JP7459944B2 - 二次電池 - Google Patents

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Description

本発明は、二次電池に関する。
帯状の正極と負極とが帯状のセパレータを介して巻回された巻回構造の二次電池が知られている。特許文献１には、係る巻回構造を有する二次電池としてリチウムイオン電池が記載されている。特許文献１に記載のリチウムイオン電池では、正極活物質層の内周端部を、巻回構造の短軸方向において、正極タブと重ならない領域に形成するようにしている。
特開２００７－３１１１３９号公報
しかしながら、特許文献１に記載されたリチウムイオン電池では、充放電サイクルに伴う蓄電素子の膨張収縮により、負極集電体に応力が集中し、負極集電体が破断してしまうという場合があった。
本発明の目的は、負極集電体の破断を抑制することができる二次電池を提供することにある。
上述した課題を解決するために、本発明は、
正極集電体上に正極活物質層が形成された正極と、負極集電体上に負極活物質層が形成された負極とが巻回された長円筒形状の蓄電素子と、
外装体と、
を有し、
蓄電素子の最内周に位置する正極または負極のいずれか一方には少なくとも２つの折り返し位置が存在し、
蓄電素子は、内側に楕円状の孔部を有し、当該孔部の内径が最も長くなる直線を引いた場合に、当該直線と、最内周に位置する正極集電体または負極集電体とが、交差する箇所に折り返し位置が存在し、
正極の巻き始め端部側における正極活物質層の端部と当該正極活物質層の端部に近い折り返し位置との間の距離を距離Ｃ１とし、正極の巻き終わり端部側における正極活物質層の端部と当該正極活物質層の端部に近い折り返し位置との間の距離を距離Ｃ２とし、蓄電素子の長手方向の長さをＷとしたとき、以下の関係式（１）および（２）を満たす二次電池である。
０．０２≦Ｃ１／Ｗ≦０．１２・・・式（１）
０．０２≦Ｃ２／Ｗ≦０．１２・・・式（２）
本発明によれば、負極集電体の破断を抑制することができる。
本発明の一実施形態に係る非水電解質二次電池の構成例を示す分解斜視図である。 図１のII－II線に沿った断面図である。 本発明の一実施形態に係る折り返し位置等を説明するための図である。
以下、本発明の実施形態等について図面を参照しながら説明する。なお、説明は以下の順序で行われる。
＜本実施形態で考慮すべき問題＞
＜一実施形態＞
＜変形例＞
以下に説明する実施形態等は本発明の好適な具体例であり、本発明の内容がこれらの実施形態等に限定されるものではない。
＜本実施形態で考慮すべき問題＞
始めに、本実施形態の理解を容易とするために、本実施形態で考慮すべき問題について説明する。巻回構造を有するリチウムイオン電池では、巻回構造の平坦部において正極活物質層と負極活物質層とが対向する箇所とそうでない箇所とが生じ得る。リチウムイオン電池の充電時に、正極活物質層と負極活物質層とが対向する箇所では負極活物質層にリチウムが吸蔵されることで負極が膨張するが、対向しない箇所では負極は膨張しない。このため、充電時において負極膨張に伴う応力の分布が不均一となり局所的な応力の集中が生じる。特に、巻回構造における平坦な箇所と湾曲した箇所との間の境界付近に応力の集中が生じる。応力の集中によって負極集電体の箔が破断してしまうという問題があった。係る問題を考慮しつつ、以下、本発明の一実施形態について詳細に説明する。
＜一実施形態＞
［電池の構成］
まず、図１から図３を参照して、本発明の一実施形態に係る非水電解質二次電池（以下単に「電池」という。）の構成の一例について説明する。電池は、図１に示すように、扁平状を有している。電池は、正極タブ（正極リード）３１および負極タブ（負極リード）３２が取り付けられ、扁平状を有する巻回型の電極体２０と、電解質としての電解液（図示せず）と、これらの電極体２０および電解液を収容するケース１０とを備える。電池をその主面に垂直な方向から平面視すると、電池は長方形状を有している。
（ケース）
外装体の一例であるケース１０は、直方体状の薄型の電池缶であり、金属により構成されている。金属は、例えばニッケル（Ｎｉ）のめっきがされた鉄（Ｆｅ）を用いることができる。金属ケースを用いた場合、正極または負極のいずれかと接続することで、ケース自体が電池の端子を兼用することが可能となり、電池を小型化しやすくなる。ケース１０は、収容部１１と、蓋部１２とを備える。収容部１１は、電極体２０を収容する。収容部１１は、主面部１１Ａと、主面部１１Ａの周縁に設けられた壁部１１Ｂとを備える。主面部１１Ａは電極体２０の主面を覆い、壁部１１Ｂは電極体２０の側面および端面を覆う。壁部１１Ｂのうち、電極体２０の一方の端面（正極タブ３１および負極タブ３２が取り出される側の端面）に対向する部分には、正極端子１３が設けられている。正極タブ３１は、正極端子１３に接続されている。負極タブ３２は、ケース１０の内側面に接続されている。蓋部１２は、収容部１１の開口を覆う。収容部１１の壁部１１Ｂの頂部と蓋部１２の周縁部とは、溶接または接着剤等により接合されている。また、ケース１０は、ラミネートフィルムのような剛性のないものであってもよいが、金属を主体として構成された金属ケースであることが好ましい。金属ケースは、一定の剛性を有し、電極体２０を拘束する。このため、電極体２０の膨張収縮にともなう電池の変形を抑制すると共に、負極集電体の破断を抑制することができる。
（正極タブ、負極タブ）
正極タブ３１および負極タブ３２は、電極体２０の一方の端面から導出されている。正極タブ３１および負極タブ３２は、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ｎｉまたはステンレス鋼等の金属材料によりそれぞれ構成されており、それぞれ薄板状等とされている。
ケース１０と正極タブ３１の間、ケース１０と負極タブ３２の間にはそれぞれ、外気の侵入を防止するためのシーラント（密着フィルム）３１Ａ、３２Ａが挿入されている。シーラント３１Ａ、３２Ａは、正極タブ３１および負極タブ３２に対して密着性を有する材料、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、変性ポリエチレンまたは変性ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂により構成されている。
（電極体）
電極体２０は、正極集電体上に正極活物質層が形成された正極と、負極集電体上に負極活物質層が形成された負極とが巻回された長円筒形状の蓄電素子である。電極体２０について詳細に説明する。
図２に示すように、電極体２０は、対向する一対の平坦部２０Ａと、この一対の平坦部２０Ａとの間に設けられ、対向する一対の湾曲部２０Ｂとを有する。電極体２０は、帯状を有する正極２１と、帯状を有する負極２２と、帯状を有する２枚のセパレータ２３Ａ、２３Ｂと、正極２１に設けられた絶縁部材２５Ｂ１、２５Ｂ２と、負極２２に設けられた絶縁部材２６Ｂ１、２６Ｂ２とを備える。セパレータ２３Ａ、２３Ｂは、正極２１と負極２２との間に交互に設けられている。電極体２０は、正極２１と負極２２とをセパレータ２３Ａまたはセパレータ２３Ｂを介して積層し、扁平状かつ渦巻状になるように長手方向に巻回された構成を有している。電極体２０は、正極２１が最内周電極となり、負極２２が最外周電極となるように巻回されている。最外周電極である負極２２は、巻止テープ２４により固定されている。正極２１、負極２２およびセパレータ２３Ａ、２３Ｂには、電解液が含浸されている。
（正極）
正極２１は、内側面２１Ｓ１および外側面２１Ｓ２を有する正極集電体２１Ａと、正極集電体２１Ａの内側面２１Ｓ１に設けられた正極活物質層２１Ｂ１と、正極集電体２１Ａの外側面２１Ｓ２に設けられた正極活物質層２１Ｂ２とを備える。本明細書において、“内側面”とは、巻回中心側に位置する面を意味し、“外側面”とは、巻回中心とは反対側に位置する面を意味する。正極集電体２１Ａの厚みは、例えば３μｍ以上２０μｍ以下である。正極活物質層２１Ｂ１、２１Ｂ２の厚みは、例えば３０μｍ以上１００μｍ以下である。
正極２１の巻回外周側の端部（以下単に「外周側端部」という。）の内側面２１Ｓ１には、正極活物質層２１Ｂ１が設けられず、正極集電体２１Ａの内側面２１Ｓ１が露出した正極集電体露出部２１Ｄ１が設けられている。正極２１の外周側端部の外側面２１Ｓ２には、正極活物質層２１Ｂ２が設けられず、正極集電体２１Ａの外側面２１Ｓ２が露出した正極集電体露出部２１Ｄ２が設けられている。正極集電体露出部２１Ｄ２のうち平坦部２０Ａに対応する部分には、正極タブ３１が接続されている。巻回方向における正極集電体露出部２１Ｄ１の長さは、例えば、巻回方向における正極集電体露出部２１Ｄ２の長さとほぼ同一になっている。
正極集電体２１Ａは、例えば、アルミニウム箔、ニッケル箔またはステンレス箔等の金属箔により構成されている。正極活物質層２１Ｂ１、２１Ｂ２は、リチウムを吸蔵および放出することが可能な正極活物質を含む。正極活物質層２１Ｂ１、２１Ｂ２は、必要に応じてバインダーおよび導電剤のうちの少なくとも１種をさらに含んでいてもよい。
（正極活物質）
正極活物質としては、例えば、リチウム酸化物、リチウムリン酸化物、リチウム硫化物またはリチウムを含む層間化合物等のリチウム含有化合物が適当であり、これらの２種以上を混合して用いてもよい。エネルギー密度を高くするには、リチウムと遷移金属元素と酸素とを含むリチウム含有化合物が好ましい。このようなリチウム含有化合物としては、例えば、層状岩塩型の構造を有するリチウム複合酸化物、オリビン型の構造を有するリチウム複合リン酸塩等が挙げられる。リチウム含有化合物としては、遷移金属元素として、Ｃｏ、Ｎｉ、ＭｎおよびＦｅからなる群より選ばれる少なくとも１種を含むものであればより好ましい。このようなリチウム含有化合物としては、例えば、ＬｉＮｉ0.50Ｃｏ0.20Ｍｎ0.30Ｏ2、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＮｉａＣｏ1-aＯ2（０＜ａ＜１）、ＬｉＭｎ2Ｏ4またはＬｉＦｅＰＯ4等がある。
リチウムを吸蔵および放出することが可能な正極活物質としては、これらの他にも、ＭｎＯ2、Ｖ2Ｏ5、Ｖ6Ｏ13、ＮｉＳ、ＭｏＳ等のリチウムを含まない無機化合物を用いることもできる。
リチウムを吸蔵および放出することが可能な正極活物質は、上記以外のものであってもよい。また、上記で例示した正極活物質は、任意の組み合わせで２種以上混合されてもよい。
（バインダー）
バインダーとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリアクリロニトリル、スチレンブタジエンゴム、カルボキシメチルセルロース、およびこれら樹脂材料のうちの１種を主体とする共重合体等からなる群より選ばれる少なくとも１種を用いることができる。
（導電剤）
導電剤としては、例えば、黒鉛、炭素繊維、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンナノチューブおよびグラフェン等からなる群より選ばれる少なくとも１種の炭素材料を用いることができる。なお、導電剤は導電性を有する材料であればよく、炭素材料に限定されるものではない。例えば、導電剤として金属材料または導電性高分子材料等を用いるようにしてもよい。また、導電剤の形状としては、例えば、粒状、鱗片状、中空状、針状または筒状等が挙げられるが、特にこれらの形状に限定されるものではない。
（負極）
負極２２は、内側面２２Ｓ１および外側面２２Ｓ２を有する負極集電体２２Ａと、負極集電体２２Ａの内側面２２Ｓ１に設けられた負極活物質層２２Ｂ１と、負極集電体２２Ａの外側面２２Ｓ２に設けられた負極活物質層２２Ｂ２とを備える。負極集電体２２Ａの厚みは、例えば３μｍ以上２０μｍ以下である。負極活物質層２２Ｂ１、２２Ｂ２の厚みは、例えば３０μｍ以上１００μｍ以下である。
負極２２の外周側端部の内側面２２Ｓ１には、負極活物質層２２Ｂ１が設けられず、正極集電体２１Ａの内側面２２Ｓ１が露出した負極集電体露出部２２Ｄ１が設けられている。負極２２の外周側端部の外側面２２Ｓ２には、負極活物質層２２Ｂ２が設けられず、負極集電体２２Ａの外側面２２Ｓ２が露出した負極集電体露出部２２Ｄ２が設けられている。負極集電体露出部２２Ｄ１のうち平坦部２０Ａに対応する部分には、負極タブ３２が接続されている。なお、正極タブ３１および負極タブ３２は同一の平坦部２０Ａの側に設けられている。
巻回方向における負極集電体露出部２２Ｄ２の長さは、巻回方向における負極集電体露出部２２Ｄ１の長さよりも約１周長くなっている。すなわち、負極２２の外周側端部には、負極活物質層２２Ｂ１および負極活物質層２２Ｂ２のうち、負極活物質層２２Ｂ１のみが負極集電体２２Ａに形成された片面活物質層形成部が、例えば約１周設けられている。
負極２２の最外周には、負極集電体２２Ａの内側面２２Ｓ１および外側面２２Ｓ２の両方が露出した部分（すなわち正極２１の両面に負極集電体露出部２２Ｄ１および負極集電体露出部２２Ｄ２が設けられている部分）が、例えば約１周にわたって設けられている。これにより、負極集電体露出部２２Ｄ２とケース１０の内側面とが電気的に接触する。しがって、負極２２とケース１０との間を電気的に接続し、さらに抵抗を低減することができる。
負極集電体２２Ａは、例えば、銅箔、ニッケル箔またはステンレス箔等の金属箔により構成されている。本実施形態では、負極集電体２２Ａとして銅箔が用いられている。負極集電体２２Ａの銅箔としては、銅箔に含まれる不純物（例えば、硫黄の成分）が２０ｐｐｍ（parts per million）以下であり、２００℃熱処理後の伸び率が７％以上の銅箔が用いられる。２００℃熱処理後の伸び率とは、２００℃で３時間加熱後に常温で測定した伸び率を意味する。例えば、株式会社島津製作所製のオートグラフＡＧ－ＩＳを用いた試験を行い、測定試料サイズをＡＳＴＭ－Ｄ６３８－Ｖ（サイズは幅最大値９．５３ｍｍ、幅最小値３．１５ｍｍ、幅と直交する長さ６３．５０ｍｍ）、試験速度１ｍｍ／ｍｉｎとし、２００℃で３時間加熱後に常温で測定した結果の伸び率が７％以上の銅箔が用いられる。
負極活物質層２２Ｂ１、２２Ｂ２は、リチウムを吸蔵および放出することが可能な負極活物質を含む。負極活物質層２２Ｂ１、２２Ｂ２は、必要に応じてバインダーおよび導電剤のうちの少なくとも１種をさらに含んでいてもよい。
（負極活物質）
負極活物質としては、例えば、難黒鉛化性炭素、易黒鉛化性炭素、黒鉛、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体、炭素繊維または活性炭等の炭素材料が挙げられる。このうち、コークス類には、ピッチコークス、ニードルコークスまたは石油コークス等がある。有機高分子化合物焼成体というのは、フェノール樹脂やフラン樹脂等の高分子材料を適当な温度で焼成して炭素化したものをいい、一部には難黒鉛化性炭素または易黒鉛化性炭素に分類されるものもある。これら炭素材料は、充放電時に生じる結晶構造の変化が非常に少なく、高い充放電容量を得ることができると共に、良好なサイクル特性を得ることができるので好ましい。特に黒鉛は、電気化学当量が大きく、高いエネルギー密度を得ることができ好ましい。また、難黒鉛化性炭素は、優れたサイクル特性が得られるので好ましい。さらにまた、充放電電位が低いもの、具体的には充放電電位がリチウム金属に近いものが、電池の高エネルギー密度化を容易に実現することができるので好ましい。
（バインダー）
バインダーとしては、正極活物質層２１Ｂ１、２１Ｂ２と同様のものを用いることができる。
（導電剤）
導電剤としては、正極活物質層２１Ｂ１、２１Ｂ２と同様のものを用いることができる。
（セパレータ）
セパレータ２３Ａ、２３Ｂは、正極２１と負極２２とを隔離し、両極の接触による電流の短絡を防止しつつ、リチウムイオンを通過させるものである。セパレータ２３Ａ、２３Ｂは、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリオレフィン樹脂（ポリプロピレン（ＰＰ）またはポリエチレン（ＰＥ）等）、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエステル樹脂またはナイロン樹脂、または、これらの樹脂をブレンドした樹脂からなる多孔質膜によって構成されており、これらの２種以上の多孔質膜を積層した構造とされていてもよい。
中でも、ポリオレフィン製の多孔質膜は短絡防止効果に優れ、かつシャットダウン効果による電池の安全性向上を図ることができるので好ましい。特にポリエチレンは、１００℃以上１６０℃以下の範囲内においてシャットダウン効果を得ることができ、かつ電気化学的安定性にも優れているので、セパレータ２３Ａ、２３Ｂを構成する材料として好ましい。その中でも、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状ポリエチレンは溶融温度が適当であり、入手が容易なので好適に用いられる。他にも、化学的安定性を備えた樹脂を、ポリエチレンまたはポリプロピレンと共重合またはブレンド化した材料を用いることができる。あるいは、多孔質膜は、ポリプロピレン層と、ポリエチレン層と、ポリプロピレン層を順次に積層した３層以上の構造を有していてもよい。例えば、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの三層構造とし、ＰＰとＰＥの質量比［ｗｔ％］が、ＰＰ：ＰＥ＝６０：４０～７５：２５とすることが望ましい。あるいは、コストの観点から、ＰＰが１００ｗｔ％またはＰＥが１００ｗｔ％の単層基材とすることもできる。セパレータ２３Ａ、２３Ｂの作製方法としては、湿式、乾式を問わない。
セパレータ２３Ａ、２３Ｂとしては、不織布を用いてもよい。不織布を構成する繊維としては、アラミド繊維、ガラス繊維、ポリオレフィン繊維、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）繊維、またはナイロン繊維等を用いることができる。また、これら２種以上の繊維を混合して不織布としてもよい。
（電解液）
電解液は、いわゆる非水電解液であり、有機溶媒（非水溶媒）と、この有機溶媒に溶解された電解質塩とを含む。電解液が、電池特性を向上するために、公知の添加剤を含んでいてもよい。なお、電解液に代えて、電解液と、この電解液を保持する保持体となる高分子化合物とを含む電解質層を用いるようにしてもよい。この場合、電解質層は、ゲル状となっていてもよい。
有機溶媒としては、炭酸エチレンまたは炭酸プロピレン等の環状の炭酸エステルを用いることができ、炭酸エチレンおよび炭酸プロピレンのうちの一方、特に両方を混合して用いることが好ましい。サイクル特性をさらに向上させることができるからである。
有機溶媒としては、また、これらの環状の炭酸エステルに加えて、炭酸ジエチル、炭酸ジメチル、炭酸エチルメチルまたは炭酸メチルプロピル等の鎖状の炭酸エステルを混合して用いることが好ましい。高いイオン伝導性を得ることができるからである。
有機溶媒としては、さらにまた、２，４－ジフルオロアニソールまたは炭酸ビニレンを含むこと好ましい。２，４－ジフルオロアニソールは放電容量をさらに向上させることができ、また、炭酸ビニレンはサイクル特性をさらに向上させることができるからである。よって、これらを混合して用いれば、放電容量およびサイクル特性をさらに向上させることができるので好ましい。
これらの他にも、有機溶媒としては、炭酸ブチレン、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトン、１，２－ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフラン、１，３－ジオキソラン、４－メチル－１，３－ジオキソラン、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、アセトニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、メトキシアセトニトリル、３－メトキシプロピオニトリル、Ｎ，Ｎ－ジメチルフォルムアミド、Ｎ－メチルピロリジノン、Ｎ－メチルオキサゾリジノン、Ｎ，Ｎ－ジメチルイミダゾリジノン、ニトロメタン、ニトロエタン、スルホラン、ジメチルスルフォキシドまたはリン酸トリメチル等が挙げられる。
なお、これらの有機溶媒の少なくとも一部の水素をフッ素で置換した化合物は、組み合わせる電極の種類によっては、電極反応の可逆性を向上させることができる場合があるので、好ましい場合もある。
電解質塩としては、例えばリチウム塩が挙げられ、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。リチウム塩としては、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢ（Ｃ6Ｈ5）4、ＬｉＣＨ3ＳＯ3、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ3）2、ＬｉＣ（ＳＯ2ＣＦ3）3、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｉＦ6、ＬｉＣｌ、ジフルオロ［オキソラト－Ｏ，Ｏ'］ホウ酸リチウム、リチウムビスオキサレートボレート、またはＬｉＢｒ等が挙げられる。中でも、ＬｉＰＦ6は高いイオン伝導性を得ることができると共に、サイクル特性をさらに向上させることができるので好ましい。
（絶縁部材）
絶縁部材２５Ｂ１、２５Ｂ２、２６Ｂ１、２６Ｂ２は、例えば矩形のフィルム状を有し、一方の面に接着面を有している。より具体的には、絶縁部材２５Ｂ１、２５Ｂ２、２６Ｂ１、２６Ｂ２は、基材と、基材上に設けられた接着層とを備える。なお、本明細書において、粘着（pressure sensitive adhesion）は接着（adhesion）の一種と定義する。この定義に従えば、粘着層は接着層の一種と見なされる。また、フィルムには、シートも含まれるものと定義する。絶縁部材２５Ｂ１、２５Ｂ２、２６Ｂ１、２６Ｂ２としては、例えば、絶縁テープが用いられる。絶縁部材２５Ｂ１、２５Ｂ２、２６Ｂ１、２６Ｂ２の材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエチレン（ＰＥ）またはポリプロピレン（ＰＰ）等が挙げられる。
（正極に設けられた絶縁部材）
絶縁部材２５Ｂ１は、正極集電体露出部２１Ｄ１および正極活物質層２１Ｂ１間の境界にある段差部と、正極集電体露出部２１Ｄ１とを覆っている。絶縁部材２５Ｂ２は、正極集電体露出部２１Ｄ２および正極活物質層２１Ｂ２間の境界にある段差部と、正極集電体露出部２１Ｄ２とを覆っている。なお、絶縁部材２５Ｂ２は、正極集電体露出部２１Ｄ２と共に正極タブ３１も覆っている。正極集電体露出部２１Ｄ１および正極活物質層２１Ｂ１間の境界、および正極集電体露出部２１Ｄ２および正極活物質層２１Ｂ２間の境界は、電極体２０の巻回軸方向に平行に形成されている。
絶縁部材２５Ｂ１は、正極集電体露出部２１Ｄ１と負極活物質層２２Ｂ２が対向する領域、および正極集電体露出部２１Ｄ１と負極集電体露出部２２Ｄ２が対向する領域に設けられている。絶縁部材２５Ｂ２は、正極集電体露出部２１Ｄ２と負極活物質層２２Ｂ１が対向する領域、および正極集電体露出部２１Ｄ２と負極集電体露出部２２Ｄ１が対向する領域に設けられている。
正極２１は、正極集電体露出部２１Ｄ１の外周側端部が絶縁部材２５Ｂ１により覆われずに露出した正極集電体露出部２１Ｄ３、および正極集電体露出部２１Ｄ２の外周側端部が絶縁部材２５Ｂ２により覆われずに露出した正極集電体露出部２１Ｄ４を有している。
（負極に設けられた絶縁部材）
絶縁部材２６Ｂ１は、負極集電体露出部２２Ｄ１のうち、負極タブ３２が設けられている部分および正極集電体露出部２１Ｄ４に対向する部分を覆っている。絶縁部材２６Ｂ１が、負極集電体露出部２２Ｄ１のうち一つの平坦部２０Ａに対応する部分のほぼ全体を覆っていてもよい。
絶縁部材２６Ｂ２は、負極集電体露出部２２Ｄ２および負極活物質層２２Ｂ２間の境界２２Ｐ（すなわち片面活物質層形成部および負極活物質層２２Ｂ２間の境界２２Ｐ）にある段差部と、負極集電体露出部２２Ｄ２とを覆っている。負極集電体露出部２２Ｄ２および負極活物質層２２Ｂ２間の境界２２Ｐは、電極体２０の巻回軸方向に平行に形成されている。絶縁部材２６Ｂ２は、負極集電体露出部２２Ｄ２のうち、正極集電体露出部２１Ｄ３に対向する部分も覆っていることが好ましい。正極集電体露出部２１Ｄ３は、境界２２Ｐよりも電極体２０の巻回外周側に位置し、負極タブ３２は正極集電体露出部２１Ｄ３よりも電極体２０の巻回外周側に位置している。正極集電体露出部２１Ｄ３は、例えば、境界２２Ｐが設けられた平坦部２０Ａとは反対側の平坦部２０Ａに位置している。
（折り返し位置）
蓄電素子の最内周に位置する正極または負極のいずれか一方には少なくとも２つの折り返し位置が存在する。例えば、図３に示すように、本実施形態に係る電極体２０の最内周に位置する正極２１には２つの折り返し位置Ｐ５１、Ｐ５２が存在する。電極体２０の巻回構造によっては、最内周に負極２２が存在し、負極２２の折り返し位置が存在し得る。
また、電極体２０を構成する正極２１は、巻回構造の始点である巻き始め端部と、巻回構造の終点である巻き終わり端部を有している。正極２１の巻き始め端部側には、正極活物質層２１Ｂ１の端部４１Ａが存在する。また、正極２１の巻き終わり端部側には、正極活物質層２１Ｂ１の端部４１Ｂが存在する。正極活物質層２１Ｂ１の端部４１Ａと、当該正極活物質層２１Ｂ１の端部４１Ａに近い折り返し位置Ｐ５１との間の距離（電極体２０の長軸方向の距離）をＣ１（ｍｍ）とする。また、正極２１の巻き終わり端部側における正極活物質層２１Ｂ２の端部４１Ｂと、当該正極活物質層の端部４１Ｂに近い折り返し位置Ｐ５２との間の距離（電極体２０の長軸方向の距離）を距離Ｃ２（ｍｍ）とする。なお、本実施形態のように、正極集電体２１Ａの両面に正極活物質層が形成されている場合には、折り返し位置に近い方の正極活物質層の端部によって、距離Ｃ１または距離Ｃ２が規定される。
また、電極体２０の長手方向（長軸方向）の長さをＷ（ｍｍ）とする。この場合、電池は、以下の関係式（１）および（２）を満たす。
０．０２≦Ｃ１／Ｗ≦０．１２・・・式（１）
０．０２≦Ｃ２／Ｗ≦０．１２・・・式（２）
距離Ｃ１、Ｃ２は、等しい（Ｃ１＝Ｃ２）長さであってもよい。
図２に示すように本実施形態に係る電極体２０では、正極タブ３１および負極タブ３２が電極体２０の最外周に接続されている。具体的には、最外周に位置する正極集電体２１Ａに正極タブ３１が接続されており、最外周に位置する負極集電体２２Ａに負極タブ３２が接続されている。
より具体的には、正極タブ３１および負極タブ３２が最外周の平坦部（図２における上側の平坦部２０Ａ）に位置する。そして、上述した正極活物質層２１Ｂ１の端部４１Ａと正極活物質層２１Ｂ２の端部４１Ｂとが、正極タブ３１および負極タブ３２とが位置する側の平坦部とは反対側の平坦部（図２における下側の平坦部２０Ａ）に位置している。
［電池の製造方法］
次に、本発明の一実施形態に係る電池の製造方法の一例について説明する。
（正極の作製工程）
正極２１は次のようにして作製される。まず、例えば、正極活物質と、バインダーと、導電剤とを混合して正極合剤を調製し、この正極合剤をＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）等の溶剤に分散させてペースト状の正極合剤スラリーを作製する。次に、この正極合剤スラリーを正極集電体２１Ａの両面に塗布し溶剤を乾燥させ、ロールプレス機等により圧縮成型することにより正極活物質層２１Ｂ１、２１Ｂ２を形成し、正極２１を得る。この際、正極２１の一端に正極集電体露出部２１Ｄ１、２１Ｄ２が形成されるように、正極合剤スラリーの塗布位置を調整する。
次に、正極２１の一端に設けられた正極集電体露出部２１Ｄ２に正極タブ３１を溶接により取り付ける。次に、正極２１の一端に設けられた正極集電体露出部２１Ｄ１、２１Ｄ２にそれぞれ絶縁部材２５Ｂ１、２５Ｂ２をそれぞれ貼り合わせる。
（負極の作製工程）
負極２２は次のようにして作製される。まず、例えば、負極活物質と、バインダーとを混合して負極合剤を調製し、この負極合剤をＮ－メチル－２－ピロリドン等の溶剤に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製する。次に、この負極合剤スラリーを負極集電体２２Ａの両面に塗布し溶剤を乾燥させ、ロールプレス機等により圧縮成型することにより負極活物質層２２Ｂ１、２２Ｂ２を形成し、負極２２を得る。この際、負極２２の一端に負極集電体露出部２２Ｄ１、２２Ｄ２が形成されるように、負極合剤スラリーの塗布位置を調整する。
次に、負極２２の一端に設けられた負極集電体露出部２２Ｄ１に負極タブ３２を溶接により取り付ける。次に、負極２２の他端に設けられた正極集電体露出部２１Ｄ１、２１Ｄ２にそれぞれ絶縁部材２６Ｂ１、２６Ｂ２をそれぞれ貼り合わせる。
（巻回工程）
正極２１、負極２２およびセパレータ２３Ａ、２３Ｂを巻芯により規定の長さ巻き取ることで電極体２０を作製する。なお、正極２１および負極２２は予め規定の長さにカットされている。
（負極端部の曲げ工程）
図示しない治具により、負極２２の外周側端部を所定方向（例えば下方）に倒す。このようにして倒される負極２２の外周側端部には、負極集電体露出部２２Ｄ２および負極活物質層２２Ｂ２間の境界２２Ｐが含まれる。絶縁部材２６Ｂ２は境界２２Ｐを覆っているので、境界２２Ｐにおける負極２２の剛性を高めることができ、負極２２の外周側端部が境界２２Ｐを起点として折れ曲がることを抑制することができる。したがって、負極活物質層２２Ｂ１のうち、境界２２Ｐの裏面側に位置する部分から負極活物質が脱落することを抑制することができる。よって、負極活物質の脱落に起因する微小ショートの発生を抑制することができる。なお、治具以外の手段により負極２２の外周側端部を倒すようにしてもよい。
負極タブ３２が負極２２の外周側端部に予め取り付けられていることで、負極２２の外周側端部を倒すときに負極タブ３２を重りとして機能させることができる。したがって、負極２２の外周側端部を容易に倒すことができる。よって、“負極端部の曲げ工程”の後工程である“セパレータカット工程”において、セパレータ２３Ａ、２３Ｂと共に負極２２もカットされることを抑制することができる。
（セパレータカット工程）
図示しない支持部材により、電極体２０の上方にてセパレータ２３Ａ、２３Ｂを支持したのち、カッターによりセパレータ２３Ａ、２３Ｂをカットする。カット後、最外周電極である負極２２の外周側端部を巻止テープ２４により固定する。これにより、電極体２０が得られる。
なお、巻回後の状態では、負極２２は、静電気によりセパレータ２３Ａに引き付けられている。この状態でセパレータ２３Ａ、２３Ｂをカットすると、セパレータ２３Ａ、２３Ｂと共に負極２２もカットされてしまい、負極２２が規定の長さよりも短くなってしまう虞がある。上述のように負極２２の外周側端部を倒したのち、セパレータ２３Ａ、２３Ｂをカットすることで、セパレータ２３Ａ、２３Ｂと共に負極２２もカットされることを抑制することができる。
（封止工程）
電極体２０はケース１０により次のようにして封止される。まず、収容部１１に電極体２０と電解液を収容する。続いて、正極タブ３１を、ケース１０に設置された正極端子１３に接続し、負極タブ３２をケース１０の内側面に接続する。次に、蓋部１２で収容部１１の開口を覆い、収容部１１と蓋部１２の周縁部を溶接または接着剤等により接合する。これにより、電池が得られる。
［効果］
本実施形態では、下記の効果を得ることができる。
距離Ｃ１、Ｃ２の範囲を実施形態で説明した範囲、すなわち、関係式（１）、（２）の両方を満たす範囲に設定する。これにより、２個の平坦部のそれぞれにおいて、正極の正極活物質層と負極の正極活物質層とを広い範囲で対向させることが可能となる。したがって、充電時における負極の膨張が全方位にわたって均一に発生することになり、電極体において局所的な応力の集中が発生してしまうことを抑制することができる。また、局所的な応力の集中に起因する負極集電体の破断を抑制することができる。
また、最外周に正極タブおよび負極タブがあることにより、各リードの段差が存在する分だけ正極および負極のゆがみが顕著になるところ、距離Ｃ１および距離Ｃ２がそれぞれ関係式（１）および（２）を満たすことで破断を起こしにくくなる。
また、正極タブおよび負極タブが接続される平坦部と反対側の平坦部に正極活物質層の２個の端部を位置するようにしている。これにより、段差により生じる正極および負極のゆがみ箇所が電極の平面視で対称になる。これにより、ゆがみを分散し破断をさらに抑制できる。
また、距離Ｃ１＝Ｃ２とすることにより、負極の破断を効果的に抑制できる。
さらに負極集電体の銅箔として、銅箔に含まれる不純物（例えば、硫黄の成分）が２０ｐｐｍ以下であり、２００℃熱処理後の伸び率が７％以上の銅箔を用いることにより膨張時に銅箔が伸びることで、銅箔が破断してしまうことを抑制することができる。
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
［実施例１～４］
（正極の作製工程）
正極は次のようにして作製された。まず、正極活物質としてリチウムコバルト複合酸化物（ＬｉＣｏＯ2）９１質量部と、導電剤としてグラファイト６質量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン３質量部とを混合することにより正極合剤としたのち、Ｎ－メチル－２－ピロリドンに分散させることにより、ペースト状の正極合剤スラリーとした。
次に、正極集電体として厚み１９μｍの帯状のアルミニウム箔を準備し、このアルミニウム箔の両面に正極合剤スラリーを塗布して乾燥させたのち、ロールプレス機で圧縮成型し、正極活物質層を形成することにより、正極を得た。この際、正極の一方の端部の両面に正極集電体露出部が形成されるように、正極合剤スラリーの塗布位置を調整した。次に、正極の一方の端部の両面に形成された正極集電体露出部のうち、巻回後に外周側端部の外側面となる正極集電体露出部にアルミニウム製の正極タブを溶接して取り付けた。次に、正極の一方の端部の両面に形成された正極集電体露出部にそれぞれ絶縁テープを貼り付けた（図２参照）。
（負極の作製工程）
負極は次のようにして作製された。まず、負極活物質として人造黒鉛粉末９７質量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン３質量部とを混合して負極合剤としたのち、Ｎ－メチル－２－ピロリドンに分散させることにより、ペースト状の負極合剤スラリーとした。
次に、負極集電体として厚み６μｍの帯状の銅箔を準備し、銅箔の両面に負極合剤スラリーを塗布して乾燥させたのち、ロールプレス機で圧縮成型し、負極活物質層を形成することにより、負極を得た。この際、負極の一方の端部の両面に負極集電体露出部が形成されるように、負極合剤スラリーの塗布位置を調整した。次に、負極の一方の端部の両面に形成された負極集電体露出部のうち、巻回後に外周側端部の内側面となる負極集電体露出部にニッケル製の負極タブを溶接して取り付けた。次に、負極の一方の端部の両面に形成された負極集電体露出部にそれぞれ絶縁テープを貼り付けた（図２参照）。
（電解液の調製工程）
電解液は次のようにして調製された。まず、炭酸エチレン（ＥＣ）と炭酸プロピレン（ＰＣ）とを、質量比がＥＣ：ＰＣ＝１：１となるようにして混合して混合溶媒を調製した。次に、この混合溶媒に、電解質塩として六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）を１．０ｍｏｌ／ｋｇとなるように溶解させて電解液を調製した。
（電池の作製工程）
電池は次のようにして作製された。まず、正極、負極および２枚のセパレータを巻芯により巻回して、扁平形状を有する巻回型の電極体を得た。セパレータとしては、厚み２５μｍの微孔性ポリエチレンフィルムを用いた。続いて、治具により負極の外周側端部を倒した。次に、支持部材により、電極体の上方にてセパレータを支持したのち、カッターによりセパレータをカットした。その後、最外周電極である負極の外周側端部を巻止テープにより固定した。これにより、電極体が得られた。次に、金属缶の収容部に電極体と電解液を収容し、蓋部で収容部の開口を覆い、収容部と蓋部の周縁部を接合することにより、金属缶を封止した。これにより、目的とする電池が得られた。
なお、電極体の長手方向の長さを２５ｍｍとした。そして、正極の作製工程において、正極集電体の巻き始め位置と巻き終わり位置を適宜、調整した。また、正極合剤スラリーの塗布位置を調整することにより、正極の巻き始め端部側における正極活物質層の端部および正極の巻き終わり端部側における正極活物質層の端部の位置を適宜、調整した。以上の調整は、関係式（１）、（２）を満たすようになされた。
［比較例１～４］
関係式（１）、（２）を満たさないように調整された以外は、実施例１と同様にして電池を得た。
（破断発生率）
破断発生率は以下のようにして評価された。電池のＳＯＣ(State of Charge)が１５０％になるまで電池を過充電し、過充電後の電池を解体した。その際、負極集電体の銅箔の破断を目視で確認して、電池の製造個数（評価個数）に対する、破断が発生した電池の合計個数の割合を破断発生率とした。なお、電池の製造個数は、１００個とした。
（サイクル充放電後の破断発生率）
サイクル充放電後の破断発生率は以下のようにして評価された。４０℃の環境下で、電池を１Ｃ（Capacity）／１Ｃでの充放電を１サイクルの充放電としてサイクル回数１００００回の充放電を行った。サイクル充放電後の電池を解体した。その際、負極集電体の銅箔の破断を目視で確認して、電池の製造個数に対する、破断が発生した電池の合計個数の割合をサイクル充放電後の破断発生率とした。なお、電池の製造個数は、１００個とした。
表１は、実施例１～４、比較例１～４の電池の構成および評価結果を示す。
Figure 0007459944000001
表１から以下のことがわかる。
Ｃ１／ＷおよびＣ２／Ｗが関係式（１）、（２）を満たす実施例１～４の電池では、破断発生率を０％にすることができた。これに対して、Ｃ１／ＷおよびＣ２／Ｗが関係式（１）、（２）を満たさない比較例１～４の電池では、破断発生率が２０％以上になった。
また、実施例１～４の電池では、サイクル充放電後の破断発生率を１０％以下にすることができた。これに対して、比較例１～４の電池では、サイクル充放電後の破断発生率が６０％以上になった。
また、実施例４のように、Ｃ１＝Ｃ２の場合も破断発生率が０％となり、サイクル充放電後の破断発生率も８％と低い値になった。
また、比較例１～３のように、関係式（１）および（２）の何れか一方のみを満たす電池においても破断発生率が２１％～３２％と高くなり、サイクル充放電後の破断発生率も６９％～９０％と高くなった。
［実施例５～１１］
次に、Ｃ１／Ｗ＝０．１０、Ｃ２／Ｗ＝０．１０とし、関係式（１）、（２）を満たす電池を作製した。電池の作製方法は実施例１と同様である。負極集電体の銅箔に含まれる硫黄分および銅箔伸び率を変化させながら、実施例１等と同様の評価をおこなった。
表２は、実施例５～１１の電池の構成および評価結果を示す。
Figure 0007459944000002
表２から以下のことがわかる。
Ｃ１／ＷおよびＣ２／Ｗが関係式（１）、（２）を満たす実施例５～１１の電池では、破断発生率を０％にすることができた。また、サイクル充放電後の破断発生率を１２％以下にすることができた。
さらに、負極集電体の銅箔に含まれる銅箔硫黄分が２０ｐｐｍ以下であり、銅箔伸び率が７％以上である実施例７～１０では、破断発生率を１桁（８％以下）にすることができた。
［比較例５～１１］
次に、Ｃ１／Ｗ＝０．４０、Ｃ２／Ｗ＝０．４８とし、関係式（１）、（２）を満たさない電池を作製した。電池の作製方法は実施例１と同様である。負極集電体の銅箔に含まれる硫黄分および銅箔伸び率を変化させながら、実施例１等と同様の評価をおこなった。
表３は、比較例５～１１の電池の構成および評価結果を示す。
Figure 0007459944000003
表３から以下のことがわかる。
Ｃ１／ＷおよびＣ２／Ｗが関係式（１）、（２）を満たさない比較例５～１１の電池では、破断発生率が６９％以上と高い値になった。また、サイクル充放電後の破断発生率が全て１００％になった。このように、Ｃ１／ＷおよびＣ２／Ｗが関係式（１）、（２）を満たさない電池では、銅箔硫黄分および銅箔伸び率を変化させても、破断発生率およびサイクル充放電後の破断発生率が共に高い値となった。
＜変形例＞
以上、本発明の実施形態および実施例について具体的に説明したが、本発明は、上述の実施形態および実施例に限定されるものではなく、本発明の技術的思想に基づく各種の変形が可能である。
例えば、上述の実施形態および実施例において挙げた構成、方法、工程、形状、材料および数値等はあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれと異なる構成、方法、工程、形状、材料および数値等を用いてもよい。また、上述の実施形態および実施例の構成、方法、工程、形状、材料および数値等は、本発明の主旨を逸脱しない限り、互いに組み合わせることが可能である。
また、上述の実施形態にて例示した化合物等の化学式は代表的なものであって、同じ化合物の一般名称であれば、記載された価数等に限定されない。また、上述の実施形態で段階的に記載された数値範囲において、ある段階の数値範囲の上限値または下限値は、他の段階の数値範囲の上限値または下限値に置き換えてもよい。また、上述の実施形態に例示した材料は、特に断らない限り、１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
１０・・・ケース
２０・・・電極体
２０Ａ・・・平坦部
２１・・・正極
２１Ａ・・・正極集電体
２１Ｂ１、２１Ｂ２・・・正極活物質層
２２・・・負極
２２Ａ・・・負極集電体
２２Ｂ１、２２Ｂ２・・・負極活物質層
２３Ａ、２３Ｂ・・・セパレータ
３１・・・正極タブ
３２・・・負極タブ
４１Ａ、４１Ｂ・・・端部
Ｐ５１、Ｐ５２・・・折り返し位置

Claims (4)

  1. 正極集電体上に正極活物質層が形成された正極と、負極集電体上に負極活物質層が形成された負極とが巻回された長円筒形状の蓄電素子と、
    外装体と、
    を有し、
    前記蓄電素子の最内周に位置する前記正極または前記負極のいずれか一方には少なくとも２つの折り返し位置が存在し、
    前記蓄電素子は、内側に楕円状の孔部を有し、当該孔部の内径が最も長くなる直線を引いた場合に、当該直線と、前記最内周に位置する前記正極集電体または前記負極集電体とが、交差する箇所に前記折り返し位置が存在し、
    前記正極の巻き始め端部側における前記正極活物質層の端部と当該正極活物質層の端部に近い前記折り返し位置との間の距離を距離Ｃ１とし、前記正極の巻き終わり端部側における前記正極活物質層の端部と当該正極活物質層の端部に近い前記折り返し位置との間の距離を距離Ｃ２とし、前記蓄電素子の長手方向の長さをＷとしたとき、以下の関係式（１）および（２）を満たす二次電池。
    ０．０２≦Ｃ１／Ｗ≦０．１２・・・式（１）
    ０．０２≦Ｃ２／Ｗ≦０．１２・・・式（２）
  2. 正極タブおよび負極タブが前記蓄電素子の最外周に接続されている
    請求項１記載の二次電池。
  3. 前記正極タブおよび前記負極タブが最外周の平坦部に位置し、
    前記正極の巻き始め端部側における前記正極活物質層の端部と前記正極の巻き終わり端部側における前記正極活物質層の端部とが、前記正極タブおよび前記負極タブとが位置する側の平坦部とは反対側の平坦部に位置している
    請求項２に記載の二次電池。
  4. 前記負極集電体に含まれる硫黄分が２０ｐｐｍ以下であり、且つ、前記負極集電体の伸び率が７％以上である
    請求項１から３までの何れかに記載の二次電池。
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