JP7248915B2 - 封止部材及び円筒型リチウムイオン電池 - Google Patents

封止部材及び円筒型リチウムイオン電池 Download PDF

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Description

本開示は、封止部材及び円筒型リチウムイオン電池に関する。
円筒状のリチウムイオン電池においては、有底円筒型容器と蓋体の間に封止部材を設けることが必要となる。このような封止部材としては、パーフルオロポリマーを使用することができることが公知である。そして、電池の製造に際しては、端部を治具によってカシメる工程が行われる (特許文献1～４)。
特開２０１０－２８２８２４号公報 特開２００１－２８２５９号公報 特表２０１４－５２４１１８号公報 特開２００１－３１３０１１号公報
本開示は、端部をカシメる際に、封止部材の破壊が生じることがないような封止部材を提供することを目的とするものである。
本開示は、
円筒型リチウムイオン電池に用いられる封止部材であって、
有底円筒型容器と蓋体に間に介在させて使用するものであり、
パーフルオロポリマーからなるものであり、
その寸法が、以下の関係式を満たすものであることを特徴とする封止部材である。
（関係式）
容器における蓋体上面部から先端部までの軸方向の距離をＨＣ（ｍｍ）と定義し 、
封止部材における蓋体上面部から先端部までの軸方向の距離をＨＧ（ｍｍ）と定義し、
封止部材の厚みをＴＧ（ｍｍ）と定義し 、
ＴＧをＨＧで割った値を Ｘ（=ＴＧ/ＨＧ）と定義し 、
ＨＧをＨＣで割った値をＹ（=ＨＧ/ＨＣ）と定義すると 、
Ｘ＞０．８００ＴＧ－０．３２４ （１）
Ｙ＜－０．７７８ＴＧ＋１．６７０ （２）
Ｙ＞０．５９４Ｘ２－１．１７６Ｘ＋０．９１３ （３）
ＴＧ≧０．５

パーフルオロポリマーは、引張強度が３２ＭＰａ以上であることが好ましい。
本開示は、上記封止部材を有底円筒型容器と蓋体に間に介在させて使用し、容器上端で折り曲げカシメを行った構造を有することを特徴とする円筒型リチウムイオン電池でもある。
本開示の封止部材は、特定の形状を有することによって、端部をカシメる際に破損の発生率を低減させることができ、これによって生産の歩留まりの向上を図ることができるものである。
本開示のリチウムイオン電池において、カシメ加工を行う前の状態を示す模式図である。 本開示のリチウムイオン電池において、カシメ加工について示す模式図である。 本開示の封止部材において、カシメ加工における変形を示す断面図である。 本開示における封止部材高さＨＧ，容器高さＨＣ及び封止部材厚みＴＧのそれぞれの定義を示すための模式図である。 シミュレーションによって得られた最大応力とＸとの関係を示す図である。 シミュレーションによって得られたＸとＴＧの関係を示す図である。 シミュレーションによって得られた最大応力とＹとの関係を示す図である。 シミュレーションによって得られたＹとＴＧの関係を示す図である。 本開示によって限定された好適な範囲を示す図である。 本開示のより好適な態様によって限定された好適な範囲を示す図である。 本開示のより好適な態様によって限定された好適な範囲を示す図である。
以下に、本開示を詳細に説明する。
円筒型リチウムイオン電池は、金属容器中に電池部材が存在する状態であり、端部において電極が存在する。この形状を図1に示した。電池蓋は、外部に電力を供給する端子としての役割を有するものであることから、金属容器とは電気的に絶縁していることが要求される。
このため、端部においては、容器と電池蓋との間の絶縁性能を得るために、封止部材を使用することが公知である。本開示の封止部材はこのような目的において使用されるものである。
図1に示した状態は、電池容器に封止部材及び電池蓋を載置した状態を示している。
円筒型リチウムイオン電池を得るためには、図2に示したように、端部をカシメることによって、封止することが行われる。この際、金属容器１及び封止部材２は、図３に示したように、蓋体３の端部に沿って折り曲げられる。
このような封止部材の折り曲げにおいては、曲げ部において高い応力が発生し、この応力が封止部材の破壊の原因となる。このような応力は、封止部材の形状に依存するものとなることから、封止部材の破壊が生じにくい形状にすることが望まれる。更に、容器と電池蓋とが電気的に接触することは、避ける必要がある。このため、カシメの際に、このような問題を生じないような形状とする必要がある。
更に、封止部品による封止を安定的に得るためには、カシメ部においては、金属容器及び封止部材とは、密着した状態であり、金属容器と封止部材との間に空間が実質的に存在しない状態であることが好ましい。ここに空間が存在すると、カシメ加工前の容器に対する封止部材の初期配置のバラつきが生じ、封止部材の端部根本である折り曲げ起点の位置が安定しなくなるおそれがある。更に、金属容器と封止部材とが密接した状態でなく折り曲げられると、封止部材への圧入荷重が均一な押圧とならず、封止部材の曲げ起点部に、過大な応力が発生する可能性がある。以上のことから、カシメ部の曲げ起点での破損の発生率が上がり、好ましくない場合がある。但し、金属容器と封止部材との間に空間が存在する状態であったとしても、本開示の封止部品が上述した本開示の特定の性能を有するものである限り、実用可能な強度を有する封止部材として使用することができるので、本開示は、このような空間を有する場合を排除するものではない。
上記カシメ部においては、封止部材と金属容器の折り曲げた部分においても、隙間が生じることがないよう、図３に示したように、封止部材と金属容器とが接した状態を維持したままで折り曲げられたものであることが好ましい。このような隙間の形成を防ぐという観点から、折り曲げは略直角として、蓋体と封止部材とが平行になるようにして、蓋体と封止部材との間にも隙間を生じることがないようにカシメることが好ましい。
以上の観点から、シミュレーションによって、封止部材の形状と応力との関係についての検討を行い、これに基づいて、封止部材形状及び容器と折り曲げ部における応力との関係を明らかにした。更に、カシメる際の容器との電池蓋との位置の関係についても、上述の問題を生じないための封止部材に対する容器の相対的な形状を明らかにした。本開示の封止部材は、これらの関係を併せ持った好適な封止部材の形状を見出したものである。すなわち、上述した式（１）～（３）を満たす形状を有するものである。
以下に、上述した本開示の式（１）～（３）の意義について詳述する。
（定義）
式（１）～（３）について説明する前に、式中のＸ，Ｙ，ＴＧ，ＨＧ，ＨＣについて説明する。
ＨＣ：容器における蓋体上面部から先端部までの軸方向の距離
ＨＧ：封止部材における蓋体上面部から先端部までの軸方向の距離
ＴＧ：封止部材の厚み
を表す。
これらについて、図４に図示した内容も参照される。
なお、蓋体は、凸部を有するなど、平面形状でないものである場合も多いが、その場合、蓋体が封止部材と接する箇所における蓋体の上面部の位置を基準とする。
また、厚みＴＧは、径方向の厚みである。すなわち、封止部材は円筒形状を有するものであるが、その径方向の幅が厚みに該当する。
封止部材の厚みが位置によって変化する形状である場合、封止部材における蓋体上面部における厚みをＴＧとする。
上記ＴＧ，ＨＧ，ＴＧに基づいて、Ｘ，Ｙは、
Ｘ=ＴＧ/ＨＧ
Ｙ=ＨＧ/ＨＣ
で定義される。
(式（１）について)
シミュレーション解析によって、最大応力とＸとの関係を種々の厚みＴＧに対して行った。最大応力とは、シミュレーションにおいて、封止部材全体に対して、すべての部位における応力の発生を解析し、最大となった部位の応力を意味する。このような最大応力をＴＧ，Ｘを変化させつつ算出した。
シミュレーションには封止部材、容器はいずれも環状の形状を用い、蓋体は円形のものとした。蓋体の素材は、一般的な円筒型電池の素材が封止部材に対して十分に剛性が大きいことから、剛体と見なした。蓋体上面部の径方向の外径は、封止部材の径方向の内径に密接する寸法とし、蓋体の軸方向の厚みは、一般的な円筒型電池の寸法として１．０ｍｍとなるようにして共通化した。
シミュレーションは、カシメ治具を模した径方向に広がった面を有する剛体の部材と、封止部材の上側に配置された蓋体との間で、径方向の上方から下方へ封止部材と容器が押圧されることを条件とし、ＡＮＳＹＳ Ｖ１９．０を用いて行った。なお、押圧は、カシメ治具を模した部材の下面と蓋体上面との間の距離が、変形前の封止部材の厚みＴＧと変形前の容器の厚みを合計した距離に到達するまで行った。
ここで、シミュレーションに用いた封止部材の素材は、いずれもテトラフルオロエチレンとパーフルオロアルキルビニルエーテルの共重合体（略称：ＰＦＡ）とし、具体的には、ネオフロン（登録商標）ＰＦＡ ＡＰ－２０１の物性値を用いた。ここで、ＰＦＡ ＡＰ－２０１の材質としての物性値は、ＡＳＴＭ Ｄ ３３０７準拠によるＭＦＲが２８ｇ／１０ｍｉｎであり、ＡＳＴＭ Ｄ３３０７準拠による引張強度３２ＭＰａであり、引張弾性率は３９０ＭＰａであり、ポアソン比は０．４６とした。
これらの算出結果について、最大応力とＸをプロットした。そして、厚みＴＧが同一である場合の点ごとに、関係式を作成した。これを図５に示す。図５に示したように、厚みＴＧ、最大応力とＸとの間の相関関係がシミュレーションによって明らかとなった。
本開示においては、封止部材の素材としてパーフルオロポリマーを使用している。パーフルオロポリマーは、樹脂の分子量や成型方法による差はあるものの、一般に引張強度は３２ＭＰａ以上の値となる。
したがって、封止部材への応力が３２ＭＰａを超える値となった場合、そこで封止部材の破損を生じやすくなる。
この点を根拠として、最大応力＝３２ＭＰａとなるＸの値を各厚みに対して、図５から読み取ることで、最大応力３２ＭＰａへの耐久性を有する限界であるＸ値とすることができる。
図５から読み取った最大応力３２ＭＰａへの耐久性を有する限界Ｘ値と厚みＴＧとをプロットし、その関係を明らかにしたものが図６である。
この図６の直線は、
Ｘ＝０．８００ＴＧ－０．３２４
となる。
上記関係式で表されるＸの値は、限界Ｘ値であるから、
Ｘ＞０．８００ＴＧ－０．３２４ （１）
を満たす場合、破損しにくい封止部材とすることができる。
また、最大応力＝３０ＭＰａであるような場合でも、破損を生じにくいようにすることがより好ましい。すなわち、成形時のムラ等によって、部分的に最大応力が３０ＭＰａ程度に低下する場合がある。
このような場合であっても破損が生じにくいように、上述した処理を最大応力＝３０ＭＰａの場合について算出した場合の値を利用してもよい。
より具体的には、
Ｘ＞１．０７４ＴＧ－０．４１１ （１－ａ）
であってもよい。
また、最大応力＝２８ＭＰａであるような場合でも、破損を生じにくいようにすることがより好ましい。すなわち、成形時のムラ等によって、部分的に最大応力が２８ＭＰａ程度に低下する場合がある。
このような場合であっても破損が生じにくいように、上述した処理を最大応力＝２８ＭＰａの場合について算出した場合の値を利用してもよい。
より具体的には、
Ｘ＞０．４１７ＴＧ＋０．２２２ （１－ｂ）
であってもよい。
（式（２）について）
シミュレーション解析によって、最大応力とＹとの関係を種々の厚みＴＧに対して行った。最大応力とは、シミュレーションにおいて、封止部材全体に対して、すべての部位における応力の発生を解析し、最大となった部位の応力を意味する。このような最大応力をＴＧ，Ｙを変化させつつ算出した。これらの算出結果について、最大応力とＹをプロットした。そして、厚みＴＧが同一である場合の点ごとに、関係式を作成した。図７に示したように、厚みＴＧ、最大応力とＹとの間の相関関係が明らかとなった。
本開示においては、封止部材の素材としてパーフルオロポリマーを使用している。パーフルオロポリマーは、一般に引張強度は３２ＭＰａ程度の値となる。
したがって、封止部材への応力が３２ＭＰａを超える値となった場合、そこで封止部材の破損を生じやすくなる。
この点を根拠として、最大応力＝３２ＭＰａとなるＹの値を厚み毎に図７から読み取ることで、最大応力３２ＭＰａへの耐久性を有する限界であるＹ値とすることができる。
図７から読み取った最大応力３２ＭＰａへの耐久性を有する限界Ｙ値と厚みＴＧとをプロットし、その関係を明らかにしたものが図８である。
この図８の直線は、
Ｙ＝－０．７７８ＴＧ＋１．６７０
となる。
上記関係式で表されるＹの値は、限界Ｙ値であるから、
Ｙ＜－０．７７８ＴＧ＋１．６７０ （２）
を満たす場合、破損しにくい封止部材とすることができる。
また、最大応力＝３０ＭＰａであるような場合でも、破損を生じにくいようにすることがより好ましい。すなわち、成形時のムラ等によって、部分的に最大応力が３０ＭＰａ程度に低下する場合がある。
このような場合であっても破損が生じにくいように、上述した処理を最大応力＝３０ＭＰａの場合について算出した場合の値を利用してもよい。
より具体的には、
Ｙ＜－１．０７５ＴＧ＋１．５５７ （２－ａ）
であってもよい。
また、最大応力＝２８ＭＰａであるような場合でも、破損を生じないようにすることがより好ましい。すなわち、成形時のムラ等によって、部分的に最大応力が２８ＭＰａ程度に低下する場合がある。
このような場合であっても破損が生じにくいように、上述した処理を最大応力＝２８ＭＰａの場合について算出した場合の値を利用してもよい。
より具体的には、
Ｙ＜－０．４４２ＴＧ＋０．７６２ （２－ｂ）
であってもよい。
（式（３）について）
本開示の封止部材においては、カシメにより封止部材及び容器端部を曲げた際に、容器先端が、電池蓋上部に接触しないものであることが必要である。
上述したように、容器と蓋体とが電気的に連結されていないことが必要であることから、端部での接触は生じないように寸法制限を行う必要がある。
より具体的には、カシメ後の状態として、蓋体上面部と封止部材内側面が密接した位置関係であり、更に容器内側面が封止部材外側面と密接した位置関係で、容器先端部が封止部材の先端上部を曲げの起点として容器先端部が曲がり、容器先端部が蓋体上面に正に接触する構成状態を考える。この状態はつまり、封止部材と容器の接触面同士において、封止部材高さと封止部材厚みの合計と、容器高さが一致した状態である。この状態から、パーフルオロポリマーの成形限界より封止部材の厚みの下限が０．５ｍｍであることを基にして、封止部材の曲げ中立面と、容器の曲げ中立面のそれぞれから、カシメ前の曲げ展開寸法である初期状態の封止部材高さＨＧ，容器高さＨＣを計算し、これを寸法比であるＸ，Ｙに置き換え、更にＸに関するＹの関係式を二次の多項式曲線で近似して、以下の式を得た。
Ｙ＝０．５９４Ｘ２－１．１７６Ｘ＋０．９１３
この式の左辺と右辺の数値が一致する条件は、上記関係式で表されるＹの値は、容器先端部が蓋体上面に正に接触して、電気的に連結される限界Ｙ値であるから、
Ｙ＞０．５９４Ｘ２－１．１７６Ｘ＋０．９１３ （３）
を満たすことで、上記条件を満たし、容器と蓋体との接触を生じないことが明らかとなった。
上記（１）～（３）の関係を満たす範囲について、図９に示す。当該範囲は、ＴＧによって相違する範囲となることから、図９中においては、ＴＧが０．５～１．２の範囲において、満たすべきＸ、Ｙの範囲を示すものである。図９のグラフにおいて、2本の直線と1本の曲線で囲まれた範囲が、本開示の封止部材が満たすべき範囲であり、当該範囲内の形状を有するものが本開示の封止部材に該当する。
更に、最大応力＝３０ＭＰａであるような場合について、算出した式（１－ａ）（２－ａ）及び式（３）によって示された好適な範囲を図１０に示した。更に、最大応力＝２８ＭＰａであるような場合について、算出した式（１－ｂ）（２－ｂ）及び式（３）によって示された好適な範囲を図１１に示した。
従来の封止部材は、破壊を生じにくい好適な形状についての検討を行うことによって設計されたものではなかった。本発明者らのシミュレーション解析によって明らかになった特定の形状を有する封止部材は、上記検討を行うことで最適化された形状を有するものであることから、破損を生じる確率を著しく低下させることができ、これによって生産における歩留まりを向上させることができる。
以下、上述した本開示の封止部材及びそれを使用した円筒型リチウムイオン電池について、詳述する。
本開示のリチウムイオン電池は特に限定されず、任意のものを使用することができる。本開示における有底円筒型容器は、その大きさを特に限定されず電池としての一般的なサイズにおいて任意のものに使用することができる。具体的には、例えば、直径１５～３０ｍｍ、高さ４０～１００ｍｍの範囲内のものを使用することができ、好ましくは直径１８～２５ｍｍ、高さ８０ｍｍの範囲のものを使用できる。
上記有底円筒型容器は、その素材を特に限定するものではなく、鋼板、アルミニウム板等の一般的な素材を使用することができる。上記蓋体も、その素材を特に限定するものではなく、鋼板、アルミニウム板等の一般的な素材を使用することができる。
本開示の封止部材は、パーフルオロポリマーからなるものである。
密閉型電池を代表するリチウムイオン電池では、有機電解液が用いられており、電池外へ漏れ出た時に近傍に火点があると引火する可能性があるので、電池を密閉しておく必要がある。また、密閉型電池では、その使用環境において、所望の性能を維持することが求められており、通常の使用環境下での使用寿命末期に至るまでシール性能を保ち続ける必要がある。
円筒型電池のシール部分は、容器と共に封止部材の先端を内側に折り曲げ変形させ、カシメることで容器と蓋体の間にある封止部材が押さえられ、つまり、封止部材が圧縮されることによって、シール性と絶縁性とが兼ね備えられたシール構成とされている。このシール構成においては、カシメ後の圧縮される封止部材の面と、圧縮する側の部材の面とが密着した状態で、圧縮された封止部材の弾性変形時の反発力でシール性能が実現される。このため、封止部材としては、柔軟に変形して圧縮する側の部材の面と平行になるように変形するものが好ましい。また、カシメに際しての曲げ部における高い応力に対して破壊の生じにくいものが好ましい。
このような観点から、封止部材の素材としては、比較的柔軟な樹脂であるパーフルオロポリマーが好ましい。例えば、ＰＦＡやフロロエチレンプロピレン樹脂（ＦＥＰ）がある。なかでもＰＦＡが好ましい。ＰＦＡにおけるＰＡＶＥとしては、炭素数１～６のアルキル基を有するものが好ましく、パーフルオロメチルビニルエーテル（ＰＭＶＥ）、パーフルオロエチルビニルエーテル（ＰＥＶＥ）またはパーフルオロプロピルビニルエーテル（ＰＰＶＥ）がより好ましい。上記ＰＦＡは、ＡＳＴＭ Ｄ ４５９１準拠による融点が２５０℃以上３２０℃以下であり、耐熱性の観点で、特に融点は２９０℃以上が好ましく、３００℃以上がより好ましい。ＡＳＴＭ Ｄ ３３０７準拠によるＭＦＲが５ｇ／１０ｍｉｎ以上８０ｇ／１０ｍｉｎ以下であり、射出成型のし易さの観点で、特にＭＦＲは７以上であることが好ましく、１０以上であることがより好ましく、１５以上であることが更に好ましく、２５以上であることが更に好ましい。なお、パーフルオロポリマーは、パーフルオロポリマーの物性に悪影響を与えない範囲で各種の添加剤等を含有するものであってもよい。
本開示の封止部材は、その製造方法を特に限定されるものではなく、射出成型等の周知の一般的な製造方法によって得ることができる。
本開示は、上述した封止部材を有底円筒型容器と蓋体に間に介在させて使用し、容器上端で折り曲げカシメを行った構造を有することを特徴とする円筒型リチウムイオン電池でもある。このような円筒型リチウムイオン電池は、周知の方法によって製造することができる。
なお、カシメ部において、封止部材と容器の間や、封止部材と蓋体の間に空間が生じると、カシメ加工前の容器に対する封止部材の初期配置のバラつきが生じ、封止部材の端部根本である折り曲げ起点の位置が安定しない。更に、金属容器と封止部材とが密接した状態でなく折り曲げられると、封止部材への圧入荷重が均一な押圧とならず、封止部材の曲げ起点部に、過大な応力が発生する可能性があり、カシメ部の曲げ起点での破損の発生率が上がるという点で好ましくない。したがって、本開示の封止部材を使用して得られたリチウムイオン電池においては、これらの空間が実質的に存在せず、封止部材と容器との間、及び、封止部材と蓋体との間は密着しており、空間が存在しないものであることが好ましい。
本開示の封止部材は、円筒型リチウムイオン電池において好適に使用することができる。

Claims (3)

  1. 円筒型リチウムイオン電池に用いられる封止部材であって、
    有底円筒型容器と蓋体に間に介在させて使用するものであり、
    パーフルオロポリマーからなるものであり、
    その寸法が、以下の関係式を満たすものであることを特徴とする封止部材。
    （関係式）
    容器における蓋体上面部から先端部までの軸方向の距離をＨＣ（ｍｍ）と定義し 、
    封止部材における蓋体上面部から先端部までの軸方向の距離をＨＧ（ｍｍ）と定義し、
    封止部材の厚みをＴＧ（ｍｍ）と定義し 、
    ＴＧをＨＧで割った値を Ｘ（=ＴＧ/ＨＧ）と定義し 、
    ＨＧをＨＣで割った値をＹ（=ＨＧ/ＨＣ）と定義すると 、
    Ｘ＞０．８００ＴＧ－０．３２４ （１）
    Ｙ＜－０．７７８ＴＧ＋１．６７０ （２）
    Ｙ＞０．５９４Ｘ２－１．１７６Ｘ＋０．９１３ （３）
    ＴＧ≧０．５
  2. パーフルオロポリマーは、引張強度が３２ＭＰａ以上である請求項１記載の封止部材。
  3. 請求項１又は2記載の封止部材を有底円筒型容器と蓋体に間に介在させて使用し、ケース上端で折り曲げカシメを行った構造を有することを特徴とする円筒型リチウムイオン電池。
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