JP7122581B2 - 二次電池 - Google Patents

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Description

本発明は、巻回式の電極群を備える二次電池に関する。
二次電池において、セパレータを介して対向して配置される正極と負極とが巻回されることにより形成された、巻回式電極群が用いられる場合がある。正極は、正極集電体と、正極集電体に担持された正極活物質層とを備えている。正極集電体には、正極活物質層を有さない露出部が形成され、露出部には正極リードの長さ方向の一端部が接続される。正極リードの他端部は、電池の正極端子に接続される。正極と正極端子とは、正極リードにより電気的に接続される（特許文献１）。
国際公開第２０１６／１２１３３９号
正極リードが接合された巻回式電極群は、正極リードの接合部分が膨出した楕円のような形状になり易い。一方、電池ケースの底面は、ほぼ真円である。そのため、短径方向では電池ケースと電極群との間の隙間が大きくなって、電池ケース内部を有効に利用することができず、容量を大きくすることが困難である。
本開示に係る二次電池は、電極群および電解質を備え、前記電極群は、正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に介在するセパレータと、前記正極に電気的に接続された正極リードと、を備え、前記正極と前記負極とは、前記セパレータを介して対向して配置されるとともに、巻回されており、前記正極は、正極集電体と、前記正極集電体の両方の主面に担持された正極活物質層と、を備え、前記正極集電体は、前記正極活物質層が担持されていない第１露出部を有し、前記正極リードは、前記露出部に接続されており、前記負極は、負極集電体と、前記負極集電体の両方の主面に担持された負極活物質層と、を備えるとともに、第１領域および第２領域を有し、前記第１領域の前記負極活物質層の単位面積当たりの質量は、前記第２領域の前記負極活物質層の単位面積当たりの質量よりも少なく、前記第１領域は、前記正極リードに対向している。
本開示に係る他の二次電池は、電極群および電解質を備え、前記電極群は、正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に介在するセパレータと、前記正極に電気的に接続された正極リードと、を備え、前記正極と前記負極とは、前記セパレータを介して対向して配置されるとともに、巻回されており、前記正極は、正極集電体と、前記正極集電体の両方の主面に担持された正極活物質層と、を備え、前記正極集電体は、前記正極活物質層が担持されていない第１露出部を有し、前記正極リードは、前記第１露出部に接続されており、前記負極は、負極集電体と、前記負極集電体の両方の主面に担持された負極活物質層と、を備えるとともに、第１領域および第２領域を有し、前記第１領域において、前記負極集電体が露出しており、前記第１領域は、前記正極リードに対向している。
本開示に係る二次電池によれば、巻回式電極群の断面形状が真円に近くなる。そのため、電池ケース内部を有効に利用することができて、高容量の二次電池を得ることができる。
実施形態に係る二次電池に用いられる帯状の正極の平面図である。 第１の態様にかかる電極群の要部を拡大して示す断面図である。 第２の態様にかかる電極群の要部を拡大して示す断面図である。 実施形態に係る円筒型の二次電池の概略縦断面図である。
実施形態に係る二次電池（以下、単に電池と称する場合がある。）は、電極群および電解質を備える。電極群は、正極と、負極と、正極および負極の間に介在するセパレータと、正極に電気的に接続された正極リードと、を備える。電極群は、セパレータを介して対向して配置された正極と負極とが巻回された、巻回式である。
正極は、正極集電体と、正極集電体の両方の主面に担持された正極活物質層と、を備える。正極集電体は、正極活物質層が担持されていない第１露出部を有し、正極リードは、当該第１露出部に接続されている。
負極は、負極集電体と、負極集電体の両方の主面に担持された負極活物質層と、を備えるとともに、第１領域および第２領域を有する。第１領域の負極活物質層の単位面積当たりの質量は、第２領域の負極活物質層の単位面積当たりの質量よりも少ない。第１領域において、負極活物質層は担持されておらず、負極集電体が露出していてもよい。第１領域は、正極リードに対向している。正極リードは、第１領域に収まるように配置される。
負極活物質層の単位面積当たりの質量は、負極活物質層の厚みに影響する。負極活物質層の単位面積当たりの質量が少ない領域は、より小さな応力で変形することができる。電極群の第１領域における負極活物質層は、対向する正極リードによって押圧されて、第２領域の負極活物質層よりも薄くなっている。第１領域は、対向する正極リードによって押圧されていない状態で、第２領域と比べて薄くてもよい。正極リードの厚みの少なくとも一部は、薄い第１領域で吸収されて、電極群の巻回軸方向に垂直な断面形状（以下、単に電極群の断面形状と称す）が真円に近くなる。よって、電池ケース内部を有効に利用することができて、高容量化が図れる。
好ましい態様において、電池は、正極リードを覆う第１絶縁部材を備える。このとき、電極群の巻回軸方向に垂直に正極リードを切断する断面において、第１領域と第２領域との境界は、正極リードの端部と第１絶縁部材の端部との間に位置してもよい。充放電に寄与する正極活物質層は、負極活物質層が配置される第２領域に対向するため、二次電池の充放電を安定的に行うことができる。さらに好ましい態様において、第１絶縁部材は、第１露出部を覆う。このとき、第１領域と第２領域との境界は、正極リードの端部と第１露出部の端部との間に位置してもよい。
以下、二次電池の構成要素について具体的に説明する。なお、本実施形態では、リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明するが、これに限定されるものではない。
（正極）
正極は、正極集電体と、正極集電体に担持された正極活物質層と、を有する。正極集電体は、第１主面と、第１主面とは反対側の第２主面とを備える。正極活物質層は、第１主面および第２主面に担持されている。正極集電体の第１主面には、正極活物質層を有さない第１露出部が設けられる。第１露出部には、正極リードが電気的に接続される。正極リードは、第１絶縁部材により覆われる。
正極集電体の第２主面には、第１露出部に対応するように配置され、正極活物質層が担持されていない露出部（第２露出部）が設けられてもよい。これにより、正極リードと正極集電体との溶接が容易となる。この場合、第２露出部の少なくとも一部も、絶縁部材（第２絶縁部材）で覆われる。
正極集電体としては、シート状の導電性材料（例えば、金属箔）が挙げられる。金属箔を形成する金属としては、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス鋼、チタン、チタン合金などが挙げられる。正極集電体の厚みは、例えば、１μｍ～１００μｍであってもよく、１０μｍ～５０μｍであってもよい。
正極活物質層は、正極活物質、導電剤、結着剤などを含む。正極活物質は、リチウムイオンをドープおよび脱ドープ可能な材料であり、例えばリチウム含有複合酸化物である。リチウム含有複合酸化物としては、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＮｉx1Ｍｎy1Ｃｏ1-(x1+y1)Ｏ2、ＬｉＮｉx2Ｃｏy2Ｍ1-(x2+y2)Ｏ2、αＬｉＦｅＯ2、ＬｉＶＯ2などが例示できる。ｘ１およびｙ１は、０．２５≦ｘ１≦０．６、０．２５≦ｙ１≦０．５であり、ｘ２およびｙ２は、０．７５≦ｘ２≦０．９９、０．０１≦ｙ２≦０．２５であり、Ｍは、Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｎ、ＰｂおよびＳｂの群から選ばれる少なくとも１つの元素である。
正極活物質層に含ませる導電剤には、カーボンブラック、黒鉛、炭素繊維などが用いられる。導電剤の量は、正極活物質１００質量部あたり、例えば０～２０質量部である。正極活物質層に含ませる結着剤には、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素樹脂、アクリル樹脂、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）などのゴム（ゴム粒子）などが用いられる。結着剤の量は、正極活物質１００質量部あたり、例えば０．５～１５質量部である。
正極活物質層は、正極活物質、結着剤、導電剤などを含む正極合剤を、分散媒とともに混練して、正極ペーストを調製し、正極ペーストを正極集電体の表面の所定領域に塗布し、乾燥し、圧延することにより形成される。分散媒としては、有機溶媒、水などが用いられる。有機溶媒としては特に限定されない。例えば、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）が挙げられる。正極ペーストの塗布は、様々なコーターを用いて行うことができる。塗布後の乾燥は、自然乾燥でもよく、加熱下で行ってもよい。正極活物質層の片面の単位面積当たりの質量は、例えば、１００ｇ／ｍ２～８００ｇ／ｍ２であってもよく、４５０ｇ／ｍ２～６００ｇ／ｍ２であってもよい。正極活物質層の厚みは、例えば５０μｍ～２００μｍであってもよく、６０μｍ～１５０μｍであってもよい。
正極リードの材料としては、例えばアルミニウム、アルミニウム合金、ニッケル、ニッケル合金、鉄、ステンレス鋼などが用いられる。正極リードの厚みは、例えば、１０μｍ～２００μｍであってもよく、１００μｍ～１５０μｍであってもよい。正極リードの厚みは、正極活物質層の厚みより小さくてもよいし、正極活物質層の厚み以上であってもよい。特に、正極リードの厚みが正極活物質層の第１露出部側の端部の厚みより大きいほど、本実施形態の効果が発揮され易い。
絶縁部材（第１絶縁部材および第２絶縁部材）は、例えば、基材と粘着層とを備えるテープである。
基材は、入手が容易で低コストである観点から、樹脂で構成されてもよい。樹脂の種類は、適度な弾性、柔軟性および絶縁性を有する限り、特に制限されない。樹脂としては、例えば、ポリイミド、ポリアミド（芳香族ポリアミドなど）、ポリアミドイミド、ポリオレフィン（ポリプロピレン（ＰＰ）など）、ポリエステル（ポリエチレンナフタレートなど）、ポリフェニルスルホン（ＰＰＳ）、ポリフェニレンスルフィドなどが挙げられる。これらの樹脂は、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
基材の厚みは、取り扱い性および柔軟性の観点から、５μｍ～１００μｍであってもよく、１０μｍ～５０μｍであってもよい。
粘着層は、粘着剤を含む。
粘着剤としては、様々な樹脂材料を用いることができる。例えば、アクリル樹脂、天然ゴム、合成ゴム（ブチルゴムなど）、シリコーン、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂などが挙げられる。これらは単独で用いてもよく、複数種を併用してもよい。粘着剤は、必要に応じて、粘着付与剤、架橋剤、老化防止剤、着色剤、酸化防止剤、連鎖移動剤、可塑剤、軟化剤、界面活性剤、帯電防止剤などの添加剤や、微量の溶剤を含んでもよい。
高い粘着性を確保し易く、テープ設計が容易である観点から、粘着層の厚みは、２μｍ～３０μｍであってもよく、５μｍ～１５μｍであってもよい。
図１に、二次電池に用いられる帯状の正極の平面図を示す。
帯状の正極１０は、正極集電体と、正極集電体の両方の主面に担持された正極活物質層１２と、を備える。正極集電体の第１主面は、正極活物質層１２が担持されない第１露出部１１ａを有する。正極集電体の第２主面は、正極活物質層１２が担持されない第２露出部１１ｂ（図３参照）を有してもよい。第１露出部１１ａと第２露出部１１ｂとは、例えば、対応する位置に配置される。以下、第１露出部１１ａおよび第２露出部１１ｂを総称して、露出部と称する場合がある。
露出部の形状は、特に限定されない。露出部は、例えば、正極集電体の巻回方向Ａに交わる方向（以下、巻回軸方向Ｄと称す。）の一端部から他端部までが露出されたスリット状である。露出部は、例えば、正極ペーストを正極集電体に間欠的に塗工することにより形成される。露出部は、正極１０から正極活物質層１２の一部を剥離して形成してもよい。このようなスリット状の露出部は、例えば、電極群の巻回方向Ａに対して８０～１００度の角度で形成される。
巻回方向Ａにおける第１露出部１１ａの長さ（幅Ｗ１１ａ）は、正極リード１３の巻回方向Ａにおける長さ（幅Ｗ１３）に依存し、特に限定されない。第１露出部１１ａの長さＷ１１ａは、正極リード１３の幅Ｗ１３の１２０％～１０００％であってもよい。第１露出部１１ａの幅Ｗ１１ａは、例えば３ｍｍ～２０ｍｍであり、５ｍｍ～１６ｍｍであってもよい。第２露出部１１ｂの巻回方向Ａにおける長さ（幅）も、第１露出部１１ａの幅Ｗ１１ａの長さと同程度である。
第１露出部１１ａには、ストリップ状の正極リード１３の一部が溶接される。正極リード１３は、第１露出部１１ａと重なる第１部分１３ａと、第１露出部１１ａから突出する第２部分１３ｂとを備える。
第１部分１３ａの長さＬ１３ａは、電池のサイズに依存する。長さＬ１３ａは、例えば１０ｍｍ～６０ｍｍであり、正極集電体の巻回軸方向Ｄの長さＬ１１の５％～１００％であってもよく、２０％～９５％であってもよい。長さＬ１３ａは、例えば１０ｍｍ～６０ｍｍである。長さＬ１３ａは、第１部分１３ａと第２部分１３ｂとの境界と、境界から最も離れた第１部分１３ａの位置までの距離である。ストリップ状の正極リード１３の全体のサイズは特に限定されないが、例えば、幅２ｍｍ～８ｍｍ、長さ２０ｍｍ～８０ｍｍである。
第１露出部１１ａは、好ましくは、正極集電体の巻回方向Ａにおける端部以外の領域に形成される。第１露出部１１ａは、例えば、正極集電体の巻回方向Ａにおける両方の端部から巻回方向Ａの長さの２０％以上の距離を離れた場所に設けられる。この場合、電極群において、正極リード１３の第１部分１３ａは、対向する負極に挟持され、第２部分１３ｂは、電極群の内部の領域から突出する。これにより、抵抗が小さくなる。
第１絶縁部材１４Ａは、好ましくは、第１露出部１１ａの全面を覆う。内部短絡を抑制する観点から、第１絶縁部材１４Ａは、正極活物質層１２の端部を覆っていてもよい。第２部分１３ｂの第１部分１３ａ側の端部も、第１絶縁部材１４Ａで覆われてよい。第２部分１３ｂの第１部分１３ａ側の端部の第２主面側も、絶縁部材で覆われてもよい。
（負極）
負極は、負極集電体と、負極集電体の両方の主面に担持された負極活物質層と、を備えるとともに、第１領域および第２領域を有する、第１領域の負極活物質層の単位面積当たりの質量は、第２領域の負極活物質層の単位面積当たりの質量よりも少ない。第１領域において、負極集電体が露出していてもよい。第１領域は、正極リード１３の第１部分１３ａに対向している。
負極集電体としては、シート状の導電性材料（例えば、金属箔）が挙げられる。金属箔を形成する金属としては、銅、銅合金、ニッケル、ニッケル合金、ステンレス鋼などが挙げられる。負極集電体の厚みは、１μｍ～１００μｍであってもよく、２μｍ～５０μｍであってもよい。
負極活物質層は、負極活物質、結着剤などを含む。負極活物質は、リチウムイオンをドープおよび脱ドープ可能な材料であり、炭素材料（天然黒鉛、人造黒鉛などの各種黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ、ハードカーボンなど）、正極よりも低電位でリチウムイオンのドープおよび脱ドープを行う遷移金属化合物、合金系材料などを用いることができる。合金系材料としては、ケイ素、ケイ素酸化物などのケイ素化合物、ケイ素合金、スズ、スズ酸化物、スズ合金などが挙げられる。これらの負極活物質は、一種を単独でまたは二種以上を組み合わせて用いてもよい。
負極活物質層に含ませる結着剤には、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ゴム（ゴム粒子）、セルロース樹脂（例えばカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ））などが用いられる。結着剤の量は、負極活物質１００質量部に対して、例えば０．５～１５質量部である。
負極活物質層は、負極活物質、結着剤などを含む負極合剤を、分散媒とともに混練して、負極ペーストを調製し、負極ペーストを負極集電体の表面の所定領域に塗布し、乾燥し、圧延することにより形成される。分散媒としては、正極ペーストと同様、有機溶媒、水などが用いられる。負極ペーストの塗布は、正極と同様に行うことができる。第２領域における負極活物質層の片面の単位面積当たりの質量は、例えば５０ｇ／ｍ２～５００ｇ／ｍ２であってもよく、１００ｇ／ｍ２～３５０ｇ／ｍ２であってもよい。第２領域における負極活物質層の厚みは、例えば７０μｍ～２５０μｍであってもよく、１００μｍ～２００μｍであってもよい。
第１領域は、例えば、負極ペーストを負極集電体に塗布量を変えて塗工することにより形成される。第１領域は、負極から負極活物質層の一部を剥離して形成してもよい。
通常、負極集電体にも、負極活物質層を有さない露出部（第３露出部）が設けられる。第３露出部には、例えばストリップ状の負極リードが接続される。
負極リードの材料としては、例えば銅および／またはニッケル、あるいはその合金などが挙げられる。
図２および図３に、電極群の要部の断面を拡大して示す。図２および図３において、正極リードの第１部分１３ａは、電極群の中心からｎ番目（ｎ≧１）に捲回されている負極２０ｎと、電極群の中心からｎ＋１番目に捲回されている負極２０ｎ＋１との間にある正極１０ｍ（ｍ≧１）に配置されている。正極リードが接合されている正極集電体１１ｍの第１主面１１ｍＸは、ｎ番目に捲回されている負極２０ｎに対向している。
図２および図３では、第１露出部１１ａは、第１部分１３ａとともに、第１絶縁部材１４Ａで覆われている。第１絶縁部材１４Ａは、正極活物質層１２の一部も覆っている。また、図２および図３では、便宜的にセパレータを省略するとともに、正極１０と負極２０ｎとの間、正極１０と負極２０ｎ＋１との間をあけて示している。
図２における第１領域２０１ａおよび第２領域２０２ａは、正極集電体１１ｍの第１主面１１ｍＸに対向する主面２０ｎＸに設けられている。第１領域２０１ａは、図示しないセパレータおよび第１絶縁部材１４Ａを介して、正極リードの第１部分１３ａに対向している。第１領域２０１ａの負極活物質層２２は、正極リードの第１部分１３ａからの応力により、第２領域２０２ａの負極活物質層２２よりも薄くなっている。以下、図２に示す態様を第１の態様とする。
図３における第１領域２０１ｂおよび第２領域２０２ｂは、正極集電体１１ｍの第２主面１１ｍＹに対向する主面２０ｎ＋１Ｘに設けられている。正極集電体１１ｍは、第１露出部１１ａに対応するように配置され、正極活物質層１２が担持されていない第２露出部１１ｂを有している。第２露出部１１ｂは、第２絶縁部材１４Ｂにより覆われている。すなわち、第１領域２０１ｂは、図示しないセパレータ、第２絶縁部材１４Ｂおよび正極集電体１１ｍを介して、正極リードの第１部分１３ａに対向している。第１領域２０１ｂの負極活物質層２２は、正極リードの第１部分１３ａからの応力により、第２領域２０２ｂの負極活物質層２２よりも薄くなっている。以下、図３に示す態様を第２の態様とする。
正極リードの第１部分１３ａの配置はこれに限定されず、ｎ＋１番目に巻回されている負極２０ｎ＋１側の面に配置されてもよい。すなわち、正極集電体１１ｍの第１主面１１ｍＸは、ｎ＋１番目に捲回されている負極２０ｎ＋１に対向してもよい。この場合、第１領域２０１ａは、ｎ＋１番目に巻回されている負極２０ｎ＋１の第１主面１１ｍＸに対向する主面に設けられる。第１領域２０１ｂは、ｎ番目に巻回されている負極２０ｎの第１主面１１ｍＸに対向する主面に設けられる。
［第１の態様］
図２に示される本態様において、第１領域２０１ａおよび第２領域２０２ａは、正極集電体１１ｍの第１主面１１ｍＸに対向する主面２０ｎＸに設けられている。第１領域２０１ａは、セパレータおよび第１絶縁部材１４Ａを介して、正極リードの第１部分１３ａに対向している。第１領域２０１ａの負極活物質層２２の厚みＴ１ａは、第２領域２０２ａの負極活物質層２２の厚みＴ２ａよりも小さい。第１領域２０１ａにおいて、負極集電体２１が露出していてもよい。
厚みＴ１ａおよびＴ２ａは、負極集電体２１の主面２０ｎＸ側の主面に担持されている負極活物質層２２の厚みであり、任意の３箇所の厚みの平均値である。後述する厚みＴ１ｂおよびＴ２ｂも同様にして求められる。
正極リードを巻回軸方向Ｄに垂直な方向に（すなわち、巻回方向Ａに）切断する断面において、第１領域２０１ａは、正極リードの第１部分１３ａに対向している。正極リードの第１部分１３ａは、電極群において、薄い負極活物質層２２を備える第１領域２０１ａ内に収まるように配置される。そのため、正極リードの第１部分１３ａの厚みの少なくとも一部は第１領域２０１ａで吸収されて、電極群の断面形状が真円に近くなる。
第１領域２０１ａと第２領域２０２ａとの境界は、正極リードの第１部分１３ａの端部と第１絶縁部材１４Ａの端部との間に位置してもよいし、正極リードの第１部分１３ａの端部と第１露出部１１ａの端部との間に位置してもよい。後者の場合、第２領域２０２ａのエッジが、正極１０の薄い領域（第１露出部１１ａ）上に配置される。そのため、電極群の断面形状は、より真円に近くなる。
第１領域２０１ａにおける負極活物質層２２の片面の単位面積当たりの質量Ｍ１ａは、第２領域２０２ａにおける負極活物質層２２の片面の単位面積当たりの質量Ｍ２ａよりも小さい限り特に限定されず、電極群の真円度を考慮して、適宜設定すればよい。単位面積当たりの質量Ｍ１ａは、単位面積当たりの質量Ｍ２ａの８０％以下であってもよく、５０％以下であってもよい。第１領域２０１ａは、負極活物質層２２を担持せず、単位面積当たりの質量Ｍ１ａが０の領域、すなわち負極集電体２１が露出している領域を含んでもよい。第１絶縁部材１４Ａに対向する負極活物質層２２の大部分は、充放電反応に寄与しないためである。
第１領域２０１ａにおける負極活物質層２２の片面の厚みＴ１ａは、通常、第２領域２０２ａにおける負極活物質層２２の片面の厚みＴ２ａよりも小さい。厚みＴ２ａに対する厚みＴ１ａの比は、単位面積当たりの質量Ｍ２ａに対する単位面積当たりの質量Ｍ１ａの比、および、第１領域２０１ａにかかる応力等に応じて変化し得る。
厚みＴ２ａと厚みＴ１ａとの差分ｄａは、正極リードの第１部分１３ａの厚みと正極活物質層１２の第１露出部１１ａ側の片面の端部の厚みとの差分ｄと、同程度であることが好ましい。差分ｄの少なくとも一部が、第１領域２０１ａおよび第１露出部１１ａで吸収されるためである。例えば、厚みＴ２ａと厚みＴ１ａとの差分ｄａは、差分ｄの２０％～１２５％であってもよい。
第１領域２０１ａの巻回方向Ａにおける長さ（幅Ｗ２０１ａ）は、第１領域２０１ａと第２領域２０２ａとの境界が、正極リードの第１部分１３ａの端部と第１絶縁部材１４Ａの端部との間に位置する限り、特に限定されない。第１領域２０１ａの幅Ｗ２０１ａは、例えば、正極リード１３の幅Ｗ１３の１００％～５００％であってもよい。第１領域２０１ａの幅Ｗ２０１ａは、例えば、第１絶縁部材１４Ａの巻回方向Ａにおける長さ（幅Ｗ１４Ａ）の３０％～９５％であってもよい。第１領域２０１ａの幅Ｗ２０１ａは、好ましくは、第１露出部１１ａの幅Ｗ１１ａの５０％～１２０％であってもよく、５０％～１００％であってもよい。
第１絶縁部材１４Ａの幅Ｗ１４Ａは、第１絶縁部材１４Ａの巻回方向Ａにおける両端部と電池ケース７０（図４参照）の中心Ｃとを結ぶ直線をそれぞれ引いて、これらの直線で区切られた円弧の長さとして求められる。後述する第２絶縁部材１４Ｂの巻回方向Ａにおける長さ（幅Ｗ１４Ｂ）も同様にして求められる。
［第２の態様］
図３に示される本態様において、第１領域２０１ｂおよび第２領域２０２ｂは、正極集電体１１ｍの第２主面１１ｍＹに対向する主面２０ｎ＋１Ｘに設けられている。正極集電体１１ｍは、第１露出部１１ａに対応するように配置され、正極活物質層１２が担持されていない第２露出部１１ｂを有している。第２露出部１１ｂは、第２絶縁部材１４Ｂにより覆われている。すなわち、第１領域２０１ｂは、セパレータ、第２絶縁部材１４Ｂおよび正極集電体１１ｍを介して、正極リードの第１部分１３ａに対向している。第１領域２０１ｂの負極活物質層２２の厚みＴ１ｂは、第２領域２０２ｂの負極活物質層２２の厚みＴ２ｂよりも小さい。第１領域２０１ｂにおいて、負極集電体２１が露出していてもよい。
正極リードを巻回方向Ａに切断する断面において、第１領域２０１ｂは、正極リードの第１部分１３ａに対向している。正極リードの第１部分１３ａは、電極群において、薄い負極活物質層２２を備える第１領域２０１ｂ内に収まるように配置される。そのため、正極リードの第１部分１３ａの厚みの少なくとも一部は第１領域２０１ｂで吸収されて、電極群の断面形状が真円に近くなる。
第１領域２０１ｂと第２領域２０２ｂとの境界は、正極リードの第１部分１３ａの端部と第２絶縁部材１４Ｂの端部との間に位置してもよいし、正極リードの第１部分１３ａの端部と第１露出部１１ａの端部との間に位置してもよい。後者の場合、第２領域２０２ｂのエッジが、正極１０の薄い領域（第１露出部１１ａ）上に配置される。そのため、電極群の断面形状は、より真円に近くなる。
第１領域２０１ｂと第２領域２０２ｂとの境界は、第１絶縁部材１４Ａを基準にして設定してもよい。第１絶縁部材１４Ａと第２絶縁部材１４Ｂとは、ほぼ対応するように配置されるためである。
正極集電体１１の第２絶縁部材１４Ｂで被覆される領域には、薄い正極活物質層１２が担持されてもよいし、図３のように、正極集電体１１ｍが露出した第２露出部１１ｂが配置されてもよい。後者の場合、第１領域２０１ｂと第２領域２０２ｂとの境界は、第２露出部１１ｂ上に位置することが好ましい。電極群の断面形状が、より真円に近くなるためである。
第１領域２０１ｂにおける負極活物質層２２の片面の単位面積当たりの質量Ｍ１ｂは、第２領域２０２ｂにおける負極活物質層２２の片面の単位面積当たりの質量Ｍ２ｂよりも小さい限り特に限定されず、電極群の真円度を考慮して、適宜設定すればよい。単位面積当たりの質量Ｍ１ｂは、単位面積当たりの質量Ｍ２ｂの８０％以下であってもよく、５０％以下であってもよい。第１領域２０１ｂは、負極活物質層２２を担持せず、単位面積当たりの質量Ｍ１ｂが０の領域、すなわち負極集電体２１が露出している領域を含んでもよい。第２絶縁部材１４Ｂに対向する負極活物質層２２の大部分もまた、充放電反応に寄与しないためである。
第１領域２０１ｂにおける負極活物質層２２の片面の厚みＴ１ｂは、通常、第２領域２０２ｂにおける負極活物質層２２の片面の厚みＴ２ｂよりも小さい。厚みＴ２ｂに対する厚みＴ１ｂの比は、単位面積当たりの質量Ｍ２ｂに対する単位面積当たりの質量Ｍ１ｂの比、および、第１領域２０１ｂにかかる応力等に応じて変化し得る。
厚みＴ２ｂと厚みＴ１ｂとの差分ｄｂは、正極リードの第１部分１３ａの厚みと正極活物質層１２の端部の片面の厚みとの差分ｄと、同程度であることが好ましい。差分ｄの少なくとも一部が、第１領域２０１ｂおよび第１露出部１１ａで吸収されるためである。例えば、厚みＴ２ｂと厚みＴ１ｂとの差分ｄｂは、差分ｄの２０％～１２５％であってもよい。
第１領域２０１ｂとともに、負極２０ｎに上記第１領域２０１ａが配置される場合、上記の厚みＴ２ｂと厚みＴ１ｂとの差分ｄｂと、厚みＴ２ａと厚みＴ１ａとの差分ｄａとを足した数値が、差分ｄの２０％～１２５％であることが好ましい。
第１領域２０１ｂの巻回方向Ａにおける長さ（幅Ｗ２０１ｂ）は、第１領域２０１ｂと第２領域２０２ｂとの境界が、正極リードの第１部分１３ａの端部と第２絶縁部材１４Ｂの端部との間に位置する限り、特に限定されない。第１領域２０１ｂの幅Ｗ２０１ｂは、例えば、正極リード１３の幅Ｗ１３の１００％～５００％であってもよい。第１領域２０１ｂの幅Ｗ２０１ｂは、例えば、第２絶縁部材１４Ｂの幅Ｗ１４Ｂの３０％～９５％であってもよい。第１領域２０１ｂの幅Ｗ２０１ｂは、好ましくは、第２露出部１１ｂの幅の５０％～１２０％であってもよく、５０％～１００％であってもよい。
（電解質）
電解質は、例えば、水あるいは非水溶媒にリチウム塩を溶解することにより調製される。非水溶媒としては、例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネートなどの環状カーボネート；ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネートなどの鎖状カーボネート；γ－ブチロラクトンなどのラクトン；ギ酸メチル、酢酸メチルなどの鎖状カルボン酸エステル；１，２－ジクロロエタンなどのハロゲン化アルカン；１，２－ジメトキシエタンなどのアルコキシアルカン；４－メチル－２－ペンタノンなどのケトン；ペンタフルオロプロピルメチルエーテルなどの鎖状エーテル；１，４－ジオキサン、テトラヒドロフランなどの環状エーテル；アセトニトリルなどのニトリル；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミドなどのアミド；３－メチル－２－オキサゾリドンなどのカーバメート；スルホキシド（スルホラン、ジメチルスルホキシドなど）、１，３－プロパンサルトンなどの含硫黄化合物；もしくはこれらの溶媒の水素原子をフッ素原子などのハロゲン原子で置換したハロゲン置換体などが例示できる。非水溶媒は、単独または二種以上を組み合わせて使用できる。
リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡｌＣｌ4、Ｌｉ2Ｂ10Ｃｌ10などが使用できる。リチウム塩は、単独または二種以上を組み合わせて使用できる。電解質中のリチウム塩の濃度は、例えば、０．５～１．７モル／Ｌであってもよく、０．７～１．５モル／Ｌであってもよい。
（セパレータ）
セパレータとしては、樹脂製の微多孔フィルム、耐熱層が表面に塗布された樹脂製の微多孔フィルム、不織布などが使用できる。微多孔フィルムの樹脂としては、ポリオレフィン系材料が挙げられる。ポリオレフィン系材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどが例示できる。耐熱層は、例えば、耐熱性樹脂を含み、耐熱性樹脂と無機粒子とを含んでもよい。耐熱層は、多孔質であってもよい。耐熱性樹脂としては、アラミド、ポリイミド、ポリアミドイミド等が例示される。無機粒子としては、アルミナ、チタニア等が挙げられる。セパレータの厚みは、例えば５μｍ～５０μｍである。
図４に、本実施形態に係る円筒型の二次電池の一例の縦断面を概略的に示す。
二次電池１００は、巻回式の電極群４０と図示しない電解質とを含む電池である。電極群４０は、帯状の正極１０、帯状の負極２０およびセパレータ３０を含む。正極１０には正極リード１３が接続され、負極２０には負極リード２３が接続されている。正極リード１３は、第２部分１３ｂのみ図示され、第１部分の図示は省略されている。絶縁部材の図示も省略されている。
正極リード１３は、長さ方向の一端部が正極１０の第１露出部に接続されており、他端部が封口板９０に接続されている。封口板９０は、正極端子１５を備えている。負極リード２３は、一端が負極２０に接続され、他端が負極端子になる電池ケース７０の底部に接続されている。電極群４０の上下には、樹脂製の上部絶縁リング８０および下部絶縁リング６０が配置されている。電池ケース７０は、有底円筒型の電池缶であり、長手方向の一端が開口し、他端の底部が負極端子となる。
以下、本開示を実施例に基づいて、更に詳細に説明する。ただし、本開示は以下の実施例に限定されない。
《実施例１》
（１）正極の作製
正極活物質である１００質量部のＬｉＮｉ0.82Ｃｏ0.15Ａｌ0.03Ｏ2と、１．０質量部のアセチレンブラックと、０．９質量部のポリフッ化ビニリデン（結着剤）と、適量のＮＭＰとを混合して、正極ペーストを調製した。得られた正極ペーストを、正極集電体となる厚さ２０μｍのアルミニウム箔の両面に均一に塗布し、乾燥後、圧延して、幅５８ｍｍの帯状の正極を作製した。正極の長手方向における中央付近の両面に、正極集電体の巻回軸方向の一端部から他端部までが露出するスリット状の第１露出部および第２露出部を設けた。各露出部の幅は、７ｍｍとした。
正極集電体の第１露出部に、幅３．５ｍｍ、長さ６８ｍｍのストリップ状のアルミニウム製の正極リードを重ね、第２部分の長さが１５ｍｍ、第１部分の長さが５３ｍｍとなるように位置合わせして、第１部分を第１露出部に溶接した。
正極の第１主面に、第１露出部が覆われるように絶縁部材（第１絶縁部材）を貼り付け、正極の第２主面に、第２露出部が覆われるように絶縁部材（第２絶縁部材）を貼り付けた。各絶縁部材を、正極集電体の巻回軸方向の両端部から、２ｍｍずつはみ出させた。各絶縁部材を正極活物質層上に２ｍｍずつはみ出させた。絶縁部材は、厚さ１５μｍのポリイミド製の基材と、厚さ５μｍのアクリル樹脂を含む粘着層と、を備えていた。
（２）負極の作製
負極活物質である平均粒子径が約２０μｍの鱗片状の人造黒鉛１００質量部と、１質量部のスチレンブタジエンゴム（結着剤）と、１質量部のカルボキシメチルセルロース（増粘剤）と、水とを混合して、負極ペーストを調製した。得られた負極ペーストを、負極集電体となる厚さ８μｍの銅箔の両面に均一に塗布し、乾燥後、圧延して、幅５９ｍｍの帯状の負極を作製した。
負極の巻き終わり側の端部の両面に、負極集電体の巻回軸方向の一端部から他端部までが露出する第３露出部を設けた。負極の所定の位置に、負極集電体の巻回軸方向の一端部から他端部にわたって、負極活物質層の片面の単位面積当たりの質量が８０％（＝Ｍ１ａ／Ｍ２ａ）である第１領域を設けた。第１領域の幅は８ｍｍとした。第２領域の片面の単位面積当たりの質量Ｍ２ａは１３０ｇ／ｍ２であった。
負極集電体の第３露出部に、幅３ｍｍ、長さ４０ｍｍのストリップ状のニッケル製の負極リードを重ね、正極と同様、位置合わせして、負極リードの一部を第３露出部に溶接した。
（３）電極群の作製
正極と負極とを、セパレータを介して対向するように積層し、巻回して電極群を形成した。負極活物質層の厚みが薄い第１領域は、図２に示すように、セパレータおよび第１絶縁部材を介して、正極リードの第１部分に対向していた。第１領域と第２領域との２つの境界は、いずれも正極リードの第１部分の端部と第１絶縁部材の端部との間に配置されていた。また、上記境界は、セパレータおよび第１絶縁部材を介して、正極活物質層に対向していた。図４に示すように、電極群の一方の端面から正極リードの第２部分を、他方の端面から負極リードの一方の端部を、突出させた。
（４）電解質の調製
エチレンカーボネートと、エチルメチルカーボネートと、ジメチルカーボネートとの混合溶媒（体積比１：１：８）に、ＬｉＰＦ6を１．４モル／Ｌの濃度となるように溶解させて電解質を調製した。
（５）電池の作製
内面にニッケルメッキを施した鉄製の電池缶（直径１８ｍｍ、高さ６５ｍｍ）に、下部絶縁リングと上部絶縁リングで挟まれた電極群を収納した。負極リードを下部絶縁リングと電池缶の底部との間に介在させた。正極リードに、上部絶縁リングの中心の貫通孔を通過させた。次に、電極群の中心の中空部と下部絶縁リングの中心の貫通孔に電極棒を通して、負極リードの一端部を電池缶の内底面に溶接した。上部絶縁リングの貫通孔から引き出された正極リードの第２部分を、周縁部にガスケットを具備する封口板の内面に溶接した。その後、電池缶の開口付近に溝入れを行い、電池缶に電解質を注液し、電極群に含浸させた。最後に、封口板で電池缶の開口を塞ぎ、電池缶の開口端部を、ガスケットを介して封口板の周縁部に加締め、円筒型の二次電池を完成させた。
（６）評価
（ａ）真円度
得られた電極群を巻回軸方向から観察し、正極リードの第１部分の幅の中央と電池ケースの中心とを結ぶ直線上における電極群の直径（第１径）と、この直線に直交し、電極群の中心を通る直線上における電極群の直径（第２径）とを測定した。第１径を第２径で除した数値（第１径／第２径）を真円度として、表１に示す。
（ｂ）初期容量
得られた二次電池に対して、２５℃の恒温槽内にて、以下の条件で充電および放電のサイクルを３回繰り返した後、初期の放電容量を求めた。二次電池の設計容量を１Ｃとした。比較例１で作製された電池の放電容量との差を容量向上量として、表１に示す。
（１）定電流充電：０．３Ｃ（終止電圧４．２Ｖ）
（２）定電圧充電：４．２Ｖ（終止電流０．１Ｃ）
（３）定電流放電：０．５Ｃ（終止電圧２．５Ｖ）
《実施例２》
負極の第１領域および第２領域における負極活物質層の片面の単位面積当たりの質量の比：Ｍ１ａ／Ｍ２ａを５０％にしたこと以外、実施例１と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。
《実施例３》
負極の第１領域における負極活物質層の片面の単位面積当たりの質量Ｍ１ａを０（ｇ／ｍ２）にして、負極集電体を露出させたこと以外、実施例１と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。
《実施例４》
図３に示すように、第１領域を、セパレータ、第２絶縁部材および正極集電体を介して、正極リードの第１部分に対向するように配置したこと以外、実施例１と同様に電池を作製し、評価した。負極の第１領域および第２領域における負極活物質層の片面の単位面積当たりの質量の比：Ｍ１ｂ／Ｍ２ｂは８０％であった。結果を表１に示す。
《実施例５》
負極の第１領域における負極活物質層の片面の厚みＴ１ｂを０にして、負極集電体を露出させたこと以外、実施例４と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。
《実施例６》
正極リードを備える正極の両方の主面に隣接する負極に、図２に示すように、セパレータおよび第１絶縁部材を介して正極リードの第１部分に対向する第１領域と、図３に示すように、セパレータ、第２絶縁部材および正極集電体を介して正極リードの第１部分に対向する第１領域と、をそれぞれ設けたこと以外、実施例１と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。各第１領域における負極活物質層の片面の単位面積当たりの質量は、Ｍ１ａ／Ｍ２ａ＝８０％、Ｍ１ｂ／Ｍ２ｂ＝８０％を満たすようにした。
《実施例７》
各第１領域における負極活物質層の片面の単位面積当たりの質量Ｍ１ａおよびＭ１ｂを０にして、負極集電体を露出させたこと以外、実施例６と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。
《実施例８》
第１領域の幅を５ｍｍにして、第１領域と第２領域との境界を、正極リードの第１部分の端部と正極活物質層との間に配置したこと以外、実施例２と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。Ｍ１ａ／Ｍ２ａ＝５０％であり、上記境界は、セパレータおよび第１絶縁部材を介して、第１露出部に対向していた。
《実施例９》
図３に示すように、第１領域を、セパレータ、第２絶縁部材および正極集電体を介して、正極リードの第１部分に対向するように配置したこと以外、実施例８と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。第１領域と第２領域との境界は、正極リードの第１部分の端部と正極活物質層との間に配置しており、セパレータと絶縁部材を介して、第２露出部に対向していた。Ｍ１ｂ／Ｍ２ｂ＝５０％であった。
《比較例１》
第１領域を設けなかったこと以外、実施例１と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。
《比較例２》
第１領域の幅を２ｍｍにして、第１領域と第２領域との境界を正極リード上に配置したこと以外、実施例２と同様に電池を作製し、評価した。結果を表１に示す。
Figure 0007122581000001
本開示に係る二次電池は、ノートパソコン、携帯電話などの電子機器の駆動源、高出力が要求される電力貯蔵装置、電気自動車、ハイブリッド自動車、電動工具などの電源として好適に用いられる。
１０、１０ｍ 正極
１１、１１ｍ 正極集電体
１１ａ 第１露出部
１１ｂ 第２露出部
１１ｍＸ 第１主面
１１ｍＹ 第２主面
１２ 正極活物質層
１３ 正極リード
１３ａ 第１部分
１３ｂ 第２部分
１４Ａ 第１絶縁部材
１４Ｂ 第２絶縁部材
１５ 正極端子
２０、２０ｎ、２０ｎ＋１ 負極
２０１ａ、２０１ｂ 第１領域
２０２ａ、２０２ｂ 第２領域
２０ｎＸ、２０ｎ＋１Ｘ 主面
２１ 負極集電体
２２ 負極活物質層
２３ 負極リード
３０ セパレータ
４０ 電極群
６０ 下部絶縁リング
７０ 電池ケース
８０ 上部絶縁リング
９０ 封口板
１００ 二次電池

Claims (13)

  1. 電極群および電解質を備え、
    前記電極群は、正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に介在するセパレータと、前記正極に電気的に接続された正極リードと、を備え、
    前記正極と前記負極とは、前記セパレータを介して対向して配置されるとともに、巻回されており、
    前記正極は、正極集電体と、前記正極集電体の両方の主面に担持された正極活物質層と、を備え、
    前記正極集電体は、前記正極活物質層が担持されていない第１露出部を有し、
    前記正極リードは、前記第１露出部に接続されており、
    前記負極は、負極集電体と、前記負極集電体の両方の主面に担持された負極活物質層と、を備えるとともに、第１領域および第２領域を有し、
    前記第１領域の前記負極活物質層の単位面積当たりの質量は、前記第２領域の前記負極活物質層の単位面積当たりの質量よりも少なく、
    前記第１領域は、前記正極リードに対向している、二次電池。
  2. 前記正極リードを覆う第１絶縁部材を備え、
    前記第１領域と前記第２領域との境界は、前記正極リードの端部と前記第１絶縁部材の端部との間に位置する、請求項１に記載の二次電池。
  3. 前記第１絶縁部材は、前記第１露出部を覆っており、
    前記第１領域と前記第２領域との境界は、前記正極リードの端部と前記第１露出部の端部との間に位置する、請求項２に記載の二次電池。
  4. 前記第１絶縁部材は、前記正極活物質層の一部を覆う、請求項３に記載の二次電池。
  5. 前記第１領域は、前記セパレータと前記第１絶縁部材とを介して、前記正極リードに対向している、請求項２～４のいずれか一項に記載の二次電池。
  6. 前記正極集電体は、前記第１露出部に対応するように配置され、前記正極活物質層が担持されていない第２露出部を有し、
    前記第２露出部は、第２絶縁部材により覆われており、
    前記第１領域は、前記セパレータと前記第２絶縁部材と前記正極集電体とを介して、前記正極リードに対向している、請求項２～４のいずれか一項に記載の二次電池。
  7. 前記正極リードは、前記負極に挟持されている、請求項１～６のいずれか一項に記載の二次電池。
  8. 電極群および電解質を備え、
    前記電極群は、正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に介在するセパレータと、前記正極に電気的に接続された正極リードと、を備え、
    前記正極と前記負極とは、前記セパレータを介して対向して配置されるとともに、巻回されており、
    前記正極は、正極集電体と、前記正極集電体の両方の主面に担持された正極活物質層と、を備え、
    前記正極集電体は、前記正極活物質層が担持されていない第１露出部を有し、
    前記正極リードは、前記第１露出部に接続されており、
    前記負極は、負極集電体と、前記負極集電体の両方の主面に担持された負極活物質層と、を備えるとともに、第１領域および第２領域を有し、
    前記第１領域において、前記負極集電体が露出しており、
    前記第１領域は、前記正極リードに対向している、二次電池。
  9. 前記正極リードを覆う第１絶縁部材を備え、
    前記第１領域と前記第２領域との境界は、前記正極リードの端部と前記第１絶縁部材の端部との間に位置する、請求項８に記載の二次電池。
  10. 前記第１絶縁部材は、前記第１露出部を覆っており、
    前記第１領域と前記第２領域との境界は、前記正極リードの端部と前記第１露出部の端部との間に位置する、請求項９に記載の二次電池。
  11. 前記第１絶縁部材は、前記正極活物質層の一部を覆う、請求項１０に記載の二次電池。
  12. 前記第１領域は、前記セパレータと前記第１絶縁部材とを介して、前記正極リードに対向している、請求項９～１１のいずれか一項に記載の二次電池。
  13. 前記正極集電体は、前記第１露出部に対応するように配置され、前記正極活物質層が担持されていない第２露出部を有し、
    前記第２露出部は、第２絶縁部材により覆われており、
    前記第１領域は、前記セパレータと前記第２絶縁部材と前記正極集電体とを介して、前記正極リードに対向している、請求項９～１１のいずれか一項に記載の二次電池。
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