JP7293382B2 - 一方向に厚さが減少する単位セルが放射状に集合された構造を含む二次電池及びそれを含むデバイス - Google Patents

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Description

本発明は、一方向に厚さが減少する単位セルが放射状に集合された構造を含む二次電池及びそれを含むデバイスに関するものである。
本出願は、２０１９年１０月２５日付の韓国特許出願第１０－２０１９－０１３３５６１号に基づく優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示されたすべての内容は、本明細書の一部として含まれる。
化石燃料の枯渇によるエネルギー源の価格が上昇し、環境汚染に対する関心が増して環境にやさしい代替エネルギー源に対する要求が増加している。特に、モバイル機器に対する技術開発と需要が増加するにつれ、エネルギー源としての二次電池に対する需要が急激に増している。二次電池に対する需要の多様化および増加につれ、新しい形態の二次電池に対する需要がある。
また、リチウム二次電池の場合、通常、電解液内のリチウムイオンは、特定の濃度範囲において高いイオン伝導度を示し、それより濃度が薄かったり高かったりすると、イオン伝導度が減少することになる。リチウム二次電池内部の電解液の濃度、あるいはリチウムイオンの濃度が一定でないと、電池の作動条件に応じて正極と負極の近くのリチウムイオンの濃度は、互いに反対方向に挙動することになる。
したがって、このような問題点を解消した新しい形態の二次電池技術に対する必要性がある。
本発明は、上記のような問題点を解決するために創案されたものであって、一方向に厚さが減少する単位セルが放射状に集合された構造を含む新しい形態の二次電池とそれを含むデバイスを提供することを目的とする。
一つの例において、本発明に係る二次電池は、水平断面構造を基準として、中心軸を中心にｎ個（ｎは５以上の整数）の単位セルが放射状に集合して電池を形成し、かつ各単位セルは、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向にセルの厚さが減少する構造である。
具体例において、上記二次電池で、ｋ番目（ｋは１～ｎー１の間の整数）の単位セルとｋ＋１番目の単位セルは、互いに隣接して対面する構造であり、一番目の単位セルとｎ番目（ｎは５～１００００の間の整数）の単位セルも互いに隣接して対面する構造である。適用されるデバイスのサイズに応じて、上記ｎの値は変わり得る。携帯電話または小型機器の場合、ｎは１０００以内で製造が可能であり、自動車などの大型セルが用いられる場合、ｎの値が１０００以上から１００００を満たす範囲まで、単位セルが集合され得る。
一つの例において、上記二次電池は、水平断面構造を基準として、中心軸を中心にｎ個（ｎは５以上の整数）の単位セルが放射状に集合され、かつ中空が形成されたシリンダ状の構造であり、電池内径と電池外径の直径割合は１：１．１～１００の範囲内にある。
別の一つの例において、電池を形成する各単位セルは、水平断面構造を基準として、電池の内周面を形成する中心方向の内側端部の厚さ（Ｄｉｎ）と電池の外周面を形成する外側端部の厚さ（Ｄｏｕｔ）の割合（Ｄｏｕｔ：Ｄｉｎ）は、１：１．１～１００の範囲内にある。
具体例において、電池を形成する各単位セルで、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極は、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心方向に電極と電極との間の間隔が減少する構造である。
別の具体例において、電池を形成する各単位セルで、正極および負極は、それぞれ金属集電体上に活物質を含む合剤層が塗布された構造であり、正極と負極のうちいずれか一つ以上の電極は、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向に金属集電体上に塗布された合剤層の厚さが減少する構造である。
別の具体例において、電池を形成する各単位セルで、正極および負極は、それぞれの金属集電体上に活物質を含む合剤層が塗布された構造であり、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極は、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向に金属集電体上に塗布された合剤層の密度が増加する構造である。
一つの例において、各単位セルは、正極および負極を含み、上記正極と上記負極の間には、第１分離膜が介在され、単位セルと単位セルとの間には、第２分離膜が介在された構造である。
具体例において、上記正極と上記負極は、それぞれ集電体の一面に第１分離膜と対面する方向に活物質を含む合剤層が積層された構造である。
一つの例において、電池を形成する各単位セルで、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極を形成する金属集電体は、厚さ貫通型ホールが形成された多孔性の構造である。
具体例において、電池を形成する各単位セルでは、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極を形成する金属集電体は、厚さ貫通型ホールが形成された多孔性構造であり、上記貫通型ホールが形成された面積分率は、１０～８０％の範囲内にある。例えば、厚さ貫通型ホールが形成された多孔性構造の金属集電体は、メッシュ形態である。
別の一つの例において、本発明は、前述した二次電池を含むデバイスを提供する。具体的に、上記デバイスは、モバイル電子機器（ｍｏｂｉｌｅ ｄｅｖｉｃｅ）、ウェアラブル電子機器（ｗｅａｒａｂｌｅ ｄｅｖｉｃｅ）、電池ベースのモーターにより動力を受けて動くパワーツール（ｐｏｗｅｒ ｔｏｏｌ）、ドローン（ｄｒｏｎｅ）、電気自動車（Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（Ｈｙｂｒｉｄ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド電気自動車（Ｐｌｕｇ‐ｉｎ Ｈｙｂｒｉｄ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＰＨＥＶ）、電動自転車（Ｅ‐ｂｉｋｅ）、電動スクーター（Ｅ‐ｓｃｏｏｔｅｒ）、電動ゴルフカート（ｅｌｅｃｔｒｉｃ ｇｏｌｆ ｃａｒｔ）または電力貯蔵用システムであり得る。
本発明に係る二次電池及びそれを含むデバイスは、一方向に厚さが減少する単位セルが放射状に集合された新しい構造を提示する。そして、厚さ方向に貫通型ホールが形成された集電体を適用する場合は、電池内の電解液の濃度変化の幅を減少させ、電池の性能向上を図ることができる。
本発明の一実施形態に係る二次電池の断面構造を示した模式図である。 本発明の一実施形態に係る電極組立体の水平方向と垂直方向の断面構造を示した部分拡大図である。 本発明の一実施形態に係る電極組立体の水平方向と垂直方向の断面構造を示した部分拡大図である。 本発明の一実施形態に係る二次電池の充電時と放電時の電圧と温度の変化を比較評価した結果を示したグラフである。 本発明の一実施形態に係る二次電池の充電時と放電時の電圧と温度の変化を比較評価した結果を示したグラフである。
以下、本発明について詳細に説明する。その前に、本明細書及び特許請求の範囲に使用された用語や単語は通常的、或いは辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者が彼自身の発明を最善の方法で説明するために用語の概念を好適に定義し得るという原則に立脚して、本発明の技術的思想に符合する意味と概念として解釈する必要がある。
また、本発明において「シリンダ形」または「円形」の意味は、物理的なシリンダ型または円形である場合のみならず、全体的な形状がシリンダ形または円形に近い場合を含む。例えば、電池の断面形状がｎ角形である場合、ｎが５以上の場合、あるいは１０以上の場合は、円形の範疇に含まれるものとして解釈する必要がある。
本発明は、水平断面構造を基準として、中心軸を中心にｎ個（ｎは５以上の整数）の単位セルが放射状に集合されて電池を形成し、かつ各単位セルは、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向にセルの厚さが減少する構造である二次電池を提供する。本発明に係る二次電池は、多数の単位セルが放射状に集合されて電池を形成する。上記二次電池の形状は、水平断面構造を基準として、外周面が円形またはそれに近い形であるか、ｎ角形であり得る。あるいは扇形状も可能である。
上記二次電池において集合された単位セルの個数ｎは、５以上の整数であり、具体的には５～１００００、５～１００、１００～１０００、１０００～１００００、５００～５０００または３０００～１００００の範囲内にある。上記単位セルの個数ｎは、電池の形態、構造ないし要求物性に応じて多様に設計可能である。
一実施形態において、上記二次電池でｋ番目（ｋは１～ｎ－１の間の整数）の単位セルとｋ＋１番目の単位セルは、互いに隣接して対面する構造である。また、一番目の単位セルとｎ番目（ｎは５～１００００の間の整数）の単位セルも互いに隣接して対面する構造である。例えば、上記二次電池は、多数の単位セルが放射状に集合されてシリンダ形の構造を形成し得る。この場合には、上記シリンダ状の構造は、外周面は、単位セルの数によって決定され、断面を基準に円形またはｎ角形を形成することができる。
一実施形態において、上記二次電池は、全体的に、中心部には垂直方向に貫通する中空が形成され、外観はシリンダ形状を有する構造であり得る。具体的に、上記二次電池は、水平断面構造を基準として、中心軸を中心にｎ個（ｎは５以上の整数）の単位セルが放射状に集合されて中空が形成されたシリンダ形構造である。また、上記二次電池は、電池の内径と外径との直径割合が１：１．１～１００の範囲内にある。上記二次電池の電池の内径と外径との直径割合は、それぞれ内径と外径の平均値を基準に算出する。具体例において、上記二次電池は電池の内径と外径との直径割合が１：１．１～１００の範囲内、１：１．５～８０の範囲内、１：２～５０の範囲内、１：１０～１００の範囲内、または１：３０～１００の範囲内にある。
別の一実施形態において、電池を形成する各単位セルは、水平断面構造を基準として、電池の内周面を形成する中心方向の内側端部の厚さ（Ｄｉｎ）と電池の外周面を形成する外側端部の厚さ（Ｄｏｕｔ）の割合（Ｄｏｕｔ：Ｄｉｎ）が１：１．５～１０の範囲内にある。具体例において、上記割合（Ｄｏｕｔ：Ｄｉｎ）は、１：１．１～１００の範囲内、１：１．５～８０の範囲内、１：２～５０の範囲内、１：１０～１００の範囲内、または１：３０～１００の範囲内にある。
本発明に係る二次電池に含まれた単位セルは、一方向に厚さが減少する形態である。それは、従来の角型電池、パウチ型電池またはシリンダ形電池とは差別化された形態である。既存の二次電池は外部形状において違いはあるが、各電池を構成する単位セルの全体的な厚さが均一に製造され、かつ積層形態あるいは巻取形態に変えたものに過ぎない。一つの実施形態において、電池を形成する各単位セルで、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極は、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心方向に電極間の間隔が減少する構造である。
また、一方向に厚さが減少する形の上記単位セルと厚さが均一な単位セルが一緒に集合された構造を適用することによって、多様な形のデバイスに適用可能な二次電池を製造し得る。たとえば、モバイルスマートウォッチの場合は、ウォッチバンドの内部に受容可能な二次電池が適用され得るが、ウォッチバンドは、直線区間領域と曲線区間領域が結合された形からなり得る。このとき、ウォッチバンドの直線区間領域では厚さが均一な単位セルが集合され、曲線区間領域では一方向に厚さが減少する単位セルが集合される構造の二次電池を用いることによって、所望の形の二次電池を容易に製造し得る。
具体例において、電池を形成する各単位セルで、正極および負極は、それぞれ金属集電体上に活物質を含む合剤層が塗布された構造であり、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極は、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向に金属集電体上に塗布された合剤層の厚さが減少する構造である。すなわち、本発明は、集電体にローディングされる合剤層の厚さを一方向に増加したり、または減少したりするように設計することによって、単位セルに厚み配向性を付与し得る。
別の具体例において、電池を形成する各単位セルで、正極および負極は、それぞれ金属集電体上に活物質を含む合剤層が塗布された構造であり、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極は、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向に金属集電体上に塗布された合剤層の密度が増加する構造である。前述したように、本発明は、集電体にローディングされる合剤層の厚さを一方向に増加または減少するように設計する場合、単位セルの位置あるいは方向性に応じて、容量不均一が発生し得る。本発明においては、集電体にローディングされる合剤層の密度を一方向に減少または増加するように設計することによって、単位セルの厚み配向性に応じた容量不均一を補償することができる。たとえば、集電体に積層された合剤層の厚さが薄い領域は、合剤層の密度を高く設定し得る。このような合剤層の密度配向性は、集電体上に合剤層を均一にローディングした状態でローラーを用いた加圧時、一方向に加圧あるいは減圧することによって具現可能である。
一実施形態において、本発明に係る二次電池を構成する各単位セルは、正極および負極を含み、上記正極と上記負極との間には第１分離膜が介在され、単位セルと単位セルとの間には第２分離膜が介在された構造である。この場合、上記正極および上記負極は、それぞれ集電体の一面に第１分離膜と対面する方向に活物質を含む合剤層が積層された構造であり得る。
具体的に、電池を形成する各単位セルにおいて、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極を形成する金属集電体は、厚さ方向貫通型ホールが形成された多孔性構造である。本発明に係る二次電池は、厚さ方向貫通型ホールが形成された集電体を単位セルに適用することによって、電池内の電解液またはリチウムイオンの濃度変化の幅を減少させ、電池性能の向上を図り得る。本発明においては、厚さ方向貫通型ホールが形成された集電体を単位セルに適用することによって、電解液内のリチウムイオン濃度を一定の範囲に均一に保つことができる。これにより、電池の過電圧要素のうち、電解液に関する過電圧の要因を減少させ、電池性能を向上させることができる。
一実施形態において、電池を形成する各単位セルで、正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極を形成する金属集電体は、厚さ貫通型ホールが形成された多孔性構造であり、上記貫通型ホールが形成された面積分率が１０～８０％の範囲内にある。具体的には、上記貫通ホールが形成された面積分率は、１０～８０％、１０～７０％、１０～５０％、２０～９０％、３０～９０％、または３０～６０％の範囲内にある。貫通ホールの単位面積当たりの数ないし面積分率を上記範囲に制御することによって、機械的強度の大きな低下なしに集電体の変形率を減らし、電池内の電解液濃度ないしリチウムイオン濃度の変化幅を下げることができる。
具体例において、上記貫通ホールは、１０ｃｍｘ１０ｃｍの単位面積当たり１０～５００個形成された構造である。具体的に、上記貫通ホールは単位面積当たり１０～３００個、１０～２００個、１０～１００個、１０～７０個、３０～５０個、５０～５００個、１００～２００個、５０～３００個、１００～５００個、３０～２００個または１０～２００個が形成された構造である。例えば、上記金属集電体はメッシュ形態である。
本発明において、上記二次電池は、例えば、リチウム二次電池である。上記リチウム二次電池は、例えば、前述した電極組立体、上記電極組立体を含浸させる非水電解液、および上記電極組立体と上記非水電解液とを受容する電池ケースを含む。
正極は、正極集電体の一面または両面に正極合剤層が積層された構造である。正極活物質は、それぞれ独立的に、リチウム含有酸化物であり得、同一または異なり得る。上記リチウム含有酸化物としては、リチウム含有遷移金属酸化物を用いることができる。一つの例において、正極合剤層は、正極活物質の他に導電材およびバインダー高分子などを含み、必要に応じて、当業界で通常に用いられる正極添加剤をさらに含み得る。
上記正極に使用される集電体は導電性の高い金属で、正極活物質スラリーが容易に接着し得る金属でありながら、二次電池の電圧範囲で反応性がないものであれば、いずれでも使用し得る。具体的に、正極用集電体の非制限的な例としては、アルミニウム、ニッケルまたはこれらの組み合わせによって製造されるホイルなどがある。具体的に、上記正極用集電体は、上述した金属成分で形成され、かつ厚さ方向貫通ホールが形成された金属プレート、及び上記金属プレートの貫通ホールに充填されたイオン伝導性多孔性補強材を含む形態である。
負極は、負極合剤層として炭素材、リチウム金属、ケイ素またはスズなどが含まれ得る。負極活物質として炭素材が使用される場合、低結晶性炭素および高結晶性炭素などがすべて用いられる。低結晶性炭素としては、軟質炭素（ｓｏｆｔ ｃａｒｂｏｎ）と硬質炭素（ｈａｒｄ ｃａｒｂｏｎ）が代表的であり、高結晶性炭素としては、天然黒鉛、キッシュ黒鉛（Ｋｉｓｈ ｇｒａｐｈｉｔｅ）、熱分解炭素（ｐｙｒｏｌｙｔｉｃ ｃａｒｂｏｎ）、液晶ピッチ系炭素繊維（ｍｅｓｏｐｈａｓｅ ｐｉｔｃｈ ｂａｓｅｄ ｃａｒｂｏｎ ｆｉｂｅｒ）、炭素微小球体（ｍｅｓｏｃａｒｂｏｎ ｍｉｃｒｏｂｅａｄｓ）、液晶ピッチ（ｍｅｓｏｐｈａｓｅ ｐｉｔｃｈｅｓ）、石油又は石炭系コークス（ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ ｏｒｃｏａｌ ｔａｒｐｉｔｃｈ ｄｅｒｉｖｅｄ ｃｏｋｅｓ）などの高温焼成炭素が代表的ある。
上記負極に使用される集電体の非制限的な例としては、銅、金、ニッケルまたは銅合金またはこれらの組み合わせによって製造されるホイルなどがある。また、上記集電体は、上記物質からなる基材を積層して使用することもできる。具体的に、上記負極用集電体は、上述した金属成分で形成され、かつ厚さ方向貫通ホールが形成された金属プレート、及び上記金属プレートの貫通ホールに充填されたイオン伝導性多孔性補強材を含む形態である。
また、上記負極は、当該分野で通常に用いられる導電材およびバインダーを含み得る。
上記第１分離膜及び上記第２分離膜は、リチウム二次電池で用いられる多孔性基材であれば、何れも使用可能であり、例えば、ポリオレフィン系多孔性膜（ｍｅｍｂｒａｎｅ）または不織布を使用することができるが、特にそれに限定されない。上記ポリオレフィン系多孔性膜の例としては、高密度ポリエチレン、線形低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレンのようなポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、ポリペンテンなどのポリオレフィン系高分子をそれぞれ単独で、またはこれらを混合した個分子で形成した膜（ｍｅｍｂｒａｎｅ）が挙げられる。
本発明の一実施形態によると、上記電解液は、非水電解液を含む非水系電解質を使用し得る。上記非水電解液としては、例えば、Ｎ‐メチル‐２‐ピロリドン、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ガンマブチロラクトン、１，２‐ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン（ｆｒａｎｃ）、２‐メチルテトラヒドロフラン、ジメチルスルホキシド、１，３‐ジオキソラン、ホルムアミド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニトリル、ニトロメタン、ギ酸メチル、酢酸メチル、リン酸トリエステル、トリメトキシメタン、ジオキソラン誘導体、スルホラン、メチルスルホラン、１，３‐ジメチル‐２‐イミダゾリジノン、炭酸プロピレン誘導体、テトラヒドロフラン誘導体、エーテル、ピロリン酸塩メチル、プロピオン酸エチルなどの非プロトン性有機溶媒が使用され得る。しかし、特にここに限定されることなく、通常、リチウム二次電池の分野において使用される多数の電解液成分が好適な範囲内で加減され得る。
また、本発明は、前述した二次電池を含むデバイスを提供する。具体例において、上記デバイスは、モバイル電子機器（ｍｏｂｉｌｅ ｄｅｖｉｃｅ）、ウェアラブル電子機器（ｗｅａｒａｂｌｅ ｄｅｖｉｃｅ）、電池ベースのモーターにより動力を受けて動くパワーツール（ｐｏｗｅｒ ｔｏｏｌ）、ドローン（ｄｒｏｎｅ）、電気自動車（Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（Ｈｙｂｒｉｄ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド電気自動車（Ｐｌｕｇ‐ｉｎ Ｈｙｂｒｉｄ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＰＨＥＶ）、電動自転車（Ｅ‐ｂｉｋｅ）、電動スクーター（Ｅ‐ｓｃｏｏｔｅｒ）、電動ゴルフカート（ｅｌｅｃｔｒｉｃ ｇｏｌｆ ｃａｒｔ）または電力貯蔵用システムである。
たとえば、モバイル電子機器であるスマートウォッチに本発明の二次電池が含まれる場合、既存のパウチ型電池は平面で厚さの薄い複数個の電極を積む必要があるのに対し、本発明の二次電池はそれ自体で中空型構造の製造が可能であるので、ウォッチのバンド形態に対応して製造するに好適である。また、大きさに比べて高容量の達成が可能であるので、ワイヤレスイヤホンのような超小型デバイスに適用が可能である。一方、集合された単位セルの個数に応じてサイズの調節が容易であるので、電気自動車用の大型シリンダ形電池にも適用し得る。
以下、実施例及び図面等を通じて、本発明をより詳細に説明する。しかし、本明細書に記載された図面と実施例に記載された構成は、本発明の一実施例に過ぎないのみであり、本発明の技術的思想をすべて代弁するものではない。そのため、本出願時点におけるこれらを代替し得る多様な均等物と変形例があり得ることを理解する必要がある。
［実施例１］
正極活物質としてＮＣＭ（ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１Ｍｎ０．１Ｏ２）１００重量部、導電材としてカーボンブラック（ＦＸ３５、Ｄｅｎｋａ）１．５重量部およびバインダー高分子としてポリビニリデンフルオライド（ＫＦ９７００、Ｋｕｒｅｈａ）２．３重量部を溶剤であるＮＭＰ（Ｎ‐ｍｅｔｈｙｌ‐２‐ｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ）に添加して正極合剤層スラリーを製造した。上記正極合剤層スラリーを６４０ｍｇ／２５ｃｍ２のローディング量で厚さ方向貫通ホールが形成されたアルミニウム集電体の一面にコーティングした後に真空乾燥して、正極を得た。上記アルミ集電体において、貫通型ホールが面積分率約４０％のレベルに形成され、１０ｃｍ×１０ｃｍの単位面積当たり約５０個が形成された構造である。また、上記正極合剤層は、一方向に厚さ約４０％のレベルまで順次に減少するように加圧した。
負極は、負極活物質として人造黒鉛（ＧＴ、Ｚｉｃｈｅｎ（Ｃｈｉｎａ））１００重量部、導電材としてカーボンブラック（Ｓｕｐｅｒ‐Ｐ）１．１重量部、スチレン‐ブタジエンゴム２．２重量部、カルボキシメチルセルロース０．７重量部を溶剤である水に添加して負極活物質スラリーを製造した後、厚さ方向貫通ホールが形成された銅集電体の一面にコーティング、乾燥、および圧着して製造した。上記銅集電体において、貫通型ホールが面積分率約４０％のレベルに形成され、１０ｃｍ×１０ｃｍの単位面積当たり約５０個が形成された構造である。また、上記正極合剤層は、一方向に厚さが約４０％のレベルまで順次に減少するように加圧した。
一方、ポリプロピレンの乾式方法を用いて一軸延伸し、融点が１６５℃であり、一側の幅が２００ｍｍである微細多孔性構造の分離膜を製造した。第１分離膜を正極と負極との間に介在し、正極と負極の外側には第２分離膜が位置する構造の単位セルが繰り返されるように集合して、電極組立体を製造した。上記電極組立体は、水平断面構造を基準として、中心軸を中心に５０個の単位セルが放射状に集合された構造である。
上記電極組立体を中空のシリンダ形電池ケースに収容した後、１Ｍ ＬｉＰＦ６カーボネート系溶液の電解液を注入して電池を完成した。
図１には、製造された二次電池の断面構造を図示した。また、図２には、二次電池に含まれた電極集電体の水平断面構造の部分拡大図を図示した。図３には、二次電池に含まれた電極集電体の垂直方向断面構造の部分拡大図を図示した。
図１を参照すると、本発明の一実施形態に係る二次電池（１００）は、水平断面構造を基準として、中心軸を中心に５０個の単位セルが放射状に集合された構造である。また、各単位セルは、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向にセルの厚さが減少する構造である。
図２を参照すると、二次電池を構成する単位セルは、負極集電体（１１０）、負極合剤層（１１１）、第１分離膜（１３１）、正極合剤層（１２１）、正極集電体（１２０）及び第２分離膜（１３２）が順次に積層された構造である。また、上記負極集電体（１１０）と正極集体（１２０）は、厚さ方向に貫通型ホールが形成された構造である。上記負極合剤層（１１１）と上記正極合剤層（１２１）は、それぞれ電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向に金属集電体（１１０、１２０）上に塗布された合剤層（１１１、１２１）の厚さが減少し、かつ密度は増加する構造である。
図３を参照すると、二次電池を構成する単位セルは、負極集電体（１１０）、負極合剤層（１１１）、第１分離膜（１３１）、正極合剤層（１２１）、正極集電体（１２０）及び第２分離膜（１３２）が順次積層された構造が連続的に繰り返された形態である。また、上記負極集電体（１１０）と上記正極集電体（１２０）は、厚さ方向に貫通型ホールが形成された構造である。上記負極集電体（１１０）と上記正極集電体（１２０）は、多数の貫通型ホールが形成されており、このような貫通ホールは、リチウムイオンの円滑な流動を促す。
［実施例２］
アルミニウムおよび銅集電体がそれぞれメッシュ構造の集電体である点を除いては、実施例１と同様の方法で二次電池を製造した。
［比較例１］
正極集電体および負極集電体に、それぞれ厚さ方向貫通型ホールを形成せず、正極合剤層および負極合剤層の厚み配向性を形成しなかった点を除いては、実施例１と同様の方法で正極および負極を製造した。
一方、ポリプロピレンの乾式方法を用いて一軸延伸し、融点が１６５℃であり、一側の幅が２００ｍｍである微細多孔性構造の分離膜を製造した。第１分離膜を正極と負極との間に介在し、正極と負極の外側には第２分離膜が位置する構造の単位セルが繰り返されるように集合して、電極組立体を製造した。上記電極組立体は５０個の単位セルが順次に集合された構造である。
上記電極組立体を中空角型電池ケースに収容した後、１Ｍ ＬｉＰＦ６カーボネート系溶液の電解液を注入して電池を完成した。
［実験例１：二次電池の物性評価］
実施例１および比較例１で製造した各二次電池について、物性を評価した。具体的には、各二次電池に対する充電と放電を行い、充放電時の電圧と温度の変化をそれぞれ測定した。二次電池に対する充電と放電は２０℃、１Ｃの条件で行った。
二次電池の充電時と放電時の電圧の変化を評価した結果は図４に図示し、二次電池の充電時と放電時の温度変化を評価した結果は図５に図示した。
まず、図４を参照すると、実施例１に係る二次電池は、比較例１と比べて、放電電圧が高く、充電電圧が低いことが分かる。これにより、実施例１に係る二次電池は、製品に適用するときよりも高いパワーを提供し、充電時にはより低い充電パワーを要求することが分かる。
図５を参照すると、実施例１に係る二次電池は、比較例１と比べて、充放電時の温度が低く、その変化幅が著しく小さいことがわかる。従って、実施例１に係る二次電池は、要求される冷却性能がより低く、よりコンパクトな設計が可能である。
したがって、各種モバイル電子機器（ｍｏｂｉｌｅ ｄｅｖｉｃｅ）、ウェアラブル電子機器（ｗｅａｒａｂｌｅ ｄｅｖｉｃｅ）などに適用が可能であり、特に無線イヤホンやスマートウォッチのような小型機器、特に二次電池の重量および体積に制約を受けながらも、長期間の使用を要するデバイスに特に好適である。
また、出力に優れて電池ベースのモーターにより動力を受けて動くパワーツール（ｐｏｗｅｒ ｔｏｏｌ）にも使用され得、ドローン（ｄｒｏｎｅ）、電気自動車（Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（Ｈｙｂｒｉｄ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド電気自動車（Ｐｌｕｇ‐ｉｎ Ｈｙｂｒｉｄ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ、ＰＨＥＶ）などを含む電気自動車、電動自転車（Ｅ‐ｂｉｋｅ）、電動スクーター（Ｅ‐ｓｃｏｏｔｅｒ）を含む電気二輪車、電動ゴルフカート（ｅｌｅｃｔｒｉｃ ｇｏｌｆ ｃａｒｔ）など高出力の電気を用いる輸送手段のみならず、電気貯蔵システムに適用するにも好適である。
１００：二次電池
１１０：負極集電体
１１１：負極合剤層
１２０：正極集電体
１２１：正極合剤層
１３１：第１分離膜
１３２：第２分離膜

Claims (12)

  1. 水平断面構造を基準として、中心軸を中心にｎ個（ｎは５以上の整数）の単位セルが放射状に集合されて電池を形成し、かつ
    各単位セルは、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向にセルの厚さが減少し、
    電池を形成する各単位セルにおいて、
    正極および負極は、それぞれ金属集電体上に活物質を含む合剤層が塗布された構造であり、
    正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極は、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向に金属集電体上に塗布された合剤層の厚さが減少し、
    正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極は、水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向に金属集電体上に塗布された合剤層の密度が増加する、二次電池。
  2. ｋ番目（ｋは１～ｎ－１の間の整数）の単位セルとｋ＋１番目の単位セルは、互いに隣接して対面する構造であり、
    一番目の単位セルとｎ番目（ｎは５～１００００の間の整数）の単位セルも互いに隣接して対面する、請求項１に記載の二次電池。
  3. 前記二次電池は、
    水平断面構造を基準として、
    中心軸を中心にｎ個（ｎは５以上の整数）の単位セルが放射状に集合されて中空が形成されたシリンダ状の構造であり、
    電池内径と電池外径の直径割合が１：１．１～１００の範囲内にある、請求項１または２に記載の二次電池。
  4. 電池を形成する各単位セルにおいて、
    水平断面構造を基準として、電池の内周面を形成する中心軸方向の内側端部の厚さ（Ｄｉｎ）と電池の外周面を形成する外側端部の厚さ（Ｄｏｕｔ）の割合（Ｄｏｕｔ：Ｄｉｎ）は、１：１．１～１００の範囲内にある、請求項３に記載の二次電池。
  5. 電池を形成する各単位セルにおいて、
    正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極は、
    水平断面構造を基準として、電池の外周面を形成する外側端部から中心軸方向に電極と電極との間の間隔が減少する、請求項１から４のいずれか一項に記載の二次電池。
  6. 各単位セルは正極および負極を含み、前記正極と前記負極との間には第１分離膜が介在し、単位セルと単位セルとの間には第２分離膜が介在する、請求項１から５のいずれか一項に記載の二次電池。
  7. 前記正極および前記負極は、
    それぞれ第１分離膜と対面する方向の集電体の一面に活物質を含む合剤層が積層されている、請求項６に記載の二次電池。
  8. 電池を形成する各単位セルにおいて、
    正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極を形成する金属集電体は、厚さ方向貫通型ホールが形成された多孔性構造である、請求項１から７のいずれか一項に記載の二次電池。
  9. 電池を形成する各単位セルにおいて、
    正極および負極のうちいずれか一つ以上の電極を形成する金属集電体は、厚さ方向貫通型ホールが形成された多孔性構造であり、
    前記厚さ方向貫通型ホールが形成された面積分率は、１０～８０％の範囲内にある、請求項８に記載の二次電池。
  10. 前記多孔性構造の金属集電体はメッシュ形態である、請求項８または９に記載の二次電池。
  11. 請求項１から１０のいずれか一項に記載の二次電池を含む、デバイス。
  12. 前記デバイスは、モバイル電子機器、ウェアラブル電子機器、バッテリベースのモーターによって動力を受けて動くパワーツール、ドローン、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド電気自動車（ＰＨＥＶ）、電気自転車、電動スクーター、電動ゴルフカートまたは電力貯蔵用システムである、請求項１１に記載のデバイス。
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