JP7078121B2 - 固体電池および固体電池群 - Google Patents
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Description
相互に対向する正極層および負極層ならびに前記正極層と前記負極層の間に配置される固体電解質層を含む電池構成単位を1つ以上備えた電池要素と、
該電池要素の表面を覆っている保護層とを備え、
前記保護層は樹脂以外の絶縁性物質からなることを特徴とする、固体電池に関する。
本発明は固体電池を提供する。本明細書でいう「固体電池」とは、広義にはその構成要素(特に電解質層)が固体から構成されている電池を指し、狭義にはその構成要素(特に全ての構成要素)が固体から構成されている「全固体電池」を指す。ある好適な態様では、本発明の固体電池は、電池構成単位を成す各層が互いに積層するように構成された積層型固体電池であり、好ましくはそのような各層が焼結体から成っている。本明細書でいう「固体電池」は、充電および放電の繰り返しが可能な、いわゆる「二次電池」、および放電のみが可能な「一次電池」を包含する。本発明のある好適な態様では「固体電池」は「二次電池」である。「二次電池」は、その名称に過度に拘泥されるものではなく、例えば、「蓄電デバイス」なども包含し得る。本明細書でいう「固体電解質」は、ゲル状および液体状の電解質(液)を含まないものを指す。
例えば、図1Aおよび図2に示すように、電池要素100が1つ以上の電池構成単位10を有し、かつ正極層1および負極層2がそれぞれ正極集電層11および負極集電層21を有する場合、正極集電層11、正極層1、固体電解質層3、負極層2および負極集電層21は所定の積層順序で一体焼結された構成を採っていることが好ましい。
また例えば、図3および図4に示すように、電池要素100が1つ以上の電池構成単位10を有し、かつ正極層1および負極層2がそれぞれ正極集電層11および負極集電層21を有さない場合、正極層1、固体電解質層3および負極層2は所定の積層順序で一体焼結された構成を採っていることが好ましい。
正極層1および負極層2がそれぞれ正極集電層11および負極集電層21を有する場合、図1Aおよび図2に示すように、正極集電層11および負極集電層21それぞれに、外部と電気的に接続するための電気的接続部11aおよび21aが設けられる。電気的接続部11aおよび21aは電子を出し入れするための電子出し入れ部ともいう。
正極層1および負極層2がそれぞれ正極集電層11および負極集電層21を有さない場合、図3および図4に示すように、正極層1および負極層2それぞれに、外部と電気的に接続するための電気的接続部1aおよび2aが設けられる。電気的接続部1aおよび2aは電子を出し入れするための電子出し入れ部ともいう。
正極層1はいわゆる正極活物質層のことであり、正極集電層11を付加的に有してもよい。正極層1が正極集電層11を有する場合、正極層1は正極集電層11の一方の側に設けられてもよいし、または両方の側に設けられてもよい。正極層1は、正極活物質粒子を含む焼結体により構成されており、通常は正極活物質粒子、電子伝導性材料粒子および固体電解質層3に含まれる固体電解質粒子を含む焼結体により構成されてもよい。
正極層1および負極層2はそれぞれ固体電解質層3とは反対側に正極集電層11および負極集電層21を有してもよい。正極層1および負極層2がそれぞれ正極集電層11および負極集電層21を有する場合、図1Aおよび図2に示すように、正極集電層11および負極集電層21はそれぞれ、外部と電気的に接続するための電気的接続部11aおよび21aを有し、端子と電気的に接続可能に構成されている。電気的接続部11aおよび21aは、後述する保護層5による被覆がない露出部分11bおよび21bを有し、通常、それぞれ正極集電層11および負極集電層21の端部に設けられる。
固体電解質層3は固体電解質粒子を含む焼結体により構成されている。固体電解質粒子の材料(すなわち固体電解質材料)は、正極層と負極層との間で移動し得るイオンを提供できる限り特に限定されない。固体電解質材料としては、例えば、ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ペロブスカイト構造を有する酸化物、ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物等が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物としては、LixMy(PO4)3(1≦x≦2、1≦y≦2、Mは、Ti、Ge、Al、GaおよびZrからなる群より選ばれた少なくとも一種)が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、例えば、Li1.2Al0.2Ti1.8(PO4)3等が挙げられる。ペロブスカイト構造を有する酸化物の一例としては、La0.55Li0.35TiO3等が挙げられる。ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物の一例としては、Li7La3Zr2O12等が挙げられる。
保護層5は、固体電池における電池要素100の外表面に形成されるものであり、電気的、物理的および化学的に電池要素100を保護するためのものである。本発明において保護層5は樹脂以外の絶縁性物質からなっている。絶縁性物質とは、イオン伝導性および電子伝導性を有さない物質という意味である。従って、樹脂以外の絶縁性物質とは、イオン伝導性および電子伝導性を有さない絶縁性無機物質のことである。イオン伝導性を有さない無機物質とは、イオン伝導性が1×10-7S/cm以下である無機物質という意味である。より長期的に電池の劣化を抑制する観点から、イオン伝導性は1×10-12S/cm以下であることが好ましい。イオン伝導性を有さない無機物質のイオン導電性は通常、1×10-18S/cm以上である。電子伝導性を有さない無機物質とは、電子伝導性が1×10-7S/cm以下である無機物質という意味である。より長期的に電池の劣化を抑制する観点から、電子伝導性は1×10-12S/cm以下であることが好ましい。電子伝導性を有さない無機物質の電子導電性は通常、1×10-18S/cm以上である。
保護層5の厚み方向の酸素透過性は例えば、10-1cc/m2/day/気圧 以下、特に10-3cc/m2/day/気圧 以下であってよい。
保護層5の厚み方向のH2O透過性は例えば、10-2g/m2/day 以下、特に10-4g/m2/day 以下であってよい。H2O透過性はキャリアガス法、着圧法、Ca腐食法によって25℃で測定された値を用いている。
保護層5の最も厚い部分の厚みおよび平均厚みはそれぞれ、任意の100箇所における厚みについての最大厚みおよび平均厚みを用いている。
理由(1):固体電池に強い振動および/または衝撃が加わった際も保護層5はより一層、脱落し難く、保護層の脱落に伴う電池性能の低下がより一層、生じ難い;および
理由(2):電池機能を奏さない他の層が存在しないことで、固体電池の体積が低減されるため、電池のエネルギー密度が向上する。
本発明の固体電池群は2つ以上の固体電池を含む。本発明の固体電池群は、1つ以上の上記した本発明の固体電池を含み、電池性能の低下をより一層、長期的に抑制する観点から、2つ以上の本発明の固体電池のみを含むことが好ましい。すなわち、本発明の固体電池群は2つ以上の本発明の固体電池のみから構成されることが好ましい。
・固体電池の電池要素100に含まれる電池構成単位10の数、ならびに正極層1(および正極集電層11)、負極層2(および負極集電層21)、固体電解質層3および保護層5における構成材料の種類および寸法からなる群。
保護層の構成材料として構成元素および/またはその比率が異なる構成材料を用いた2つ以上の固体電池を選択することにより、固体電池群と当該固体電池群を支持または収容する基板または筐体との熱膨張の差を調整することができる。その結果として、熱膨張の差が過大となることに起因する基板または筐体からの固体電池群の脱落などを抑制しながらも、電池性能の低下をより一層、長期的に抑制することができる。
このような好ましい本発明の固体電池群の実施態様を以下に例示する。
本発明の固体電池は、スクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。以下、印刷法を採用する場合について詳しく説明するが、当該方法に限定されないことは明らかである。
未焼成積層体を印刷法により形成する工程;および
未焼成積層体を焼成する工程
を含む。
本工程では、正極層用ペースト、負極層用ペースト、正極集電層用ペースト、負極集電層用ペースト、固体電解質層用ペーストおよび保護層用ペースト等の数種類のペーストをインクとして用いて、基材上に、所定構造の未焼成積層体を印刷法により形成する。
例えば、正極層用ペーストは正極活物質、電子伝導性材料、固体電解質材料、有機材料および溶剤を含む。
また例えば、負極層用ペーストは、負極活物質、電子伝導性材料、固体電解質材料、有機材料および溶剤を含む。
また例えば、正極集電層用ペーストおよび負極集電層用ペーストは電子伝導性材料、焼結助剤、有機材料および溶剤を含む。
また例えば、固体電解質層用ペーストは固体電解質材料、焼結助剤、有機材料および溶剤を含む。
また例えば、保護層用ペーストは絶縁性物質、有機材料および溶剤を含む。
溶剤は上記有機材料を溶解可能な限り特に限定されず、例えば、トルエン、エタノールなどを用いることができる。
未焼成積層体を焼成に付す。焼成は、酸素ガスを含む窒素ガス雰囲気中で、例えば500℃にて有機材料を除去した後、窒素ガス雰囲気中で例えば550℃以上1000℃以下で加熱することで実施する。焼成は通常、積層方向L(場合によっては積層方向Lおよび当該積層方向Lに対する垂直方向M)で未焼成積層体を加圧しながら行う。加圧力は特に限定されず、例えば、1kg/cm2以上1000kg/cm2以下、特に5kg/cm2以上500kg/cm2以下であってよい。
本発明の固体電池群は、未焼成積層体の形成工程において、所定の固体電池群の構造に対応する未焼成積層体を形成すること以外、上記した本発明の固体電池の製造方法と同様の方法により製造することができる。
1a:正極層の電気的接続部
1b:正極層の露出部
2:負極層
2a:負極層の電気的接続部
2b:負極層の露出部
3:固体電解質層
5:保護層
10:電池構成単位
11:正極集電層
11a:正極集電層の電気的接続部
11b:正極集電層の露出部
21:負極集電層
21a:負極集電層の電気的接続部
21b:負極集電層の露出部
100:電池要素
200(200A、200B、200C、200D、200A'、200B'、200A''):固体電池
500(500A、500B、500C、500D、500E、500F、500G、500H):固体電池群
Claims (19)
- 相互に対向する正極層および負極層ならびに前記正極層と前記負極層の間に配置される固体電解質層を含む電池構成単位を1つ以上備えた電池要素と、
該電池要素の表面を覆っている保護層とを備え、
前記保護層は樹脂以外の絶縁性物質からなることを特徴とする、固体電池。 - 前記保護層は、該保護層により覆われている前記電池要素の表面と焼結体同士の一体焼結をなしている、請求項1に記載の固体電池。
- 前記保護層は、該保護層により覆われている前記電池要素の表面と接している、請求項1または2に記載の固体電池。
- 前記保護層は少なくとも前記電池要素の最外層の表面を覆っている、請求項1~3のいずれかに記載の固体電池。
- 前記最外層は、前記電池要素を構成する前記層のうちの最上層および最下層であり、
前記最外層の表面は最上層の上面および最下層の下面である、請求項4に記載の固体電池。 - 前記正極層は、前記固体電解質層とは反対側に、外部と電気的に接続するための電気的接続部を有する正極集電層を有し、
前記負極層は、前記固体電解質層とは反対側に、外部と電気的に接続するための電気的接続部を有する負極集電層を有し、
前記保護層によって覆われる前記最外層は前記正極集電層および前記負極集電層から選択される、請求項4または5に記載の固体電池。 - 前記正極集電層および前記負極集電層の前記電気的接続部は前記保護層によって覆われていない露出部を有し、
前記電池要素を構成する正極層、正極集電層、負極層、負極集電層および固体電解質層は、前記露出部以外、前記保護層の外側に露出していない、請求項6に記載の固体電池。 - 前記正極集電層および前記負極集電層の前記電気的接続部は前記保護層によって覆われていない露出部を有し、
前記保護層は、前記電池要素の外側表面のうち、前記露出部以外の全面を覆っている、請求項6または7に記載の固体電池。 - 前記正極層および前記負極層それぞれは外部と電気的に接続するための電気的接続部を有し、
前記保護層によって覆われる前記最外層は前記正極層および前記負極層から選択される、請求項4または5に記載の固体電池。 - 前記正極層および前記負極層の前記電気的接続部は前記保護層によって覆われていない露出部を有し、
前記電池要素を構成する正極層、負極層および固体電解質層は、前記露出部以外、前記保護層の外側に露出していない、請求項9に記載の固体電池。 - 前記保護層は、前記電池要素の外側表面のうち、前記露出部以外の全面を覆っている、請求項10に記載の固体電池。
- 前記電池要素を構成する全ての層は、隣接する2つの層間で、焼結体同士の一体焼結をなしている、請求項1~11のいずれかに記載の固体電池。
- 前記樹脂以外の絶縁性物質は絶縁性無機物質である、請求項1~12のいずれかに記載の固体電池。
- 前記絶縁性無機物質はガラスおよびセラミックスからなる群から選択される1種以上の材料から構成されている、請求項13に記載の固体電池。
- 前記保護層はイオン伝導性が1×10-7S/cm以下である絶縁性物質から構成されている、請求項1~14のいずれかに記載の固体電池。
- 前記保護層は電子伝導性が1×10-7S/cm以下である絶縁性物質から構成されている、請求項1~15のいずれかに記載の固体電池。
- 前記保護層の最も厚い部分の厚みが500μm以下である、請求項1~16のいずれかに記載の固体電池。
- 請求項1~17のいずれかに記載の固体電池を2つ以上含む固体電池群であって、
前記2つ以上の固体電池のうち、隣接する2つの固体電池は前記保護層を介して焼結体同士の一体焼結をなしている、固体電池群。 - 前記隣接する2つの固体電池間に介在する前記保護層は単一層形態または2層形態を有する、請求項18に記載の固体電池群。
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