケルコバルトアルミン酸リチウム、および、リン酸鉄リチウムからなる群より選択される少なくとも１種を含み得る。固体電解質は、たとえば、硫化物固体電解質等（ＬｉＢｒ－ＬｉＩ－（Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５）等）を含み得る。導電材は、たとえば、導電性炭素材料等（気相成長炭素繊維（ＶＧＣＦ）等）を含み得る。バインダは、たとえばポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を含み得る。
負極層２は、固体電解質層３に密着している。負極層２は、少なくとも負極活物質層２２を含む。負極層２は、実質的に負極活物質層２２からなっていてもよい。負極層２は、負極集電体２１および負極活物質層２２を含んでもよい。負極集電体２１は、たとえば、５μｍから５０μｍの厚さを有してもよい。負極集電体２１は、たとえば、銅（Ｃｕ）箔、ニッケル（Ｎｉ）箔を含んでもよい。
負極活物質層２２は、たとえば、１０μｍから２００μｍの厚さを有してもよい。負極活物質層２２は負極活物質を含む。負極活物質層２２は、たとえば、実質的に負極活物質からなっていてもよい。負極活物質層２２は、負極活物質に加えて、固体電解質、導電材およびバインダ等を含んでもよい。
負極活物質は、たとえば、黒鉛、ソフトカーボン、ハードカーボン、珪素、酸化珪素、珪素基合金、錫、酸化錫、錫基合金、および、チタン酸リチウムからなる群より選択される少なくとも１種を含み得る。固体電解質は、たとえば、硫化物固体電解質等（ＬｉＢｒ－ＬｉＩ－（Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５）等）を含み得る。導電材は、たとえば、導電性炭素材料等（ＶＧＣＦ等）を含み得る。バインダは、たとえば、ＰＶｄＦを含み得る。
固体電解質層３は、正極層１と負極層２との間に配置されている。固体電解質層３は、正極層１と負極層２とを空間的に分離している。固体電解質層３は、正極層１と負極層２との間の電子伝導を遮断する一方で、正極層１と負極層２との間にイオン伝導経路を形成している。固体電解質層３は、たとえば、１μｍから１００μｍの厚さを有してもよい。
固体電解質層３は固体電解質を含む。固体電解質層３は、実質的に固体電解質からなっていてもよい。固体電解質層３は、固体電解質に加えて、バインダ等を含んでもよい。固体電解質は、たとえば硫化物固体電解質を含み得る。硫化物固体電解質は、硫化リンリチウム等を含み得る。固体電解質は、たとえば酸化物固体電解質を含み得る。バインダは、たとえばブタジエンゴムを含み得る。
集電体４は、正極層１、負極層２および固体電解質層３の外側（固体電極体６の最外層）に配置されている。集電体４は、ホットメルト等の接着剤を用いて固体電極体６の最外層に接着されていてもよい。集電体４は、固体電極体６と外部端子（図示せず）とを電気的に接続する。集電体４は、たとえば、Ａｌ箔、Ｎｉ箔、Ｃｕ箔を含んでもよい。集電体４自体が外部端子を兼ねていてもよい。固体電極体６の最外層が正極層１である場合、集電体４は正極性を有する。固体電極体６の最外層が負極層２である場合、集電体４は負極性を有する。
絶縁フィルム５は、集電体４の表面に配置されている。絶縁フィルム５は、集電体４の表面全体を被覆していてもよいし、集電体４の表面の一部分のみを被覆していてもよい。絶縁フィルム５は、ラミネートフィルム７（後述する金属箔７１）と集電体４との間を絶縁する。絶縁フィルム５は、実質的に絶縁材料からなっていてもよい。絶縁フィルム５は、絶縁材料に加えて、たとえばバインダを含んでもよい。絶縁フィルム５は、たとえば、０．１μｍから１００μｍの厚さを有してもよい。
ラミネートフィルム７は、固体電極体６を収容し、さらに固体電極体６を密封している外装体である。ラミネートフィルム７は、金属箔７１と、樹脂フィルム７２とを含む。金属箔７１は、電池１００の内部で発生したガスが外部に漏れ出ることを抑制する。樹脂フィルム７２は、金属箔７１の両面を被覆することで、ラミネートフィルム７の強度を向上させている。
ラミネートフィルム７は、たとえばアルミラミネートフィルム製のパウチである。この場合、金属箔７１はＡｌ箔である。樹脂フィルム７２は、たとえばＰＥＴ（polyethylene terephthalate）フィルムである。ラミアルミラミネートフィルム製のパウチは、熱溶着により密封され得る。
＜異物の押し当て＞
以上のように構成された電池１００に対して外部刺激が加わる状況、より具体的には、外部から異物Ｘ（たとえば金属異物）が押し当てられる状況が生じ得る。図３には、ラミネートフィルム７の表面に対して角度θの方向から異物Ｘが押し当てられる状況が示されている。異物Ｘが鋭利な先端形状（針状）を有する場合、異物Ｘがラミネートフィルム７を貫通し得る。この際、異物Ｘの先端がラミネートフィルム７に接触してからラミネートフィルム７を貫通するまでの間、ラミネートフィルム７内に収容された固体電極体６にはラミネートフィルム７を通して圧力が印加される。固体電極体６のうちラミネートフィルム７を通して圧力が印加される部分の面積は、異物Ｘの先端の面積よりも広い。その結果、広範囲に圧力（面圧）が印加されることで、固体電極体６が割れたり砕けたりする可能性がある。
そこで、実施の形態１においては、異物Ｘが貫通しやすくなるように敢えて脆弱に設計された部分（脆弱部）がラミネートフィルム７に設けられている。より具体的には、ラミネートフィルム７を構成する金属箔７１には少なくとも１つの貫通孔ＴＨが配置されている。
図４は、実施の形態１における金属箔７１の構造の一例を示す上面図である。図４を参照して、金属箔７１においては、たとえば、基材７１０（Ａｌ箔等）のうちのいずれか１箇所に１つの貫通孔ＴＨが配置されている。貫通孔ＴＨが配置された箇所には樹脂フィルム７２のみが存在している。貫通孔ＴＨの配置箇所は、たとえば異物Ｘの侵入を受けやすい箇所を設計的または実験的に求めることにより定められる。貫通孔ＴＨの孔径は、想定する異物Ｘのサイズ等に応じて、たとえば数ｍｍ～数ｃｍの範囲内で適宜設定され得る。
図５は、実施の形態１における金属箔７１の構造の他の一例を示す上面図である。図５を参照して、金属箔７１は、たとえば、金属箔７１の基材７１０（Ａｌ箔等）に対して打ち抜き加工を行ったパンチングメタルであってもよい。貫通孔ＴＨの孔径も適宜設定されるが、たとえば、サブｍｍ（数百μｍ）～数ｍｍに設定できる。貫通孔ＴＨの合計面積が基材７１０の全面積に対して占める面積比は、基材７１０の厚み等に応じて適宜設定され得る。
なお、図５に示す例における金属箔７１は、複数の貫通孔ＴＨが設けられた平板状の金属箔であれば、パンチングメタルに限定されるものではない。金属箔７１は、エキスパンドメタル、ラスメタルなどであってもよい。
図６は、異物Ｘの押し当てにより固体電極体６に印加される圧力の時間変化を模式的に示す図である。図６において、横軸は経過時間を表す。縦軸は、固体電極体６に印加される圧力（面圧）を表す。
図６を参照して、金属箔に貫通孔が配置されていない場合、ラミネートフィルム７を通して固体電極体６に印加される圧力は、異物Ｘがラミネートフィルム７を貫通するまでの間、増加し続ける（１点鎖線参照）。したがって、異物Ｘがラミネートフィルム７を貫通した時点では、圧力が大きな値となっている可能性がある。よって、固体電極体６の割れが発生しやすい。
これに対し、本実施の形態においては、金属箔７１に１または複数の貫通孔ＴＨが配置されていることで、金属箔に貫通孔が配置されていない構成と比べて、鋭利な先端形状を有する異物Ｘに対するラミネートフィルム７の強度が部分的に低下している。言い換えると、１または複数の貫通孔ＴＨが配置された箇所には樹脂フィルム７２のみが存在するため、ラミネートフィルム７が局所的に異物Ｘにより貫通されやすくなっている。そうすると、ラミネートフィルム７を通して固体電極体６に印加される圧力が大きな値まで増加する前に異物Ｘがラミネートフィルム７を貫通する（実線参照）。その結果、固体電極体６の割れが発生しにくくなる。
以上のように、実施の形態１においては、金属箔７１に少なくとも１つの貫通孔ＴＨが形成されている。樹脂フィルム７２のみが存在する箇所を設けることによって、異物Ｘに対する金属箔７１の強度を意図的に低下させる。これにより、異物Ｘがラミネートフィルム７を貫通しやすくすることで、異物Ｘが貫通するまで続く圧力の増加を防ぐ。そうすると、図６にて説明したように、ラミネートフィルム７を通して固体電極体６に印加される圧力の最大値が低減される。よって、実施の形態１によれば、固体電極体６の割れを抑制できる。
［実施の形態２］
実施の形態１では、金属箔７１に少なくとも１つの貫通孔ＴＨが形成されている例について説明した。しかし、異物Ｘが貫通しやすいようにラミネートフィルムが脆弱になっているのであれば他の構成も採用できる。実施の形態２においては、金属箔を被覆する樹脂フィルムが異物Ｘの貫通に対して脆弱になっている構成について説明する。
図７は、実施の形態２における電池の断面図である。図７は図３と対比される。図７を参照して、電池１００Ａは、ラミネートフィルム７に代えてラミネートフィルム７Ａを備える点において、実施の形態１における電池１００と異なる。固体電極体６の構成は共通である。
ラミネートフィルム７Ａにおいては、樹脂フィルム７２が厚肉部７２１と薄肉部７２２とを有する。薄肉部７２２の厚みは、厚肉部７２１の厚みよりも薄い。樹脂フィルム７２の表面のうち異物Ｘと接触しやすい箇所に薄肉部７２２を設けることが好ましい。異物Ｘと接触しやすい箇所は、たとえば多数の電池を回収して異物により破損された箇所を解析することで実験的に求めることができる。
樹脂フィルム７２のうちの薄肉部７２２が設けられた箇所においては、厚肉部７２１が設けられた箇所と比べて、ラミネートフィルム７Ａの強度が低下している。つまり、ラミネートフィルム７Ａは、薄肉部７２２において異物Ｘにより貫通されやすくなっている。そうすると、実施の形態１にて図６を用いて説明したように、ラミネートフィルム７Ａを通して固体電極体６に印加される圧力が大きな値に達する前に異物Ｘがラミネートフィルム７Ａを貫通する。その結果、固体電極体６の割れが発生しにくくなる。
なお、図７に示す例では、薄肉部７２２が１箇所だけ設けられているが、薄肉部７２２が複数箇所に設けられていてもよい。また、図７に示す例では、金属箔７１の内面（図中、下側の面）および外面（上側の面）を被覆する樹脂フィルム７２のうち、金属箔７１の外面を被覆する樹脂フィルム７２の厚みを部分的に薄くすることで薄肉部７２２が実現されている。しかし、金属箔７１の内面を被覆する樹脂フィルム７２の厚みを部分的に薄くすることで薄肉部７２２を実現してもよい。また、金属箔７１の外面を被覆する樹脂フィルム７２の厚みと、金属箔７１の内面を被覆する樹脂フィルム７２の厚みとの両方を薄くしてもよい。
以上のように、実施の形態２においては、樹脂フィルム７２に薄肉部７２２が形成されている。薄肉部７２２を設けて樹脂フィルム７２の強度を意図的に低下させ、異物Ｘがラミネートフィルム７Ａを貫通しやすくすることで、異物Ｘが貫通するまで続く圧力の増加を防ぐ。これにより、ラミネートフィルム７Ａを通して固体電極体６に印加される圧力の最大値が低減される。よって、実施の形態２によれば実施の形態１と同様に、固体電極体６の割れを抑制できる。
なお、実施の形態１と実施の形態２とを組み合わせてもよい。すなわち、少なくとも１つの貫通孔ＴＨが配置された金属箔７１と、厚肉部７２１および薄肉部７２２を有する樹脂フィルム７２とを組み合わせることも可能である。
［評価試験］
最後に、本発明者らが実施した評価試験の結果について説明する。評価試験では、異物Ｘとして直径３ｍｍの釘を用いた。異物Ｘがラミネートフィルム７の表面に対して押し当てられる角度θ（図３参照）を４５°とした。異物Ｘの移動速度を秒速２ｍｍに設定した。実施の形態１に係る電池１００および実施の形態２に係る電池１００Ａの試験開始時のＳＯＣ（State Of Charge）を１００％に設定した。各電池の電圧が２ｍＶ低下して時点え異物Ｘの移動を停止した。異物Ｘの押し当て位置から１ｃｍの位置の温度を測定した。評価試験は室温環境下で実施した。
評価試験の結果、実施の形態１に係る電池１００においても、実施の形態２に係る電池１００Ａにおいても、これらの対策非実施の比較例と比べて、固体電極体６の短絡した層数が２層少なくなることを確認できた。
今回開示された実施の形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本開示の範囲は、上記した実施の形態の説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
１ 正極層、１１ 正極集電体、１２ 正極活物質層、２ 負極層、２１ 負極集電体、２２ 負極活物質層、３ 固体電解質層、４ 集電体、５ 絶縁フィルム、６ 固体電極体、７，７Ａ ラミネートフィルム、７１ 金属箔、７１０ 基材、７２ 樹脂フィルム、７２１ 厚肉部、７２２ 薄肉部、１００，１００Ａ 電池、１０１ 中央部、１０２ 外周部。

Claims (4)

  1. 正極層、固体電解質層および負極層を含む固体電極体と、
    前記固体電極体を収容するラミネートフィルムとを備え、
    前記ラミネートフィルムは、
    少なくとも１つの貫通孔が配置された金属箔と、
    前記金属箔の両面を被覆する樹脂フィルムと、
    針状の外部刺激に対する脆弱部とを含み、
    前記脆弱部の強度は、前記ラミネートフィルムのうちの前記脆弱部以外の部分の強度よりも低く、
    前記脆弱部は、前記金属箔のうち前記少なくとも１つの貫通孔が配置された部分を含む、全固体電池。
  2. 前記少なくとも１つの貫通孔は、複数の貫通孔であり、
    前記金属箔は、パンチングメタル、エキスパンドメタルおよびラスメタルのうちのいずれかである、請求項１に記載の全固体電池。
  3. 前記樹脂フィルムは、互いに厚みが異なる厚肉部と薄肉部とを有し、
    前記脆弱部は、前記薄肉部をさらに含む、請求項１または２に記載の全固体電池。
  4. 正極層、固体電解質層および負極層を含む固体電極体と、
    前記固体電極体を収容するラミネートフィルムとを備え、
    前記ラミネートフィルムは、
    少なくとも１つの貫通孔が配置された金属箔と、
    前記金属箔を被覆する樹脂フィルムとを含む、全固体電池。
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