JP2004244275A - 炭化水素燃料から高純度水素を製造する方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】炭化水素燃料から高純度水素を容易且つ確実に製造する方法及び装置を提供する。
【解決手段】脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して水蒸気改質反応を行う水蒸気改質部1と、前記水蒸気改質部1で生成された生成ガスを、シフト反応触媒6を通過させるシフト反応部4及び、貴金属触媒9を設けたCO除去部7を通過させた後、CO2分離膜14を介してCO2を除去するCO2除去部10を備えたことで、CO除去後にCO2分離膜によるCO2の除去が行われるので、水素収率が向上すると共に、固体高分子型燃料電池の電極部分の被毒を防止することが出来るものであり、しかもCO2分離膜は多孔質体にCO2吸収液を含浸しただけの簡単なもので良く、安価に提供出来るものである。
【選択図】 図1
【解決手段】脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して水蒸気改質反応を行う水蒸気改質部1と、前記水蒸気改質部1で生成された生成ガスを、シフト反応触媒6を通過させるシフト反応部4及び、貴金属触媒9を設けたCO除去部7を通過させた後、CO2分離膜14を介してCO2を除去するCO2除去部10を備えたことで、CO除去後にCO2分離膜によるCO2の除去が行われるので、水素収率が向上すると共に、固体高分子型燃料電池の電極部分の被毒を防止することが出来るものであり、しかもCO2分離膜は多孔質体にCO2吸収液を含浸しただけの簡単なもので良く、安価に提供出来るものである。
【選択図】 図1
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
この発明は、炭化水素燃料から水蒸気改質反応によって水素を製造する方法及び装置に関し、特に灯油、ナフサ、ガソリン等の炭化水素燃料から高純度の水素を収率良く製造する方法及び装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来よりこの種のものに於いては、燃焼部からの熱供給を受けて加熱された改質部に、脱硫した炭化水素燃料及び水蒸気を供給し、ここで水蒸気改質を行った後、この水蒸気改質で生成した生成ガスを一旦冷却してから、COシフト部を通すことで、COとH2OをH2とCO2に変換するものであり、更にその後冷却してCO酸化部を通すことで、残っているCOを更にCO2に変換し、水素と各ガスが混在した状態で燃料電池等の水素利用部に供給されるものであった。(例えば、特許文献1参照。)
【0003】
【特許文献1】
特開2002−255505号公報
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、この従来のものでは、水素利用部へは水素だけでなく他のガスも供給され、これを除去する為に特別な装置が必要となったり、又水素分圧が低いので燃料電池スタックにおける水素利用率を高くしにくいものであった。
【0005】
【課題を解決するための手段】
この発明はこの点に着目し上記課題を解決するため、特にその構成を、脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して、炭化水素燃料を複数のガスに分解する水蒸気改質反応を行う水蒸気改質工程と、前記水蒸気改質工程による生成ガスを、シフト反応させて水素とCO2に転換するシフト反応工程及びCO除去工程を行った後、CO2分離膜によるCO2除去工程を行うようにしたものである。
【0006】
又脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して水蒸気改質反応を行う水蒸気改質部と、前記水蒸気改質部で生成された生成ガスを、シフト反応触媒を通過させるシフト反応部及び、貴金属触媒を設けたCO除去部を通過させた後、CO2分離膜を介してCO2を除去するCO2除去部を備えたものである。
【0007】
これにより、CO除去後にCO2分離膜によるCO2の除去が行われるので、水素分圧を向上させることが出来るものであり、、しかもCO2分離膜は多孔質体にCO2吸収液を含浸しただけの簡単なもので良く、安価に提供出来るものである。
その構造は図4に示した。改質ガスとスイープガスとの差圧は多孔質構造体で耐え、吸収液は多孔質内壁と液との接触/表面張力で保持されるようになっており、液が差圧で飛ばないで保持される限界の差圧と細孔径との関係は図5に示した。
【0008】
【発明の実施の形態】
次にこの発明に係る水素製造装置を図1に示された一実施形態で説明する。
1は水蒸気改質工程を行う水蒸気改質部で、内部にはニッケル系又は貴金属系等の水蒸気改質触媒2が充填されており、燃焼部3からの熱供給を受けて650℃〜850℃に加熱され、ここに脱硫した炭化水素燃料ここでは灯油が供給されると共に、高温の水蒸気が供給されて、水蒸気改質して主にH2、CO、CO2、H2O、CH4の各生成ガスを得る。
【0009】
4はシフト反応工程を行うシフト反応部で、第1冷却部5で200℃〜300℃まで温度低下された生成ガスを高圧のまま流入させ、内部にはCu−Zu系、又はFe−Cr系等のシフト反応触媒6が充填され、一酸化炭素と水を二酸化炭素と水素に転換させるシフト反応するものである。
【0010】
7は第2冷却部8で生成ガスを100℃〜150℃にした後、COを酸化させるCO除去工程を構成するCO除去部で、内方には貴金属系のパラジュウム合金触媒9を有し、ここを通すことでCOを酸化させてCO2に変換させるものである。
【0011】
10はCO2除去工程を構成するCO2除去部で、内方中央部に多孔質体11の細孔12にアルカノールアミン等のCO2吸収液13を含浸させて成るCO2分離膜14を備え、その一側に前記CO除去部7を通過したCO2とH2の生成ガスを流通させ、他側にフレッシュエアー、水蒸気等のCO2分圧の低い流体を流通させることで、CO2を可能な限り除去し、H2のみを燃料電池スタック15へ供給するものである。
【0012】
次にこの発明一実施形態の作動について説明する。
脱硫した灯油及び水蒸気を水蒸気改質部1に供給し水蒸気改質が行われることで、主にH2、CO、CO2、H2O、CH4の各ガスが生成され、そしてこの生成ガスは第1冷却部5で200℃〜300℃付近に温度低下されてシフト反応部4に供給される。
【0013】
更にシフト反応部4では、シフト反応触媒6の下で、COとH2OをH2とCO2に変換した後、第2冷却部8で所定温度に冷却してから、CO除去部7で残ったCOをCO2に変換して、CO2とH2の生成ガスをCO2除去部10に流通させるものである。
【0014】
そしてCO2除去部10では、生成ガス中のCO2が多孔質体11の細孔12に表面張力で含浸しているCO2吸収液13に一旦吸収されてから、他側を流通するフレッシュエアー、水蒸気等のCO2分圧の低い流体を放出されて生成ガスからCO2のみを除去するものであり、CO2分離膜14表裏(または内外)の圧力差は生成ガス中のCO2分圧とスイートガス(フレッシュエアーまたは水蒸気)中のCO2分圧と差があれば十分であり、含浸したCO2吸収液13が、差圧と細孔径の関係が図5の関係(線)より下回れば、圧力差で飛ばされる心配もなく、構造が簡単で済むものである。
【0015】
従って、CO除去後にCO2分離膜によるCO2の除去が行われるので、水素分圧が高くない燃料電池スタックにおける水素利用率を向上させることが出来るものであり、しかもCO2分離膜は多孔質体にCO2吸収液を含浸しただけの簡単なもので良く、安価に提供出来るものである。
【0016】
尚、この実施形態では灯油を例に取って説明したが、これに限らずナフサ、ガソリン等でも同様に高純度水素が得られるものである。
【0017】
又他の実施形態として図3に示すように(図1、2との相違点のみ説明)、CO除去部7の代わりにCO2除去部10を設け、その後にニッケル系のメタン化触媒16を有するメタン化工程を構成するメタン化部17を備え、COをメタン化することで除去してから燃料電池スタック15に供給するもので、同様な効果を得ることが出来るものである。
【0018】
【発明の効果】
以上のようにこの発明によれば、水蒸気改質と、CO2分離膜を有したCO2除去部とで、従来困難であった炭化水素燃料から高純度水素を比較的容易に製造することが出来、又水素分圧が高いのでスタックにおける水素利用率を向上させることが出来、更に安価であると共に手に入れやすい燃料から容易に水素が製造されるので、燃料電池等の水素利用機器の今後の発展が望めるものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明の一実施形態を付した水素製造装置の概略構成図。
【図2】同CO2除去部の拡大構成図。
【図3】他の実施形態を付した水素製造装置の概略構成図。
【図4】多孔質構造体の拡大構成図。
【図5】差圧と細孔径との関係特性図。
【符号の説明】
1 水蒸気改質部
4 シフト反応部
6 シフト反応触媒
7 CO除去部
9 パナジュウム合金触媒
10 CO2除去部
14 CO2分離膜
16 メタン化触媒
17 メタン化部
【発明の属する技術分野】
この発明は、炭化水素燃料から水蒸気改質反応によって水素を製造する方法及び装置に関し、特に灯油、ナフサ、ガソリン等の炭化水素燃料から高純度の水素を収率良く製造する方法及び装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来よりこの種のものに於いては、燃焼部からの熱供給を受けて加熱された改質部に、脱硫した炭化水素燃料及び水蒸気を供給し、ここで水蒸気改質を行った後、この水蒸気改質で生成した生成ガスを一旦冷却してから、COシフト部を通すことで、COとH2OをH2とCO2に変換するものであり、更にその後冷却してCO酸化部を通すことで、残っているCOを更にCO2に変換し、水素と各ガスが混在した状態で燃料電池等の水素利用部に供給されるものであった。(例えば、特許文献1参照。)
【0003】
【特許文献1】
特開2002−255505号公報
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、この従来のものでは、水素利用部へは水素だけでなく他のガスも供給され、これを除去する為に特別な装置が必要となったり、又水素分圧が低いので燃料電池スタックにおける水素利用率を高くしにくいものであった。
【0005】
【課題を解決するための手段】
この発明はこの点に着目し上記課題を解決するため、特にその構成を、脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して、炭化水素燃料を複数のガスに分解する水蒸気改質反応を行う水蒸気改質工程と、前記水蒸気改質工程による生成ガスを、シフト反応させて水素とCO2に転換するシフト反応工程及びCO除去工程を行った後、CO2分離膜によるCO2除去工程を行うようにしたものである。
【0006】
又脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して水蒸気改質反応を行う水蒸気改質部と、前記水蒸気改質部で生成された生成ガスを、シフト反応触媒を通過させるシフト反応部及び、貴金属触媒を設けたCO除去部を通過させた後、CO2分離膜を介してCO2を除去するCO2除去部を備えたものである。
【0007】
これにより、CO除去後にCO2分離膜によるCO2の除去が行われるので、水素分圧を向上させることが出来るものであり、、しかもCO2分離膜は多孔質体にCO2吸収液を含浸しただけの簡単なもので良く、安価に提供出来るものである。
その構造は図4に示した。改質ガスとスイープガスとの差圧は多孔質構造体で耐え、吸収液は多孔質内壁と液との接触/表面張力で保持されるようになっており、液が差圧で飛ばないで保持される限界の差圧と細孔径との関係は図5に示した。
【0008】
【発明の実施の形態】
次にこの発明に係る水素製造装置を図1に示された一実施形態で説明する。
1は水蒸気改質工程を行う水蒸気改質部で、内部にはニッケル系又は貴金属系等の水蒸気改質触媒2が充填されており、燃焼部3からの熱供給を受けて650℃〜850℃に加熱され、ここに脱硫した炭化水素燃料ここでは灯油が供給されると共に、高温の水蒸気が供給されて、水蒸気改質して主にH2、CO、CO2、H2O、CH4の各生成ガスを得る。
【0009】
4はシフト反応工程を行うシフト反応部で、第1冷却部5で200℃〜300℃まで温度低下された生成ガスを高圧のまま流入させ、内部にはCu−Zu系、又はFe−Cr系等のシフト反応触媒6が充填され、一酸化炭素と水を二酸化炭素と水素に転換させるシフト反応するものである。
【0010】
7は第2冷却部8で生成ガスを100℃〜150℃にした後、COを酸化させるCO除去工程を構成するCO除去部で、内方には貴金属系のパラジュウム合金触媒9を有し、ここを通すことでCOを酸化させてCO2に変換させるものである。
【0011】
10はCO2除去工程を構成するCO2除去部で、内方中央部に多孔質体11の細孔12にアルカノールアミン等のCO2吸収液13を含浸させて成るCO2分離膜14を備え、その一側に前記CO除去部7を通過したCO2とH2の生成ガスを流通させ、他側にフレッシュエアー、水蒸気等のCO2分圧の低い流体を流通させることで、CO2を可能な限り除去し、H2のみを燃料電池スタック15へ供給するものである。
【0012】
次にこの発明一実施形態の作動について説明する。
脱硫した灯油及び水蒸気を水蒸気改質部1に供給し水蒸気改質が行われることで、主にH2、CO、CO2、H2O、CH4の各ガスが生成され、そしてこの生成ガスは第1冷却部5で200℃〜300℃付近に温度低下されてシフト反応部4に供給される。
【0013】
更にシフト反応部4では、シフト反応触媒6の下で、COとH2OをH2とCO2に変換した後、第2冷却部8で所定温度に冷却してから、CO除去部7で残ったCOをCO2に変換して、CO2とH2の生成ガスをCO2除去部10に流通させるものである。
【0014】
そしてCO2除去部10では、生成ガス中のCO2が多孔質体11の細孔12に表面張力で含浸しているCO2吸収液13に一旦吸収されてから、他側を流通するフレッシュエアー、水蒸気等のCO2分圧の低い流体を放出されて生成ガスからCO2のみを除去するものであり、CO2分離膜14表裏(または内外)の圧力差は生成ガス中のCO2分圧とスイートガス(フレッシュエアーまたは水蒸気)中のCO2分圧と差があれば十分であり、含浸したCO2吸収液13が、差圧と細孔径の関係が図5の関係(線)より下回れば、圧力差で飛ばされる心配もなく、構造が簡単で済むものである。
【0015】
従って、CO除去後にCO2分離膜によるCO2の除去が行われるので、水素分圧が高くない燃料電池スタックにおける水素利用率を向上させることが出来るものであり、しかもCO2分離膜は多孔質体にCO2吸収液を含浸しただけの簡単なもので良く、安価に提供出来るものである。
【0016】
尚、この実施形態では灯油を例に取って説明したが、これに限らずナフサ、ガソリン等でも同様に高純度水素が得られるものである。
【0017】
又他の実施形態として図3に示すように(図1、2との相違点のみ説明)、CO除去部7の代わりにCO2除去部10を設け、その後にニッケル系のメタン化触媒16を有するメタン化工程を構成するメタン化部17を備え、COをメタン化することで除去してから燃料電池スタック15に供給するもので、同様な効果を得ることが出来るものである。
【0018】
【発明の効果】
以上のようにこの発明によれば、水蒸気改質と、CO2分離膜を有したCO2除去部とで、従来困難であった炭化水素燃料から高純度水素を比較的容易に製造することが出来、又水素分圧が高いのでスタックにおける水素利用率を向上させることが出来、更に安価であると共に手に入れやすい燃料から容易に水素が製造されるので、燃料電池等の水素利用機器の今後の発展が望めるものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明の一実施形態を付した水素製造装置の概略構成図。
【図2】同CO2除去部の拡大構成図。
【図3】他の実施形態を付した水素製造装置の概略構成図。
【図4】多孔質構造体の拡大構成図。
【図5】差圧と細孔径との関係特性図。
【符号の説明】
1 水蒸気改質部
4 シフト反応部
6 シフト反応触媒
7 CO除去部
9 パナジュウム合金触媒
10 CO2除去部
14 CO2分離膜
16 メタン化触媒
17 メタン化部
Claims (5)
- 脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して、炭化水素燃料を複数のガスに分解する水蒸気改質反応を行う水蒸気改質工程と、前記水蒸気改質工程による生成ガスを、シフト反応させて水素とCO2に転換するシフト反応工程及びCO除去工程を行った後、CO2除去工程を行う事を特徴とする炭化水素燃料から高純度水素を製造する方法。
- 脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して水蒸気改質反応を行う水蒸気改質部と、前記水蒸気改質部で生成された生成ガスを、シフト反応触媒を通過させるシフト反応部及び、貴金属触媒を設けたCO除去部を通過させた後、CO2分離膜を介してCO2を除去するCO2除去部を備えた事を特徴とする炭化水素燃料から高純度水素を製造する装置。
- 脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して、炭化水素燃料を複数のガスに分解する水蒸気改質反応を行う水蒸気改質工程と、前記水蒸気改質工程による生成ガスを、シフト反応させて水素とCO2に転換するシフト反応工程及びCO2除去工程を行った後、メタン化工程を行う事を特徴とする炭化水素燃料から高純度水素を製造する方法。
- 脱硫した炭化水素燃料に水蒸気を添加して水蒸気改質反応を行う水蒸気改質部と、前記水蒸気改質部で生成された生成ガスを、シフト反応触媒を通過させるシフト反応部及び、CO2分離膜を介してCO2を除去するCO2除去部を通過させた後、メタン化触媒によるメタン化反応処理を行うメタン化部を備えた事を特徴とする請求項3記載の炭化水素燃料から高純度水素を製造する装置。
- 前記CO2除去部は、多孔質体にCO2吸収液を含浸させてCO2分離膜を形成し、このCO2分離膜を中央にして一側に生成ガスを流通させると共に、他側にはフレッシュエアー、水蒸気等のCO2分圧の低い流体を流通させた事を特徴とする請求項1〜4記載の炭化水素燃料から高純度水素を製造する方法及び装置。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2003036957A JP2004244275A (ja) | 2003-02-14 | 2003-02-14 | 炭化水素燃料から高純度水素を製造する方法及び装置 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2003036957A JP2004244275A (ja) | 2003-02-14 | 2003-02-14 | 炭化水素燃料から高純度水素を製造する方法及び装置 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2004244275A true JP2004244275A (ja) | 2004-09-02 |
Family
ID=33021904
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2003036957A Pending JP2004244275A (ja) | 2003-02-14 | 2003-02-14 | 炭化水素燃料から高純度水素を製造する方法及び装置 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2004244275A (ja) |
Cited By (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2006142224A (ja) * | 2004-11-22 | 2006-06-08 | Fuji Electric Holdings Co Ltd | 一酸化炭素除去触媒の活性回復方法、燃料電池発電装置の運転方法、及び水素発生装置の運転方法 |
KR100816879B1 (ko) * | 2006-11-29 | 2008-03-26 | 한국화학연구원 | 탄화수소의 수증기 개질 반응과 일산화탄소 제거반응이동시에 수행되는 막 반응기와 이를 이용한 수소제조방법 |
JP2010163316A (ja) * | 2009-01-15 | 2010-07-29 | Toho Gas Co Ltd | 水素貯蔵装置および水素貯蔵方法 |
CN107428528A (zh) * | 2015-04-08 | 2017-12-01 | 托普索公司 | 包括co2膜的重整器装置 |
WO2023214057A1 (en) * | 2022-05-06 | 2023-11-09 | Michael Stusch | Integrated process for the conversion of organic waste to hydrogen and captured carbon dioxide and corresponding integrated unit |
-
2003
- 2003-02-14 JP JP2003036957A patent/JP2004244275A/ja active Pending
Cited By (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2006142224A (ja) * | 2004-11-22 | 2006-06-08 | Fuji Electric Holdings Co Ltd | 一酸化炭素除去触媒の活性回復方法、燃料電池発電装置の運転方法、及び水素発生装置の運転方法 |
JP4506429B2 (ja) * | 2004-11-22 | 2010-07-21 | 富士電機ホールディングス株式会社 | 一酸化炭素除去触媒の活性回復方法、燃料電池発電装置の運転方法、及び水素発生装置の運転方法 |
KR100816879B1 (ko) * | 2006-11-29 | 2008-03-26 | 한국화학연구원 | 탄화수소의 수증기 개질 반응과 일산화탄소 제거반응이동시에 수행되는 막 반응기와 이를 이용한 수소제조방법 |
JP2010163316A (ja) * | 2009-01-15 | 2010-07-29 | Toho Gas Co Ltd | 水素貯蔵装置および水素貯蔵方法 |
CN107428528A (zh) * | 2015-04-08 | 2017-12-01 | 托普索公司 | 包括co2膜的重整器装置 |
US10647573B2 (en) | 2015-04-08 | 2020-05-12 | Haldor Topsøe A/S | Reformer device comprising a CO2 membrane |
WO2023214057A1 (en) * | 2022-05-06 | 2023-11-09 | Michael Stusch | Integrated process for the conversion of organic waste to hydrogen and captured carbon dioxide and corresponding integrated unit |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20040907 |