JP7105427B2 - 水素透過装置 - Google Patents

Description

本発明は、水素透過装置に関し、特に水素透過金属膜により水素を透過させるのに適した技術に関する。

水素透過に関する技術として、特許文献１に記載の水素分離装置が知られている。
該水素分離装置は、特許文献１の段落０００８に記載されているように、水素を透過する非パラジウム系金属又は非パラジウム系金属を主たる金属とする合金により形成された水素透過膜と、水素を含む原料気体を水素透過膜の一次側の表面に供給するための原料気体供給流路と、水素透過膜の二次側の表面へ透過した水素を回収するための水素回収流路と、原料気体供給流路から供給された原料気体を水素透過膜の一次側の表面に沿って分配するための所定の幅の流路を形成するために、水素透過膜の一次側の表面から所定の幅だけ離隔して配置された流路形成部とを備えたものである。

該特許文献１の段落００４５には、流配フランジ６０を設けることで、高い水素透過度が得られることが記載されている。

特開２０１９－５６８４号公報

本発明の課題は、流配フランジとは全く別の手段によって高い水素透過度が得られる手段を提供することである。

本発明の課題を解決するための手段は、下記のとおりである。

第１に、
原料気体の供給側である１次側と、透過気体の取出側である２次側との間に、水素透過金属膜を有する水素透過装置であって、
１次側には、
原料気体供給路を形成する原料供給管と、
２次側に透過しない原料気体を排出する原料気体排出路と、
前記原料供給管の先端側と組み合う開孔板を有し、
該開孔板の噴出孔の大きさが、原料供給管より小さいことを特徴とする、水素透過装置。
ここで、噴出孔の大きさとは、噴出孔が円の場合には直径のことをいう。
従って、噴出孔が円の場合には、噴出孔の直径が、原料供給管の内径より小さい場合が該当する。
また、噴出孔の形状としては、円の他に、三角形、四角形、五角形等の多角形や星型多角形等の各種形状が採用することができる。
ここで、多角形や星型多角形の場合に、「噴出孔の大きさが、原料供給管より小さい」とは、多角形や星型多角形の形状自体が、原料供給管の内径を形成する円内に収まることをいう。

第２に、
原料気体の供給側である１次側と、透過気体の取出側である２次側との間に、水素透過金属膜を有する水素透過装置であって、
１次側には、
原料気体供給路を形成する原料供給管と、
２次側に透過しない原料気体を排出する原料気体排出路と、
前記原料供給管の先端側と組み合う開孔板を有し、
該開孔板の噴出孔の直径が、原料供給管の内径より小さいことを特徴とする、水素透過装置。

第３に、
前記開孔板の噴出孔が、１次側から２次側に向けて、テーパ形状を有することを特徴とする、前記第１または第２に記載の水素透過装置。
ここで、テーパ形状を有するとは、１次側から２次側に向けて、噴出孔の形状が徐々に小さくなるようにテーパを形成する他に、１次側から２次側に向けて、噴出孔の形状が徐々に大きくなるようにテーパを形成する場合も含まれる。
前記テーパを形成する場合の噴出孔の形状は、加工性を考慮すると、円の場合が望ましいが、三角形、四角形、五角形等の多角形や星型多角形等の各種形状の場合であっても、採用することができる。

第４に、
前記開孔板の噴出孔の直径が、原料供給管の内径の２分の１以下、望ましくは３分の１以下、より望ましくは４分の１程度であることを特徴とする、前記第２または第３に記載の水素透過装置。
ここで、４分の１程度とは、４分の１の値に加えて、実質的に４分の１の場合と同等の作用効果を有する範囲を含むことを意味している。

水素透過金属膜としては、水素を透過する性質を有する、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａなどの５族元素の純金属や、合金により形成される５類金属であれば良いが、純バナジウムが望ましい。
また、水素透過金属膜の両表面には、触媒としてパラジウムまたはパラジウム系合金をスパッタリングすることが望ましい。

本発明によれば、水素透過性能を高めることができる。

本発明の実施例１に係る要部の縦断面図である。 本発明の実施例１に係る全体の縦断面図である。 本発明の実施例１に係る１次側の斜視図である。 本発明の実施例１に係る全体の縦断面の斜視図である。 比較例に係る要部の縦断面図である。 比較例に係る全体の縦断面の斜視図である。 試験例の結果を流量で示すグラフである。 試験例の結果を透過係数で示すグラフである。 本発明の実施例２に係る噴出孔の部分の縦断面図である。 本発明の実施例３に係る噴出孔の平面図である。

以下、本発明を実施するための形態を、図面を参照しつつ具体的に説明する。
ここで、添付図面において同一の部材には同一符号を付しており、また重複した説明は省略されている。
なお、ここでの説明は本発明が実施される一形態であることから、本発明は該当形態に限定されるものではない。

［実施例１］

本発明に係る水素透過装置の一例は、図１に要部を示すとおり、水素含有ガス等の原料気体の供給側である１次側円筒体１０と、透過気体である水素の取出側である２次側円筒体２０との間に、純バナジウムによる水素透過金属膜３０を有するものである。
該水素透過金属膜３０の両面には、触媒としてパラジウム銀（Ｐｄ－２５％Ａｇ）がスパッタリングされている。

１次側円筒体１０の先端側には、１次側フランジ１１が一体となって形成されている。
２次側円筒体２０の先端側には、２次側フランジ２１が一体となって形成されている。

１次側フランジ１１及び２次側フランジ２１の内周面側には、凹部が各々形成されている。
１次側の凹部には、銅による１次側ガスケット１２が位置している。
２次側の凹部には、銅による２次側ガスケット２２が位置している。
なお、ガスケットの素材としては、銅に限定されず、ステンレス等の他の素材で形成することもできる。

１次側ガスケット１２と２次側ガスケット２２との間には、水素透過金属膜３０が位置している。
該水素透過金属膜３０の直径は、１次側ガスケット１２及び２次側ガスケット２２の外径より、わずかに大きく、ガスケットで挟み込まれて密閉性が保たれた状態で、水素透過金属膜３０の外周縁部が１次側ガスケット１２及び２次側ガスケット２２の外周端から僅かにはみ出すように形成されている。
１次側ガスケット１２及び２次側ガスケット２２による挟み込みは、図示は省略するが、１次側フランジ１１及び２次側フランジ２１に形成された４個の貫通穴に、ボルトを通してナットで締め付けることで行われている。

前記１次側円筒体１０の内部には、図１及び図２に示すとおり、原料気体供給路を形成する原料供給管１３が配置されている。
該原料供給路１３の先端側には、図３に示すとおり、中心部に円状の噴出孔１５を有する略円形状の開孔板１４が組み合わせられている。

前記噴出孔１５の直径は、図１及び図２に示すとおり、原料供給管１３の内径の４分の１のサイズで形成されている。
本実施例１では、原料供給管１３の内径が４.４ｍｍであり、噴出孔１５の孔径が１.１ｍｍとなるように形成されている。
また、１次側円筒体１０及び２次側円筒体２０の内径は、３０ｍｍである。

図３に示すように、前記開孔板１４の外周は、１次側円筒体１０の内径より小さく切欠状により原料気体排出路１６ａを形成する部分と、１次側フランジ１１の凹部に収まる部分である接続縁部１４ａとを有している。
該接続縁部１４ａの一部は、図示は省略するが、１次側フランジ１１に形成された凹部に溶接されている。
該原料気体排出路１６ａは、図１及び図２に示すように、１次側円筒体１０と原料供給管１３との間に形成された原料気体排出路１６ｂに通じている。
該原料気体排出路１６ｂは、図２に示すように、１次側円筒体１０の後端側に接続された原料気体排出管１７による原料気体排出路１６ｃに通じている。

図１に示すように、２次側フランジ２１の凹部には、２次側ガスケット２２と共に、円形状のメタルフィルター２３と円形状の孔有支持板２４が、水素透過金属膜３０側から順に配置されている。
該孔有支持板２４には、水素透過金属膜３０を透過した水素が通過するための複数の透過気体通過孔２５が形成されている。

図１及び図２に示すように、２次側円筒体２０の内部には、前記透過気体通過孔２５を通過した水素が流れ込む透過気体取出路２６ｂが形成されている。
図２に示すように、該２次側円筒体２０の後端側には、内径４.４ｍｍの透過気体取出管２７が接続されている。

該透過気体取出管２７の内部には、透過気体取出路２６ｃが形成されている。
該当化気体取出路２６ｃは、透過気体取出路２６ｂに通じている。

次に、前記の水素透過装置の作用について説明する。

図１から図４に示すとおり、水素を含有する気体は、原料供給管１３から調整された圧力で供給される。
供給された気体は、図１に示すとおり、原料供給管１３先端部分で、開孔板１４によって流路が制限されているので、そのまま流れることなく、原料供給管１３の内径より小さい直径の噴出孔１５から水素透過金属膜３０側に噴出する際に、流速が早められることになる。

早い流速で噴出した気体は、水素透過金属膜３０の中心部付近に当たってから、水素透過金属膜３０の外縁側に流れ出す。
この際、一部の水素分子が乖離して水素原子となって水素透過金属膜３０に入り込み、圧力差により２次側に進み、最後には水素透過金属膜３０を透過する。

図２及び図４に示すとおり、１次側において、水素透過金属膜３０に入り込まない気体は、開孔板１４の外周縁に形成された原料気体排出路１６ａを通り、更に、原料気体排出路１６ｂ、原料気体排出路１６ｃを通って、排出される。

２次側において、水素透過金属膜３０を透過した理論純度１００パーセントの水素は、図１に示すとおり、メタルフィルター２３及び孔有支持板２４の透過気体通過孔２５を通る。
透過気体通過孔２５を通った超高純度の水素は、図２及び図４に示すとおり、透過気体取出路２６ｂ，２６ｃを通り、容器（図示は省略）に分離回収される。

［比較例］

図５、図６に示すとおり、原料供給管１３の内径と等しく孔径が４.４ｍｍの供給管径噴出孔１８を設けた水素透過装置を準備した。
該比較例の水素透過装置は、供給管径噴出孔１８の孔径以外は、前記実施例の水素透過装置と同様の構成なので、説明は省略する。

［比較試験］

前記実施例の水素透過装置と、前記比較例の水素透過装置について、同一の条件で、水素透過試験を行った。
試験結果について、流量を図７に、透過係数を図８に示す。

結果を考察すると、比較例の４．４ｍｍ孔よりも、実施例の１．１ｍｍ孔の方が、良好なデータを示し、孔径を小さくすることが有効であることが確認された。

［実施例２］

図９に示すとおり、本実施例２における開孔板１４の円状の噴出孔１５は、実施例１の噴出孔１５と異なり、原料供給管１３が取り付けられている原料気体の供給側である１次側から、透過気体の取出側である２次側に向けて、テーパ形状を有するように形成されている。
すなわち、本実施例２の場合は、円状の噴出孔１５の直径が、テーパ状に変化するように形成されている。

図９中、（Ａ）は、円状の噴出孔１５について、１次側から２次側に向けて、径が徐々に小さくなるようにテーパを形成したもので、１次側の孔径を３．１ｍｍ、２次側の孔径を１．１ｍｍに形成したものである。
図９中、（Ｂ）は、円状の噴出孔１５について、１次側から２次側に向けて、径が徐々に大きくなるようにテーパを形成したもので、１次側の孔径を１．１ｍｍ、２次側の孔径を３．１ｍｍに形成したものである。

本実施例２による円状の噴出孔１５によると、径がテーパ状に変化するように形成されているので、流速が早まるだけでなく、乱流や速度変化等により、噴出孔１５通過後の気流の変化が多面的に引き起こされ、より効果的に水素透過金属膜３０（図１参照）に噴出される。
［実施例３］

図１０に示すとおり、本実施例３における開孔板１４の噴出孔１５の形状は、実施例１における円状の噴出孔１５（図３参照）と異なるものであるが、該開孔板１４の噴出孔１５の大きさが、原料供給管１３（図１～図３参照）の内径より小さいという特徴は、実施例１と共通するものである。

図１０中、（Ａ）は、星型５角形の形状の噴出孔１５の部分を拡大して示すもの、全体が直径１.１ｍｍの円内に収まるように形成されている。
図１０中、（Ｂ）は、６角形の形状の噴出孔１５の部分を拡大して示すもの、全体が直径１.１ｍｍの円内に収まるように形成されている。

本実施例３による多角形や星型多角形による噴出孔１５によると、形状自体が円形と異なる形状で形成されているので、流速が早まるだけでなく、乱流や部分的な速度変化等により、噴出孔１５通過後の気流の変化がより多面的に引き起こされ、より一層効果的に水素透過金属膜３０（図１参照）に噴出される。

１０ １次側円筒体
１１ １次側フランジ
１２ １次側ガスケット
１３ 原料供給管
１４ 開孔板
１４ａ 接続縁部
１５ 噴出孔
１６ａ，１６ｂ，１６ｃ 原料気体排出路
１７ 原料気体排出管
１８ 供給管径噴出孔
２０ ２次側円筒体
２１ ２次側フランジ
２２ ２次側ガスケット
２３ メタルフィルター
２４ 孔有支持板
２５ 透過気体通過孔
２６ｂ，２６ｃ 透過気体取出路
２７ 透過気体取出管
３０ 水素透過金属膜

Claims (4)

1. 原料気体の供給側である１次側円筒体と、透過気体の取出側である２次側円筒体との間に、水素透過金属膜を有する水素透過装置であって、
   前記１次側円筒体には、
   原料気体供給路を形成する原料供給管と、
   前記原料供給管の先端に取り付けられた、噴出孔を有する開孔板と、を有し、
   前記噴出孔は、前記開孔板が前記原料供給管の先端に取り付けられた領域の中心に位置しており、
   該開孔板の外周縁には、前記水素透過金属膜を透過しない前記原料気体を通すための原料気体排出路が形成され、
   該開孔板の噴出孔の直径が、原料供給管の内径より小さく形成されていることを特徴とする、水素透過装置。
2. 原料気体の供給側である１次側円筒体と、透過気体の取出側である２次側円筒体との間に、水素透過金属膜を有する水素透過装置であって、
   １次側円筒体の先端側には、１次側フランジが形成され、
   該１次側フランジには、凹部が形成され、
   前記１次側円筒体には、
   原料気体供給路を形成する原料供給管と、
   ２次側に透過しない原料気体を排出する原料気体排出路と、
   前記原料供給管の先端側に中心部に噴出孔を有する円形状の開孔板を有し、
   該開孔板の外周縁には、原料気体排出路が形成され、
   該開孔板の噴出孔の直径が、原料供給管の内径より小さく形成されていることを特徴とする、水素透過装置。
3. 前記原料気体排出路は、１次側円筒体と原料供給管との間に形成された原料気体排出路に通じており、
   該１次側円筒体と原料供給管との間に形成された原料気体排出路は、１次側円筒体の後端側に接続された原料気体排出管による原料気体排出路に通じていることを特徴とする、請求項１または２に記載の水素透過装置。
4. 前記開孔板の噴出孔が、１次側から２次側に向けて、テーパ形状を有することを特徴とする、請求項１から３のいずれか一つに記載の水素透過装置。
   

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