JP7266181B2

JP7266181B2 - 微粒子製造装置及び微粒子製造方法

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Publication number: JP7266181B2
Application number: JP2019094501A
Authority: JP
Inventors: 久雄永井; 崇文大熊; 剛小岩崎
Original assignee: Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Current assignee: Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Priority date: 2019-05-20
Filing date: 2019-05-20
Publication date: 2023-04-28
Anticipated expiration: 2039-05-20
Also published as: JP2020189257A

Description

本発明は、例えば、リチウムイオン電池の電極材、触媒材料、食品包装のフィルム材などへのコーティング材、又は電子機器配線などに使用されるインク原料などに利用される、微粒子製造装置及び微粒子製造方法に関するものである。

近年、ナノメートルオーダーの微粒子は、様々なデバイスに応用が検討されている。例えばニッケル（Ｎｉ）の金属微粒子は、現在、セラミックコンデンサーに使用されており、次世代のセラミックコンデンサーには、粒径２００ナノメートル以下で分散性の良い微粒子の使用が検討されている。

さらに、二酸化シリコンよりも酸素含有率の低い一酸化シリコン（ＳｉＯ_ｘ：ｘ＝１～１．６）の微粒子は、光学レンズの反射防止膜又は食品包装用のガスバリアフィルムの蒸着材料として活用されている。最近では、リチウムイオン二次電池の負極材料などへの応用が期待されている。

これらナノメートルオーダーの微粒子の一般的な製造方法としては、原料となるバルク材をセラミック又はジルコニア等のビーズと一緒に導入し、機械的粉砕によって材料を微粒子化する方法、又は、材料を溶融及び蒸発させて空気又は水に噴射して微粒子を得る方法、又は、電解若しくは還元など化学的に微粒子を得る方法などがある。中でも、高周波放電、直流、又は交流アーク放電などの熱プラズマ（約１００００℃）を利用し、気相中で微粒子を作製する方法は、不純物（コンタミネーション）が少なく、生産された微粒子の分散性が優れる、及び、複数の種類の材料からなる複合微粒子の合成において組成制御が容易である、などの観点から非常に有用である。

図３、図４に、従来例１のマルチアークプラズマを利用した微粒子の製造装置の概略断面図を示す。

反応室３０１の天井部の中央に電源３０５のアース端子３５０に接続したアース電極３５１が設置され、その外周に３本の棒状電極３０４が配置されている。それぞれの電極３０４は、反応室３０１の中央のアース電極３５３に向かって電極間隔が狭くなるように調整されている。反応室３０１には、ガスを導入できるようになっており、材料を還元雰囲気にて微粒子化処理が可能である。各電極３０４には、交流電源３０５が接続され、位相の異なる電圧を順次に印加し、それぞれの電極３０４間又はアース電極３５１との間でアーク放電３１６を発生させる。アーク放電３１６の上部には、微粒子の原料となる材料を投入する装置とともに材料投入配管３１１が配置され、それぞれの電極３０４間に発生するアーク放電３１６に向けて材料を投入する。１００００℃以上の高温のアーク放電３１６によって、投入された材料が蒸発し、発生した反応物質（酸素原子、窒素原子など）と反応し、気相中に急冷されることで、各種化合物の微粒子が生成される。上記反応室３０１の下側部には、アーク放電３１６によって生成された微粒子を排出する排出口３０１ａ、排出された微粒子を一時的に貯蔵する微粒子回収部３０３が設けられている。

特開２００２－４５６８４号公報

従来例１では、図４に示したように、電極中央にアース電極３５１があり、各電極３０４間でアーク放電３１６が発生するため放電領域が狭い。そのため、材料を蒸発に寄与する放電で発生した高温領域も狭く、処理速度が非常に遅い。また、処理速度向上のためアーク放電３１６を広げるために、各電極３０４の傾斜角を保ったまま間隔を広げようとすると、アーク放電３１６を維持するための放電電圧が上昇し、一周期（１６．８ミリ秒）内での電圧変動が大きくなり、放電３１６が不安定になり、放電３１６が消えてしまう現象が発生した。

本発明は、上述された従来の課題を考慮し、熱プラズマの放電安定性を高め、微粒子の処理効率を向上、生産量を増加させることができる微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することを目的とする。

前記目的を達成するために、本発明の１つの態様にかかる微粒子製造装置は、プラズマを発生させ、材料粒子から微粒子を製造する微粒子製造装置であって、
反応室と、
前記反応室の一端側に接続されて、前記材料粒子を前記反応室内に延びた材料供給管の材料供給口から供給する材料供給装置と、
前記材料供給口の周りに配置され、位相が互いに異なる交流電力がそれぞれ印加されて前記反応室内に前記プラズマを発生させる複数の電極と、
前記反応室の他端に接続されて前記微粒子を回収する回収部と、を備え、
前記複数の電極には、多相変換回路を介した交流電力が接続され、
前記複数の電極は、前記反応室の水平面に対して４５°以上でかつ９０°未満の傾斜を有した６本以上の鉛直上向きの電極であるとともに、
前記プラズマは、前記反応室の前記水平面に対して４５°以上でかつ９０°未満に傾斜させ配置した前記６本以上の複数の鉛直上向きの電極によって生成されることにより、前記材料粒子の通過方向である前記反応室の中心軸に沿った縦長の放電領域を形成するアーク放電であり、
前記材料供給装置により、前記材料供給口から前記放電領域に向かって前記材料粒子を供給する。

前記目的を達成するために、本発明の別の態様にかかる微粒子製造方法は、反応室の放電ガス内において、前記反応室の水平面に対して傾斜した６本以上の複数の鉛直上向きの電極に、交流電源から多相変換回路を介して位相が互いに異なる交流電力を供給することにより熱プラズマを生成し、
前記反応室の一端に接続された材料供給装置の材料供給口から前記熱プラズマの領域内に材料粒子を供給し、
前記材料粒子が前記熱プラズマの前記領域を前記反応室の他端の回収部側に通過するときに、蒸発又は気化して材料ガスとなり、さらに、前記材料ガスが前記熱プラズマの前記領域から抜けた後に、前記材料ガスが急激に冷やされて微粒子が生成される、ことを含み、
前記熱プラズマは、前記反応室の前記水平面に対して４５°以上でかつ９０°未満に傾斜させ配置した６本以上の複数の鉛直上向きの電極によって生成されることにより、前記材料粒子の通過方向である前記反応室の中心軸に沿った縦長の放電領域を形成するアーク放電であり、
前記材料粒子を供給するとき、前記材料供給口から前記放電領域に向かって前記材料粒子を供給する。

本発明の前記態様によって、商用３相交流電源に多相変換回路を介することで、アース電極を省略し、６本以上の多相交流アーク放電を生成させることができる。これにより、各電極間をつなげてできる放電経路の数は、２倍以上に増加するため各電極での放電が起こりやすくなり、放電が安定し、放電電圧の変動が小さくなる。したがって、傾斜電極においても安定的なアーク放電を得ることができ、熱プラズマの放電安定性を高め、微粒子の処理効率を向上、生産量を増加させることができる微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することができる。放電が安定化するため、４５°以上でかつ９０°未満の傾斜電極でも放電が可能になる。これにより、材料粒子がアーク放電の高温領域に滞在する時間を延ばすことができ、材料蒸発を促進させることができ、材料処理効率を上昇させることができる。

本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の概略断面図本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の電極近傍の概略平面図本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の３－６多相変換回路の説明図本発明における第２実施形態の微粒子製造装置の電極近傍の概略平面図本発明における第２実施形態の微粒子製造装置の３－１２多相変換回路の説明図従来例１の微粒子製造装置の概略断面図従来例１の微粒子製造装置の電源部と電極の結線図

以下、図面を参照しながら、本発明における実施の形態について詳細に説明する。

（第１実施形態）
図１Ａは、第１実施形態に係わる微粒子製造装置の概略断面図を示す。図１Ｂは、第１実施形態に係わる微粒子製造装置において電極部分で横方向に切断した状態での概略平面図を示す。図１Ｃは第１実施形態の微粒子製造装置の３－６多相変換回路を示す。図１Ａ～図１Ｃで構成された第１実施形態に係わる微粒子製造装置を用いて、一例として、シリコンのナノメートルオーダーの微粒子を製造する例を説明する。

第１実施形態に関わる微粒子製造装置は、少なくとも、反応室１と、材料供給装置１０と、複数本の電極４と、生成した微粒子を回収する回収部の一例としての微粒子回収部３とを備えて、反応室１内でアーク放電１６を発生させ、材料粒子１７から微粒子１８を製造するようにしている。反応室１は、接地された円筒状の反応室壁１ｂで囲まれて構成されている。

複数本の電極４、例えば、６本の電極４は、図１Ｃに示した多相変換回路６０を介した交流電源５と接続し、アーク放電１６を生成可能とする。

さらに、第１実施形態の微粒子製造装置では、前記構成に加えて、反応室１に、材料供給管１１と、材料粒子１７及び材料が気化した原料ガスの流れを制御する放電ガス供給管１４と、気化した原料ガスを冷却する冷却ガス供給管１５とが設置されている。また、微粒子回収部３の後段の下流側には、圧力調整バルブ６と、排気ポンプ７とを設けて、反応室１内の圧力を調整できる構成になっている。

以下、構成について、詳細に説明する。

材料供給装置１０は、反応室１の底部下方に配置されて、反応室１の中心軸Ｚに沿って反応室１の中央に上向きに設置した材料供給管１１の上端の材料供給口１２から、キャリアガスによって材料粒子１７を反応室１内に上向きに供給している。

反応室１の側壁には、図示しない水冷機構を有している。

さらに、反応室１の側壁の内面は、アーク放電１６の熱を保持するため、炭素材料からなる円筒状の断熱部材２で覆われた構造になっている。断熱部材２の具体的な１つの実施例としては、断熱部材２の材料として炭素系材料を使用することができるが、作製する微粒子の種類又は使用するデバイスの種類によって、不純物が入りにくい材料（たとえば、セラミック系材料など）を使用しても良い。

放電ガス供給管１４は、反応室１の底側の複数の放電ガス供給管であって、反応室１の中心軸Ｚ周りに、反応室１の鉛直上向きに所定間隔毎に放射状に配置されている。具体的には、各放電ガス供給管１４は、材料供給口１２よりも反応室１の下部側に開口が配置され、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１を介して、放電ガスを供給している。例えば、放電ガス供給管１４は、鉛直上向きにガスを供給しているが、これに限られるものではなく、電極４との間の領域で中心部に向かうガス流れが放電ガス供給管１４で生成されれば良い。

冷却ガス供給管１５は、反応室１の上側の複数の冷却ガス供給管であって、断熱部材２の上側に、反応室１の中央向きに冷却ガス供給可能に反応室１の中心軸Ｚ周りに所定間隔毎に放射状に配置されている。具体的には、冷却ガス供給管１５は、電極４よりも反応室１の上部側に開口が配置され、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１を介して、冷却ガスを供給している。例えば、冷却ガス供給管１５は、水平面から鉛直上向き３０°でかつ水平面から法線方向に冷却ガスを噴出させることで、アーク放電１６により蒸発及び気化したガスを効率良く冷却し、作製する微粒子１８の粒子径を制御する。

アーク放電１６を生成させる金属製の電極４は、図１Ｃに示した多相変換回路６０を介した交流電源５と接続されている。多相変換回路６０は、一次コイル側にスター結線、二次コイル側に中間タップを有する変圧器を備えた変換トランスで構成されている。多相変換回路６０に商用３相の交流を印加すると、交流電源５－Ａ～５－Ｆには、それぞれ６０°の位相差を有した交流が印加される。交流電源５－Ａ～５－Ｆで、電流調整を行い、各電極４に印加して、熱プラズマであるアーク放電１６を生成する。

このような構成によれば、６相以上の多相交流を使用することで、電圧変動が小さい安定的放電を生成し、維持できる。

アーク放電１６を生成させる金属製の電極４は、図１Ａ及び図１Ｂに示すように、反応室１内に先端が上方向に（例えば、各電極４は反応室１の水平面（この水平面を０°とする。）に対して鉛直上向き４５°傾斜）突出した状態で、材料粒子１７が流れる方向（例えば下から上向きの方向）から見たときに、反応室１の円周壁に６０°間隔で、６本、放射状に配置している。電極４を材料粒子１７が流れる方向へ傾斜させることによって、粘性の高い熱プラズマ１６に材料粒子１７が弾かれる事なく、材料粒子１７を熱プラズマ１６に導入することや、中央の上昇気流に材料粒子１７を乗せることができ、材料粒子１７の広がりを抑制することができる。さらに、電極４の傾斜角度を反応室１の水平面に対して４５°以上でかつ９０°未満の範囲で大きくするほど、材料粒子１７が流れる方向へアーク放電１６の領域を伸ばすことができる。これにより、材料粒子１７がアーク放電１６の高温領域に滞在する時間を延ばすことができ、材料蒸発を促進させることができる。これにより、材料処理効率を上昇させることができる。逆に、反応室１の水平面に対する電極４の傾斜角を４５°より小さくすると、材料が蒸発する高温領域は、放電が面内横方向に大きくなり、材料粒子１７の流れる方向に対しては、短くなる。そのため、沸点が高い材料又は粒子径が大きい材料など蒸発させにくい材料では、処理効率が下がってしまう。

また、図１Ａに示すように材料供給口１２の位置を、電極４の電極先端部２０に比べて材料粒子１７が流れる方向側に設置することで、より材料供給口１２が、より熱プラズマに近接せるため、材料を熱プラズマに供給しやすくなる。

これらの構成により、材料処理効率を上昇させることができる。

電極４は、金属電極で構成され、作製する微粒子１８の不純物として金属材料が混ざらないようにするため、図示はしていないが水冷及び冷却ガスを流して、金属電極の蒸発による消耗を低減させている。また、電極４の材料の一例として、高融点金属であるタングステン電極にランタナを数％程度混ぜた材料を使用することができるが、これに代えて、タングステン又はタンタルなどの他の高融点金属、タングステンにトリウム、セリウム又はイットリウムなどを数％混ぜた電極材料又は炭素材料で構成される電極を使用しても良い。

電極４は、それぞれ独立して、モータなどで構成される電極駆動装置８により、反応室１の中心に対して放射線方向に前後移動する可動式に構成している。電極駆動装置８としては、一例として、モータによりボールネジを正逆回転させて、ボールネジに螺合したナット部材に連結された電極４を軸方向に進退させるものである。

微粒子回収部３は、反応室１の上端に接続されて配置され、配管４０を通じて排気ポンプ７により排気され、反応室１で生成された微粒子１８を回収している。

制御装置１００は、電極駆動装置８と、並列化された交流電源５（５－Ａ～５－Ｆ）と、材料供給装置１０と、圧力調整バルブ６と、排気ポンプ７と、ガス供給装置３０と、ガス流量調整器３１とのそれぞれの駆動を制御して、微粒子製造装置の製造動作を制御している。

前記したように、複数本の電極４は、反応室１の底面部に配置され、制御装置１００の制御の下に制御対象の装置又は部材が駆動されて、反応室１内で熱プラズマ（すなわち、アーク放電）１６を発生させ、発生させた熱プラズマ１６により、材料供給装置１０から供給された材料粒子１７から微粒子１８を製造している。

前記構成にかかる微粒子製造装置を使用する微粒子製造方法は、
熱プラズマ１６を生成し、
材料粒子１７を熱プラズマ１６に供給し、
微粒子１８を生成する、
といった３つのステップで少なくとも構成されている。これらを自動的に実施する場合には、制御装置１００の制御の下で、関連する機器を動作制御しつつ実施する。

まず、熱プラズマ１６を生成するとき、反応室１内で、材料粒子１７が流れる方向に傾斜させて放射状に配置した電極４に、互いに位相が異なる交流電力を交流電源５からそれぞれに印加して、材料粒子１７が流れる方向（すなわち、下から上）に向かって縦長の熱プラズマ１６を反応室１内に生成する。

次いで、材料粒子１７を熱プラズマ１６に供給するとき、材料供給装置１０の材料供給口１２から熱プラズマ１６の領域内に材料粒子１７を供給する。

次いで、微粒子１８を生成するとき、材料粒子１７が、熱プラズマ１６の領域中を通過するときに、蒸発又は気化して材料ガスとなり、さらに、材料ガスが熱プラズマ１６の領域から抜けた瞬間、冷却ガス供給管１５からの冷却ガスにより、材料ガスが急激に冷やされて微粒子１８を生成する。

以下、この微粒子製造方法について、実際に行う手順に沿って詳しく説明する。

始めに、制御装置１００の制御の下で、反応室１と微粒子回収部３と材料供給装置１０とを排気ポンプ７によって数Ｐａまで排気することで、大気の酸素の影響を低減させる。

次に、制御装置１００の制御の下で、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１を介して、電極４と材料供給装置１０と放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とにそれぞれガスを供給し、排気ポンプ７の前段に取付けた圧力調整バルブ６で反応室１内の圧力を調整する。反応室１の下側の放電ガス供給管１４からは、鉛直上向きに放電ガスを供給する。

反応室１の上側の冷却ガス供給管１５は、複数個の供給口から冷却ガスを反応室１内に供給して、水平面から鉛直上向き３０°かつ図１Ｂに示すように水平面から法線方向に冷却ガスを噴出させることで、アーク放電１６により蒸発及び気化したガスを効率良く冷却し、作製する微粒子１８の粒子径を制御する。

一例として、この第１実施形態の１つの実施例では、シリコンの微粒子を製造させるため、反応室１内には、ガス供給装置３０から放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とを介してアルゴンガスをそれぞれ供給して、反応室１内を、アルゴンの不活性ガス雰囲気の０．３気圧以上１．２気圧以下の所望の圧力に維持して、以下の微粒子製造工程を行った。ここでは、一例として放電ガス及び冷却ガスとして不活性ガスであるアルゴンを使用している。材料の還元を促進させるため、反応室１内に、ガス供給装置３０から放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とを介して、微量の水素ガス及び微量の炭化系ガスを混合して導入しても良い。また、同様に材料を酸化、窒化、又は炭化させたり、炭素膜コーティングするために、微量の酸素ガス、窒素ガス、又は炭化系ガスを混合させても良い。

次に、制御装置１００の制御の下で、アーク放電１６（言い換えれば、熱プラズマ）を生成させる。一例として、アーク放電１６を生成させる金属製の電極４は、図１Ａ～図１Ｂに示すように、反応室１内に先端が上方向に突出した状態で、反応室１の円周壁に６０°間隔で６本、配置している。

これらの電極４の隣り合うそれぞれの電極４には、図１Ｃで示した多相変換回路６０を介して交流電源５から位相をずらした交流電力を印加する。一例としては、電極４の６本に、それぞれ位相を６０°ずつずらした６０Ｈｚの交流電力を印加し、約１００００℃の熱プラズマである縦長のアーク放電１６を生成する。

制御装置１００の制御の下で、アーク放電１６を着火させるときには、任意の２本もしくは３本の電極４を電極駆動装置８により反応室１の中心側に移動させた後、前記交流電力を印加する。制御装置１００の制御の下で、電極４を電極駆動装置８により反応室１の中心側に移動させることにより、電極４の傾斜角度が反応室１の水平面０°に対して４５°以上でかつ９０°未満の範囲である本第１実施形態においても、アーク放電１６の着火が容易になる。アーク放電１６が着火後、制御装置１００の制御の下で、其々電極４にかかる電流が一定になるように調整し、其々電極４を放射線方向（放射状に配置した其々電極４の先端同士で形成される円の中心位置から外側に向かう方向）に電極駆動装置８により移動させ、電極４をそれぞれ所望の位置にする。

次に、制御装置１００の制御の下で、処理する材料の供給を開始する。一例として、微粒子１８の原料となる材料粒子１７は、約１６ミクロンメートルのシリコン粉末を用い、材料供給装置１０内に設置する。この第１実施形態では、一例として、１６ミクロンメートルの粒子を使用しているが、プラズマ条件にも依存するが１００ミクロン以下の粒子径であれば、熱プラズマ１６にて蒸発し、ナノメートルオーダーの微粒子１８を製造することは可能である。１００ミクロンメートルより大きい粒子径の材料を使用すると、材料を完全に蒸発させることができず、生成される微粒子がミクロンメートルオーダーに大きくなってしまうことがある。

材料供給装置１０は、一例として、局部流動式粉末供給装置を用いることができる。この局部流動式粉末供給装置では、キャリアガスの流量と材料を導入した器の回転数とによって材料の供給量を制御して、粉末材料を一定の割合で材料供給管１１に送ることができる。材料供給装置１０の他の例としては、レーザーなどを用いて、粉末材料の表面とノズルの距離とを制御する表面倣い式粉末供給器、又は、ホッパーなどから溝に定量の粉末材料を供給して吸引する定量式粉末供給器などがある。どの方式の粉末材料供給装置を使用しても良いが、供給する粉末材料の量又は粉末材料の種類又は粒子径によって、粉末材料供給装置の方式を使い分ける。

図１Ａに示すように、材料粒子１７は、材料供給装置１０から材料供給管１１に送られ、材料供給口１２から反応室１内に導入される。反応室１内に導入された材料粒子１７は、アーク放電１６の中を通過するときに、蒸発及び気化して材料粒子１７はガス化する。

一般に、材料が供給された場所のアーク放電（熱プラズマ）は、材料粒子１７の蒸発にプラズマの熱が奪われてしまうため、材料を蒸発させた場所のプラズマの温度が下がってしまう。従来、一般的な誘導結合型プラズマ（ＩＣＰ）トーチなどの連続的放電に連続的に材料を投入する場合では、材料を多く供給した場合、材料の蒸発によってプラズマの温度が下がってしまい、材料を完全に蒸発させることができず、比較的大きな微粒子が生成されてしまい、粒径分布が悪化してしまう。また、所望の粒子径の微粒子を製造したり、製造した微粒子の粒径分布を良化させるためには、材料の投入量を制限するしかなく、処理量が低下してしまう。

これに対して、第１実施形態で用いた電極４で生成するアーク放電（多相交流アークプラズマ）１６は、位相が互いに異なる交流電力を印加しているため、放電がパルス状になっており、常に高温の熱プラズマ１６を生成することができる。

アーク放電１６又はＩＣＰトーチなどの熱プラズマは、粘性気体であるため、ある速度を有した材料粒子１７でないと、アーク放電１６の中に導入されず、処理されない。このため、前記したように電極４をガス又は材料粒子１７が流れる方向に傾斜させておくと、ガス又は放電の流れによって材料粒子１７がアーク放電１６に導入しやすくなり、処理効率を上げることができる。

最後に、図１Ａに示すように、アーク放電１６により生成された微粒子１８は、放電ガス供給管１４からのガスの流れ、アーク放電１６による上昇気流又はガスの排気による流れにより微粒子回収部３に運ばれる。図示していないが、微粒子回収部３には、任意の微粒子径以上を分級できるサイクロンと、所望の微粒を回収できるバグフィルタとが取付けられている。また、回収した微粒子を大気に取出す際は、発火の恐れがあるため、大気（酸素を含んだ気体）を１％程度含んだ雰囲気下で数時間放置し、徐酸化処理を行い、大気中に取り出す。

これにより、シリコン微粒子の表面は、数ナノメートルの表面酸化膜を有するため、安全に取出すことが可能になる。これらの上記のプロセスにより、バグフィルタからは１０以上３００ナノメートル以下のシリコン微粒子を回収することができる。

第１の実施形態では、シリコン（Ｓｉ）のナノメートルオーダーの微粒子を製造する方法について説明しているが、ニッケル（Ｎｉ）、銀（Ａｇ）、フラーレン又はナノチューブを始めとする炭素物質、若しくは銅（Ｃｕ）、鉄（Ｆｅ）などの金属、又は、ガラス（ＳｉＯ_２）、窒化シリコン（ＳｉＮ）、炭化シリコン（ＳｉＣ）、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、若しくは窒化ボロン（ＢＮ）などの無機系の材料を微粒子生成用材料として微粒子を生成しても良い。また、反応室１に導入するガスと反応させることで、例えば、シリコン材料を用いて、一酸化シリコン（ＳｉＯ_ｘ：ｘ＝１～１．６）、窒化シリコン（ＳｉＮ_ｘ：ｘ＝０．１～１．３）又は炭化シリコン（ＳｉＣ_ｘ：ｘ＝０．１～１）の微粒子を生成しても良い。さらには、内側にシリコンの核を有し、外側には非晶質酸化シリコン、アルミナ、又は炭化シリコンなどで覆われているような複数の材料から構成される複合材料の生成に利用することもできる。

また、第１実施形態は、前記に記載した材料又は他の材料の球状化処理にも使用できる。材料の供給速度を上げたり、材料粒子１７の粒子径を大きくすることで、材料粒子１７の表面を融点以上の温度に上げ、冷却できるため球状の粒子を生成することができる。

前記第１実施形態によれば、商用３相交流電源に多相変換回路を介することで、アース電極を省略し、６本以上の多相交流アーク放電を生成させることができる。これにより、各電極間をつなげてできる放電経路の数は、２倍以上に増加するため各電極での放電が起こりやすくなり、放電が安定し、放電電圧の変動が小さくなる。したがって、傾斜電極においても安定的なアーク放電を得ることができ、熱プラズマの放電安定性を高め、微粒子の処理効率を向上、生産量を増加させることができる微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することができる。

この結果、放電が安定化するため、電極４の傾斜角度を反応室１の水平面０°に対して４５°以上でかつ９０°未満に調整することができ、アーク放電を材料が通過する方向へ伸ばすことができ、材料の通過方向へ縦長の高温領域を有した熱プラズマ１６を生成できる。そのため、材料の高温領域の通過時間が長くなり、処理効率を高くすることができる。この結果、材料を大量に処理することができるため、微粒子１８の生成量を上げ、低コストで生産することができる。

（第２実施形態）
図２Ａは、第２実施形態に係わる微粒子製造装置において電極部分で横方向に切断した状態での概略平面図を示す。図２Ｂは第２実施形態の微粒子製造装置の３－１２多相変換回路６１を示す。図１Ａ～図２Ｂを用いて、第１実施形態と同様、シリコンのナノメートルオーダーの微粒子を製造する例を説明する。

第２実施形態に関わる微粒子製造装置は、少なくとも、反応室１と、材料供給装置１０と、図２Ｂに示した多相変換回路６１を介した交流電源５と接続し、アーク放電１６を生成する１２本の電極４と、生成した微粒子１８を回収する回収部の一例としての微粒子回収部３とを備えて、反応室１内でアーク放電１６を発生させ、材料粒子１７から微粒子１８を製造するようにしている。

以下、構成について、第１実施形態との違いを詳細に説明する。

アーク放電１６を生成させる金属製の電極４は、図２Ｂに示した多相変換回路６１を介した交流電源５と接続されている。多相変換回路６１は、一次コイル側にスター結線、二次コイル側に中間タップを有する変圧器を備えた変換トランスと、一次コイル側がデルタ結線され二次側に中間タップを有する変換トランスの並列二段で構成されている。商用３相の交流を印加すると、交流電源５－Ａ～５－Ｌには、それぞれ３０°の位相差を有した交流電源に印加される。交流電源５で、それぞれ３０°位相差を持った交流の電流を調整して、各電極４に印加して熱プラズマであるアーク放電１６を生成する。１２相の多相交流を使用することで、第１実施形態で示した６相多相交流よりも、さらに電圧変動が少なく、安定的な放電を生成できる。

アーク放電１６を生成させる金属製の電極４は、図１Ａ及び図２Ａに示すように、反応室１内に先端が上方向に（例えば、各電極４は反応室１の水平面に対して鉛直上向きに４５°傾斜）突出した状態で、材料粒子１７が流れる方向（例えば下から上向きの方向）から見たときに、反応室１の円周壁に３０°間隔で、１２本、放射状に配置することができる。１２本の多相交流を用いることで、材料粒子１７が流れる方向への放電広がりを維持したまま、面内方向にも放電拡張できるため、更なる処理効率向上と処理速度の向上が見込まれる。

前記第２実施形態によれば、商用３相交流電源５に多相変換回路６１を介することで、アース電極を省略し、１２本以上の多相交流アーク放電を生成させることができる。これにより、各電極４間をつなげてできる放電経路の数は、２倍以上に増加するため各電極４での放電がより起こりやすくなり、放電がより安定し、放電電圧の変動がより小さくなる。したがって、傾斜電極４においてもより安定的なアーク放電を得ることができ、熱プラズマ１６の放電安定性をより高め、微粒子１８の処理効率をより向上させ、生産量をより増加させることができる。

一例として前記第１及び第２実施形態では、６本の電極と１２本の電極とを放射状に配置した例を説明したが、電極数は６の倍数であればよいため、電極本数を増やしたり、又は、１２本の電極を２段構造、３段以上の更なる多段化した電極配置にしても良い。このような構成の電極により発生させるプラズマの例としての多相交流アークプラズマは、他の熱プラズマを発生させる方法に比べて電極配置の自由度が高いため、材料粒子１７を蒸発させるアーク放電（熱プラズマ）１６の大きさ又は形状を自由に設計することができる。そのため、多相交流アークプラズマとしては、縦長放電にしたり、平面的に面積の大きな放電にしたり、処理に合わせた任意の放電形状にすることができ、処理効率の向上又は処理量の増大させることが可能である。

なお、前記様々な実施形態又は変形例のうちの任意の実施形態又は変形例を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。また、実施形態同士の組み合わせ又は実施例同士の組み合わせ又は実施形態と実施例との組み合わせが可能であると共に、異なる実施形態又は実施例の中の特徴同士の組み合わせも可能である。

本発明の前記態様における微粒子製造装置及び微粒子製造方法は、材料の処理効率を高めかつ大量に処理することができ、微粒子を低コストで生産することができる。そのため、本発明の前記態様は、リチウムイオン二次電池又はセラミックコンデンサーなど大量生産が要望されるデバイスに使用される微粒子製造装置及び微粒子製造方法として有用である。

１反応室
２断熱部材
３微粒子回収部
４電極
５交流電源
６圧力調整バルブ
７排気ポンプ
８電極駆動装置
１０材料供給装置
１１材料供給管
１２材料供給口
１３カバー
１４放電ガス供給管
１５冷却ガス供給管
１６アーク放電
１７材料粒子
１８微粒子
２０電極先端
３０ガス供給装置
３１ガス流量調整器
４０配管
４１放電領域
５０アース端子
５１アース電極
６０、６１多相変換回路
１００制御装置

Claims

プラズマを発生させ、材料粒子から微粒子を製造する微粒子製造装置であって、
反応室と、
前記反応室の一端側に接続されて、前記材料粒子を前記反応室内に延びた材料供給管の材料供給口から供給する材料供給装置と、
前記材料供給口の周りに配置され、位相が互いに異なる交流電力がそれぞれ印加されて前記反応室内に前記プラズマを発生させる複数の電極と、
前記反応室の他端に接続されて前記微粒子を回収する回収部と、を備え、
前記複数の電極には、多相変換回路を介した交流電力が接続され、
前記複数の電極は、前記反応室の水平面に対して４５°以上でかつ９０°未満の傾斜を有した６本以上の鉛直上向きの電極であるとともに、
前記プラズマは、前記反応室の前記水平面に対して４５°以上でかつ９０°未満に傾斜させ配置した前記６本以上の複数の鉛直上向きの電極によって生成されることにより、前記材料粒子の通過方向である前記反応室の中心軸に沿った縦長の放電領域を形成するアーク放電であり、
前記材料供給装置により、前記材料供給口から前記放電領域に向かって前記材料粒子を供給する、
微粒子製造装置。
前記材料供給口は、前記複数の電極の先端よりも回収部側に配置されている請求項１に記載の微粒子製造装置。
前記複数の電極のうち少なくとも２本の電極が、前記反応室の前記中心軸に向けて移動可能に構成されている、請求項１又は２に記載の微粒子製造装置。
反応室の放電ガス内において、前記反応室の水平面に対して傾斜した６本以上の複数の鉛直上向きの電極に、交流電源から多相変換回路を介して位相が互いに異なる交流電力を供給することにより熱プラズマを生成し、
前記反応室の一端に接続された材料供給装置の材料供給口から前記熱プラズマの領域内に材料粒子を供給し、
前記材料粒子が前記熱プラズマの前記領域を前記反応室の他端の回収部側に通過するときに、蒸発又は気化して材料ガスとなり、さらに、前記材料ガスが前記熱プラズマの前記領域から抜けた後に、前記材料ガスが急激に冷やされて微粒子が生成される、ことを含み、
前記熱プラズマは、前記反応室の前記水平面に対して４５°以上でかつ９０°未満に傾斜させ配置した６本以上の複数の鉛直上向きの電極によって生成されることにより、前記材料粒子の通過方向である前記反応室の中心軸に沿った縦長の放電領域を形成するアーク放電であり、
前記材料粒子を供給するとき、前記材料供給口から前記放電領域に向かって前記材料粒子を供給する、
微粒子製造方法。
前記材料粒子を供給するとき、前記複数の電極の先端よりも前記反応室の他端側に配置された前記材料供給口から、前記放電領域に向かって材料供給する、請求項４に記載の微粒子製造方法。