JP7471358B2 - 電池セパレータ - Google Patents
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Description
本願は2012年9月20日に出願された米国仮特許出願整理番号第61/703,320号の利益および優先権を主張するものであり、同特許は参照することにより本願に援用される。
つのグループに分割され得る。二次リチウム電池が充電式電池であるのに対して、一次リチウム電池は非充電式または使い捨ての電池である。
する内部短絡の防止を行う、新規のもしくは改善された被覆極薄型単一層電池セパレータを、および/または、係るセパレータを組み込むリチウム一次もしくは二次電池、セル、もしくはパックを、および/または、係る電池、セル、もしくはパックを組み込むシステムを、および/または、シャットダウンの提供、デンドライト成長の防止、および/またはデンドライト成長に起因する内部短絡の防止を行う、新規のもしくは改善された被覆極薄型多層電池セパレータを、および/または、係るセパレータを組み込むリチウム一次もしくは二次電池、セル、もしくはパックを、および/または、係る電池、セル、もしくはパックを組み込むシステムを、および/または、充電式リチウムイオン電池、セル、もしくはパック用の新規のもしくは改善された極薄型もしくは超薄型の電池セパレータを、係るセパレータを組み込むリチウムイオン電池、セル、もしくはパックを、および/または、係る電池、セル、もしくはパックを組み込むシステムを、および/または、充電式リチウムイオン電池におけるデンドライト成長が防止されるよう、極薄型もしくは超薄型の電池セパレータを最適化する方法を、および/または、極薄型、単一ポリマーもしくはマルチポリマー電池セパレータ、極薄型、単一層、単一プライ、多プライ、もしくは多層電池セパレータ、極薄型、セラミック被覆電池セパレータ、超薄型、単一ポリマーもしくは多重ポリマー電池セパレータ、超薄型、単一層、単一プライ、多プライ、もしくは多層電池セパレータ、超薄型、セラミック被覆電池セパレータ、および/またはその他を、対象とする。
m以下の合計肉厚を有する。
適には約3~9ミクロン。熱的にシャットダウンする能力を保持する)の極薄範囲における電池セパレータの製造は、PEシャットダウン層内におけるPP層適用の拡張、PE密度の制御、および/または細孔構造の望ましい形成により可能である。透明または薄型PP層は、電池内の酸化劣化から大部分のPEセパレータを保護する方法として機能し得、1.0~2.0ミクロン以上の範囲における肉厚におけるPP層の製造に伴って生成され得る。シャットダウンを達成するにあたり要求されるPEの量が3~4ミクロンの範囲であると以前は考えられていたため、この極薄型層をより薄型のPEシャットダウン層に拡張することは6~9ミクロン範囲における薄型セパレータ形成に限定されると考えられていた。既存のセパレータのシャットダウン挙動は歴史的にPEシャットダウン層の合計肉厚に関連付けられてきた。本発明の少なくとも1つの実施形態または態様は、係る主張に異議を唱えるものであり、より薄型のPE層が使用され得ること、より薄型のPE層内でサーマルシャットダウンが達成され得ること、およびPE/PP境界面におけるPE密度がシャットダウン層におけるPE物質の合計量よりも重要であること、を提案する。細孔形成時におけるセパレータの押出成形、伸長応力速度、および緩和を注意深く制御することにより、小さい細孔サイズのPEの部分、PP/PE表面における大きいPE密度、またはその両方を含み、且つ、セパレータの完全なシャットダウンを依然として可能にし、それによりセパレータのPE区域が以前に達成されたよりも遥かに薄型化されることが可能となる、PE構造が達成され得る。
タ薄膜を使用することが好適であり得る。
込むセル、電池、および/またはパックを、係るセル、電池、および/またはパックを組み込むシステムもしくは装置を、および/または、係るシステムもしくは装置の製造、使用、および/または最適化の関連方法を、シャットダウンの提供、デンドライト成長の防止、および/またはデンドライト成長に起因する内部短絡の防止を行う、新規のまたは改善された被覆極薄型単一層電池セパレータを、および/または、係るセパレータを組み込むリチウム一次または二次電池、セル、もしくはパックを、および/または、係る電池、セル、もしくはパックを組み込むシステムを、および/または、シャットダウンの提供、デンドライト成長の防止、および/またはデンドライト成長に起因する内部短絡の防止を行う、新規のまたは改善された被覆極薄型多層電池セパレータを、および/または、係るセパレータを組み込むリチウム一次または二次電池、セル、もしくはパックを、および/または、係る電池、セル、もしくはパックを組み込むシステムを、および/または、充電式リチウムイオン電池、セル、もしくはパック用の新規のもしくは改善された極薄型もしくは超薄型電池セパレータを、係るセパレータを組み込むリチウムイオン電池、セル、もしくはパックを、および/または、係る電池、セル、もしくはパックを組み込むシステムを、および/または、充電式リチウムイオン電池においてデンドライト成長を防止するために極薄型もしくは超薄型電池セパレータを最適化する方法を、および/または、極薄型、単一ポリマーもしくはマルチポリマー電池セパレータ、極薄型、単一層、単一プライ、多プライ、もしくは多層電池セパレータ、極薄型、セラミック被覆電池セパレータ、超薄型、単一ポリマーもしくは多重ポリマー電池セパレータ、超薄型、単一層、単一プライ、多プライ、もしくは多層電池セパレータ、超薄型、セラミック被覆電池セパレータ、および/またはその他を対象とする。
本発明の少なくとも特定的な実施形態によれば、表1~3は試料1~10に関するデータを含む。
・試料5および6は、より一般的な多孔率範囲を有するPE物質である。
Celgard(登録商標)ポリエチレン(PE)12μmミクロ多孔性セパレータ膜が、2um未満の平均粒径を有するデグサAl2O3セラミック粒子と混合されたポリアクリル酸ナトリウム、アクリルアミド、およびアクリロニトリルのコポリマーからなる水性ポリマー結合剤の混合物を用いて被覆された。被覆は、4umの合計被覆肉厚で被覆された、2つの側部、両方の側部、または二重の側部であった。最終的な被覆された膜厚は16μmであった。1つの側部または両方の側部上に被覆され得る。ベース薄膜は単層または多層であり得る。
セパレータ膜を通るリチウムデンドライト成長および係るリチウムデンドライト成長に起因する内部短絡に関して、制御セパレータ(不織のセパレータ2)と発明的または好適なセパレータ(ミクロ多孔性多層のセパレータ1)との差異または比較を示すために、2電極コイン型セルが、黒鉛を作用電極として、およびリチウム金属を対極物質として用い
て作製された。2つの異なる種類のセパレータ膜が使用され研究された。セパレータ1は、ミクロ多孔性構造を有する3層セパレータ膜(好適)であり、セパレータ2はスタンドアロン型不織タイプ構造を有するセパレータ膜(制御)である。
が形成され得る。
1.ポリプロピレン(PP)およびポリエチレン(PE)多層積層物ミクロ多孔性セパレータ膜(例えばCelgard(登録商標)ドライ伸長プロセスにより製造される)は、図1に示すようにポリプロピレン層およびポリエチレン層の接合部に中間層を有する。この境界面は積層プロセスステップの間に形成され、その多孔率、細孔サイズ、およびねじれにより定められる特有の微細構造を有する。この境界面は、より小さい細孔サイズと、相互接続された細孔のより高いねじれ網状組織と、の領域を提供し、それにより、リチウムデンドライトが成長することと、リチウムデンドライトが多層膜構造を貫通することと、を妨げる、防止する、または阻止するためのセパレータ膜の能力が増強されることとなる。
2.共押出し方法により製造されたポリプロピレンおよびポリエチレン多層セパレータ膜は、当該膜の無孔性ポリプロピレンおよびポリエチレン層が共押出しダイから出る際に形成された特有の中間層を有する。この層はさらに、無孔性膜が共押出しダイから出る際にポリプロピレンおよびポリエチレン層の境界面において作られたエピタキシャル領域またはエピタキシャル層として画成される。エピタキシャル層の形成は、多層無孔性膜(または膜前駆体)がダイから出る際における層状結晶構造の成長に伴って生じる。
3.ドライプロセスを使用して製造された特定的な単一層ミクロ多孔性セパレータ膜もリチウムデンドライト成長を防止するにあたり好適な微細構造を有し得る。
4.ウェットプロセスを使用して製造された単一層および多層ミクロ多孔性セパレータ膜もリチウムデンドライト成長を防止するにあたり好適な微細構造を有し得る。
5.ミクロ多孔性電池セパレータまたは膜の表面に適用された多孔性被覆は、セパレータ膜を通るデンドライト成長を低減または防止するよう機能する曲線状多孔性網状組織を提供する微細構造を有し得る。多孔性被覆は片面であってもよく、または両面であってもよい。被覆層(単数または複数)をミクロ多孔性電池セパレータまたは膜に適用することは、デンドライト成長の低減化に対して、さらに有利な効果を有する。1つまたは複数の被覆層(例えばフッ化ポリビニリデン(PVdF)、PVDF-HFPコポリマー)をCelgard(登録商標)微孔性膜の一方の表面または両方の表面に適用することは、電池電極に対するセパレータ膜の接着を改善する。被覆セパレータと電池電極との間の良好な接着は、セパレータと電極との間の接触を改善し、それによりリチウムの堆積およびデンドライト成長の開始のための空隙間隔がより小さくなる。
6.ミクロ多孔性電池セパレータまたは膜の表面に適用されたセラミック被覆(例えば結合剤中のセラミック粒子として)は、セパレータ膜を通るデンドライト成長を低減または防止するよう機能する曲線状多孔性網状組織を提供する微細構造を有する。多孔性被覆は片面であってもよく、または両面であってもよい。被覆層(単数または複数)をミクロ多孔性電池セパレータまたは膜に適用することは、デンドライト成長の低減化に対して、さらに有利な効果を有する。
び浸透の低減化に対して、さらに有利な効果を有する。多孔性被覆の微細構造は、リチウムデンドライトの成長を防止するための追加的な高ねじれ多孔性網状組織層も提供し得る。
JISガーレー
ガーレーは、日本工業規格(JIS)ガーレーとして定められ、OHKEN透気度試験機を使用して測定される。JISは、100ccの空気が4.9インチの一定水圧において1平方インチの薄膜を通過するために必要な時間(単位は秒)として定められる。
肉厚は、ASTM D374にしたがって、Emveco Microgage 210-A精密マイクロメータを使用して測定される。肉厚値はミクロン、μmの単位で報告される。
パーセンテージで表現される多孔率は、ASTM D-2873を使用して測定され、微孔性膜内の空隙間隔%として定めされる。
縦方向(MD)および横方向(TD)張力強度はASTM-882手順にしたがってInstron Model 4201を使用して測定される。
サーマルシャットダウンは、温度が直線的に増加される間にセパレータ膜のインピーダンスを測定することにより判定される。図17を参照されたい。シャットダウン温度は、インピーダンスまたは電気抵抗(ER)が千倍に増加する温度として定められる。インピーダンスにおける千倍の増加は、電池セパレータ膜が電池における熱暴走を停止させるために必要である。インピーダンスの増加はセパレータ膜の溶解に起因する細孔構造における崩壊に対応する。
収縮は、変更されたASTM D-2732-96手順を使用して60分間90、105、および120℃で測定される。
穿孔強度はASTM D3763に基づいてInstron Model 4442を使用して測定される。穿孔強度の単位はグラムである。測定は伸長された製品の幅の全体にわたって実施され、平均穿孔エネルギー(穿孔強度)は試験試料を穿孔するにあたり要求される力として定められる。
細孔サイズはPMI(Porous Materials社)から入手可能なAquaporeを使用して測定される。細孔サイズはミクロン、μmで表現される。代表的な極薄型または超薄型のセパレータ構築または構成は、
4(セラミック/PP/PE/PP)、5(セラミック/PP/PE/PP/セラミック)、または6層(セラミック/PP/PE/PE/PP/セラミック);
全PEまたは全PPセパレータ、多プライまたは多層・全PPまたは全PE、共押出しされた崩壊気泡、および/または積層化;
2層、3層、4層または多プライ・全PEセパレータ、3(セラミック/PE/PE)、4(セラミック/PE/PE/セラミック)、4(セラミック/PE/PE/PE)、5(セラミック/PE/PE/PE/セラミック)、5(セラミック/PE/PE/PE/PE)、または6層(セラミック/PE/PE/PE/PE/セラミック);
3(セラミック/PE/PVDF)、4(セラミック/PE/PE/セラミック)、4(セラミック/PE/PE/PE)、5(セラミック/PE/PE/PE/セラミック)、5(セラミック/PE/PE/PE/PE)、または6層(セラミック/PE/PE/PE/PE/セラミック);
セラミックを有する全PP、例えば3(セラミック/PP/PP)、4(セラミック/PP/PP/セラミック)、4(セラミック/PP/PP/PP)、5(セラミック/PP/PP/PP/セラミック)、5(セラミック/PP/PP/PP/PP)、または6層(セラミック/PP/PP/PP/PP/PP/セラミック);
セラミックを有するPP/PE、例えば3(セラミック/PE/PP)、3(セラミック/PP/PE)、4(セラミック/PE/PP/セラミック)、4(セラミック/PP/PE/PP)、4(セラミック/PE/PE/PP)、4(セラミック/PP/PP/PE)、4(セラミック/PP/PE/PE)、5(セラミック/PP/PE/PP/セラミック)、5(セラミック/PE/PE/PP/PP)、5(セラミック/PP/PE/PE/PP)、6(セラミック/PE/PE/PP/PP/セラミック)、または6層(セラミック/PP/PE/PE/PP/セラミック);
PVDFを有する全PE、例えば3(PE/PE/PVDF)、4(PVDF/PE/P
E/PVDF)、4(PVDF/PE/PE/PE)、5(PVDF/PE/PE/PE/PVDF)、5(PVDF/PE/PE/PE/PE)、6層(PVDF/PE/PE/PE/PE/PVDF);
セラミックおよびPVDFを有する全PE、例えば3(セラミック/PE/PVDF)、4(セラミック/PE/PE/PVDF)、5(セラミック/PE/PE/PE/PVDF)、6層(セラミック/PE/PE/PE/PE/PVDF);
PVDFを有する全PP、例えば3(PP/PP/PVDF)、4(PVDF/PP/PP/PVDF)、4(PVDF/PP/PP/PP)、5(PVDF/PP/PP/PP/PVDF)、5(PVDF/PP/PP/PP/PP)、または6層(PVDF/PP/PP/PP/PP/PVDF);
セラミックおよびPVDFを有する全PP、例えば4(セラミック/PP/PP/PVDF)、5(セラミック/PP/PP/PP/PVDF)、または6層(セラミック/PP/PP/PP/PP/PP/PVDF);
PVDFを有するPP/PE、例えば3(PVDF/PE/PP)、3(PVDF/PP/PE)、4(PVDF/PE/PP/PVDF)、4(PVDF/PP/PE/PP)、4(PVDF/PE/PE/PP)、4(PVDF/PP/PP/PE)、
4(PVDF/PP/PE/PE)、5(PVDF/PP/PE/PP/PVDF)、5(PVDF/PE/PE/PP/PP)、5(PVDF/PP/PE/PE/PP)、5(PVDF/PP/PP/PE/PE)、6(PVDF/PE/PE/PP/PP/PVDF)、6(PVDF/PE/PP/PP/PE/PVDF)、6層(PVDF/PP/PE/PE/PP/PVDF);
セラミックおよびPVDFを有するPP/PE、例えば4(セラミック/PE/PP/PVDF),4(セラミック/PP/PE/PVDF),5(セラミック/PE/PE/PP/PVDF),5(セラミック/PP/PP/PE/PVDF),5(セラミック/PP/PE/PE/PVDF),5(セラミック/PP/PE/PP/PVDF),6(セラミック/PE/PE/PP/PP/PVDF),6(セラミック/PP/PE/PE/PP/PVDF),6(セラミック/PE/PP/PP/PE/PVDF),または6層(セラミック/PP/PP/PE/PE/PVDF);および/または、その他
を含むが、必ずしもこれらに限定されない。
Claims (9)
- ポリプロピレン(PP)/ポリエチレン(PE)/ポリプロピレン(PP)の三層構造を有する電池セパレータであって、
前記ポリプロピレン(PP)は1.6~2.2μmの範囲の厚さを有する100%ポリプロピレン層であり、
前記ポリエチレン(PE)は1.6~2.8μmの範囲の厚さを有する100%ポリエチレン層であり、
前記電池セパレータの全体の厚さは5.5~6.5μmの範囲の厚さを有し、
前記電池セパレータは100~300gの穿孔強度を有する、電池セパータ。 - 前記ポリプロピレン層は1.6~2.0μmの範囲の厚さを有する、請求項1に記載の電池セパレータ。
- 前記ポリエチレン層は1.6~2.0μmの範囲の厚さを有する、請求項1に記載の電池セパレータ。
- 前記電池セパレータは少なくとも112gの穿孔強度を有する、請求項1に記載の電池セパータ。
- 前記電池セパレータの全体の厚さは5.5~6.0μmである、請求項1に記載の電池セパレータ。
- 微多孔質膜の片側または両側上に被覆膜を有し、前記被腹膜はセラミック被覆膜またはポリマー被覆膜の少なくとも1つである、請求項1に記載の電池セパレータ。
- 前記ポリマー被覆膜がPVDFを含む、請求項1に記載の電池セパレータ。
-
前記電池セパレータがシャットダウンセパレータである、請求項1に記載の電池セパレータ。 - 前記微多孔質膜の両面上に前記セラミック被覆を有する、請求項6に記載の電池セパレータ。
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