JP7096317B2 - Co2膜を含む改質装置 - Google Patents
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Description
(1) CH4 + H2O = CO + 3H2
(2) CO + H2O = CO2 + H2
(3) CnHm + nH2O = nCO + (n+1/2m)H2
(4) CH4 + 2H2O = CO2 + 4H2
一実施形態では、CO2膜の透過度(permeance)は、約1kmol/m2/h/atmを超え、好ましくは約3kmol/m2/atmを超え、より好ましくは約8kmol/m2/h/atmを超える。CO2膜の透過度は、水素に富んだ合成ガスの生成に重要な影響を及ぼし、少なくとも約2kmol/m2/h/atmまでである。
- 加熱反応器によって提供するべき熱は減少する。加熱反応器が燃焼反応器(fired reactor)である場合、燃焼強度は低められる。
- 加熱反応器からの流出物を冷却するための廃熱セクションの寸法は、加熱反応器によって提供される熱に対する低減された要求のために減少する。
- 反応チャンバの材料に対する要求は減少し、これは、現在の反応チャンバと比較して、反応チャンバのより薄い壁および/またはより安価なタイプの材料を可能にする。
- 加熱反応器によって提供するべき熱は減少する。加熱反応器が燃焼反応器(fired reactor)である場合、燃焼強度は低められる。
- 加熱反応器からの流出物を冷却するための廃熱セクションの寸法は、加熱反応器によって提供される熱に対する低減された要求のために減少する。
- 反応チャンバの材料に対する要求は減少し、これは、現在の反応チャンバと比較して、反応チャンバのより薄い壁および/またはより安価なタイプの材料を可能にする。
改質装置内の触媒材料は、水蒸気メタン改質に加えて水性ガスシフトを行うように配置されている。改質装置内で触媒材料によって行われる水性ガスシフト反応が十分である場合、別個の水性ガスシフトユニットを用いることなく、または少なくともその規模を低減して行うことができる。しかしながら、別法として、別個の水性ガスシフトユニット30がプラント50内に存在してもよい。改質器20内の触媒が水性ガスシフトをも実行するように配置されている場合、水性ガスシフトユニット30は、従来の水性ガスシフト装置よりも小さくてもよい。
図3cは、本発明による改質装置の例示的な反応チャンバ22’’の概略図である。この場合もまた、本発明の改質装置20の反応チャンバ22’’は、複数の反応チャンバのうちの1つ、例えば、複数の水蒸気改質器管のうちの1つであってよい。図3aおよび図3bの実施形態のように、反応チャンバ22’’は、反応チャンバ22’’の長手方向軸(図3cには図示せず)の全てに沿って延びる膜25’’を備える。図3cに示す実施形態は、スイープガスの向流を有する内側拡散チャンバである。
図5は、類似の条件で操業されるが、膜を備えていない反応チャンバと比較して、CO2膜を用いた改質装置の反応チャンバでは水素生成収率を増加させることができることを示す。図5はまた、膜が反応チャンバの最下流側の3分の1にのみ設けられる場合の水素生成収率の増加の計算を示す。シミュレーションは、反応チャンバの上流部分からのCO2の集中的な除去が、特に反応体ガスと並流のスイープガスの場合には、水素に富んだ合成ガスの生成を減少させるに至ることを明らかにしている。これは、この部分でのCO2除去が水性ガスシフト反応を“CO2 + H2”側(反応(2)および(4)を参照)にシフトさせ、その結果、水を除去し、それにより水蒸気改質反応におけるメタン転化の可能性を減少させるためである(反応(1)および(3)参照)。
本願は特許請求の範囲に記載の発明に係るものであるが、本願の開示は以下も包含する:
1.
反応ガスとしての炭化水素流と、反応生成物としての水素に富んだ合成ガスとを有する反応を行うための反応チャンバを含む改質装置であり、該反応チャンバ内には膜が設けられており、反応チャンバを加熱するための加熱反応器をさらに含む、該改質装置であって、
a. 前記膜が、CO 2 を通過させるように配置された半透膜である、
b. 前記反応チャンバが、水蒸気メタン改質反応を触媒し、かつ、水性ガスシフト反応を触媒するために配置された触媒材料を含み、および、
c. 前記改質装置が、反応チャンバ内で約15~約50bargの圧力で水蒸気メタン改質反応を行うように配置されている、
ことを特徴とする、上記の改質装置。
2.
前記膜が内側拡散チャンバを画定し、該内側拡散チャンバは、拡散チャンバ中に拡散したCO 2 を、出口に通して該拡散チャンバから一掃するように配置されたスイープガスを受け入れるための入口を有する、前記1に記載の改質装置。
3.
前記膜が内側反応チャンバおよび外側拡散チャンバを画定し、該外側拡散チャンバは、拡散チャンバ内に拡散されたCO 2 を、出口に通して該拡散チャンバから一掃するように配置されたスイープガスを受け入れるための入口を有する、前記1に記載の改質装置。
4.
スイープガスおよび反応体ガスを向流で流すことができるように配置された、前記2または3に記載の改質装置。
5.
前記CO 2 膜の透過度が、約1kmol/m 2 /h/atm超、好ましくは、約3kmol/m 2 /h/atm超、さらに好ましくは、約8kmol/m 2 /h/atm超である、前記1~4のいずれか一つに記載の改質装置。
6.
膜が反応チャンバの最下流部のみに、例えば反応チャンバの最下流側の半分のみに、反応器チャンバの最下流側の1/3のみにまたは最下流側の1/4のみに設けられている、前記1~5のいずれか一つに記載の改質装置。
7.
水蒸気改質中の前記改質装置内の温度が、約800℃未満、好ましくは約700℃である、前記1~6のいずれか一つに記載の改質装置。
8.
前記改質装置が、燃焼改質器、放射壁改質器(radiant wall reformer)、対流改質器、例えば、熱交換改質器または管状バヨネット改質器、または自己熱改質器である、前記1~7のいずれか一つに記載の改質装置。
9.
反応ガスとしての炭化水素流と、反応生成物としての水素に富んだ合成ガスとを有する反応を改質装置内で行うための方法であり、該改質装置が反応チャンバを含み、該反応チャンバが半透膜および該反応チャンバを加熱するための加熱反応器を含む、該方法であって、
a. 前記炭化水素流を前記改質装置内に導入し、そして、反応チャンバ内で、水蒸気メタン改質反応を触媒しかつ水性ガスシフト反応を触媒するために配置された触媒材料と接触させること、
b. 反応中、CO 2 が半透膜を通過すること、および
c. 反応チャンバ内の圧力が約15~約50bargであること、
を特徴とする、上記の方法。
10.
CO 2 が連続的に反応チャンバから除去される、前記9に記載の方法。
11.
前記膜が内側拡散チャンバを画定し、そして、スイープガスが入口を介して該内側拡散チャンバ内に入り、その際、該スイープガスが、拡散チャンバ内に拡散されたCO 2 を、出口に通して該拡散チャンバから一掃する、前記9また10に記載の方法。
12.
前記スイープガスおよび前記反応体ガスを向流で流す、前記11に記載の方法。
13.
水蒸気改質中の前記改質装置内の温度が、約800℃未満、好ましくは約700℃である、前記9~12のいずれか一つに記載の方法。
Claims (23)
- 反応体ガスとしての炭化水素流と、反応生成物としての水素に富んだ合成ガスとを有する反応を行うための反応チャンバを含む改質装置であり、該反応チャンバ内には膜が設けられており、反応チャンバを加熱するための加熱反応器をさらに含む、該改質装置であって、
a. 前記膜が、CO2を通過させるように配置された二相セラミックカーボネート半透膜である、
b. 前記反応チャンバが、水蒸気メタン改質反応を触媒し、かつ、水性ガスシフト反応を触媒するために配置された触媒材料を含み、および、
c. 前記改質装置が、反応チャンバ内で15~50bargの圧力で水蒸気メタン改質反応を行うように配置されており、
水蒸気改質中の前記改質装置内の温度が800℃未満であり、および
前記反応チャンバが、それが加熱反応器によって取り囲まれるように加熱反応器中に配置され、および前記半透膜が、反応チャンバの長手方向軸に沿って延びる内側管として前記反応チャンバ中に配置され、それによって、前記半透膜と前記反応チャンバの内壁との間に空間が形成されている、
ことを特徴とする、上記の改質装置。 - 前記加熱反応器が、それに燃料を供給するための入口、任意選択的におよびそれに酸化剤流を供給するためのさらに別の入口、および燃焼ガスを排出するための出口を有する、請求項1に記載の改質装置。
- 前記触媒材料が、前記半透膜と前記反応チャンバの内壁との間の空間に配置されており、
- 前記空間が、反応体ガスとしての炭化水素流をそれに供給するための入口、および反応生成物としての水素に富んだ合成ガスを排出するための出口を有し、および
- 内側管としての前記半透膜の内部空間は、内側拡散チャンバとして働くことができ、該内側拡散チャンバは、拡散チャンバ中に拡散したCO2を、出口に通して該拡散チャンバから一掃するように配置されたスイープガスを受け入れるための入口を有する、
請求項1または2に記載の改質装置。 - 前記触媒材料が、内側管としての前記半透膜の内部空間中に配置されており、
- 前記半透膜の前記内部空間が、反応体ガスとしての炭化水素流をそれに供給するための入口、および反応生成物としての水素に富んだ合成ガスを排出するための出口を有し、および
- 前記半透膜と前記反応チャンバの内壁との間の空間は、外側拡散チャンバとして働くことができ、該外側拡散チャンバは、拡散チャンバ内に拡散されたCO2を、出口に通して該拡散チャンバから一掃するように配置されたスイープガスを受け入れるための入口を有する、
請求項1または2に記載の改質装置。 - スイープガスおよび反応体ガスを向流で流すことができるように配置された、請求項3または4に記載の改質装置。
- 前記半透膜の透過度が、1kmol/m2/h/atm超である、請求項1~5のいずれか一つに記載の改質装置。
- 前記半透膜が反応チャンバの最下流部のみに設けられている、請求項1~6のいずれか一つに記載の改質装置。
- 前記半透膜が反応チャンバの最下流側の半分のみに設けられている、請求項1~6のいずれか一つに記載の改質装置。
- 前記半透膜が反応チャンバの最下流側の1/3のみに設けられている、請求項1~6のいずれか一つに記載の改質装置。
- 前記半透膜が反応チャンバの最下流側の1/4のみに設けられている、請求項1~6のいずれか一つに記載の改質装置。
- 水蒸気改質中の前記改質装置内の温度が700℃である、請求項1~10のいずれか一つに記載の改質装置。
- 前記改質装置が、燃焼改質器、放射壁改質器(radiant wall reformer)、対流改質器、または自己熱改質器である、請求項1~11のいずれか一つに記載の改質装置。
- 反応体ガスとしての炭化水素流と、反応生成物としての水素に富んだ合成ガスとを有する反応を改質装置内で行うための方法であり、該改質装置が反応チャンバを含み、該反応チャンバが二相セラミックカーボネート半透膜および該反応チャンバを加熱するための加熱反応器を含む、該方法であって、
a. 前記炭化水素流を前記改質装置内に導入し、そして、反応チャンバ内で、水蒸気メタン改質反応を触媒しかつ水性ガスシフト反応を触媒するために配置された触媒材料と接触させること、
b. 反応中、CO2が前記半透膜を通過すること、
c. 反応チャンバ内の圧力が15~50bargであること、
水蒸気改質中の前記改質装置内の温度が800℃未満であること、および
前記反応チャンバが、それが加熱反応器によって取り囲まれるように加熱反応器中に配置され、および前記半透膜が、反応チャンバの長手方向軸に沿って延びる内側管として前記反応チャンバ中に配置され、それによって、前記半透膜と前記反応チャンバの内壁との間に空間が形成されていること、
を特徴とする、上記の方法。 - CO2が連続的に反応チャンバから除去される、請求項13に記載の方法。
- 前記加熱反応器が、それに燃料を供給するための入口と、任意選択的におよびそれに酸化剤流を供給するためのさらに別の入口、および燃焼ガスを排出するための出口を有する、請求項13または14に記載の方法。
- 前記触媒材料が、前記半透膜と前記反応チャンバの内壁との間の空間に配置されており、内側管としての前記半透膜の内部空間は内側拡散チャンバとして働くことができ、スイープガスが入口を介して該内側拡散チャンバ内に入り、その際、該スイープガスが、拡散チャンバ内に拡散されたCO2を、出口に通して該拡散チャンバから一掃する、請求項13~15のいずれか一つに記載の方法。
- 前記触媒材料が、内側管としての前記半透膜の内部空間中に配置されており、および前記半透膜と前記反応チャンバの内壁との間の空間は外側拡散チャンバとして働くことができ、スイープガスが入口を介して該外側拡散チャンバ内に入り、その際、該スイープガスが、拡散チャンバ内に拡散されたCO2を、出口に通して該拡散チャンバから一掃する、請求項13~15のいずれか一つに記載の方法。
- 前記スイープガスおよび前記反応体ガスを向流で流す、請求項16または17に記載の方法。
- 水蒸気改質中の前記改質装置内の温度が700℃である、請求項13~18のいずれか一つに記載の方法。
- 前記半透膜が反応チャンバの最下流部のみに設けられている、請求項13~19のいずれか一つに記載の方法。
- 前記半透膜が反応チャンバの最下流側の半分のみに設けられている、請求項13~19のいずれか一つに記載の方法。
- 前記半透膜が反応チャンバの最下流側の1/3のみに設けられている、請求項13~19のいずれか一つに記載の方法。
- 前記半透膜が反応チャンバの最下流側の1/4のみに設けられている、請求項13~19のいずれか一つに記載の方法。
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