JP7386329B2 - フォトクロミック膜積層体 - Google Patents

Description

本発明は、ポリマー膜層とポリマー膜層上にフォトクロミック接着剤層とを含むフォトクロミック膜積層体を提供する。フォトクロミック膜積層体は、光学物品における構成部品としてとりわけ好適である。

フォトクロミック物品は、これまで多くの研究開発の焦点であった。特に、プラスチック製フォトクロミック透明性は、例えば、度付きレンズ、非度付きレンズ、スポ－ツゴーグル、フェイスシールド、バイザー、及び窓などのそれらの多くの潜在的使用のために興味がある。眼科用フォトクロミックレンズ用に、プラスチック材料は、それらの軽量及び耐衝撃性のために好ましい。

プラスチック製フォトクロミック眼科用レンズは、様々な方法にようって調製することができる。一アプローチは、金型内でのレンズ材料の重合の前に、バルクレンズ材料にフォトクロミック染料を混ぜ込むことを伴う。この方法は、フォトクロミック染料の「イン－マス」組入れと言われる。しかしながら、アリルジグリコールカーボネートなどの多くの典型的なプラスチックレンズは、化学線への暴露時にフォトクロミック染料が第１無色状態から第２着色状態へ速く移行すること；次いで化学線の不在下で第２着色状態から第１無色状態へ容易に戻ることを可能にするマトリックスを提供しない。イン－マス法に関連した別の問題は、レンズの厚さの変動が、第２着色状態において不均一な暗さをもたらし得ることである。

別のアプローチは、プラスチックレンズの表面へのフォトクロミック染料の吸収又は拡散である。この技法は、第２着色状態でのレンズのより一様な暗さ又は着色をもたらすことができる。しかしながら、そのような吸収レンズは、また、化学線の不在下で第２着色状態から第１無色状態へのゆっくりした移行を示すことができる。

レンズの表面へのフォトクロミック硬化性コーティングの適用を伴う、第３アプローチは、均一な暗さ並びに第１状態と第２状態との間の速い移行を提供することができる。しかしながら、許容できる性能のための十分な量のフォトクロミック物質を提供するために２０ミクロン以上の厚さを一般に有する、これらのコーティングは、セグメントラインのエリアにおける不均一なコーティング厚さのためにセグメント化又は多焦点レンズへの適用に向いていない。一般にソフトなコーティングは、また、損傷及び引っ掻き傷から保護されなければならず、それによって、追加のよりハードなコーティング層の適用を必要とする。

ビスフェノールＡ系ポリカーボネートなどの、熱可塑性樹脂の射出成形によって製造されるプラスチックレンズにとって、インサート射出成形は、フォトクロミック物質を組み入れるための別の方法である。この方法では、フォトクロミック積層体インサートは、融解熱可塑性樹脂が射出される前に金型へ入れられる。充満した金型は圧縮され、フォトクロミック積層体は、融解熱可塑性材料に融合させられ、それによってフォトクロミックレンズを形成する。インサート射出成形法は、活性化状態において均一な色をレンズに提供し、第１状態と第２状態との間の速い移行を可能にする。更に、この方法は、フォトクロミックセグメント化レンズの製造にすごく好適である。上で記載されたフォトクロミックコーティングアプローチに比べて、インサート射出成形法は、また、レンズなどの成形光学物品内へのより厚いフォトクロミック層の組入れを可能にする。

透明なポリマーシート間に接合されたフォトクロミック熱可塑性ポリウレタン接着剤から製造されたフォトクロミック積層体は、当技術分野において公知である。これらの積層体の一制限は、インサート射出成形中に、接着剤が透明なポリマーシートのエッジを超えて流れ出得ることである。これは、多くの場合、接着剤の「ブリーディング」と言われる。ブリーディングは、金型の汚染及びレンズのエッジ周りの欠陥をもたらし得る。

熱可塑性ポリウレタン及びイソシアネートプレポリマーを含むフォトクロミック接着剤を用いるフォトクロミック積層体も、当技術分野において公知である。そのような積層体は、加工問題が依然として生じ得るが、ポリウレタン接着剤層を少なくとも部分的に架橋することによってブリーディングの問題を克服することを意図する。その上に、イソシアネート材料は、安全対策のために必要とされる特別なハンドリングが原因でそれほど望ましくない。更に、イソシアネート材料を含有する組成物は、一般に、短い可使時間を有する。

それ故、当技術分野で認められたフォトクロミックウレタン積層体、とりわけフォトクロミックレンズを製造するためのインサート射出成形のために使用されるものに関連した欠点及び問題を克服することが必要とされている。

本発明は、少なくとも：
（ａ）第１表面及び反対側の第２表面を有する第１ポリマー膜層と；
（ｂ）第１ポリマー膜層（ａ）の第１表面の少なくとも一部上の及び第１表面と直接接触した接着剤層（前記接着剤層は、
（ｉ）３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量を有する熱可塑性ポリオール；
（ｉｉ）ポリ（酸無水物）；及び
（ｉｉｉ）フォトクロミック物質
を含む接着剤組成物から形成される）と
を含むフォトクロミック膜積層体であって、
熱可塑性ポリオール（ｉ）が、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として６０重量パーセント以上の量で組成物中に存在する積層体を指向する。

本発明は、また、フォトクロミック膜積層体を含む光学物品を提供する。

本発明の特徴を組み入れたフォトクロミック膜積層体の例の側断面図である。

本明細書で用いるところでは、冠詞「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、特に明らかに及び明白に１つの指示対象に限定されない限り、複数の指示対象を含む。

本明細書で用いるところでは、「含む（ｉｎｃｌｕｄｅｓ）」という用語は、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」と同義である。

特に明記しない限り、本明細書で開示される全ての範囲及び比は、その中に包含される任意の及び全ての部分範囲又は部分比を包含すると理解されるべきである。例えば、「１～１０」の述べられた範囲又は比は、１の最小値及び１０の最大値の間の（及びそれらを含めて）任意の全ての部分範囲又は部分比；すなわち、１～６．１、又は３．５～７．８、又は５．５～１０などの、しかしそれらに限定されない、１以上の最小値で始まる及び１０以下の最大値で終わる全ての部分範囲又は部分比を含むと考えられるべきである。

本明細書で用いるところでは、特に明記しない限り、二価連結基などの、連結基の左から右への表現は、右から左への配向などの、しかしそれに限定されない、他の適切な配向を含む。非限定的な例示の目的のためには、二価連結基
、又は等しく－Ｃ（Ｏ）Ｏ－の左から右への表現は、それ
の、又は等しく－Ｏ（Ｏ）Ｃ－若しくは－ＯＣ（Ｏ）－の右から左への表現を含む。

実施例において、又は特に明記する場合以外は、明細書及び特許請求に範囲において使用される原料の量、反応条件等を表現する全ての数は、「約」という用語によって全ての場合に修正されると理解されるべきである。「約」とは、表示値のプラスマイナス１０パーセントなどの、表示値のプラスマイナス２５パーセントを意味する。しかしながら、これは、当量の原理下での値の任意の分析に限定されると考えられるべきではない。

本明細書で用いるところでは、重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）などの、ポリマーの分子量値は、特に具体的に明記しない限り、ポリスチレン標準などの、適切な標準を使用するゲル浸透クロマトグラフィーによって測定される。

本明細書で用いるところでは、「ポリマー」という用語は、ホモポリマー（例えば、単一のモノマー化学種から調製される）、コポリマー（例えば、少なくとも２種のモノマー化学種から調製される）、及びグラフトポリマーを意味する。

本明細書で用いるところでは、「（メタ）アクリレート」という用語及び、「（メタ）アクリル酸エステル」などの、類似の用語は、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、アクリルアミド、メタクリルアミドを含めて、アクリル酸及びメタクリル酸の誘導体、アクリル酸及びメタクリル酸を意味する。本明細書で用いるところでは、「（メタ）アクリル酸」という用語は、メタクリル酸及び／又はアクリル酸を意味する。

本発明のフォトクロミック化合物は、いくつかの実施形態で、フォトクロミック－二色性化合物（それらが１つ以上のメソゲン含有基を含む場合など）と本明細書ではまた言うことができる。

本明細書で用いるところでは、「熱可塑性」という用語は、加熱時に柔らかくなる又は流体になる、及び冷却時に固化する、且つ、構造完全性を失うことなく、再処理する、すなわち、そのような加熱及び冷却を受けることができるポリマーを指す。

本明細書で用いるところでは、「フォトクロミック」という用語及び、「フォトクロミック化合物」などの、類似の用語は、少なくとも化学線の吸収に応答して変化する少なくとも可視放射線について吸収スペクトルを有することを意味する。更に、本明細書で用いるところでは、「フォトクロミック物質」という用語は、フォトクロミック特性を表示するように適合する（少なくとも化学線の吸収に応答して変化する少なくとも可視放射線について吸収スペクトルを有するように適合するなど）、且つ、少なくとも１つのフォトクロミック化合物を含む、任意の物質を意味する。

本明細書で用いるところでは、「化学線」という用語は、本明細書で更に詳細に考察されるように、フォトクロミック物質を１つの形態又は状態から別の形態又は状態へ変換するなどの、しかしそれに限定されない、材料において応答を引き起こすことができる電磁放射線を意味する。

本明細書で用いるところでは、「二色性の」という用語は、少なくとも透過した放射線の２つの直交面分極成分のうちの１つを他よりも強く吸収できることを意味する。

本明細書で用いるところでは、「フォトクロミック－二色性」という用語及び、「フォトクロミック－二色性化合物」などの、類似の用語は、フォトクロミック特性（すなわち、少なくとも化学線の吸収に応答して変化する少なくとも可視放射線光線について吸収スペクトルを有する）、及び二色性特性（すなわち、少なくとも透過した放射線の２つの直交面分極成分のうちの１つを他よりも強く吸収できる）の両方を有する及び／又は提供することを意味する。

本明細書で用いるところでは、及び特に明記しないか又は特に限定しない限り、「フォトクロミック物質」という用語は、熱可逆性フォトクロミック物質及び化合物、並びに非熱可逆性フォトクロミック物質及び化合物を含む。「熱可逆性フォトクロミック化合物／物質」という用語は、本明細書で用いるところでは、化学線に応答して、第１状態、例えば「無色透明状態」から、第２状態、例えば「着色状態」に転換することができる、及び熱エネルギーに応答して第１状態に復帰することができる化合物／物質を意味する。「非熱可逆性フォトクロミック化合物／物質」という用語は、本明細書で用いるところでは、化学線に応答して第１状態、例えば「無色透明状態」から第２状態、例えば「着色状態」に転換することができる、及び着色状態の吸収と実質的に同じ波長の化学線に応答して第１状態に復帰することができる化合物／物質を意味する。

本明細書で用いるところでは、「状態」という用語を修飾するために、「第１」及び「第２」という用語は、任意の特定の順序又は時系列を指すことを意図するものではなく、代わりに、２つの異なる状態又は特性を指すことを意図するものである。非限定的な例示の目的で、フォトクロミック化合物の第１状態及び第２状態は、可視及び／又はＵＶ放射線の吸収などの、しかしそれらに限定されない、少なくとも１つの光学特性に関して異なることができる。したがって、本明細書で開示される様々な非限定的な実施形態によれば、本発明のフォトクロミック化合物は、第１状態及び第２状態のそれぞれにおいて異なる吸収スペクトルを有することができる。例えば、本明細書で限定されないが、本発明のフォトクロミック化合物は、第１状態において無色透明であり、第２状態において着色していることができる。或いはまた、本発明のフォトクロミック化合物は、第１状態において第１の色を有し、第２状態において第２の色を有することができる。

本明細書で用いるところでは、「光学」という用語は、光及び／又は視覚に関する、又は関連することを意味する。例えば、本明細書で開示される様々な非限定的な実施形態によれば、光学物品又は要素又はデバイスは、眼科用物品、要素及びデバイス；ディスプレイ物品、要素及びデバイス；窓；鏡；又はアクティブ及びパッシブ液晶セル物品、要素及びデバイスから選択することができる。

本明細書で用いるところでは、「眼科用」という用語は、目及び視覚に関する、又は関連することを意味する。眼科用物品又は要素の非限定的な例としては、シングルビジョン又は、セグメント化若しくは非セグメント化マルチビジョンレンズ（バイフォーカルレンズ、トライフォーカルレンズ及びプログレッシブレンズなどであるが、それらに限定されない）のどちらかであることができる、マルチビジョンレンズを含む、矯正レンズ及び非矯正レンズ、並びに、コンタクトレンズ、眼内レンズ、拡大レンズ、及び保護レンズ又はバイザーを限定なしに含む、視覚を（美容的に又は別のやり方で）矯正する、保護する、若しくは強化するために使用される他の要素が挙げられる。

本明細書で用いるところでは、「ディスプレイ」という用語は、単語、数字、記号、デザイン又は図面における情報の可視表現又は機械読取可能表現を意味する。ディスプレイ要素の非限定的な例としては、スクリーン、モニタ、及びセキュリティマークなどの、セキュリティ要素が挙げられる。

本明細書で用いるところでは、「窓」という用語は、それを通して放射線の透過を可能にするように適合した開口部を意味する。窓の非限定的な例としては、自動車及び航空機のトランスペアレンシー、ウィンドシールド、フィルタ、シャッタ、及び光学スイッチが挙げられる。

本明細書で用いるところでは、「鏡」という用語は、入射光の大部分を鏡面反射する面を意味する。

本明細書で用いるところでは、「液晶セル」という用語は、順序よく配置することができる液晶材料を含有する構造を指す。液晶セル要素の非限定的な例は、液晶ディスプレイである。

本明細書で用いるところでは、「上に」、「上に形成された」、「上に堆積された」、「上に提供された」、「上に塗布された」、「上に存在する」、又は「上に配置された」は、特にそのように明記しない限り、下部の要素、又は下部の要素の表面上に、しかし必ずしもそれらと直接（又は隣接）接触せずに形成された、堆積された、提供された、塗布された、存在する、又は配置されたを意味する。例えば、基材「上に配置された」層は、配置された又は形成された層と基材との間に置かれた同じ若しくは異なる組成物の１つ以上の他の層、コーティング、又は膜の存在を排除しない。

本明細書で言及される、及び特に明記しない限り、発行された特許及び特許出願などの、しかしそれらに限定されない、全ての公文書又は公文書の部分は、それらの全体を「参照により援用される」と考えられるべきである。

本明細書で用いるところでは、「のうちの少なくとも１つ」は、要素が結合的に列挙されているか又は選言的に列挙されているかにかかわらず、「のうちの１つ以上」と同義である。例えば、「Ａ、Ｂ、及びＣのうちの少なくとも１つ」、並びに「Ａ、Ｂ、若しくはＣのうちの少なくとも１つ」という語句は、それぞれ、Ａ、Ｂ、若しくはＣのうちのいずれか１つ、又はＡ、Ｂ、若しくはＣのうちのいずれか２つ以上の任意の組合せを意味する。例えば、Ａのみ；又はＢのみ；又はＣのみ；又はＡ及びＢ；又はＡ及びＣ；又はＢ及びＣ、又はＡ、Ｂ、及びＣの全てである。

本明細書で用いるところでは、「から選択される」は、要素が結合的列挙されているか又は選言的に列挙されているかにかかわらず、「から選ばれる」と同義である。更に、「Ａ、Ｂ、及びＣから選択される」、及び「Ａ、Ｂ、若しくはＣから選択される」という語句は、それぞれ、Ａ、Ｂ、若しくはＣのうちのいずれか１つ、又はＡ、Ｂ、若しくはＣのうちのいずれか２つの任意の組合せを意味する。例えば、Ａのみ；又はＢのみ；又はＣのみ；又はＡ及びＢ；又はＡ及びＣ；又はＢ及びＣ；又はＡ、Ｂ、及びＣの全てである。

本発明の考察は、一定の特徴を、一定の制限内で「特に」又は「好ましくは」（例えば、一定の制限内で、「好ましくは」、「より好ましくは」、又は「更により好ましくは」）であると記載し得る。本発明は、これらの特定の又は好ましい制限に限定されないが、本開示の全体範囲を包含することが理解されるべきである。

本明細書で用いるところでは、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」及び「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」などの制約のない用語は、「から本質的になる」及び「からなる」などの閉鎖型用語を包含することを意図する。本発明は、任意の組合せでの、本発明の以下の態様を含む、それらからなる、又はそれから本質的になる。

前に述べられたように、本発明は、フォトクロミック膜積層体を指向する。フォトクロミック膜積層体は、少なくとも（ａ）第１表面及び反対側の第２表面を有する第１ポリマー膜層と；（ｂ）第１ポリマー膜層（ａ）の第１表面の少なくとも一部上に及び第１面と直接接触して形成された接着剤層とを含む。接着剤層は、
（ｉ）３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量を有する熱可塑性ポリオール；
（ｉｉ）ポリ（酸無水物）；及び
（ｉｉｉ）フォトクロミック物質
を含む、接着剤組成物などの、接着剤組成物から形成される。

フォトクロミック膜積層体は、（ｃ）第１ポリマー膜層（ａ）と同じ若しくは異なるものである、第２ポリマー膜層を更に含み得る。第２ポリマー膜層は、第１表面及び反対側の第２表面を有し、ここで、第１表面は、接着剤層（ｂ）の少なくとも一部上に及びそれと直接接触して配置されている。

ポリマー膜層（ａ）及び／又は（ｃ）は、それぞれ独立して、光学工業において周知であるなどの、熱硬化性材料及び熱可塑性材料などの、多種多様の膜材料のうちのいずれかからなるポリマー膜を含むことができる。例えば、ポリマー膜層（ａ）及び（ｃ）のそれぞれは、ポリカーボネート、多環式アルケン、ポリウレタン、ポリ（ウレア）ウレタン、ポリチオウレタン、ポリチオ（ウレア）ウレタン、ポリ（アリルカーボネート）、セルロースアセテート、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、ポリ（酢酸ビニル）、ポリ（ビニルアルコール）、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（塩化ビニリデン）、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリエステル、ポリスルホン、ポリオレフィン、ポリエーテル、ポリアミド、ポリアルキル（メタ）アクリレート、ポリビニルブチラール、ポリスチレン、それらのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択されるポリマーを含むことができる。ビスフェノールＡ系のポリカーボネートなどの、ポリカーボネートが、インサート射出成形技法とのそれらの相性の良さ、それらの高い透明性、耐衝撃性、及び高い屈折率のために、とりわけ有用である。

ポリマー膜層（ａ）及び／又は（ｃ）は、それぞれ独立して、層の加工特性及び／又は性能特性の１つ以上に影響を及ぼす又は向上させるための多種多様の添加剤のいずれかを更に含み得る。そのような添加剤の非限定的な例としては、染料、光開始剤、熱開始剤、重合阻害剤、溶媒、光安定剤（紫外線吸収剤及び、ヒンダードアミン光安定剤（ＨＡＬＳ）などの、光安定剤などの、しかしそれらに限定されない）、熱安定剤、離型剤、レオロジーコントロール剤、レベリング剤（界面活性剤などの、しかしそれに限定されない）、フリーラジカル捕捉剤、及び接着促進剤を挙げることができる。

また、ポリマー膜層（ａ）及び／又は（ｃ）は、それぞれ独立して、上述の材料のうちのいずれか１つの単一層（若しくはプライ）からなり得るか；或いは、ポリマー膜層（ａ）及び／又は（ｃ）のそれぞれは、それぞれ独立して、上述の材料のうちの１つの多層からなり得るか；或いはポリマー膜層（ａ）及び／又は（ｃ）は、それぞれ独立して、前に述べられたもののいずれかなどの異なる材料の多層からなり得ることが言及されるべきである。ポリマー膜層（ａ）及び（ｃ）の厚さは、互いに独立しており、ポリマー膜層を含む材料のタイプ及びそれらの所望の最終用途に応じて広く変わることができる。

一般に、ポリマー膜層（ａ）及び／又は（ｃ）は、それぞれ独立して、１００～１０００ミクロン、又は２００～５００ミクロンなどの、２５～２０００ミクロンの範囲の厚さを有することができる。ポリマー膜層（ａ）及び（ｃ）のそれぞれの厚さは、表示値を含めて、上の表示値のいずれかの間の範囲であることができる。

更に、ポリマー膜層が光学要素を調製するために使用される場合に、ポリマー層は、好適にも透明であるべきである、すなわち、ポリマー層は、フォトクロミック膜積層体の最終使用用途にとって好適なパーセント光透過率を有するべきであることが理解されるべきである。例えば、ポリマー膜層（ａ）及び／又は（ｃ）が、眼科用レンズなどの、レンズの調製に使用される場合、ポリマー膜層のそれぞれは、８０パーセント超の光透過率を有することができる。

第１ポリマー膜層（ａ）及び／又は第２ポリマー膜層（ｃ）は、それぞれ独立して、当技術分野において周知であるようなそれらの光学的品質コーティング又は膜のいずれかなどの、少なくとも１つの追加の層を更に含み得ることが十分理解されるべきである。例えば、第１ポリマー膜層（ａ）及び／又は第２ポリマー膜層（ｃ）は、それぞれ独立して、プライマー層、剥離膜層、タイ層、障壁層、接着促進層、ＵＶ吸収層、及びそれらの組合せからなる群から選択される少なくとも１つの追加の層を更に含むことができる。

上で述べられたように、本発明のフォトクロミック膜積層体は、また、第１ポリマー膜層（ａ）の第１表面の少なくとも一部上に及び第１表面と直接接触して並びに、同様に、第２ポリマー膜層（ｃ）が使用される場合には、第２ポリマー膜層（ｃ）の第１表面の少なくとも一部上に及び第１表面と直接接触して形成された接着剤層（ｂ）を含む。

接着剤層（ｂ）は、（ｉ）３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量（Ｍｎ）を有する熱可塑性ポリオール；（ｉｉ）ポリ（酸無水物）；及び（ｉｉｉ）フォトクロミック物質を含む、フォトクロミック接着剤組成物などの、組成物から形成される。

熱可塑性ポリオール（ｉ）は、３５，０００ｇ／モル超、又は４０，０００ｇ／モル超、又は４５，０００ｇ／モル超などの、３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量（Ｍｎ）を有する。本発明の目的のためには、熱可塑性ポリオール（ｉ）のＭｎは、Ｗｙａｔｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｌｉｇｈｔ Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ検出器（ｍｉｎｉＤＡＷＮ）、示差屈折率検出器（ＯｐｔｉｌａｂｒＥＸ）及びＤｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ（示差粘度計）検出器（Ｖｉｓｃｏｓｔａｒ）を持ったＷａｔｅｒｓ ２６９５分離モジュールを用いるＴｒｉｐｌｅ Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ Ｓｉｚｅ Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ（ＳＥＣ－ＴＤ）によって測定された。テトラヒドロフランが、１ｍ；ｍｉｎ^－１の流量で溶離液として使用され、３つのＰＬ Ｇｅｌ Ｍｉｘｅｄ Ｃカラムが使用された。

熱可塑性ポリオール（ｉ）は、提供される当技術分野において公知の多数の熱可塑性ポリオールのいずれかから選択することができ、Ｍｎは、３０，０００ｇ／モル以上である。例えば、熱可塑性ポリオール（ｉ）は、ポリウレタンポリオール、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、アクリルポリオール、ポリジメチルシロキサンポリオール、ポリ（ウレア）ウレタンポリオール、ポリアミドポリオール、それらのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択される熱可塑性ポリオールを含むことができる。

本発明の目的のためには、「ポリオール」という用語は、２つ以上のヒドロキシル基を有する分子を意味する。熱可塑性ポリオールは、熱可塑性ポリウレタンジオールなどの、熱可塑性ポリウレタンポリオールを含むことができる。特に好適な熱可塑性ポリウレタンポリオールは、ＡＳＴＭ Ｄ２２４０によって測定されるように９０未満のショアＡ硬度を有する脂肪族熱可塑性ポリウレタンジオールなどの、脂肪族熱可塑性ポリウレタンポリオールを含むことができる。

好適なポリウレタンポリオールの非限定的な例は、公知であり、ヒドロキシル官能性ポリウレタンポリマーを形成するためのポリイソシアネートと過剰の有機ポリオールとの反応によって調製することができる。ポリウレタンポリオールの調製に有用なポリイソシアネートの例としては、トルエン－２，４－ジイソシアネート；トルエン－２，６－ジイソシアネート；ジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート；ジフェニルメタン－２，４’－ジイソシアネート；パラ－フェニレンジイソシアネート；ビフェニルジイソシアネート；３，３’－ジメチル－４，４’－ジフェニレンジイソシアネート；テトラメチレン－１，４－ジイソシアネート；ヘキサメチレン－１，６－ジイソシアネート；２，２，４－トリメチルヘキサン－１，６－ジイソシアネート；リジンメチルエステルジイソシアネート；ビス（イソシアナトエチル）フマレート；イソホロンジイソシアネート；エチレンジイソシアネート；ドデカン－１，１２－ジイソシアネート；シクロブタン－１，３－ジイソシアネート；シクロヘキサン－１，３－ジイソシアネート；シクロヘキサン－１，４－ジイソシアネート；メチルシクロヘキシルジイソシアネート；ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート；ヘキサヒドロトルエン－２，４－ジイソシアネート；ヘキサヒドロトルエン－２，６－ジイソシアネート；ヘキサヒドロフェニレン－１，３－ジイソシアネート；ヘキサヒドロフェニレン－１，４－ジイソシアネート；ポリメチレンポリフェノールイソシアネート パーヒドロジフェニルメタン－２，４’－ジイソシアネート；パーヒドロジフェニルメタン－４，４，－ジイソシアネート及びそれらの混合物が挙げられる。ポリウレタンポリオールの調製に有用な有機ポリオールの例としては、本明細書で記載される他のポリオール、例えば、ポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオール、アミド含有ポリオール、ポリアクリルポリオール、多価ポリビニルアルコール及びそれらの混合物が挙げられる。好適なポリウレタンポリオールは、Ｔｈｅ Ｌｕｂｒｉｚｏｌ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のＣＡＲＢＯＴＨＡＮＥ（商標）ＴＰＵ、ＰＥＡＲＬＳＴＩＣＫ（商標）、及びＴＥＣＯＦＬＥＸ（商標）ＴＰＵ；ＡｄｖａｎＢｉｏＳｏｕｒｃｅ Ｂｉｏｍａｔｅｒｉａｌｓ（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，ＭＡ）から入手可能なＣＨＲＯＮＯＦＬＥＸ ＡＬ（登録商標）、ＣＨＲＯＮＯＦＬＥＸ Ｃ（登録商標）、ＣＨＲＯＮＯＴＨＡＮＥ Ｐ（商標）、及びＣＨＲＯＮＯＳＩＬ（登録商標）；Ａｏｒｔｅｃｈ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ ＰＬＣ（Ｄｕｎｄｅｅ，Ｕｎｉｔｅｄ Ｋｉｎｇｄｏｍ）から入手可能なＥＬＡＳＴ－ＥＯＮ（商標）を含むことができる。

好適なポリエーテルポリオールの非限定的な例は、一般に公知である。好適なポリエーテルポリオールの例は、様々なポリオキシアルキレンポリオール、ポリアルコキシル化ポリオール、例えば、ポリ（オキシテトラメチレン）ジオール、及びそれらの混合物を含むことができるが、それらに限定されない。ポリオキシアルキレンポリオールは、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセロール、ソルビトール等などの多価開始剤又は多価開始剤の混合物を使って酸又は塩基触媒を使用して、アルキレンオキシド、又はアルキレンオキシドの混合物を開環させることによって、周知の方法に従って、調製することができる。例示的なアルキレンオキシドには、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド、アミレンオキシド、アラルキレンオキシド、例えば、スチレンオキシド、及びトリクロロブチレンオキシドなどのハロゲン化アルキレンオキシド等が含まれる。特に有用なポリエーテルポリオールは、ポリ（テトラメチレンエーテル）グリコールとしても知られる、ポリ（テトラヒドロフラン）ジオールを含むことができるが、それに限定されない。

ポリエステルポリオールは、一般に公知であり、ポリカルボン酸と反応する当技術分野において周知であるようなジオール、トリオール及び多価アルコールを利用して従来法によって調製することができる。好適なポリカルボン酸の例としては、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、トリメリット酸、テトラヒドロフタル酸、アジピン酸、コハク酸、グルタル酸、フマル酸、及びそれらの混合物を挙げることができる。それらが存在する場合、上記酸の無水物も用いられ得るし、「ポリカルボン酸」という用語によって包含される。加えて、酸と同様に反応してポリエステルポリオールを形成するある種の物質も有用である。そのような物質は、ラクトン、例えば、カプロラクトン、プロピオラクトン及びブチロラクトン、並びにヒドロキシカプロン酸及びジメチロールプロピオン酸などのヒドロキシ酸を含むことができる。トリオール又は多価アルコールが使用される場合、酢酸及び／又は安息香酸などの、モノカルボン酸が、ポリエステルポリオールの調製に、及びいくつかの目的のために使用され得、そのようなポリエステルポリオールが望ましいものであり得る。更に、ポリエステルポリオールは、脂肪酸又は脂肪酸のグリセリドオイルで改質されたポリエステルポリオール（すなわち、そのような改質を含有する従来のアルキッドポリオール）を含むことが本明細書で理解される。利用され得る別のポリエステルポリオールは、アルキレンオキシド、例えば、エチレンオキシド、プロピレンオキシド等と、メタクリル酸と共にベルサチン酸のグリシジルエステルとを反応させて相当するエステルを形成することによって調製されるものである。

ポリカーボネートポリオールは、例えば、参照により本明細書に援用される、米国特許第５，１４３，９９７号明細書に列３、行４３～列６、行２５で、及び米国特許第５，５２７，８７９号明細書に列２、行１０～列３、行４８で開示されるような、当技術分野において公知の方法によって形成することができる。例えば、ポリカーボネートは、アルコール若しくはフェノールとホスゲンとの反応から、又はアルコール若しくはフェノールとジアルキル若しくはジアリールカーボネートとのエステル交換から習慣的に得られる。１，６－ヘキサンジオール、Ｃ_２（エチレングリコール）～ネオペンチルグリコール、ブタンジオール、１，１０－デカンジオール、ブチルエチルプロパンジオール、２－エチル－１，３－ヘキサンジオール、シクロヘキサンジメタノール、２，２，４－トリメチルペンタン－１，３－ジオール、Ｅｓｔｅｒｄｉｏｌ ２０４、及び／又はポリテトラヒドロフランなどのＣ_３６ジオールなどのジオールと、ホスゲンかジメチルカーボネートかのどちらかとの反応によって調製された好適なポリカーボネート官能性ポリオールが使用され得る。

アクリルポリオールは、重合可能なエチレン性不飽和モノマーから調製することができ、典型的には、（メタ）アクリル酸又はエステルと、ヒドロキシルアルキル（メタ）アクリル酸又はエステルとのコポリマーである。好適なアクリルポリオールの非限定的な例は、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート及び２－エチルヘキシルアクリレートを含む（メタ）アクリル酸のアルキルエステルなどの重合可能なエチレン性不飽和モノマー、並びにスチレン、アルファ－メチルスチレン、及びビニルトルエンなどのビニル芳香族化合物を含むことができる。好適なヒドロキシルアルキル（メタ）アクリル酸又はエステルの非限定的な例としては、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシシクロヘキシル（メタ）アクリレート、６－－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、及び１２－ヒドロキシドデシル（メタ）アクリレートが挙げられる。

更に、ジイソシアネート、ポリカーボネートジオール、ポリシロキサン、Ｃ_２～Ｃ_８ジオール鎖延長剤及び、任意選択的に、一官能性シロキサン連鎖停止剤を含む反応剤のワンステップ反応の反応生成物を含むヒドロキシル末端ケイ素－ウレタンコポリマーなどの、ケイ素含有ポリオールを使用することができる。そのようなヒドロキシル末端ケイ素含有コポリマーの調製は、本明細書に参照により援用される、米国特許第８，２４２，１８９ Ｂ２号明細書に列２、行４９～列７、行５５で詳細に記載されている。ヒドロキシル末端ケイ素含有コポリマーの調製は、また、本明細書に参照により援用される、米国特許第６，３１３，２５４ Ｂ１号明細書に列２、行５８～列８、行４０で詳細に記載されている。同様に、好適なケイ素含有ポリオールは、本明細書に参照により援用される、米国特許第６，４２０，４５２ Ｂ１号明細書に列２、行４７～列５、行７で詳細に記載されているケイ素含有ジオールを含むことができる。

好適なポリ（ウレア）ウレタンポリオールの非限定的な例は、公知であり、ヒドロキシル官能性ポリ（ウレア）ウレタンポリマーを形成するためのポリイソシアネートと、ポリオールと、ポリアミンとの反応によって調製することができる。好適なポリ（ウレア）ウレタンポリオールは、また、ヒドロキシル官能性ポリ（ウレア）ウレタンポリマーを形成するためのイソシアネート官能性ウレアプレポリマーと過剰の有機ポリオールとから調製され得る。ポリ（ウレア）ウレタンポリオールの調製に有用なポリイソシアネート及び有機ポリオールの例としては、上で記載されたポリイソシアネート及びポリオールが挙げられる。好適なアミンの例は、脂肪族アミン、脂環式アミン、芳香族アミン及びそれらの混合物を含むことができるが、それらに限定されない。更に、アミンは、第一級アミン（－ＮＨ_２）、第二級アミン（－ＮＨ－）及びそれらの組合せから独立して選択される少なくとも２つの官能基を有するポリアミンであることができる。

ポリアミドポリオール及びそれの調製は公知である。例えば、アミド含有ポリオールは、ネオペンチルグリコールと、アジピン酸と、ヘキサメチレンジアミンとの反応によって調製され得る。ポリアミドポリオールは、また、例えば、カルボキシレート、カルボン酸、又はラクトンとアミノアルコールとの反応によるアミノリシスによって調製され得る。好適なジアミン及びアミノアルコールの例としては、ヘキサメチレンジアミン、エチレンジアミン、フェニレンジアミン、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、イソホロンジアミン等が挙げられる。

熱可塑性ポリオール（ｉ）は、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として、７０重量パーセント超、又は７５重量パーセント超、又は８０重量パーセント超、又は８５重量パーセント超などの、６０重量パーセント以上の量で接着剤組成物中に存在することができる。熱可塑性ポリオール（ｉ）は、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として、９９．６重量パーセント以下、又は９５重量パーセント以下、又は９０重量パーセント以下、又は８５重量パーセント以下、又は７５重量パーセント以下などの、９９．９重量パーセント以下の量で接着剤組成物中に存在することができる。熱可塑性ポリオール（ｉ）は、列挙された値を含めて列挙された範囲のいずれか間の範囲の量で接着剤組成物中に存在することができる。例えば、熱可塑性ポリオール（ｉ）は、６５～９９．５重量パーセント、又は７０～９９重量パーセントなどの、６０重量パーセント以上～９９．６重量パーセントの範囲の量で接着剤組成物中に存在することができ、ここで、重量百分率は、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準とする。

更に、熱可塑性ポリオール（ｉ）は、少なくとも５０重量パーセントなどの、少なくとも４５重量パーセントの量でフォトクロミック接着剤組成物中に存在することができ、ここで、重量百分率は、接着剤組成物中に存在する全固形分の重量を基準とする。

接着剤層（ｂ）を形成するために使用される組成物は、また、（ｉｉ）ポリ（酸無水物）を含む。本発明の目的のためには、「ポリ（酸無水物）」という用語は、１分子当たり少なくとも３つの環状カルボン酸無水物基などの、１分子当たり平均少なくとも２つの環状カルボン酸無水物基を有するポリマーを指す。ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、無水マレイン酸、シトラコン酸無水物、イタコン酸無水物、プロペニルコハク酸無水物等などの酸無水物官能性を有するエチレン性不飽和モノマーと、酸無水物官能性を実質的に含まない他のエチレン性不飽和モノマーとのフリーラジカル開始付加重合によって調製することができる。そのようなエチレン性不飽和物質の例としては、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、ブチルアクリレート及びブチルメタクリレートなどの、（メタ）アクリル酸のエステル；酢酸ビニル及び塩化ビニルなどのビニル化合物；スチレンそれ自体及びアルファ－メチルスチレンなどのスチレン系物質；塩化アリル及び酢酸アリルなどのアリル化合物並びにアクリロニトリル及びメタクリロニトリル、アクリルアミド及びメタクリルアミドなどのアミド、１，３－ブタジエンなどのジエン、Ｃ_１～Ｃ_２４オレフィンなどの他の共重合可能なエチレン性不飽和モノマー、並びにそのようなエチレン性不飽和物質の混合物を挙げることができるが、それらに限定されない。

「環状酸無水物」は、本明細書で用いるところでは、少なくとも１つの閉環構造を含む分子であって、閉環構造が酸無水物基を含む分子を指す。ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、１分子当たり少なくとも３つの環状酸無水物基を含み得る。少なくとも３つの環状酸無水物基を含むポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、無水マレイン酸などの、環状酸無水物モノマーから調製され得る。

ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、無水マレイン酸とＣ_２～Ｃ_２４オレフィンとのコポリマー、無水マレイン酸と（メタ）アクリレートとのコポリマー、無水マレイン酸とスチレンとのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１種のコポリマーを含むことができる。例えば、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、無水マレイン酸と、Ｃ_１０～Ｃ_２４オレフィン、又はＣ_１０～Ｃ_２０オレフィン、又はＣ_１５～Ｃ_２４オレフィン、又はＣ_１５～Ｃ_２０オレフィンなどの、Ｃ_２～Ｃ_２４オレフィンとのコポリマーを含むことができる。ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、無水マレイン酸と１－オクタデセンとのコポリマーを含むことができる。

ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、少なくとも５００ｇ／モル、又は少なくとも１，０００ｇ／モル、又は少なくとも５，０００ｇ／モル、又は少なくとも１０，０００ｇ／モル、又は少なくとも２５，０００ｇ／モルの数平均分子量（Ｍｎ）を有することができる。同様に、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、１００，０００ｇ／モル以下、又は７５，０００ｇ／モル以下、又は６０，０００ｇ／モル以下、又は５０，０００ｇ／モル以下のＭｎを有することができる。ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、１，０００～１００，０００ｇ／モル、又は５，０００～７５，０００ｇ／モル、又は１０，０００～６０，０００ｇ／モル、又は２５，０００～６０，０００ｇ／モルなどの、５００～１００，０００ｇ／モルの範囲のＭｎを有することができる。本発明の目的のためには、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）の数平均分子量は、熱可塑性ポリオール（ｉ）のＭｎに関して上で記載されたようなＳＥＣ－ＴＤによって測定された。

更に、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する酸無水物基の当量対熱可塑性ポリオール（ｉ）中に存在するヒドロキシル基の当量の比は、１：２～１０：１、又は１：１～５：１などの、１：４～２０：１の範囲であることができる。

一般に、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として、０．４重量パーセント以上、又は０．５重量パーセント以上、又は１．０重量パーセント以上、又は２．０重量パーセント以上、又は３．０重量パーセント以上などの、０．３重量パーセント以上の量で接着剤組成物中に存在することができる。ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として、３８重量パーセント以下、又は３５重量パーセント以下、又は３０重量パーセント以下、又は２５重量パーセント以下、又は２０重量パーセント以下などの、４０重量パーセント以下の量で接着剤組成物中に存在することができる。ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、列挙された値を含めて列挙された値のいずれか間の範囲の量で接着剤組成物中に存在することができる。例えば、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、０．４～４０重量パーセント、又は０．５～３９．９重量パーセント、又は１～３８重量パーセントなどの、０．３～４０重量パーセントの範囲の量で接着剤組成物中に存在することができ、ここで、重量百分率は、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準とする。

接着剤層（ｂ）を形成するために使用される組成物は、また、フォトクロミック物質（ｉｉｉ）を含む。フォトクロミック物質は、当技術分野承認フォトクロミック化合物のいずれかを含むことができる。

本明細書で用いるところでは、「フォトクロミック物質」という用語は、熱可逆性及び非熱可逆性（又は光可逆性）フォトクロミック化合物の両方を含む。一般に、本明細書で限定的ではないが、２種以上のフォトクロミック物質が互いに併せて使用される場合、互いに補完して所望の色又は色相を生み出すために様々な物質を選択することができる。例えば、近ニュートラルグレイ又は近ニュートラルブラウンなどの、ある種の活性化色を達成するためにフォトクロミック化合物の混合物を使用することができる。例えば、ニュートラルグレイ及びブラウン色を画定するパラメータを記載している、その開示が本明細書に参照により具体的に援用される、米国特許第５，６４５，７６７号明細書、列１２、行６６～列１３、行１９を参照されたい。

フォトクロミック物質は、様々な有機及び無機フォトクロミック物質のいずれかを含むことができる。フォトクロミック物質は、以下のクラスの物質：クロメン、例えば、ナフトピラン、ベンゾピラン、インデノナフトピラン、フェナンスロピラン又はそれらの混合物；スピロピラン、例えば、スピロ（ベンゾインドリン）ナフトピラン、スピロ（インドリン）ベンゾピラン、スピロ（インドリン）ナフトピラン、スピロ（インドリン）キノピラン及びスピロ（インドリン）ピラン；オキサジン、例えば、スピロ（インドリン）ナフトオキサジン、スピロ（インドリン）ピリドベンゾオキサジン、スピロ（ベンゾインドリン）ピリドベンゾオキサジン、スピロ（ベンゾインドリン）ナフトオキサジン及びスピロ（インドリン）ベンゾオキサジン；水銀ジチゾネート、フルギド、フルギミド並びにそのようなフォトクロミック化合物の混合物のいずれかを含むことができるが、それらに限定されない。

一般に、フォトクロミック物質（ｉｉｉ）は、ナフトピラン、ベンゾピラン、インデノナフトピラン、フェナンスロピラン、スピロピラン、オキサジン、水銀ジチオゾネート、フルギド、フルギミド、及びそれらの混合物からなる群から選択することができる。

そのようなフォトクロミック物質及び補完フォトクロミック物質は、米国特許第４，９３１，２２０号明細書に列８、行５２～列２２、行４０で；米国特許第５，６４５，７６７号明細書に列１、行１０～列１２、行５７で；米国特許第５，６５８，５０１号明細書に列１、行６４～列１３、行１７で；米国特許第６，１５３，１２６号明細書に列２、行１８～列８、行６０で；米国特許第６，２９６，７８５号明細書に列２，４７行～列３１、行５で；米国特許第６，３４８，６０４号明細書に列３、行２６～列１７、行１５で；及び米国特許第６，３５３，１０２号明細書に列１、行６２～列１１、行６４で記載されており、前述の特許の開示は、参照により本明細書に援用される。スピロ（インドリン）ピランは、また、テキスト、Ｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓ ｉｎ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌｕｍｅ ＩＩＩ，「Ｐｈｏｔｏｃｈｒｏｍｉｓｍ」，Ｃｈａｐｔｅｒ ３，Ｇｌｅｎｎ Ｈ．Ｂｒｏｗｎ，Ｅｄｉｔｏｒ，Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９７１に記載されている。

フォトクロミック物質は、米国特許第５，１６６，３４５号明細書に列３、行３６～列１４、行３で開示されている重合可能なナフトオキサジン；米国特許第５，２３６，９５８号明細書に列１、行４５～列６、行６５で開示されている重合可能なスピロベンゾピラン；米国特許第５，２５２，７４２号明細書に列１、行４５～列６、行６５で開示されている重合可能なスピロベンゾピラン及びスピロベンゾチオピラン；米国特許第５，３５９，０８５号明細書に列５、行２５～列１９、行５５で開示されている重合可能なフルギド；米国特許第５，４８８，１１９号明細書に列１、行２９～列７、行６５で開示されている重合可能なナフタセンジオン；米国特許第５，８２１，２８７号明細書に列３、行５～列１１、行３９で開示されている重合可能なスピロオキサジン；米国特許第６，１１３，８１４号明細書に列２、行２３～列２３、行２９で開示されている重合可能なポリアルコキシル化ナフトピラン；並びに国際公開第９７／０５２１３号パンフレットに及び米国特許第６，５５５，０２８号明細書に列１、行１６～列２４、行５６で開示されている重合可能なフォトクロミック化合物などの、重合可能なフォトクロミック物質であることができる。重合可能なフォトクロミック物質に関する前述の特許の開示は、参照により本明細書に援用される。

他の好適なフォトクロミック物質は、有機金属ジチオゾネート、例えば、（アリールアゾ）－チオギ酸（ｔｈｉｏｆｏｒｍｉｃ）アリールヒドラジデート、例えば、米国特許第３，３６１，７０６号明細書に列２、行２７～列８、行４３で記載されている水銀ジチゾネート；並びにフルギド及びフルギミド、例えば、その開示が参照により本明細書に援用される、米国特許第４，９３１，２２０号明細書に列１、行３９～列２２、行４１で記載されている、３－フリル及び３－チエニルフルギド及びフルギミドを含むことができる。

好適なフォトクロミック物質は、また、その引用部分が参照により本明細書に援用される、米国特許第６，１１３，８１４号明細書に列２、行２４～列２３、行２９で開示されている、重合可能なポリアルコキシル化ナフトピランを含むことができる。更に、好適なフォトクロミック物質は、その引用部分が参照により本明細書に援用される、米国特許第６，５５５，０２８Ｂ２号明細書に列２、行４０～列２４、行５６で開示されているものなどのポリマーマトリックス相溶化ナフトピラン化合物を含むことができる。

更に、フォトクロミック物質は、環状エステル及び／又は環状カーボネートを含む少なくとも１種の開環環状モノマーと、フォトクロミック開始剤との反応生成物を含むことができる。そのような物質及びそれらの調製は、その引用部分が参照により本明細書に援用される、米国特許第７，４６５，４１５号明細書に列１２、行２７～列７４、行６４で詳細に記載されている。

フォトクロミック化合物は、個別に又は他の補完フォトクロミック化合物、すなわち、約４００～７００ナノメートルの範囲内に少なくとも１つの活性化吸収最大を有する有機フォトクロミック化合物、又はそれを含有する物質と組合せて使用され得、それらは、接着剤層を形成するために使用される組成物中に、組み入れられ、例えば、溶解され又は分散され得、及びそれらの化合物又は化合物の混合物は、活性化された場合に適切な色相に色づく。

本発明の接着剤組成物中に存在するフォトクロミック物質の量は、一般に、接着剤を含む膜積層体が化学（例えば、紫外）線に曝された場合に光学密度の所望の変化を示すのに十分であるその量である。典型的には、活性化時に肉眼に識別できるフォトクロミック効果を生み出すのに十分な量が使用される。そのような量は、多くの場合、「フォトクロミック量」と記載される。フォトクロミック量は、化学線への暴露時に望まれる色の強度に及び光学要素中へ又は上へフォトクロミック物質を組み入れるために用いられる方法に依存する。

フォトクロミック物質（ｉｉｉ）は、少なくとも０．０５重量パーセント、又は少なくとも０．１重量パーセント、又は少なくとも０．５重量パーセント、又は少なくとも０．７重量パーセント、又は少なくとも１重量パーセントの量で接着剤組成物中に存在することができ、ここで、重量百分率は、接着剤組成物中に存在する固形分の総重量を基準とする。また、フォトクロミック物質（ｉｉｉ）は、２５重量パーセント以下、又は２０重量パーセント以下、又は１５重量パーセント以下、又は１０重量パーセント以下などの、３０重量パーセント以下の量で接着剤組成物中に存在することができ、ここで、重量百分率は、接着剤組成物中に存在する固形分の総重量を基準とする。接着剤組成物中に存在するフォトクロミック物質（ｉｉｉ）の量は、列挙値を含めて、列挙値のいずれかの間の範囲であり得ることが理解されるべきである。例えば、フォトクロミック物質（ｉｉｉ）は、０．５～２５重量パーセント、又は０．５～２０重量パーセントなどの、０．０１～３０重量パーセントの範囲の量でフォトクロミック接着剤組成物中に存在することができ、ここで、重量百分率は、接着剤組成物中に存在する全固形分の重量を基準とする。一般に、接着剤組成物は、０．０５～２０重量パーセントのフォトクロミック物質を含み、ここで、重量百分率は、接着剤組成物中に存在する全固形分を基準とする。

また、前述の接着剤組成物のいずれも、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）とは異なる１種以上の酸反応性物質を更に含むことができる。本明細書で用いるところでは、「酸反応性物質」とは、カルボン酸基と反応して共有結合を形成することができる物質を意味する。熱可塑性ポリオール（ｉ）のヒドロキシル基と、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）の酸無水物基との間の反応は、エステル結合及び未反応カルボン酸基の形成をもたらし得ることが理解されるべきである。本発明のフォトクロミック接着剤組成物での使用に好適な追加の酸反応性物質は、カルボン酸基と追加の反応性物質の官能基との間の更なる硬化（すなわち、架橋）を可能にする。好適な酸反応性物質の非限定的な例としては、エポキシ官能性物質、ポリカルボジイミド、オキサゾリン官能性物質、ベータ－ヒドロキシルアルキルアミド、及びそれらの混合物からなる群から選択されるもののいずれかが挙げられるが、それらに限定されない。

好適なエポキシ官能性物質の非限定的な例としては、その開示が参照により本明細書に援用される米国特許第５，２５６，４５２号明細書列３、行２８～列４、行４６に記載されているものを挙げることができる。これらの非限定的な例としては、エポキシ基を含有するアクリルポリマー、アルコールのポリグリシジルエステル、及びポリカルボン酸のポリグリシジルエステルを挙げることができるが、それらに限定されない。非限定的な例としては、また、Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ製のＳｉｌｑｕｅｓｔ Ａ－１８７などの、エポキシ官能性シランが挙げられる。

本明細書で用いるところでは、「ポリカルボジイミド」という用語は、構造：－Ｎ＝Ｃ＝Ｎ－を有する２つ以上の単位を含有するポリマーを指す。ポリカルボジイミドは、一般に、末端ＮＣＯ官能性を有するポリカルボジイミド中間体を形成するために好適な触媒の存在下でのポリイソシアネートの縮合反応によって、並びにアミン及び／又はヒドロキシ含有化合物などの、１種以上の活性水素含有化合物の付加によりポリカルボジイミド中間体を停止する及び／又は鎖延長することによって調製することができる。

縮合反応のための好適なポリイソシアネートには、限定なしに、脂環式を含む、脂肪族ポリイソシアネートが含まれる。そのようなポリイソシアネートは、１分子当たり、例えば、２個のイソシアネート基などの、２～４個のイソシアネート基を含有することができる。好適な脂肪族及び脂環式ジイソシアネートの例は、メチレン－ビス（４－シクロヘキシルイソシアネート）、イソホロンジイソシアネート、１，４－シクロヘキシルジイソシアネート、１，３－ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、メタ－テトラメチルキシレンジイソシアネート（「ＴＭＸＤＩ」）、及び／又はそれらの混合物である。置換基がニトロ、クロロ、アルコキシ及び、ヒドロキシル基又は活性水素と反応しない他の基である、且つ、置換基がイソシアネート基を非反応性にするように配置されていないという条件で、置換ポリイソシアネートをまた使用することができる。

ポリイソシアネートは、例えば、活性水素含有化合物が、以下に記載されるように、ポリカルボジイミド形成前に又は形成中に存在する場合に、形成されるであろうなどの、ＮＣＯ含有付加体であることができる。

前述のポリカルボジイミドポリマーは、末端ＮＣＯ官能性を有するポリカルボジイミド中間体から出発する様々な方法のいずれかによって製造することができる。更に、ポリカルボジイミドポリマーは、活性水素含有鎖延長剤の使用あり又は使用なしで製造されたポリカルボジイミド中間体から製造することができる。

活性水素含有鎖延長剤は、活性水素化合物が添加されるときに依存して、ポリイソシアネートを一緒に連結する又はイソシアネート官能性ポリカルボジイミドを一緒に連結することができるスペーサーである。例えば、鎖延長剤は、末端ＮＣＯ官能性を有するポリカルボジイミド中間体の形成前、形成中、又は形成後に添加することができる。

鎖延長剤が用いられる場合に、活性水素を含有する任意の好適な化合物が鎖延長剤として使用され得る。「活性水素原子」という用語は、分子中のそれらの場所のために、Ｚｅｒｅｗｉｔｉｎｏｆｆテストに従って活性を示す水素を指す。したがって、活性水素は、酸素、窒素、又は硫黄に結合した水素原子を含み、こうして有用な化合物には、少なくとも２つのヒドロキシル、チオール、第一級アミン、及び／又は第二級アミン基を（任意の組合せで）有するものが含まれるであろう。例えば、活性水素含有鎖延長剤は、１分子当たり２～４個の活性水素を含有する。

そのような活性水素含有鎖延長剤化合物の例としては、ポリオールを含む、アルコール、ポリアミンを含む、アミン、アミノアルコール、及びメルカプト末端誘導体が挙げられる。この目的のために、「ポリオール」という用語は、１分子当たり平均２つ以上のヒドロキシル基を有する低分子量物質を含むことを意味し、ポリエトキシ又はポリプロポキシ基を含む高分子量ポリオール（例えば、ポリエチレングリコール）を排除する。「低分子量物質」とは、１０～５００ｇ／モル又は２０～３００ｇ／モル又は３０～２００ｇ／モル、又は５０～１５０ｇ／モル又はこれらの範囲のいずれか内の数の任意の他の組合せなどの、０～１０００ｇ／モルの範囲の分子量Ｍｗを有する化合物を意味する。この目的のための好適なポリオールには、低分子量ジオール、トリオール及び高次アルコール、並びに低分子量アミド含有ポリオールが含まれる。低分子量ジオール、トリオール及び高次アルコールには、１，２－シクロヘキサンジオール及びシクロヘキサンジメタノールなどの、脂環式ポリオール、脂肪族ポリオール、特に、２～１８個の炭素原子を含有するアルキレンポリオールが含まれる。例としては、エチレングリコール、１，４－ブタンジオール、及び１，６－ヘキサンジオールを挙げることができる。トリオール及び高次アルコールの例としては、トリメチロールプロパン、グリセロール及びペンタエリスリトールが挙げられる。そのような鎖延長されたポリカルボジイミドは、ウレタン結合を含む。

上で述べられたように、ポリカルボジイミドを調製するために、イソシアネート末端ポリカルボジイミド中間体が、先ず、ポリイソシアネートと、前に記載されたタイプの活性水素含有鎖延長剤との反応によって前に鎖延長されていてもされていなくてもよい、ポリイソシアネートの縮合反応によって形成される。ポリイソシアネートは、二酸化炭素の脱離で縮合してイソシアネート末端ポリカルボジイミドを形成する。

縮合反応は、典型的には、ポリイソシアネートの溶液を取り、好適な触媒の存在下で加熱することによって行われる。そのような反応は、例えば、Ｋ．Ｗａｇｎｅｒら、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．Ｅｎｇｌ．，ｖｏｌ．２０，ｐ．８１９－８３０（１９８１）に記載されている。好適な触媒の代表的な例は、例えば、米国特許第２，９４１，９８８号明細書、米国特許第３，８６２，９８９号明細書及び米国特許第３，８９６，２５１号明細書に記載されている。例としては、１－エチル－３－ホスホリン、１－エチル－３－メチル－３－ホスホリン－１－オキシド、１－エチル－３－メチル－３－ホスホリン－１－スルフィド、１－エチル－３－メチル－ホスホリジン、１－メチルホスホレン－１－オキシド、１－エチル－３－メチル－ホスホリジン－１－オキシド、３－メチル－１－フェニル－３－ホスホリン－１－オキシド及び二環式テルペンアルキル又はヒドロカルビルアリールホスフィンオキシド又はカンフェンフェニルホスフィンオキシドが挙げられる。使用される触媒の特定の量は、触媒それ自体及び使用中のポリイソシアネートの反応性に依存するであろう。ポリイソシアネートの１００部当たり０．０５～５部の触媒の濃度範囲が一般に好適である。

好適なポリカルボジイミドの調製は、その開示が参照により本明細書に援用される、米国特許第９，９５７，３９４ Ｂ２号明細書に列４、行１１～列５、行６３で詳細に記載されている。

好適なオキサゾリン官能性物質及びそれらの調製の非限定的な例は、その開示が参照により本明細書に援用される、米国特許出願公開第２０１９／０１８５７００ Ａ１号明細書、段落［００２６］～［００４２］に記載されているものである。好適なオキサゾリン官能性物質の具体的な非限定的な例としては、１，２－フェニレン－ビス－オキサゾリン；１，３－フェニレン－ビス－オキサゾリン；１，４－フェニレン－ビス－オキサゾリン；ｌ，２－ビス（オキサゾリニル－４－メチル）ベンゼン；ｌ，３－ビス（オキサゾリニル－４－メチル）ベンゼン；ｌ，４－ビス（オキサゾリニル－４－メチル）ベンゼン；ｌ，２－ビス（オキサゾリニル－５－エチル）ベンゼン；ｌ，３－ビス（オキサゾリニル－５－メチル）ベンゼン；１，３－ビス（オキサゾリニル－５－エチル）ベンゼン；１，４－ビス（オキサゾリニル－５－エチル）ベンゼン；ｌ，２，４－トリス（オキサゾリニル）ベンゼン；１，３，５－トリス（オキサゾリニル）ベンゼン；ｌ，２，４，５ テトラキス（オキサゾリニル）ベンゼン；２，６－ビス（２－オキサゾリン－２－イル）ピリジン（及びまた、オキサゾリン環上にアルキル又はアリール置換基を持った誘導体）、２，６－ビス（８Ｈインデノ１，２－ジオキサゾリン－２－イル）ピリジン、１．２－ビス（４，４－ジメチル ２－オキサゾリン－２－イル）エタン（及びまた、オキサゾリン環上にアルキル又はアリール置換基を持った誘導体）、２．２－イソプロピリデンビス－２－オキサゾリン（及びまた、オキサゾリン環上にアルキル又はアリール置換基を持った誘導体）並びにまた、日本触媒製のＥｐｏｃｒｏｓ（商標）ＲＰ－５、ＲＰ－６及びＲＰＳ－１００５などの、２－メチルビニル－２－オキサゾリンからなるコポリマーを挙げることができる。重合可能な２－イソプロペニル－２－オキサゾリンとエチレン性不飽和物質との他のコポリマーは、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、ブチルアクリレート及びブチルメタクリレートなどの、（メタ）アクリル酸のエステル；酢酸ビニル及び塩化ビニルなどのビニル化合物；スチレンそれ自体及びアルファ－メチルスチレンなどのスチレン系物質；塩化アリル及び酢酸アリルなどのアリル化合物並びにアクリロニトリル及びメタクリロニトリル、アクリルアミド及びメタクリルアミドなどのアミド、１，３－ブタジエンなどのジエン、Ｃ_２～Ｃ_２４オレフィンなどの他の共重合可能なエチレン性不飽和モノマー、並びにそのようなエチレン性不飽和物質の混合物を含むことができるが、それらに限定されない。

好適なベータ－ヒドロキシルアルキルアミドの非限定的な例としては、以下の化学構造：
を含有するものを挙げることができる。また、好適なベータ－ヒドロキシルアルキルアミドは、ＰＲＩＭＩＤ（登録商標）ＸＬ－５５２、ＰＲＩＭＩＤ（登録商標）ＱＭ－１２６０、及びＰＲＩＭＩＤ（登録商標）ＳＦ－４５１０などの、ＥＭＳ－Ｃｈｅｍｉｅから商業的に入手可能なものを含むことができるが、それらに限定されない。

存在する場合、追加の酸反応性物質は、０．５～２５重量パーセント、又は１～２０重量パーセント、又は２～１５重量パーセントなどの、０．１～３０重量パーセントの範囲の量で接着剤組成物中に存在することができ、ここで、重量百分率は、熱可塑性ポリオール（ｉ）、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）、及び追加の酸反応性物質中に存在する固形分の全総合重量を基準とする。

本発明の膜積層体の調製に使用される接着剤組成物は、また、例えば、所望の性質又は特性を組成物に付与するために、当技術分野において周知であるような、又は組成物を適用する及び／又は硬化させるために用いられるプロセスを容易にし得る、任意選択の助剤を含有することができる。そのような任意選択の助剤は、紫外線吸収剤、ヒンダードアミン光安定剤などの、光安定剤、熱安定剤、レオロジーコントロール剤、レベリング剤、例えば、界面活性剤、フリーラジカル捕捉剤、酸化防止剤、接着促進剤、触媒等を含むことができるが、それらに限定されない。そのような助剤の混合物が用いられ得る。

また、本発明の接着剤組成物は、１種以上の固定色合い染料を更に含むことができる。本明細書で用いるところでは、「固定色合い染料」という用語及び、「固定着色剤」、「静的着色剤」、「固定染料」、及び「静的染料」などの、関連用語は、それの視覚的に観察される色に関して電磁放射線に物理的に又は化学的に応答しない、非感光性物質である染料を意味する。「固定色合い染料」という用語及び、本明細書で用いられるような関連用語は、フォトクロミック物質又は化合物を含まず、それらとは区別できる。本明細書で用いるところでは、「非感光性物質」という用語は、固定色合い染料を含むが、それらに限定されない、それの視覚的に観察される色に関して電磁放射線に物理的に又は化学的に応答しない物質を意味する。

フォトクロミック物質が、化学線への暴露によってなどで活性化されない場合に、固定色合い染料の少なくとも第１色特性を；及び任意選択的に、フォトクロミック物質が、化学線への暴露によってなどで、活性化される場合に固定色合い染料とフォトクロミック物質との組合せの第２色特性を有するフォトクロミック層及びフォトクロミック物品を提供することを含むが、それらに限定されない目的のために、１種以上の固定色合い染料が本発明の接着剤組成物中に存在することができる。

任意選択の固定色合い染料は、例えば、アゾ染料、アントラキノン染料、キサンテン染料、アジメ染料、ヨウ素、ヨウ化物塩、ポリアゾ染料、スチルベン染料、ピラゾロン染料、トレフェニルメタン染料、キノリン染料、オキサジン染料、チアジン染料、及びポリエン染料の少なくとも１つを含むことができる。固定色合い染料は、それらから調製された硬化物品において意図される効果を提供するために様々な量で接着剤組成物中に存在することができる。固定色合い染料は、０．０１～１０重量パーセント、又は０．１～２．５重量パーセントなどの、０．００１～１５重量％の範囲の量で接着剤組成物中に存在することができ、ここで、重量百分率は、接着剤組成物中に存在する全固形分の重量を基準とする。

本発明のフォトクロミック膜積層体の調製に用いられる接着剤組成物は、また、溶媒を含むことができる。存在する場合、好適な溶媒は、水、有機溶媒、及びそれらの組合せを含むことができる。

本発明の接着剤組成物中に存在することができる有機溶媒のクラスは、イソ－プロパノール、ｓｅｃ－ブチルアルコール、ｔｅｒｔ－ブチルアルコール、イソ－ブチルアルコールなどの、アルコール；アセトン、メチルエチルケトン、及びジアセトンアルコールなどの、ケトン又はケトアルコール；ジメチルエーテル及びメチルエチルエーテルなどの、エーテル；テトラヒドロフラン、ジオキサン、及びジヒドロエボグルコセノンなどの、環状エーテル；酢酸エチル、乳酸エチル、エチレンカーボネート及びプロピレンカーボネートなどの、エステル；メチル２－ヒドロキシプロピルエーテル及びフェニル２－ヒドロキシプロピルエーテルなどの、アルキレングリコールのヒドロキシ官能性エーテル；ピロリドン、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、Ｎ－ブチル－２－ピロリドン、及び１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノンなどの、窒素含有環状化合物；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、及びＮ，Ｎ－ジメチルアセトアミドなどの、アミド；ジメチルスルホキシド及びテトラメチレンスルホンなどの、硫黄含有化合物；トルエン、キシレン、アニソール、及び安息香酸ブチルなどの、芳香族化合物；並びにＣ_９～Ｃ_１０ジアルキル－及びトリアルキル－ベンゼンの商業的に入手可能な混合物である、Ａｒｏｍａｔｉｃ １００ Ｆｌｕｉｄなどの、しかしそれに限定されない、芳香族化合物の混合物を含むことができるが、それらに限定されない。

溶媒は、各場合に接着剤組成物の総重量（溶媒の重量を含めて）を基準として、１０～９５重量パーセント、又は２０～９０重量パーセント、又は４０～８５重量パーセントなどの、１～９８重量パーセントの範囲の量で本発明の接着剤組成物中に存在することができる。

本発明の接着剤組成物は、当技術分野において公知の任意の好適な方法によって少なくとも部分的に硬化させることができる。例えば、接着剤組成物は、２１℃～２７℃の範囲の温度でなどの、周囲条件で（下で）少なくとも部分的に硬化させることができる。また、接着剤組成物は、高温（周囲室温超）への暴露によって少なくとも部分的に硬化させることができる。本明細書で用いるところでは、「硬化させる」とは、例えば、熱可塑性ポリオール構成要素（ｉ）のヒドロキシル基と、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）の酸無水物基との間の；並びに、存在する場合、上で考察された酸反応性物質のいずれかと、熱可塑性ポリオール（ｉ）とポリ（酸無水物）（ｉｉ）との間の反応によって発生したカルボン酸基との間の共有結合形成によって三次元架橋網状構造が形成されることを意味する。高温で少なくとも部分的に硬化させられる場合、硬化温度は、変えられ、ある程度、硬化が行われる時間の量並びに膜積層体それ自体が調製されるプロセス条件又は膜積層体が光学要素を調製するために使用される条件に依存する。

本発明によるフォトクロミック接着剤組成物は、典型的には、イソシアネート官能基含有物質を実質的に含まない、又は本質的に含まない、又は完全に含まない。「実質的に含まない」という用語は、これに関連して用いられるところでは、フォトクロミック接着剤組成物が、接着剤組成物の全固形分重量を基準として百万当たり１０００部（ｐｐｍ）未満の構成要素を含有することを意味し；「本質的に含まない」は、フォトクロミック接着剤組成物が、接着剤組成物の全固形分重量を基準として１００ｐｐｍ未満の構成要素を含有することを意味し；「完全に含まない」は、フォトクロミック接着剤組成物が、接着剤組成物の全固形分重量を基準として１０億当たり２０部（ｐｐｂ）未満の構成要素を含有することを意味する。

本発明のフォトクロミック膜積層体は、様々な公知の積層技法のいずれかによって調製することができる。好適な積層法の例は、キャスティング積層（コーティング積層とも言われる）及び押出積層技法を含むことができるが、それらに限定されない。例えば、フォトクロミック接着剤組成物は、任意選択的に、少なくとも部分的に硬化させられた、第１ポリマー膜層に塗布する（すなわち、膜層上へキャストする又はコートする）ことができ、次いで、必要ならば、第２ポリマー膜層に積層することができる。或いはまた、フォトクロミック接着剤組成物は、（例えば、スロット－ダイ、ナイフ－オーバー－ロール、リバース－ロール、又はグラビア塗布方法によって）剥離ライナー上へキャストし、次いで、任意選択的に、少なくとも部分的に硬化させることができる。フォトクロミック膜積層体は、次いで、剥離ライナーの除去及び、公知の積層法を用いる第１ポリマー層への、及び、必要ならば、第２ポリマー層への接着剤層の積層を含むトランスファー積層法によって調製することができる。

本発明のフォトクロミック膜積層体は、レンズなどの、眼科用物品、ディスプレイスクリーンなどの、ディスプレイ物品、窓、鏡、アクティブ液晶セル、及びパッシブ液晶セルから選択される光学物品などの光学要素の調製での使用にとりわけ好適である。

例えば、本発明のフォトクロミック膜積層体で調製される光学物品は、矯正レンズ、非矯正レンズ（平らなレンズ）、コンタクトレンズ、眼内レンズ、拡大レンズ、保護レンズ及びバイザーから選択される眼科用物品を含むことができる。

前に述べられたように、本発明のフォトクロミック膜積層体は、前述のもののいずれかなどの積層光学物品の調製のために有用であり、特にレンズの調製のために有用である。そのような光学物品は、その例が米国特許第６，３２８，４４６号明細書に開示されている、インサート射出成形法などの、当技術分野において公知の様々な技法によって調製することができる。それについてのプロセスが、米国特許出願公開第２００７／０１２２６２６号明細書に記載されているが、本発明のものとは異なる接着剤組成物を使用している、キャスト法を用いることができる。

フォトクロミック膜積層体１０の例が、図１に例示される。積層体１０は、第１表面１４及び第２表面１６を有する第１ポリマー膜層１２を含む。接着剤層１８は、第１ポリマー膜層１２の第１表面１４の少なくとも一部上に配置されている。積層体１０は、第１表面２２及び第２表面２４を有する光学第２ポリマー膜層２０を含むとして例示されている。第２ポリマー膜層２０の第１表面２２の少なくとも一部は、接着剤層１８上に配置されている。

本発明は、以下の非限定的条項のうちの１つ以上によって更に特徴付けることができる。

条項１．少なくとも：
（ａ）第１表面及び反対側の第２表面を有する第１ポリマー膜層と；
（ｂ）第１ポリマー膜層（ａ）の第１表面の少なくとも一部上の及び第１表面と直接接触した接着剤層（前記接着剤層は、
（ｉ）３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量を有する熱可塑性ポリオール；
（ｉｉ）ポリ（酸無水物）；及び
（ｉｉｉ）フォトクロミック物質
を含む、フォトクロミック接着剤組成物などの、接着剤組成物から形成される）と
を含むフォトクロミック膜積層体であって、
熱可塑性ポリオール（ｉ）が、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として６０重量パーセント以上の量で組成物中に存在する積層体。

条項２．（ｃ）第１ポリマー膜層（ａ）と同じ若しくは異なるものである、第２ポリマー膜層（第２ポリマー膜層は、第１表面及び反対側の第２表面を有する）を更に含む、条項１に記載のフォトクロミック積層体であって、第１表面が、接着剤層の少なくとも一部上に及びそれと直接接触して配置されている積層体。

条項３．第１ポリマー膜層（ａ）及び第２ポリマー膜層（ｃ）は、それぞれ独立して、ポリカーボネート、多環式アルケン、ポリウレタン、ポリ（ウレア）ウレタン、ポリチオウレタン、ポリチオ（ウレア）ウレタン、ポリ（アリルカーボネート）、セルロースアセテート、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、ポリ（酢酸ビニル）、ポリ（ビニルアルコール）、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（塩化ビニリデン）、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリエステル、ポリスルホン、ポリオレフィン、ポリエーテル、ポリアミド、ポリアルキル（メタ）アクリレート、ポリビニルブチラール、それらのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択されるポリマーを含む、条項１又は２に記載のフォトクロミック積層体。

条項４．熱可塑性ポリオール（ｉ）は、ポリウレタンポリオール、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、アクリルポリオール、ポリジメチルシロキサンポリオール、ポリ（ウレア）ウレタンポリオール、ポリアミドポリオール、それらのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択される熱可塑性ポリオールを含む、条項１～３のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項５．熱可塑性ポリオール（ｉ）は、ＡＳＴＭ Ｄ２２４０によって測定されるように９０未満のショアＡ硬度を有する、条項１～４のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項６．熱可塑性ポリオール（ｉ）は、熱可塑性ジオールを含む、条項１～５のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項７．熱可塑性ポリオール（ｉ）は、脂肪族熱可塑性ポリウレタンジオールを含む、条項１～６のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項８．ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、１分子当たり平均少なくとも２つの環状カルボン酸無水物基を有するポリマーを含む、条項１～７のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項９．ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、
無水マレイン酸とＣ_２～Ｃ_２４オレフィンとのコポリマー、
無水マレイン酸と（メタ）アクリレートとのコポリマー、
無水マレイン酸とスチレンとのコポリマー、
及びそれらの混合物
からなる群から選択される少なくとも１種のコポリマーを含む、条項１～８のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１０．ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、５００～１００，０００ｇ／モルの数平均分子量を有する、条項１～９のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１１．ポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する酸無水物基の当量対熱可塑性ポリオール（ｉ）中に存在するヒドロキシル基の当量の比は、１：４～２０：１の範囲である、条項１～１０のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１２．接着剤組成物は、エポキシ官能性物質、ポリカルボジイミド、オキサゾリン官能性物質、ベータ－ヒドロキシルアルキルアミド、及びそれらの混合物からなる群から選択される酸反応性物質を更に含む、条項１～１１のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１３．フォトクロミック物質（ｉｉｉ）は、ナフトピラン、ベンゾピラン、インデノナフトピラン、フェナントロピラン、スピロピラン、オキサジン、水銀ジチオゾネート、フルギド、フルギミド、及びそれらの混合物からなる群から選択される、条項１～１２のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１４．接着剤組成物は、０．０５～２０重量パーセントのフォトクロミック物質を含み、ここで、重量百分率は、接着剤組成物中に存在する全固形分を基準とする、条項１～１３のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１５．接着剤組成物は、０．１～３０重量パーセントの酸反応性物質を更に含み、ここで、重量百分率は、熱可塑性ポリオール（ｉ）、ポリ（酸無水物）（ｉｉ）、及び酸反応性物質中に存在する全固形分の総合重量を基準とする、条項１～１４のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１６．第１ポリマー膜層（ａ）及び／又は第２ポリマー膜層（ｃ）は、それぞれ独立して、プライマー層、剥離膜層、タイ層、障壁層、接着促進層、ＵＶ吸収層、及びそれらの組合せからなる群から選択される少なくとも１つの追加の層を更に含む、条項１～１５のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１７．接着剤組成物は、イソシアネート官能基含有物質を本質的に含まない、条項１～１６のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１８．接着剤組成物は、イソシアネート官能基含有物質を完全に含まない、条項１～１６のいずれかに記載のフォトクロミック積層体。

条項１９．少なくとも：
（ａ）第１表面及び反対側の第２表面を有する第１ポリマー膜層と；
（ｂ）第１ポリマー膜層（ａ）の第１表面の少なくとも一部上の及び第１表面と直接接触した接着剤層（前記接着剤層は、
（ｉ）３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量を有する熱可塑性ポリオール；
（ｉｉ）ポリ（酸無水物）；
（ｉｉｉ）フォトクロミック物質、及び
（ｉｖ）酸反応性物質
を含むフォトクロミック接着剤組成物から形成される）と；
（ｃ）第１ポリマー膜層（ａ）と同じ若しくは異なるものである、第２ポリマー膜層（第２ポリマー膜層は、第１表面及び反対側の第２表面を有し、ここで、第１表面は、接着剤層の少なくとも一部上に及びそれと直接接触して配置されている）と
を含むフォトクロミック膜積層体であって、
熱可塑性ポリオール（ｉ）が、熱可塑性ポリオール（ｉ）及びポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として６０重量パーセント以上の量で接着剤組成物中に存在する積層体。

条項２０．熱可塑性ポリオール（ｉ）は、少なくとも５０重量パーセントなどの、少なくとも４５重量パーセントの量でフォトクロミック接着剤組成物中に存在し、ここで、重量百分率は、接着剤組成物中に存在する全固形分の重量を基準とする、条項１～１９のいずれかに記載のフォトクロミック膜積層体。

条項２１．条項１～２０のいずれかに記載のフォトクロミック積層体を含む光学物品。

条項２２．光学物品はレンズである、条項２１に記載の光学物品。

本発明は、その中で多数の修正及び変更が当業者に明らかであろうから、例示的であるにすぎないことを意図する、以下の実施例においてより具体的に記載される。

フォトクロミック組成物：
以下の接着剤組成物に使用されるフォトクロミック組成物は、次の通り調製した。下の表１の物質を、順に、組み合わせ、物質が全て溶解するまで最低２時間室温で、２００ｒｐｍで撹拌した。このようにして調製された組成物を、本明細書では以下「フォトクロミック組成物Ａ」と言う。

フォトクロミック接着剤組成物：
以下の実施例に使用されるフォトクロミック接着剤組成物を、以下に記載されるように調製した。

実施例１
下の表２にリストアップされる物質を、順に、組み合わせ、物質が全て溶解するまで最低１６時間室温で、６０ｒｐｍで撹拌した。

実施例２
実施例２の接着剤組成物を、表３に下でリストアップされる構成要素を使用して、実施例１において上で記載されたように調製した。

比較例３
下の表４にリストアップされる構成要素を組み合わせ、物質が全て溶解するまで少なくとも１６時間室温で、６０ｒｐｍで撹拌した。この比較例は、ポリ（酸無水物）を全く含まない。

比較例４
下の表５にリストアップされる構成要素を組み合わせ、物質が全て溶解するまで少なくとも１６時間室温で、６０ｒｐｍで撹拌した。この比較例は、ポリ（酸無水物）の代わりにブロックされたポリイソシアネート架橋剤を含む。

実施例５
パートＡ
ＬＥＸＡＮ（商標）ポリカーボネート積層体の調製
実施例１及び２並びに比較例３及び４のフォトクロミック接着剤組成物のそれぞれを、３インチ（７．６ｃｍ）幅のコーティング幅の２０ミル（０．５ｍｍ）ギャップのスクエアメタルアプリケータを用いてＤ ３ ＣＬ ＰＥＴ ４４００Ａ／０００剥離ライナー（Ｌｏｐａｒｅｘから入手可能な）にドローダウン技法によって塗布した。塗布後に、コートされた剥離ライナーを室温で３０分間放置した。この３０分間の間に、約２５０ミクロン厚さのＬＥＸＡＮ ８０１０ ＭＣ（Ｓａｂｉｃから入手可能なポリ（ビスフェノールＡ－カーボネート膜）のセクションを、１分当たり１００ミリリットル酸素流量を用いて１００ワットの電力での酸素プラズマで３分間プラズマ処理した。ＬＥＸＡＮ ８０１０ ＭＣの各ピースを、次いで、３０分間１２５℃の温度での対流オーブン中に入れた。コートされた剥離ライナーをまた、３０分間１２５℃の温度での対流オーブン中に入れた。

コートされた剥離ライナーをオーブンから取り出し、コートされた面上に、卓上ゴムローラー（Ｓｐｅｅｄｂａｌｌ ４１２１ Ｄｅｌｕｘｅ Ｈａｒｄ Ｒｕｂｂｅｒ Ｂｒａｙｅｒ－８０ Ｄｕｒｏｍｅｔｅｒ Ｒｏｌｌｅｒ）を用いて、コートされた剥離ライナー及びＬＥＸＡＮ ８０１０ ＭＣの両方がまだ暖かい間に、処理され、ベークされたＬＥＸＡＮ ８０１０ ＭＣのピースで積層した。次に、剥離ライナーを接着剤コーティングから剥離した。露出した接着剤を、次いで、同じ卓上ゴムローラーを用いて、処理され、ベークされたＬＥＸＡＮ ８０１０ ＭＣの第２ピースで積層した。３層積層体を、２つの薄い金属シート間で、１．５時間１２５℃の温度での対流オーブン中に入れ、次いで室温に冷却した。下記のパートＢに記載されるフォトクロミック試験のために、２”×２”（５ｃｍ×５ｃｍ）インチ試験検体を各積層体からカットした。

パートＢ
フォトクロミック性能試験
パートＡにおいて上で記載されたように調製されたＬＥＸＡＮポリカーボネート積層体のフォトクロミック性能を、Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｂｅｎｃｈ ｆｏｒ Ｍｅａｓｕｒｉｎｇ Ｐｈｏｔｏｃｈｒｏｍｉｃｓ（「Ａ－ＢＭＰ」）光学ベンチで測定した。積層体を、先ず、１０ｃｍの距離で５分間、３６５ｎｍ近くで最大強度を持った光に曝した。この光の積分されたＵＶＡ放射照度は、ＯＬ ８６－Ｔコサインレセプター付きのＧｏｏｓｃｈ ＆ Ｈｏｕｓｅｇｏ ＯＬ ７５６分光放射計を用いて１平方メートル当たり７．７ワットであることを測定した。次に、積層体を７０℃の温度に加熱し、積層体を１０ｃｍの距離で２５分間、Ｆ１７Ｔ８黄色蛍光に曝しながらその温度に維持してフォトクロミック物質を不活性化した。積層体での蛍光の放射照度は、９ＫｌｕｘであるとＯＬ ７５６で測定された。積層体を、次いで、光学ベンチで試験する前に最低１時間２１℃～２４℃の温度で暗い環境中に保った。

ベンチに、２つの１５０ Ｗ Ｎｅｗｐｏｒｔモデル＃６６９０２キセノンアーク灯を互いに直角で関連Ｎｅｗｐｏｒｔ ６９９０７デジタルコントローラーと共に備え付けた。第１ランプは、必要とされる紫外及び可視光スペクトルを得るために、３ｍｍのＳＣＨＯＴＴ ＫＧ－２バンド－パスフィルタ及び適切な減光フィルタを通して導かれた。第２ランプは、補足の可視光を提供するために、３ｍｍのＳＣＨＯＴＴ ＫＧ－２バンド－パスフィルタ、ＳＣＨＯＴＴ ＧＧ４００ショートバンドカットオフフィルタ、及び適切な減光フィルタを通して導かれた。２”×２”（５ｃｍ×５ｃｍ）５０％水玉模様ビームスプリッターを、各ランプに関して４５°角度で置いて２つのビームを混合した。ビームの強度を減光フィルタ及びキセノンアーク灯の電圧で調整した。特許で守られたソフトウェア、ＰＴＳｏｆｔバージョン５．３を用いてタイミング、放射照度、エアセル及び試料温度、シャッタリング、フィルタ選択、並びに応答測定を制御した。光学ベンチを、試験の間中２３℃の温度に維持した。積層体を活性化するために用いられる、キセノンアーク灯からの複合ビームを、３１５ｎｍ～３８０ｎｍにわたって積分される１平方メートル当たり６．７ワットＵＶＡ及び３８０ｎｍ～７８０ｎｍにわたって積分される５０Ｋｌｕｘ照度に調整した。試料セルに石英窓を取り付け、積層体をホルダー内の中心に置いた。２３±０．１℃で５０％相対湿度の空気を配送するために、バブリング水浴と結合したＡｉｒＪｅｔ ＸＥ ｃｕｓｔｏｍを使って、特許で守られたソフトウェアによってセル中の温度を制御した。積層体試料のフォトクロミック応答は、タングステンハロゲン灯からの光配送のために用いられる光ファイバーケーブル付きのＺＥＩＳＳ（登録商標）モデルＭＣＳ ６０１分光光度計を用いて測定した。ランプからの平行ビームは、それが試料を通って、分光光度計に取り付けられた受信用光ファイバーケーブルへ入るように試験積層体と垂直に配置された。キセノンアーク灯からの活性化ビームは、３０°の角度で積層体へ入射し、それが監視光とオーバーラップして２つの同心円を形成するように配置された。

初期非活性化透過率を、キセノンアーク灯用のシャッタを閉じた状態で測定した。シャッタを次いで開け、選択された間隔で変化を監視した。積層体の光学密度の変化を、式：ΔＯＤ＝ｌｏｇ_１０（Ｔ_ｂ／Ｔ_ａ）（ここで、Ｔｂは、漂白状態でのパーセント透過率であり、Ｔａは、活性化状態でのパーセント透過率である）を用いて測定した。ΔＯＤ測定は、明所視光学密度に基づいた。この試験のために、活性化光用のシャッタを１５分間開け、次いで、フォトクロミック積層体の活性化及び不活性化を観察するために閉じた。これらの結果を次表６に示す。Ｔ_１／２は、１５分活性化後にシャッタが一旦閉じられると、ΔＯＤが活性化ΔＯＤ値の半分に達するための秒単位の時間である。Ｔ_１／２時間が２つの報告されるデータ点の間にある場合、その値は、Ｔ_１／２時間の各面上の最も近いデータ点間の線形補間によって決定した。

パートＣ
ＭＹＬＡＲ（登録商標）積層体の調製
実施例１及び２、並びに比較例３及び４のフォトクロミック接着剤組成物のそれぞれを、３インチ（７．６ｃｍ）幅のコーティング幅の２０ミル（０．５ｍｍ）ギャップのスクエアメタルアプリケータを用いて１１８ミクロン厚さのＭＹＬＡＲシート（Ｔｒａｎｓｃｅｎｄｉａ製）にドローダウン技法によって塗布した。塗布後に、コートされたＭＹＬＡＲシートを室温で３０分間放置した。次に、コートされたＭＹＬＡＲシートを３０分間１２５℃の温度での対流オーブン中に入れた。コートされたＭＹＬＡＲシートをオーブンから取り出し、接着剤コーティングを、卓上ゴムローラー（Ｓｐｅｅｄｂａｌｌ ４１２１ Ｄｅｌｕｘｅ Ｈａｒｄ Ｒｕｂｂｅｒ Ｂｒａｙｅｒ－８０ Ｄｕｒｏｍｅｔｅｒ Ｒｏｌｌｅｒ）を用いてＭＹＬＡＲの約１１８ミクロン厚さのシート（Ｔｒａｎｓｃｅｎｄｉａ製）でまだ暖かい間に積層した。３層積層体を、２つの薄い金属シート間で、１．５時間１２５℃の温度での対流オーブン中に入れ、次いで室温に冷却した。パートＤにおいて下で記載される加熱プレス試験のために、２つの２”×２”（５ｃｍ×５ｃｍ）試験検体を各積層体からカットした。

パートＤ
加熱プレス試験
パートＣにおいて上で記載されたように調製されたＭＹＬＡＲ積層体のそれぞれを、射出成形プロセス中のブリーディングに対するフォトクロミック接着剤の抵抗を評価するために液圧プレスにおいて試験した。プレスのトップ及びボトムプレートを独立して温度制御した。両プレートを１８５℃の温度に加熱した。２つの研磨スチールプレートを、研磨面がプレスのボトムプレート上に互いに面する状態で置き、次いで３分間１５トンの圧力で圧縮して研磨スチールプレートを予熱した。次いで、実施例１及び２並びに比較例３及び４からの２つのＭＹＬＡＲ積層体の各セットについて以下のプロセスを用いた。先ず、積層体を、２つのＭＹＬＡＲの１１８ミクロン厚さのシート（Ｔｒａｎｓｃｅｎｄｉａ製）間におよそ１インチ（２．５ｃｍ）離してサイドバイサイドで置いた。それらの間に積層体を持ったＭＹＬＡＲシートを、予熱されたスチールプレートの研磨面の間に置いた。プレートを次いでプレス中に置き、１５トンの圧力下で３分間圧縮した。圧力を解き、スチールプレートをプレスから取り出し、それらの間に積層体を持ったＭｙｌａｒシートを外した。熱いスチールプレートを、次いで、積層体の次セットのために使用した。

圧縮された積層体をＵＶ光で活性化し、次いで、液圧プレスにおける加熱圧縮中にどれくらいの接着剤が積層体のエッジを越えて流れたかについて検査した。これは、本明細書では以下「ブリーディング抵抗試験」と言われる。積層体エッジからの２ｍｍ以上の長さの多様なエクスカーションでの不均一な流れは、射出成形プロセス中に余りにも多くブリードするだろう不合格を構成する。一般に、平均２ｍｍ未満のエスクカーションの、均一な流れは、ブリーイングが射出成形に関して十分に制限された状態で、合格性能を構成する。積層体を、また、加熱圧縮後にそれらの外観について目視検査した。接着剤中の空隙又は引裂きの形成は、同様に不合格を構成する。ブリーディング抵抗及び外観についての検査の結果を次の表７に示す。比較例３についての外観不合格は、加熱圧縮中に接着剤のバルク中に形成された小さい空隙又は非球形泡のためであった。比較例４について、外観不合格は、積層体試料のエッジ近くに主に起こった接着剤の引裂きのためであった。

上の表６のデータは、試験されたフォトクロミック接着剤が全て、１５分の活性化後に０．７６～０．７９ΔＯＤの同様な活性化暗さ（ａｃｔｉｖａｔｅｄ ｄａｒｋｎｅｓｓ）を有することを例示する。試験された接着剤は全て、また、同じフェード速度を有する。これは、ポリ（酸無水物）を含む本発明のフォトクロミック接着剤組成物、すなわち、実施例１及び２のフォトクロミック接着剤組成物が、ポリ（酸無水物）を含まないフォトクロミック接着剤組成物、すなわち、比較例３、又は従来のブロックされたイソシアネート架橋剤を添加されたフォトクロミック接着剤組成物、すなわち、比較例４の組成物の活性化暗さ及びフェート速度にマッチできることを示す。

上の表７のデータは、ポリ（酸無水物）を含む本発明の接着剤組成物、すなわち、実施例１及び２の組成物が、比較例３の接着剤組成物と比べて、合格するブリーディング抵抗及び外観格付けを積層体に提供することを例示する。添加された従来のブロックされたイソシアネート架橋剤を含む、比較例４の組成物は、合格するブリーディング抵抗格付けを積層体に提供したが、合格する外観を積層体に提供しなかった。比較例４の接着剤組成物は、また、イソシアネートの使用が追加の安全対策を必要とするので望ましくない。

本発明は、それの特定の実施形態の具体的な詳細に関して説明されてきた。そのような詳細が、添付の特許請求の範囲に含まれる程度までに関する限りを除いては本発明の範囲への制限と見なされることは意図されない。
本発明は、例えば、以下のものを提供する。
（項１）
少なくとも：
（ａ）第１表面及び反対側の第２表面を有する第１ポリマー膜層と；
（ｂ）前記第１ポリマー膜層（ａ）の前記第１表面の少なくとも一部上の及び前記第１表面と直接接触した接着剤層であって、前記接着剤層は、
（ｉ）３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量を有する熱可塑性ポリオール；
（ｉｉ）ポリ（酸無水物）；及び
（ｉｉｉ）フォトクロミック物質
を含む接着剤組成物から形成された、接着剤層と
を含むフォトクロミック膜積層体であって、
前記熱可塑性ポリオール（ｉ）が、前記熱可塑性ポリオール（ｉ）及び前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として６０重量パーセント以上の量で前記組成物中に存在する積層体。
（項２）
（ｃ）前記第１ポリマー膜層（ａ）と同じ若しくは異なるものである、第２ポリマー膜層であって、前記第２ポリマー膜層は、第１表面及び反対側の第２表面を有する、第２ポリマー膜層を更に含む、前記項１に記載のフォトクロミック積層体であって、前記第２ポリマー膜層の前記第１表面が、前記接着剤層の少なくとも一部上に及びそれと直接接触して配置されている積層体。
（項３）
前記第１ポリマー膜層（ａ）及び前記第２ポリマー膜層（ｃ）は、それぞれ独立して、ポリカーボネート、多環式アルケン、ポリウレタン、ポリ（ウレア）ウレタン、ポリチオウレタン、ポリチオ（ウレア）ウレタン、ポリ（アリルカーボネート）、セルロースアセテート、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、ポリ（酢酸ビニル）、ポリ（ビニルアルコール）、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（塩化ビニリデン）、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリエステル、ポリスルホン、ポリオレフィン、ポリエーテル、ポリアミド、ポリアルキル（メタ）アクリレート、ポリビニルブチラール、それらのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択されるポリマーを含む、前記項１又は２に記載のフォトクロミック積層体。
（項４）
前記熱可塑性ポリオール（ｉ）は、ポリウレタンポリオール、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、アクリルポリオール、ポリジメチルシロキサンポリオール、ポリ（ウレア）ウレタンポリオール、ポリアミドポリオール、それらのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択される熱可塑性ポリオールを含む、前記項１～３のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項５）
前記熱可塑性ポリオール（ｉ）は、９０未満のショアＡ硬度を有する熱可塑性ポリウレタンポリオールを含む、前記項１～４のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項６）
前記熱可塑性ポリオール（ｉ）は、脂肪族熱可塑性ポリウレタンジオールを含む、前記項１～５のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項７）
前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、１分子当たり平均少なくとも２つの環状カルボン酸無水物基を有するポリマーを含む、前記項１～６のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項８）
前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、
無水マレイン酸とＣ _２ ～Ｃ _２４ オレフィンとのコポリマー、
無水マレイン酸と（メタ）アクリレートとのコポリマー、
無水マレイン酸とスチレンとのコポリマー、
及びそれらの混合物
からなる群から選択される少なくとも１種のコポリマーを含む、前記項１～７のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項９）
前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、５００～１００，０００ｇ／モルの数平均分子量を有する、前記項１～８のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項１０）
前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する酸無水物基の当量対前記熱可塑性ポリオール（ｉ）中に存在するヒドロキシル基の当量の比は、１：４～２０：１の範囲である、前記項１～９のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項１１）
前記接着剤組成物は、エポキシ官能性物質、ポリカルボジイミド、オキサゾリン官能性物質、ベータ－ヒドロキシルアルキルアミド、及びそれらの混合物からなる群から選択される酸反応性物質を更に含む、前記項１～１０のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項１２）
前記フォトクロミック物質（ｉｉｉ）は、ナフトピラン、ベンゾピラン、インデノナフトピラン、フェナントロピラン、スピロピラン、オキサジン、水銀ジチオゾネート、フルギド、フルギミド、及びそれらの混合物からなる群から選択される、前記項１～１１のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項１３）
前記接着剤組成物は、０．０５～２０重量パーセントのフォトクロミック物質を含み、重量百分率は、前記接着剤組成物中に存在する全固形分を基準とする、前記項１～１２のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項１４）
前記接着剤組成物は、０．１～３０重量パーセントの酸反応性物質を更に含み、重量百分率は、前記熱可塑性ポリオール（ｉ）、前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）、及び前記酸反応性物質中に存在する全固形分の総合重量を基準とする、前記項１～１３のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項１５）
前記第１ポリマー膜層（ａ）及び／又は前記第２ポリマー膜層（ｃ）は、それぞれ独立して、プライマー層、剥離膜層、タイ層、障壁層、接着促進層、ＵＶ吸収層、及びそれらの組合せからなる群から選択される少なくとも１つの追加の層を更に含む、前記項１～１４のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体。
（項１６）
前記熱可塑性ポリオール（ｉ）は、少なくとも４５重量パーセント、好ましくは少なくとも５０重量パーセントの量で前記接着剤組成物中に存在し、重量百分率は前記接着剤組成物中に存在する全固形分の重量を基準とする、前記項１～１５のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック膜積層体。
（項１７）
前記項１～１６のいずれか一前記項に記載のフォトクロミック積層体を含む光学物品。
（項１８）
レンズである、前記項１７に記載の光学物品。

Claims (17)

1. 少なくとも：
   （ａ）第１表面及び反対側の第２表面を有する第１ポリマー膜層と；
   （ｂ）前記第１ポリマー膜層（ａ）の前記第１表面の少なくとも一部上の及び前記第１表面と直接接触した接着剤層であって、前記接着剤層は、
   （ｉ）３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量を有する熱可塑性ポリオール；
   （ｉｉ）ポリ（酸無水物）；及び
   （ｉｉｉ）フォトクロミック物質
   を含む接着剤組成物から形成された、接着剤層と
   を含むフォトクロミック膜積層体であって、
   前記熱可塑性ポリオール（ｉ）が、前記熱可塑性ポリオール（ｉ）及び前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する固形分の全総合重量を基準として６０重量パーセント以上の量で前記接着剤組成物中に存在し、
   前記フォトクロミック膜積層体は、（ｃ）前記第１ポリマー膜層（ａ）と同じ若しくは異なるものである、第２ポリマー膜層であって、前記第２ポリマー膜層は、第１表面及び反対側の第２表面を有する、第２ポリマー膜層を更に含み、前記第２ポリマー膜層の前記第１表面が、前記接着剤層の少なくとも一部上に及びそれと直接接触して配置されている、フォトクロミック膜積層体。
2. 前記第１ポリマー膜層（ａ）及び前記第２ポリマー膜層（ｃ）は、それぞれ独立して、ポリカーボネート、多環式アルケン、ポリウレタン、ポリ（ウレア）ウレタン、ポリチオウレタン、ポリチオ（ウレア）ウレタン、ポリ（アリルカーボネート）、セルロースアセテート、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、ポリ（酢酸ビニル）、ポリ（ビニルアルコール）、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（塩化ビニリデン）、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリエステル、ポリスルホン、ポリオレフィン、ポリエーテル、ポリアミド、ポリアルキル（メタ）アクリレート、ポリビニルブチラール、それらのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択されるポリマーを含む、請求項１に記載のフォトクロミック積層体。
3. 前記熱可塑性ポリオール（ｉ）は、ポリウレタンポリオール、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、アクリルポリオール、ポリジメチルシロキサンポリオール、ポリ（ウレア）ウレタンポリオール、ポリアミドポリオール、それらのコポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択される熱可塑性ポリオールを含む、請求項１又は２のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
4. 前記熱可塑性ポリオール（ｉ）は、９０未満のショアＡ硬度を有する熱可塑性ポリウレタンポリオールを含む、請求項１～３のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
5. 前記熱可塑性ポリオール（ｉ）は、脂肪族熱可塑性ポリウレタンジオールを含む、請求項１～４のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
6. 前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、１分子当たり平均少なくとも２つの環状カルボン酸無水物基を有するポリマーを含む、請求項１～５のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
7. 前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、
   無水マレイン酸とＣ_２～Ｃ_２４オレフィンとのコポリマー、
   無水マレイン酸と（メタ）アクリレートとのコポリマー、
   無水マレイン酸とスチレンとのコポリマー、
   及びそれらの混合物
   からなる群から選択される少なくとも１種のコポリマーを含む、請求項１～６のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
8. 前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）は、５００～１００，０００ｇ／モルの数平均分子量を有する、請求項１～７のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
9. 前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）中に存在する酸無水物基の当量対前記熱可塑性ポリオール（ｉ）中に存在するヒドロキシル基の当量の比は、１：４～２０：１の範囲である、請求項１～８のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
10. 前記接着剤組成物は、エポキシ官能性物質、ポリカルボジイミド、オキサゾリン官能性物質、ベータ－ヒドロキシルアルキルアミド、及びそれらの混合物からなる群から選択される酸反応性物質を更に含む、請求項１～９のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
11. 前記フォトクロミック物質（ｉｉｉ）は、ナフトピラン、ベンゾピラン、インデノナフトピラン、フェナントロピラン、スピロピラン、オキサジン、水銀ジチオゾネート、フルギド、フルギミド、及びそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１～１０のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
12. 前記接着剤組成物は、０．０５～２０重量パーセントのフォトクロミック物質を含み、重量百分率は、前記接着剤組成物中に存在する全固形分を基準とする、請求項１～１１のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
13. 前記接着剤組成物は、０．１～３０重量パーセントの酸反応性物質を更に含み、重量百分率は、前記熱可塑性ポリオール（ｉ）、前記ポリ（酸無水物）（ｉｉ）、及び前記酸反応性物質中に存在する全固形分の総合重量を基準とする、請求項１～１２のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
14. 前記第１ポリマー膜層（ａ）及び／又は前記第２ポリマー膜層（ｃ）は、それぞれ独立して、プライマー層、剥離膜層、タイ層、障壁層、接着促進層、ＵＶ吸収層、及びそれらの組合せからなる群から選択される少なくとも１つの追加の層を更に含む、請求項１～１３のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体。
15. 前記熱可塑性ポリオール（ｉ）は、少なくとも４５重量パーセントの量で前記接着剤組成物中に存在し、重量百分率は前記接着剤組成物中に存在する全固形分の重量を基準とする、請求項１～１４のいずれか一項に記載のフォトクロミック膜積層体。
16. 請求項１～１５のいずれか一項に記載のフォトクロミック積層体を含む光学物品。
17. レンズである、請求項１６に記載の光学物品。

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