JP7028619B2 - 多層フィルム及び包装袋 - Google Patents
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Description
本発明は、多層フィルム及び包装袋に関する。
近年、バリアフリー等の観点から、容器を構成するフィルムに対して、手等で容易に引き裂きやすい性質（以下、「易引き裂き性」という。）等を有することが求められている。このようなニーズに応えるフィルムとして、易引き裂き性を有する各種樹脂を材料として使用したものが挙げられる。例えば、易引き裂き性を有する樹脂として、ポリエチレンテレフタレート等が挙げられる（特許文献１等を参照。）。
しかし、より優れた易引き裂き性を有するフィルムに対するニーズが存在する。
本発明らは、上記課題を解決するためになされたものであり、易引き裂き性を有するフィルムを提供することを目的とする。
本発明者は、ポリブチレンテレフタレートを含む第１の樹脂層と、所定の樹脂を含むシーラント層と、とを少なくとも備える多層フィルムによれば上記課題を解決できる点を見出し、本発明を完成するに至った。具体的には、本発明は下記のものを提供する。
（１） ポリブチレンテレフタレートを含む第１の樹脂層と、シーラント層と、を少なくとも含む多層フィルムであって、
前記シーラント層は、環状オレフィン系樹脂、及び、環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂からなる群から選択される１以上を含む第２の樹脂層を含む、多層フィルム。
前記シーラント層は、環状オレフィン系樹脂、及び、環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂からなる群から選択される１以上を含む第２の樹脂層を含む、多層フィルム。
（２） 前記第１の樹脂層は多層フィルムの最外層に位置する、（１）に記載の多層フィルム。
（３） 前記環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂は、ポリエチレン及びポリプロピレンからなる群から選択される１以上である、（１）又は（２）に記載の多層フィルム。
（４） 前記シーラント層は、前記シーラント層に対して１質量％以上の環状オレフィン系樹脂を含む、（１）から（３）のいずれかに記載の多層フィルム。
（５） 前記第２の樹脂層は、前記第２の樹脂層に対して９０質量％以上の環状オレフィン系樹脂を含む、（１）から（４）のいずれかに記載の多層フィルム。
（６） 前記第２の樹脂層は、環状オレフィン系樹脂と、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上と、を含む（１）から（５）のいずれかに記載の多層フィルム。
（７） 前記第２の樹脂層は、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上を含む、（１）から（６）のいずれかに記載の多層フィルム。
（８） 前記第２の樹脂層は多層である、（１）から（７）のいずれかに記載の多層フィルム。
（９） 前記第１の樹脂層と前記シーラント層との間に金属含有層を含む、（１）から（８）のいずれかに記載の多層フィルム。
（１０） 前記金属含有層はアルミニウムを含む、（９）に記載の多層フィルム。
（１１） （１）から（１０）のいずれかに記載の多層フィルムを、前記シーラント層側を内面としてヒートシールすることで形成される包装袋。
本発明によれば、易引き裂き性を有するフィルムが提供される。
以下、本発明の実施形態について説明する。なお、本発明は以下の実施形態に限定されない。
＜多層フィルム＞
本発明の多層フィルムは、ポリブチレンテレフタレートを含む第１の樹脂層と、シーラント層と、を少なくとも含み、該シーラント層は、環状オレフィン系樹脂、及び、環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂からなる群から選択される１以上を含む第２の樹脂層を含む。以下、該多層フィルムの構成について詳述する。
本発明の多層フィルムは、ポリブチレンテレフタレートを含む第１の樹脂層と、シーラント層と、を少なくとも含み、該シーラント層は、環状オレフィン系樹脂、及び、環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂からなる群から選択される１以上を含む第２の樹脂層を含む。以下、該多層フィルムの構成について詳述する。
［第１の樹脂層］
第１の樹脂層はポリブチレンテレフタレート（以下、「ＰＢＴ」ともいう。）を含む単層であり、その全体又は一部が後述するシーラント層又は金属含有層と接触する。本発明の効果を奏しやすいという観点から、第１の樹脂層はその全体が後述するシーラント層又は金属含有層と接触することが好ましい。
第１の樹脂層はポリブチレンテレフタレート（以下、「ＰＢＴ」ともいう。）を含む単層であり、その全体又は一部が後述するシーラント層又は金属含有層と接触する。本発明の効果を奏しやすいという観点から、第１の樹脂層はその全体が後述するシーラント層又は金属含有層と接触することが好ましい。
第１の樹脂層において、シーラント層又は金属含有層と接触する面とは逆側の面には、本発明の目的を阻害しない範囲で任意の層（例えば、ＰＢＴ以外の樹脂を含む樹脂層等）を設けてもよいが、より優れた易引き裂き性を奏する観点から、設けないことが好ましい。つまり、第１の樹脂層は多層フィルムにおける最外層に位置することが好ましい。
（ポリブチレンテレフタレート）
ポリブチレンテレフタレートは、少なくともテレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体（Ｃ１－６のアルキルエステルや酸ハロゲン化物等）を含むジカルボン酸成分と、少なくとも炭素原子数４のアルキレングリコール（１，４－ブタンジオール）又はそのエステル形成性誘導体（アセチル化物等）を含むグリコール成分と、を重縮合して得られる樹脂である。本発明において、ポリブチレンテレフタレートはホモポリブチレンテレフタレートに限らず、ブチレンテレフタレート単位を６０モル％以上含有する共重合体であってもよい。
ポリブチレンテレフタレートは、少なくともテレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体（Ｃ１－６のアルキルエステルや酸ハロゲン化物等）を含むジカルボン酸成分と、少なくとも炭素原子数４のアルキレングリコール（１，４－ブタンジオール）又はそのエステル形成性誘導体（アセチル化物等）を含むグリコール成分と、を重縮合して得られる樹脂である。本発明において、ポリブチレンテレフタレートはホモポリブチレンテレフタレートに限らず、ブチレンテレフタレート単位を６０モル％以上含有する共重合体であってもよい。
ポリブチレンテレフタレートの調製において、コモノマー成分としてテレフタル酸以外のジカルボン酸又はそのエステル形成性誘導体を用いる場合、例えば、イソフタル酸、フタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、４，４’－ジカルボキシジフェニルエーテル等のＣ８－１４の芳香族ジカルボン酸；コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸等のＣ４－１６のアルカンジカルボン酸；シクロヘキサンジカルボン酸等のＣ５－１０のシクロアルカンジカルボン酸；これらのジカルボン酸成分のエステル形成性誘導体（Ｃ１－６のアルキルエステル誘導体や酸ハロゲン化物等）を用いることができる。これらのジカルボン酸成分のうち、イソフタル酸等のＣ８－１２の芳香族ジカルボン酸、及び、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸等のＣ６－１２のアルカンジカルボン酸がより好ましい。これらのジカルボン酸成分は、１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
ポリブチレンテレフタレートの調製において、コモノマー成分として１，４－ブタンジオール以外のグリコール成分を用いる場合、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、トリメチレングリコール、１，３－ブチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，３－オクタンジオール等のＣ２－１０のアルキレングリコール；ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ジプロピレングリコール等のポリオキシアルキレングリコール；シクロヘキサンジメタノール、水素化ビスフェノールＡ等の脂環式ジオール；ビスフェノールＡ、４，４’－ジヒドロキシビフェニル等の芳香族ジオール；ビスフェノールＡのエチレンオキサイド２モル付加体、ビスフェノールＡのプロピレンオキサイド３モル付加体等の、ビスフェノールＡのＣ２－４のアルキレンオキサイド付加体；又はこれらのグリコールのエステル形成性誘導体（アセチル化物等）を用いることができる。これらのグリコール成分のうち、エチレングリコール、トリメチレングリコール等のＣ２－６のアルキレングリコール、ジエチレングリコール等のポリオキシアルキレングリコール、又は、シクロヘキサンジメタノール等の脂環式ジオール等がより好ましい。これらのグリコール成分は、１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。本発明の効果を奏しやすいという観点から、ポリブチレンテレフタレートを構成するグリコール成分は、１，４－ブタンジオールのみからなることが好ましい。
ジカルボン酸成分及びグリコール成分の他に使用できるコモノマー成分としては、例えば、４－ヒドロキシ安息香酸、３－ヒドロキシ安息香酸、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸、４－カルボキシ－４’－ヒドロキシビフェニル等の芳香族ヒドロキシカルボン酸；グリコール酸、ヒドロキシカプロン酸等の脂肪族ヒドロキシカルボン酸；プロピオラクトン、ブチロラクトン、バレロラクトン、カプロラクトン（ε－カプロラクトン等）等のＣ３－１２ラクトン；これらのコモノマー成分のエステル形成性誘導体（Ｃ１－６のアルキルエステル誘導体、酸ハロゲン化物、アセチル化物等）が挙げられる。
ポリブチレンテレフタレートの金属含有量は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、ポリブチレンテレフタレートの結晶化度が適度な範囲となりやすく、得られる多層フィルムの易引き裂き性をより高めやすいという観点から、下限値は５０ｐｐｍ以上が好ましく、６０ｐｐｍ以上がより好ましい。上限値は１５０ｐｐｍ以下が好ましく、１２０ｐｐｍ以下がより好ましい。
ポリブチレンテレフタレートの末端カルボキシル基量は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、下限値は１ｍｅｑ／ｋｇ以上が好ましく、３ｍｅｑ／ｋｇ以上がより好ましい。上限値は３０ｍｅｑ／ｋｇ以下が好ましく、２０ｍｅｑ／ｋｇ以下がより好ましい。
ポリブチレンテレフタレートの固有粘度は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、下限値は０．７ｄＬ／ｇ以上が好ましく、０．９ｄＬ／ｇ以上がより好ましい。上限値は１．５ｄＬ／ｇ以下が好ましく、１．２ｄＬ／ｇ以下がより好ましい。このような範囲の固有粘度のポリブチレンテレフタレートを用いると、特に加工性に優れる多層フィルムが得られやすい。また、異なる固有粘度を有するポリブチレンテレフタレートをブレンドして、固有粘度を調整することもできる。例えば、固有粘度１．０ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレートと固有粘度０．８ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレートとをブレンドすることにより、固有粘度０．９ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレートを調製することができる。ポリブチレンテレフタレートの固有粘度は、例えば、ｏ－クロロフェノール中で温度３５℃の条件で測定することができる。
第１の樹脂層に含まれるポリブチレンテレフタレートの含量は、得ようとする易引き裂き性に応じて適宜調整できるが、下限値は第１の樹脂層に対して９０質量％以上が好ましく、９５質量％以上がより好ましい。上限値は第１の樹脂層に対して１００質量％以下が好ましい。本発明の効果を特に奏しやすいという観点から、第１の樹脂層はポリブチレンテレフタレートからなること（つまり、第１の樹脂層に含まれるポリブチレンテレフタレートの含量が第１の樹脂層に対して１００質量％であること）が好ましい。
（その他の成分）
第１の樹脂層には、ポリブチレンテレフタレートの作用を阻害しない範囲で、フィルムの成分として通常使用される成分を適宜配合してもよい。このような成分としては、ＰＢＴ以外の樹脂（ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）等）、スリップ剤、酸化防止剤、二次酸化防止剤、着色剤、中和剤、分散剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤、防曇剤、核剤、顔料、着色剤、難燃剤、アンチブロッキング剤や、その他の各種有機無機化合物等が挙げられる。これらの成分の配合量は、得ようとする効果等に応じて適宜調整される。
第１の樹脂層には、ポリブチレンテレフタレートの作用を阻害しない範囲で、フィルムの成分として通常使用される成分を適宜配合してもよい。このような成分としては、ＰＢＴ以外の樹脂（ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）等）、スリップ剤、酸化防止剤、二次酸化防止剤、着色剤、中和剤、分散剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤、防曇剤、核剤、顔料、着色剤、難燃剤、アンチブロッキング剤や、その他の各種有機無機化合物等が挙げられる。これらの成分の配合量は、得ようとする効果等に応じて適宜調整される。
（第１の樹脂層の層構成）
第１の樹脂層の厚さは、特に限定されないが、例えば、全層厚さを４μｍ以上１００μｍ以下に調整できる。
第１の樹脂層の厚さは、特に限定されないが、例えば、全層厚さを４μｍ以上１００μｍ以下に調整できる。
（第１の樹脂層の製造方法）
第１の樹脂層の製造方法は特に限定されず、例えば、従来公知のフィルム成形法により製造することができる。第１の樹脂層は、未延伸又は延伸であってもよく、Ｔダイ法、Ｔダイ多層共押出法、インフレーション法等によって調製できる。
第１の樹脂層の製造方法は特に限定されず、例えば、従来公知のフィルム成形法により製造することができる。第１の樹脂層は、未延伸又は延伸であってもよく、Ｔダイ法、Ｔダイ多層共押出法、インフレーション法等によって調製できる。
［シーラント層］
シーラント層は、環状オレフィン系樹脂、及び、環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂からなる群から選択される１以上を含む第２の樹脂層を含む。以下、「環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂」を「非環状オレフィン系樹脂」ともいう。シーラント層の全体又は一部は、上記の第１の樹脂層又は後述する金属含有層と接触する。本発明の効果を奏しやすいという観点から、シーラント層はその全体が第１の樹脂層又は金属含有層と接触することが好ましい。また、本発明の効果を特に奏しやすいという観点から、第２の樹脂層の全体が上記の第１の樹脂層又は金属含有層と接触することが好ましい。
シーラント層は、環状オレフィン系樹脂、及び、環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂からなる群から選択される１以上を含む第２の樹脂層を含む。以下、「環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂」を「非環状オレフィン系樹脂」ともいう。シーラント層の全体又は一部は、上記の第１の樹脂層又は後述する金属含有層と接触する。本発明の効果を奏しやすいという観点から、シーラント層はその全体が第１の樹脂層又は金属含有層と接触することが好ましい。また、本発明の効果を特に奏しやすいという観点から、第２の樹脂層の全体が上記の第１の樹脂層又は金属含有層と接触することが好ましい。
シーラント層において、第１の樹脂層又は金属含有層と接触する面とは逆側の面には、本発明の目的を阻害しない範囲で任意の層（例えば、コーティング剤やポリエチレンを含む層等）を設けてもよいが、より優れた易引き裂き性を奏する観点から、設けないことが好ましい。つまり、多層フィルムにおいて、第１の樹脂層が位置する側を最外層とした場合、シーラント層が最内層に位置することが好ましく、第２の樹脂層が最内層に位置することが特に好ましい。
シーラント層は単層であってもよく、多層（例えば、２、３、又は４層以上）であってもよい。シーラント層には、第２の樹脂層を複数設けてもよい。
シーラント層が単層である場合、シーラント層は、単層である第２の樹脂層からなる。
シーラント層が多層である場合、シーラント層は以下の（Ａ）及び（Ｂ）のうち、いずれかの構成を有する。なお、下記の「その他の層」とは、第２の樹脂層の要件を満たさない層を意味する。
（Ａ）シーラント層が、多層である第２の樹脂層からなる。
（Ｂ）シーラント層が、単層又は多層である第２の樹脂層、及び、単層又は多層であるその他の層からなる。
（Ａ）シーラント層が、多層である第２の樹脂層からなる。
（Ｂ）シーラント層が、単層又は多層である第２の樹脂層、及び、単層又は多層であるその他の層からなる。
上記（Ａ）の態様のシーラント層は、第２の樹脂層の要件を満たす組成の層を複数組み合わせて調製できる。
上記（Ａ）の態様において、第２の樹脂層は、層の順序は特に限定されないが、非環状オレフィン系樹脂を主として含む１以上の層と、環状オレフィン系樹脂及び非環状オレフィン系樹脂を含む１以上の層と、を含むことが好ましい。かかる場合、環状オレフィン系樹脂及び非環状オレフィン系樹脂を含む層の両側が、非環状オレフィン系樹脂を主として含む層に挟まれた３層構造であることが特に好ましい。なお、「非環状オレフィン系樹脂を主として含む」とは、１つの層中に、非環状オレフィン系樹脂が９５質量％以上（好ましくは１００質量％）含まれることを意味する。
上記（Ｂ）の態様において、第２の樹脂層及びその他の層の順序は特に限定されないが、多層フィルムに十分なシーラント性を付与する観点から、最内層（つまり、シーラント層において、第１の樹脂層又は金属含有層と接触する面とは逆側に位置する最外層）が第２の樹脂層であることが好ましい。
上記（Ｂ）の態様において、その他の層の構成は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、ポリアミド（ＰＡ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレンビニルアルコール（ＥＶＯＨ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）等が配合されたものを使用できる。
上記（Ｂ）の態様において、第２の樹脂層及びその他の層としては、それぞれ同一の組成又は異なる組成を有する層を組み合わせて使用できる。
本発明の効果を奏しやすいという観点から、シーラント層は、単層であるか、上記（Ａ）の態様の多層であることが好ましい。
シーラント層の構成としては、環状オレフィン系樹脂、及び、非環状オレフィン系樹脂からなる群から選択される１以上を含む第２の樹脂層を含んでいれば特に限定されないが、下記の（ａ）～（ｄ）のうちいずれか１以上の条件を満たしていると、より優れた易引き裂き性を実現できる。
（ａ）シーラント層が、シーラント層に対して１質量％以上の環状オレフィン系樹脂を含む。
（ｂ）第２の樹脂層が、第２の樹脂層に対して９０質量％以上の環状オレフィン系樹脂を含む。
（ｃ）第２の樹脂層が、環状オレフィン系樹脂と、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上と、を含む。
（ｄ）第２の樹脂層が、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上を含む。
（ａ）シーラント層が、シーラント層に対して１質量％以上の環状オレフィン系樹脂を含む。
（ｂ）第２の樹脂層が、第２の樹脂層に対して９０質量％以上の環状オレフィン系樹脂を含む。
（ｃ）第２の樹脂層が、環状オレフィン系樹脂と、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上と、を含む。
（ｄ）第２の樹脂層が、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上を含む。
上記（ａ）について、シーラント層に環状オレフィン系樹脂を多く配合するほど、易引き裂き性を高められる傾向にある。そのため、環状オレフィン系樹脂を、シーラント層に対して好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上配合してもよい。環状オレフィン系樹脂の上限値は特に限定されないが、シーラント層に対して好ましくは１００質量％以下、より好ましくは８０質量％以下配合してもよい。
上記（ｂ）について、第２の樹脂層に環状オレフィン系樹脂を多く配合するほど易引き裂き性を高められる傾向にある。そのため、環状オレフィン系樹脂を、第２の樹脂層に対して好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上配合してもよい。環状オレフィン系樹脂の上限値は特に限定されないが、第２の樹脂層に対して好ましくは１００質量％以下配合してもよい。第２の樹脂層が多層である場合、第２の樹脂層を構成する単層のいずれかが上記範囲を満たしていればよい。
上記（ｃ）について、第２の樹脂層において、１つの層中に、環状オレフィン系樹脂とともに、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上が含まれていると、易引き裂き性を高めやすい。これらの樹脂の配合比については特に限定されないが、環状オレフィン系樹脂と、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上との配合比は、質量比で「環状オレフィン系樹脂／ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上」の下限値が好ましくは１／９以上、より好ましくは２／８以上であってもよい。上限値は好ましくは９／１以下、より好ましくは８／２以下であってもよい。第２の樹脂層が多層である場合、第２の樹脂層を構成する単層のいずれかが上記範囲を満たしていればよい。また、第２の樹脂層にポリエチレン及びポリプロピレンが含まれている場合、その総量が上記範囲を満たしていればよい。
上記（ｃ）において、第２の樹脂層に含まれる環状オレフィン系樹脂の下限値は、第２の樹脂層に対して好ましくは５質量％以上、より好ましくは８質量％以上である。第２の樹脂層に含まれる環状オレフィン系樹脂の上限値は、第２の樹脂層に対して好ましくは９９質量％以下、より好ましくは８０質量％以下である。第２の樹脂層が多層である場合、第２の樹脂層を構成する単層のいずれかが上記範囲を満たしていればよい。
上記（ｃ）において、第２の樹脂層に含まれるポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上の下限値は、第２の樹脂層に対して好ましくは１質量％以上、より好ましくは２０質量％以上である。第２の樹脂層に含まれるポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上の上限値は、第２の樹脂層に対して好ましくは９５質量％以下、より好ましくは９２質量％以下である。第２の樹脂層が多層である場合、第２の樹脂層を構成する単層のいずれかが上記範囲を満たしていればよい。また、第２の樹脂層にポリエチレン及びポリプロピレンが含まれている場合、その総量が上記範囲を満たしていればよい。
上記（ｄ）において、第２の樹脂層に、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上が含まれていると易引き裂き性を高めやすい。かかる場合、上記（ｃ）のとおり、１つの層中に、環状オレフィン系樹脂がさらに含まれていると、より易引き裂き性を高められる。しかし、１つの層中に、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上とともに環状オレフィン系樹脂が含まれていない場合であっても、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上が主として含まれていると、易引き裂き性を高めやすい。なお、「ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上を主として含む」とは、第２の樹脂層において、１つの層中にポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上が９５質量％以上（好ましくは１００質量％）含まれることを意味する。第２の樹脂層において、１つの層中にポリエチレン及びポリプロピレンが含まれている場合、その総量が上記範囲を満たしていればよい。
上記（ｄ）において、第２の樹脂層が、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上を主として含む層を含む場合、２つの該層の間に上記（ｃ）を満たす層が含まれていることが特に好ましい（下記の実施例５及び１１を参照。）。
シーラント層の樹脂の構成としては、上記の条件のうち、（ａ）かつ（ｂ）、又は、（ａ）かつ（ｃ）を満たしていることがより好ましく、（ａ）かつ（ｃ）を満たしていることが特に好ましい。
以下に、シーラント層に含まれる環状オレフィン系樹脂、及び、非環状オレフィン系樹脂について詳述する。
（環状オレフィン系樹脂）
環状オレフィン系樹脂は、環状オレフィンに由来する構造単位を主鎖に含む重合体又は共重合体であれば、特に限定されない。例えば、環状オレフィンの付加重合体又はその水素添加物、環状オレフィンとα－オレフィンとの付加共重合体又はその水素添加物等を挙げることができる。環状オレフィン系樹脂は、１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
環状オレフィン系樹脂は、環状オレフィンに由来する構造単位を主鎖に含む重合体又は共重合体であれば、特に限定されない。例えば、環状オレフィンの付加重合体又はその水素添加物、環状オレフィンとα－オレフィンとの付加共重合体又はその水素添加物等を挙げることができる。環状オレフィン系樹脂は、１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
また、環状オレフィン系樹脂としては、環状オレフィンに由来する構造単位を主鎖に含む上記重合体又は上記共重合体において、さらに極性基を有する不飽和化合物がグラフト及び／又は共重合したものも挙げられる。
極性基としては、例えば、カルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、アミド基、エステル基、ヒドロキシル基等を挙げることができ、極性基を有する不飽和化合物としては、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、グリシジル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸アルキル（炭素数１～１０）エステル、マレイン酸アルキル（炭素数１～１０）エステル、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリル酸－２－ヒドロキシエチル等を挙げることができる。
また、本発明において環状オレフィン系樹脂として用いられる上記共重合体としては、市販の樹脂を用いることも可能である。市販されている環状オレフィン系樹脂としては、例えば、ＴＯＰＡＳ（登録商標）（ＴＯＰＡＳ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製）、アペル（登録商標）（三井化学社製）、ゼオネックス（登録商標）（日本ゼオン社製）、ゼオノア（登録商標）（日本ゼオン社製）、アートン（登録商標）（ＪＳＲ社製）等を挙げることができる。
環状オレフィンとα－オレフィンとの付加共重合体として、特に好ましい例としては、〔１〕炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構造単位と、〔２〕下記一般式（Ｉ）で示される環状オレフィンに由来する構造単位と、を含む共重合体を挙げることができる。
（式中、Ｒ１～Ｒ１２は、それぞれ同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、及び、炭化水素基からなる群より選ばれるものであり、
Ｒ９とＲ１０、Ｒ１１とＲ１２は、一体化して２価の炭化水素基を形成してもよく、
Ｒ９又はＲ１０と、Ｒ１１又はＲ１２とは、互いに環を形成していてもよい。
また、ｎは、０又は正の整数を示し、
ｎが２以上の場合には、Ｒ５～Ｒ８は、それぞれの繰り返し単位の中で、それぞれ同一でも異なっていてもよい。）
Ｒ９とＲ１０、Ｒ１１とＲ１２は、一体化して２価の炭化水素基を形成してもよく、
Ｒ９又はＲ１０と、Ｒ１１又はＲ１２とは、互いに環を形成していてもよい。
また、ｎは、０又は正の整数を示し、
ｎが２以上の場合には、Ｒ５～Ｒ８は、それぞれの繰り返し単位の中で、それぞれ同一でも異なっていてもよい。）
〔〔１〕炭素数２～２０のα－オレフィン〕
炭素数２～２０のα－オレフィンは、特に限定されるものではない。例えば、特開２００７－３０２７２２と同様のものを挙げることができる。また、これらのα－オレフィンは、１種単独でも２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの中では、エチレンの単独使用が最も好ましい。
炭素数２～２０のα－オレフィンは、特に限定されるものではない。例えば、特開２００７－３０２７２２と同様のものを挙げることができる。また、これらのα－オレフィンは、１種単独でも２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの中では、エチレンの単独使用が最も好ましい。
〔〔２〕一般式（Ｉ）で示される環状オレフィン〕
一般式（Ｉ）で示される環状オレフィンについて説明する。一般式（Ｉ）におけるＲ１～Ｒ１２は、それぞれ同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、及び、炭化水素基からなる群より選ばれるものである。一般式（Ｉ）で示される環状オレフィンの具体例としては、特開２００７－３０２７２２と同様のものを挙げることができる。
一般式（Ｉ）で示される環状オレフィンについて説明する。一般式（Ｉ）におけるＲ１～Ｒ１２は、それぞれ同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、及び、炭化水素基からなる群より選ばれるものである。一般式（Ｉ）で示される環状オレフィンの具体例としては、特開２００７－３０２７２２と同様のものを挙げることができる。
これらの環状オレフィンは、１種単独でも、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの中では、ビシクロ［２．２．１］ヘプタ－２－エン（慣用名：ノルボルネン）を単独使用することが好ましい。
〔１〕炭素数２～２０のα－オレフィンと〔２〕一般式（Ｉ）で表される環状オレフィンとの重合方法及び得られた重合体の水素添加方法は、特に限定されるものではなく、公知の方法に従って行うことができる。
また、用いられる重合触媒についても特に限定されるものではなく、チーグラー・ナッタ系、メタセシス系、メタロセン系触媒等の従来周知の触媒を用いて周知の方法により環状オレフィン系樹脂を得ることができる。
環状オレフィン系樹脂のガラス転移点は５０℃以上１４０℃以下であることが好ましい。環状オレフィン系樹脂のガラス転移点が５０℃以上であれば、多層フィルムに耐熱性を付与しやすいという観点から好ましい。環状オレフィン系樹脂のガラス転移点が１４０℃以下であれば、環状オレフィン系樹脂とともに非環状オレフィン系樹脂が含まれる場合、これらの加工性を高めやすいという観点から好ましい。なお、環状オレフィン系樹脂のガラス転移点の調整は、主鎖の環状オレフィン骨格の含有量を調整することで行うことができる。また、ガラス転移点は、ＤＳＣ法（ＪＩＳ Ｋ７１２１記載の方法）によって昇温速度１０℃／分の条件で測定した値を採用する。
（環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂（非環状オレフィン系樹脂））
非環状オレフィン系樹脂としては、アルケンから合成されるポリマーであれば特に限定されない。アルケンとしては、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン等から選択される１以上が挙げられる。非環状オレフィン系樹脂は１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
非環状オレフィン系樹脂としては、アルケンから合成されるポリマーであれば特に限定されない。アルケンとしては、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン等から選択される１以上が挙げられる。非環状オレフィン系樹脂は１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
本発明の効果が奏されやすいという観点から、非環状オレフィン系樹脂は、ポリエチレン及びポリプロピレンからなる群から選択される１以上であることが好ましい。
ポリエチレンとしては、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、高圧法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）及び高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、エチレン酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、エチレン系アイオノマー、ポリエチレンエラストマー等が挙げられる。
ポリプロピレンとしては、プロピレン単独重合体（ホモ重合体）、プロピレンと他の共重合成分（エチレン等）とのランダム共重合体、プロピレンを単独重合した後にプロピレンと他のα－オレフィン（エチレン等）との共重合を行うことで得られるポリプロピレンブロック共重合体等が挙げられる。
（その他の成分）
シーラント層には、本発明の目的を阻害しない範囲で、フィルムの成分として通常使用される成分を適宜配合してもよい。このような成分としては、環状オレフィン系樹脂及び非環状オレフィン系樹脂以外の樹脂（ＰＶＣ、ＰＶＤＣ等）、スリップ剤、酸化防止剤、二次酸化防止剤、着色剤、中和剤、分散剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤、防曇剤、核剤、顔料、着色剤、難燃剤、アンチブロッキング剤や、その他の各種
有機無機化合物等が挙げられる。これらの成分の配合量は、得ようとする効果等に応じて適宜調整される。
シーラント層には、本発明の目的を阻害しない範囲で、フィルムの成分として通常使用される成分を適宜配合してもよい。このような成分としては、環状オレフィン系樹脂及び非環状オレフィン系樹脂以外の樹脂（ＰＶＣ、ＰＶＤＣ等）、スリップ剤、酸化防止剤、二次酸化防止剤、着色剤、中和剤、分散剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤、防曇剤、核剤、顔料、着色剤、難燃剤、アンチブロッキング剤や、その他の各種
有機無機化合物等が挙げられる。これらの成分の配合量は、得ようとする効果等に応じて適宜調整される。
（シーラント層の層構成）
シーラント層の厚さは、特に限定されないが、例えば、シーラント層の全層厚さを１０μｍ以上１００μｍ以下に調整できる。
シーラント層の厚さは、特に限定されないが、例えば、シーラント層の全層厚さを１０μｍ以上１００μｍ以下に調整できる。
シーラント層を、２層以上の多層構成にする場合、各層の厚さの構成比は、特に限定されない。各層の厚さは走査型電子顕微鏡によるシーラント層の断面観察によって特定する。
シーラント層が多層である場合、最内層（つまり、シーラント層において、第１の樹脂層又は金属含有層と接触する面とは逆側に位置する最外層）の厚さを、シーラント層を構成する各層に対して相対的に厚くするほど、シール強度を高めることができる。また、シール強度を適度に高める観点からは、シーラント層が多層である場合、最も薄い層の厚さに対する最も厚い層の厚さの比（最も厚い層の厚さ／最も薄い層の厚さ）が３／１以下であることが好ましい。例えば、シーラント層が３層である場合、最外層：中間層：最内層の厚さの比率が、１～３：１～３：３であってもよい。
シーラント層が多層である場合、加工しやすい多層フィルムを得るという観点からは、シーラント層の最外層及び最内層は同程度の厚さであることが好ましい。例えば、シーラント層が３層である場合、最外層：中間層：最内層の厚さの比率が、１：１～２：１であってもよい。
シーラント層が多層である場合、易引き裂き性がより高い多層フィルムを得るという観点からは、シーラント層の最外層（つまり、シーラント層において、第１の樹脂層又は金属含有層と接触する面）は、シーラント層を構成する各層に対して相対的に薄いことが好ましい。
（シーラント層の製造方法）
シーラント層の製造方法は特に限定されず、例えば、従来公知のフィルム成形法により製造することができる。シーラント層は、未延伸又は延伸であってもよく、Ｔダイ法、Ｔダイ多層共押出法、インフレーション法等によって調製できる。
シーラント層の製造方法は特に限定されず、例えば、従来公知のフィルム成形法により製造することができる。シーラント層は、未延伸又は延伸であってもよく、Ｔダイ法、Ｔダイ多層共押出法、インフレーション法等によって調製できる。
［金属含有層］
第１の樹脂層と、シーラント層との間には、金属含有層が含まれていてもよい。本発明においては、金属含有層の有無にかかわらず、良好な易引き裂き性を実現できる。金属としては、アルミニウム、アルミナ、酸化ケイ素等から選択される１以上が挙げられる。これらのうち、生産性やコストという観点からアルミニウムが好ましい。
第１の樹脂層と、シーラント層との間には、金属含有層が含まれていてもよい。本発明においては、金属含有層の有無にかかわらず、良好な易引き裂き性を実現できる。金属としては、アルミニウム、アルミナ、酸化ケイ素等から選択される１以上が挙げられる。これらのうち、生産性やコストという観点からアルミニウムが好ましい。
金属含有層に含まれる金属の含量は特に限定されないが、本発明の効果を奏しやすいという観点から、金属含有層は金属からなること（つまり、金属含有層に含まれる金属の含量が金属含有層に対して１００質量％であること）が好ましい。
金属含有層には、本発明の目的を阻害しない範囲で、公知の成分を適宜配合してもよい。
金属含有層の厚さは、特に限定されないが、例えば、全層厚さを０．０１μｍ以上２０μｍ以下に調整できる。
＜多層フィルムの製造方法＞
本発明の多層フィルムの製造方法は、特に限定されず、シート積層体を形成できる方法を適用できる。例えば、ホットラミネーション法、ドライラミネーション法、押出ラミネーション法等を適用できる。
本発明の多層フィルムの製造方法は、特に限定されず、シート積層体を形成できる方法を適用できる。例えば、ホットラミネーション法、ドライラミネーション法、押出ラミネーション法等を適用できる。
本発明の多層フィルムの全層厚さ（つまり、第１の樹脂層、シーラント層、及び、任意の金属含有層の厚さの合計値）は、特に限定されない。本発明の多層フィルムの全層厚さは、例えば、１４μｍ以上２２０μｍ以下に調整できる。
本発明の多層フィルムを用いて、易引き裂き性に優れる容器（包装袋、パウチ等）等を得ることができる。このような容器は、多層フィルムのシーラント層側を内面としてヒートシールすることで形成できる。例えば、本発明の多層フィルムを２枚用意し、該多層フィルムのシーラント層が向かい合うように重ね、ヒートシールすることで、容器を製造することができる。
本発明の多層フィルムから得られた容器は、医療分野、食品分野、工業製品、日用品等において好適に使用できる。
＜本発明の多層フィルムの性質＞
本発明の多層フィルムは、易引き裂き性を有する。多層フィルムの易引き裂き性は、実施例に記載した方法で評価できる。
本発明の多層フィルムは、易引き裂き性を有する。多層フィルムの易引き裂き性は、実施例に記載した方法で評価できる。
以下、実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
＜ポリエステル系樹脂層の作製＞
表１の「第１の樹脂層」の項に示す各樹脂から得られたフィルム（厚さ＝２５μｍ）を、ポリエステル系樹脂層（「第１の樹脂層」に相当する。）として用いた。これらのフィルムは、いずれも、シート形成機及び２軸押出機によって製膜した。該フィルムの延伸の有無を表１の「第１の樹脂層の延伸の有無」の項に示した。
表１の「第１の樹脂層」の項に示す各樹脂から得られたフィルム（厚さ＝２５μｍ）を、ポリエステル系樹脂層（「第１の樹脂層」に相当する。）として用いた。これらのフィルムは、いずれも、シート形成機及び２軸押出機によって製膜した。該フィルムの延伸の有無を表１の「第１の樹脂層の延伸の有無」の項に示した。
表１中の「第１の樹脂層」の項に示した各樹脂の詳細は下記のとおりである。
ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）：商品名「ジュラネックス７００ＦＰ」、ウィンテックポリマー社製、モノマー成分＝テレフタル酸及びブタンジオール、Ｔｉ含有量＝７０～８０ｐｐｍ
ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）：商品名「東洋紡エステルフィルムＥ５１００」、東洋紡社製、モノマー成分＝テレフタル酸及びエチレングリコール
ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）：商品名「ジュラネックス７００ＦＰ」、ウィンテックポリマー社製、モノマー成分＝テレフタル酸及びブタンジオール、Ｔｉ含有量＝７０～８０ｐｐｍ
ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）：商品名「東洋紡エステルフィルムＥ５１００」、東洋紡社製、モノマー成分＝テレフタル酸及びエチレングリコール
＜シーラント層の作製＞
インフレーション成形機（トミー機械工業株式会社製）を用いて、表１の「シーラント層」の項に示す配合に基づき、単層シーラントフィルム（全層厚さ＝５０μｍ）、又は、中間層（厚さ＝１７μｍ）、該中間層を挟む外層（厚さ＝１７μｍ）及び内層（厚さ＝１７μｍ）を有する３層の多層シーラントフィルムを調製した。得られた単層シーラントフィルム又は多層シーラントフィルムは、本発明における「シーラント層」に相当する。なお、「シーラント層」の項中、括弧内の数字は、各層における樹脂の割合を示し、単位は「質量％」である。
インフレーション成形機（トミー機械工業株式会社製）を用いて、表１の「シーラント層」の項に示す配合に基づき、単層シーラントフィルム（全層厚さ＝５０μｍ）、又は、中間層（厚さ＝１７μｍ）、該中間層を挟む外層（厚さ＝１７μｍ）及び内層（厚さ＝１７μｍ）を有する３層の多層シーラントフィルムを調製した。得られた単層シーラントフィルム又は多層シーラントフィルムは、本発明における「シーラント層」に相当する。なお、「シーラント層」の項中、括弧内の数字は、各層における樹脂の割合を示し、単位は「質量％」である。
表１の「シーラント層」の項において、多層シーラントフィルムの構成を、「外層／中間層／内層」の順で示した。なお、シーラント層のうち外層は、第１の樹脂層と接する層である。
表１中の「シーラント層」の項に示した各樹脂の詳細は下記のとおりである。
ＰＰ（ポリプロピレン）：商品名「ウィンテックＷＦＸ４ＴＡ」、日本ポリプロ社製
ＬＬＤＰＥ（直鎖状低密度ポリエチレン）：商品名「ノバテックＵＦ３２０」、日本ポリエチレン社製
ＬＤＰＥ（低密度ポリエチレン）：商品名「ノバテックＬＦ４４３」、日本ポリエチレン社製
ＣＯＣ（環状オレフィン系樹脂）：商品名「ＴＯＰＡＳ ８００７」、ポリプラスチックス社製
ＰＰ（ポリプロピレン）：商品名「ウィンテックＷＦＸ４ＴＡ」、日本ポリプロ社製
ＬＬＤＰＥ（直鎖状低密度ポリエチレン）：商品名「ノバテックＵＦ３２０」、日本ポリエチレン社製
ＬＤＰＥ（低密度ポリエチレン）：商品名「ノバテックＬＦ４４３」、日本ポリエチレン社製
ＣＯＣ（環状オレフィン系樹脂）：商品名「ＴＯＰＡＳ ８００７」、ポリプラスチックス社製
多層シーラントフィルムの成形条件は下記のとおりである。
［成形条件］
ダイ（ダイ口径：１０６ｍｍ、リップクリアランス：２．５ｍｍ）及びスクリュー（φ＝４０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝２６）を使用して多層フィルムを作成した。なお、フィルムの外層及び内層のシリンダー温度は１９０℃に設定し、フィルムの中間層のシリンダー温度は２１０℃に設定した。また、ダイスの温度は１９０℃、ブロー比は２、引き取り速度は１２ｍ／ｍｉｎにそれぞれ設定した。
［成形条件］
ダイ（ダイ口径：１０６ｍｍ、リップクリアランス：２．５ｍｍ）及びスクリュー（φ＝４０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝２６）を使用して多層フィルムを作成した。なお、フィルムの外層及び内層のシリンダー温度は１９０℃に設定し、フィルムの中間層のシリンダー温度は２１０℃に設定した。また、ダイスの温度は１９０℃、ブロー比は２、引き取り速度は１２ｍ／ｍｉｎにそれぞれ設定した。
＜多層フィルムの作製＞
実施例１３以外の多層フィルムは下記の方法で作製した。
上記で得られた第１の樹脂層の片面と、シーラント層の片面（多層シーラントフィルムについては外層側）にコロナ処理を施した。次いで、第１の樹脂層のコロナ処理を施した面側に、ドライラミネート接着剤（東洋モートン株式会社製、商品名「ＴＭ－５９５」）と、ドライラミネート用硬化剤（東洋モートン株式会社製、商品名「ＣＡＴ－ＲＴ３７」）と、酢酸エチルとを１５：１．０５：１２．６の質量比で混合した溶液を塗布（塗布量：約２ｇ／ｍ２）し、乾燥機内で８０℃×３０秒の条件で酢酸エチルを揮発させ、シーラント層の外層と第１の樹脂層のコロナ処理を施した面とが接触するように積層した。次いで、４０℃で３日間エージングを行い、多層フィルムを得た。
実施例１３以外の多層フィルムは下記の方法で作製した。
上記で得られた第１の樹脂層の片面と、シーラント層の片面（多層シーラントフィルムについては外層側）にコロナ処理を施した。次いで、第１の樹脂層のコロナ処理を施した面側に、ドライラミネート接着剤（東洋モートン株式会社製、商品名「ＴＭ－５９５」）と、ドライラミネート用硬化剤（東洋モートン株式会社製、商品名「ＣＡＴ－ＲＴ３７」）と、酢酸エチルとを１５：１．０５：１２．６の質量比で混合した溶液を塗布（塗布量：約２ｇ／ｍ２）し、乾燥機内で８０℃×３０秒の条件で酢酸エチルを揮発させ、シーラント層の外層と第１の樹脂層のコロナ処理を施した面とが接触するように積層した。次いで、４０℃で３日間エージングを行い、多層フィルムを得た。
実施例１３の多層フィルムは下記の方法で作製した。
第１の樹脂層と、シーラント層との間にアルミ箔（「金属含有層」に相当する。）を挿入した点以外は上記と同様の方法によって、多層フィルムを得た。
第１の樹脂層と、シーラント層との間にアルミ箔（「金属含有層」に相当する。）を挿入した点以外は上記と同様の方法によって、多層フィルムを得た。
＜易引き裂き性試験＞
上記で得られた多層フィルム又は単層シーラントフィルムを手で容易にカットできるかにつき、５段階評価を行った。評価結果を表１の「易引き裂き性」の項に示す。なお、評価結果において、数値が高いほど容易にカットできることを意味し、数値が「０」である場合は手でカットできなかったことを意味する。
上記で得られた多層フィルム又は単層シーラントフィルムを手で容易にカットできるかにつき、５段階評価を行った。評価結果を表１の「易引き裂き性」の項に示す。なお、評価結果において、数値が高いほど容易にカットできることを意味し、数値が「０」である場合は手でカットできなかったことを意味する。
表１に示されるとおり、本発明の多層フィルムは、易引き裂き性に優れることがわかる。特に、シーラント層に環状オレフィン系樹脂が配合されていると、易引き裂き性がより優れる傾向にあった（実施例４～６、１０～１３）。シーラント層が、環状オレフィン系樹脂及びポリエチレンを含む層を含んでいると（実施例４、５、１０、１１、１３）、特に易引き裂き性が優れていた。
実施例４と実施例１３との比較から理解されるとおり、金属含有層が含まれているかにかかわらず、本発明の多層フィルムの易引き裂き性は優れていた。
実施例１～６と実施例７～１３との比較から理解されるとおり、第１の樹脂層の延伸の有無にかかわらず、本発明の多層フィルムの易引き裂き性は優れていた。
他方、例えば実施例１～６と比較例１～６との比較から理解されるとおり、第１の樹脂層をＰＢＴの代わりにＰＥＴで構成すると、易引き裂き性は顕著に劣っていた。
Claims (8)
- ポリブチレンテレフタレートを含む第１の樹脂層と、シーラント層と、を少なくとも含む多層フィルムであって、
前記シーラント層は、環状オレフィン系樹脂、及び、環状オレフィン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂からなる群から選択される１以上を含む第２の樹脂層を含み、
前記第２の樹脂層は、環状オレフィン系樹脂と、ポリエチレン及びポリプロピレンのうち１以上と、を含む、
多層フィルム。 - 前記第１の樹脂層は多層フィルムの最外層に位置する、請求項１に記載の多層フィルム。
- 前記シーラント層は、前記シーラント層に対して１質量％以上の環状オレフィン系樹脂を含む、請求項１又は２に記載の多層フィルム。
- 前記第２の樹脂層は、前記第２の樹脂層に対して９０質量％以上の環状オレフィン系樹脂を含む、請求項１から３のいずれかに記載の多層フィルム。
- 前記第２の樹脂層は多層である、請求項１から４のいずれかに記載の多層フィルム。
- 前記第１の樹脂層と前記シーラント層との間に金属含有層を含む、請求項１から５のいずれかに記載の多層フィルム。
- 前記金属含有層はアルミニウムを含む、請求項６に記載の多層フィルム。
- 請求項１から７のいずれかに記載の多層フィルムを、前記シーラント層側を内面としてヒートシールすることで形成される包装袋。
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