JP7156127B2 - 二次電池用積層体 - Google Patents
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Description
前記第一活物質層及び前記第二活物質層が、いずれも、活物質及びバインダを含有しており、
前記第一活物質層及び前記第二活物質層が、いずれも、正極活物質層又は負極活物質層であり、
前記第一活物質層が、前記集電体上に積層されており、
前記第二活物質層が、前記第一活物質層の、前記集電体の反対側に向いている面に積層されており、かつ、
前記第一活物質層及び前記第二活物質層を、それぞれ、積層方向において2つに等分して考慮し、この等分によって生じる4つの層を、前記集電体側から出発して、第一活物質層下層(D)、第一活物質層上層(C)、第二活物質層下層(B)、及び第二活物質層上層(A)とし、かつそれぞれの層の積層方向断面における前記バインダの存在面積をそれぞれd、c、b及びaとした場合に、
0.61≦(b+c)/(a+b+c+d)≦0.69、及び
1.0≦c/d≦2.0
の関係が成立している、
積層体。
第一活物質層及び第二活物質層、並びに集電体を有しており、
第一活物質層及び第二活物質層が、いずれも、活物質及びバインダを含有しており、
第一活物質層及び第二活物質層が、いずれも、正極活物質層又は負極活物質層であり、
第一活物質層が、集電体上に積層されており、
第二活物質層が、第一活物質層の、集電体の反対側に向いている面に積層されており、かつ、
第一活物質層及び第二活物質層を、それぞれ、積層方向において2つに等分して考慮し、この等分によって生じる4つの層を、集電体側から出発して、第一活物質層下層(D)、第一活物質層上層(C)、第二活物質層下層(B)、及び第二活物質層上層(A)とし、かつそれぞれの層の積層方向断面におけるバインダの存在面積をそれぞれd、c、b及びaとした場合に、
0.61≦(b+c)/(a+b+c+d)≦0.69、及び
1.0≦c/d≦2.0
の関係が成立している。
0.61≦(b+c)/(a+b+c+d)≦0.69、好ましくは0.63≦(b+c)/(a+b+c+d)≦0.67、より好ましくは0.64≦(b+c)/(a+b+c+d)≦0.66、及び
1.0≦c/d≦2.0、好ましくは1.5≦c/d≦2.0、より好ましくは1.6≦c/d≦1.8
となるように、バインダの偏析状態が調節されている。
3.5≦(b/a)+(c/d)、好ましくは4.0≦(b/a)+(c/d)、より好ましくは4.5≦(b/a)+(c/d)、及び
1.0≦c/d≦2.0、好ましくは1.5≦c/d≦2.0、より好ましくは1.6≦c/d≦1.8
となるように、バインダの偏析状態が調節されている。
本開示に係る二次電池用積層体は、第一活物質層及び第二活物質層、並びに集電体を、有している。
本開示に係る二次電池用積層体では、図1に関して上述したように、集電体上に複数の活物質層、すなわち第一活物質層及び第二活物質層、が積層されており、そのようにして、集電体上に、正極活物質層又は負極活物質層が形成されるようになっている。すなわち、本開示に係る実施態様では、第一活物質層及び第二活物質層が、いずれも、正極活物質層又は負極活物質層である。
本開示の実施態様では、第一活物質層及び第二活物質層が、いずれも、活物質及びバインダを含有している。
活物質としては、正極活物質及び負極活物質が挙げられる。
バインダは、特に限定されないが、全固体電池の活物質層に使用可能な公知のバインダ、特に分散媒に対して可溶なバインダを使用してよい。そのようなバインダとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、カルボキシメチルセルロース(CMC)、ポリエチレンオキサイド(PEO)等のポリアルキレンオキサイド、及び、ポリエチレンが挙げられる。好ましくは、バインダが、PVdF及び/又はその誘導体を含有している。
本開示に係る実施態様では、固体電解質として、全固体電池に使用可能な公知の固体電解質を使用してよい。そのような固体電解質としては、酸化物形非晶質固体電解質、硫化物系非晶質固体電解質、並びに結晶質酸化物及び結晶質酸窒化物が挙げられる。酸化物形非晶質固体電解質としては、例えば、Li2O-B2O3-P2O5、Li2O-SiO2が挙げられる。硫化物系非晶質固体電解質としては、例えば、Li2S-SiS2、LiI-Li2S-SiS2、LiI-Li2S-P2S5、LiI-Li2S-P2O5、LiI-Li3PO4-P2S5、Li2S-P2S5、Li3PS4が挙げられる。結晶質酸化物及び結晶質酸窒化物としては、例えば、LiI、Li3N、Li5La3Ta2O12、Li7La3Zr2O12、Li6BaLa2Ta2O12、Li3PO(4-3/2w)Nw(wはw<1)、Li3.6Si0.6P0.4O4が挙げられる。固体電解質が、硫化リンリチウムであってよい。
導電剤は、活物質で発生した電気を集電体に伝達する機能を有する。本開示に係る実施態様によれば、導電剤として、電子伝導性が高く、かつ電池反応における化学的安定性が優れているものを使用してよい。例えば、導電剤としては、炭素材料、及び全固体電池の使用時の環境に耐えることができる金属材料、が挙げられる。炭素材料としては、例えば、炭素繊維、気相法炭素繊維、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、グラファイト、及びカーボンナノチューブを挙げることができる。
集電体は、電池内で発生した電気を集電して外部に出力する機能を有する。集電体は、好ましくは、良好な導電性を有する金属からなる導電性部材である。集電体として、例えば、インジウム(In)、銅(Cu)、マグネシウム(Mg)、ステンレス鋼、チタン(Ti)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、アルミニウム(Al)、亜鉛(Zn)、ゲルマニウム(Ge)、リチウム(Li)、又はこれらの合金からなる、板状体又は箔状体を、用いることができる。
種々のバインダの偏析状態を有している二次電池用積層体について、互いに重なり合って積層されている活物質層の間における接着性、及び集電体と活物質層との間における接着性を評価した。積層体として、硫化物系全固体二次電池用積層体を作製した。
まず、表1に示す配合比に従って各材料を分散媒に分散させて、スラリー状の活物質層合剤を作製した。活物質、固体電解質、導電剤、及びバインダの合計と、分散媒との重量比は、100:89であった。分散媒としては、酪酸ブチルを使用した。導電剤として、炭素繊維(気相法炭素繊維、VGCF(登録商標)、昭和電工株式会社)を使用した。そして、この活物質層合剤を、集電体としてのニッケル箔、及びアルミ転写箔に、それぞれ塗布した。ニッケル箔の厚みは18μmであり、アルミ転写箔の厚みは15μmであった。これらを、炉内温度150℃に設定された熱風恒温槽に投入し、乾燥させた。定率乾燥区域における温度及び熱風条件を変動させることによって、活物質層におけるバインダの偏析を調節した。集電体及びアルミ転写箔上における活物質層合剤の厚みは、それぞれ65μmであった。
それぞれの試料に関して、第一活物質層又は第二活物質層におけるバインダの偏析状態を、走査型電子顕微鏡(SEM)及びエネルギー分散型X線分析装置(EDX)によって定量評価した。バインダの存在面積を、フッ素(F)マッピングによって積算することで算出した。各試料における、計測されたバインダの偏析状態を、表2~5に示す。バインダの偏析状態は、集電体側から出発して、第一活物質層下層(D)、第一活物質層上層(C)、第二活物質層下層(B)、及び第二活物質層上層(A)の積層方向断面におけるバインダの存在面積をそれぞれd、c、b及びaとした場合の、(b+c)/(a+b+c+d)の値、第一活物質層におけるマイグレーション指数c/d、第二活物質層におけるマイグレーション指数b/a、及び合計のマイグレーション指数(b/a)+(c/d)によって、表している。
作成された一連の積層体それぞれについて、第一活物質層と第二活物質層との間における接着性(活物質層間の接着性)、及び第一活物質層と集電体との間の接着性(活物質層-集電体間の接着性)を評価した。
12 第一活物質層
14 第二活物質層
16 集電体
18 アルミ箔
40 活物質層合剤
A 第二活物質層上層
B 第二活物質層下層
C 第一活物質層上層
D 第一活物質層下層
Claims (1)
- 第一活物質層及び第二活物質層、並びに集電体を有している全固体リチウムイオン電池用積層体であって、
前記第一活物質層及び前記第二活物質層が、いずれも、活物質及びバインダを含有しており、
前記第一活物質層及び前記第二活物質層が、いずれも、正極活物質層又は負極活物質層であり、
前記第一活物質層が、前記集電体上に積層されており、
前記第二活物質層が、前記第一活物質層の、前記集電体の反対側に向いている面に積層されており、かつ、
前記第一活物質層及び前記第二活物質層を、それぞれ、積層方向において2つに等分して考慮し、この等分によって生じる4つの層を、前記集電体側から出発して、第一活物質層下層(D)、第一活物質層上層(C)、第二活物質層下層(B)、及び第二活物質層上層(A)とし、かつそれぞれの層の積層方向断面における前記バインダの存在面積をそれぞれd、c、b及びaとした場合に、
0.61≦(b+c)/(a+b+c+d)≦0.69、及び
1.0≦c/d≦2.0
の関係が成立しており、
前記バインダが、PVdF及び/又はその誘導体であり、
前記バインダの前記存在面積は、走査型電子顕微鏡(SEM)及びエネルギー分散型X線分析装置(EDX)を用いてフッ素(F)マッピングによって積算することで、決定される、
積層体。
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JP2019058676A JP7156127B2 (ja) | 2019-03-26 | 2019-03-26 | 二次電池用積層体 |
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JP2016027549A (ja) | 2014-06-30 | 2016-02-18 | パナソニック株式会社 | 非水電解質二次電池用負極板及びその製造方法 |
JP2018533836A (ja) | 2016-07-18 | 2018-11-15 | エルジー・ケム・リミテッド | リチウム二次電池用電極の製造方法、及びそれによって製造されたリチウム二次電池用電極 |
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2019
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