JP7009947B2 - タイヤ用ゴム組成物及び空気入りタイヤ - Google Patents
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Description
しかしながら、低温地域では、相対的に配合量が多くなった低分子量側ノルマルアルカンの析出量が増加してしまい、白変色の問題が充分には解消しないという問題が生じた。
そこで、本発明者らは更に鋭意検討した結果、適切なHLB値及び重量平均分子量を有する界面活性剤を組み合わせることで、析出したワックスの結晶化を阻害して白変色を防止できると同時に、耐オゾン性能も満足できることを見出して、本発明を完成させた。
高分子量側ノルマルアルカンの配合量が少ないため、高温時のワックスの析出及び結晶化を防止できる。また、低分子量側ノルマルアルカンは低温時に析出しやすくなるが、ジエン系ゴムからの析出が容易なHLB値を有し、かつ低温時に析出しやすい3800以下の重量平均分子量を有する界面活性剤を併用することにより、低分子量側ノルマルアルカンの結晶成長を阻害できる。
したがって、ワックスの低分子側ノルマルアルカン及び高分子側ノルマルアルカンの両成分の結晶化を防止できるので、タイヤの表面部分の白変色を防止して外観性能を向上できると同時に、広い環境温度域での良好な耐オゾン性能が得られる。
このように、本発明では、上記ワックスと上記界面活性剤との相互作用により、耐オゾン性能と外観性能を両立でき、これらの性能を相乗的に改善できる。
したがって、ワックス100質量%中、炭素数45以上の各ノルマルアルカンの合計含有率は、好ましくは3質量%以下、より好ましくは2質量%以下、更に好ましくは0.9質量%以下であり、0質量%であってもよい。
ワックス100質量%中のイソアルカンの合計含有率は、好ましくは10~30質量%、より好ましくは15~25質量%である。
上記範囲内であると、本発明の効果がより良好に得られる。
なお、HLBの値は上記「界面活性剤入門」213頁に記載の表における有機性の値と無機性の値との比率から計算することができる。
HLB≒10×無機性/有機性
なお、界面活性剤のMwは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)(東ソー(株)製GPC-8000シリーズ、検出器:示差屈折計、カラム:東ソー(株)製のTSKGEL SUPERMALTPORE HZ-M)による測定値を基に標準ポリスチレン換算により求めることができる。
R5-O-[(CH2)x-O]n-H (1)
(式中、R5は炭素数8~22の直鎖、分岐又は環状のアルキル基又はアルケニル基(好ましくはアルキル基)を示し、xは2又は3の整数、nは平均値で1~100の数を示す。)
脂肪酸アルカノールアミドの具体例としては、パルミチン酸モノエタノールアミド、パルミチン酸メチルエタノールアミド、パルミチン酸ジエタノールアミド、オレイン酸モノエタノールアミド、オレイン酸メチルエタノールアミド、オレイン酸ジエタノールアミド、ラウリン酸モノエタノールアミド、ラウリン酸メチルエタノールアミド、ラウリン酸ジエタノールアミド、パーム核油脂肪酸モノエタノールアミド、パーム核油脂肪酸メチルエタノールアミド、パーム核油脂肪酸ジエタノールアミド、ヤシ油脂肪酸モノエタノールアミド、ヤシ油脂肪酸メチルエタノールアミド、ヤシ油脂肪酸ジエタノールアミド等が挙げられる。なかでも、本発明の効果がより良好に得られるという点から、ヤシ油脂肪酸メチルエタノールアミドが好ましい。
両性界面活性剤としては、例えば、ラウリルジメチルアミノ酢酸ベタイン、ステアリルジメチルアミノ酢酸ベタイン、ドデシルアミノメチルジメチルスルホプロピルベタイン、オクタデシルアミノメチルジメチルスルホプロピルベタイン等のアルキルベタイン系両性界面活性剤;コカミドプロピルベタイン、コカミドプロピルヒドロキシスルタイン等の脂肪酸アミドプロピルベタイン系両性界面活性剤;2-アルキル-N-カルボキシメチル-N-ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタイン等のアルキルイミダゾール系両性界面活性剤;ラウロイルグルタミン酸ナトリウム、ラウロイルグルタミン酸カリウム、ラウロイルメチル-β-アラニン等のアミノ酸系両性界面活性剤;ラウリルジメチルアミンN-オキシド、オレイルジメチルアミンN-オキシド等のアミンオキシド系両性界面活性剤;等が挙げられる。
変性BRとしては、シリカ等の充填剤と相互作用する官能基を有するBRであればよく、例えば、BRの少なくとも一方の末端を、上記官能基を有する化合物(変性剤)で変性された末端変性BR(末端に上記官能基を有する末端変性BR)や、主鎖に上記官能基を有する主鎖変性BRや、主鎖及び末端に上記官能基を有する主鎖末端変性BR(例えば、主鎖に上記官能基を有し、少なくとも一方の末端を上記変性剤で変性された主鎖末端変性BR)や、分子中に2個以上のエポキシ基を有する多官能化合物により変性(カップリング)され、水酸基やエポキシ基が導入された末端変性BR等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
変性SBRとしては、上述の変性BRと同様の官能基が導入された変性SBRが挙げられる。
カーボンブラックとしては、特に限定されないが、N134、N110、N220、N234、N219、N339、N330、N326、N351、N550、N762等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
なお、カーボンブラックのN2SAは、JIS K 6217-2:2001によって求められる。
オイルとしては、例えば、プロセスオイル、植物油脂、又はその混合物が挙げられる。プロセスオイルとしては、例えば、パラフィン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイルなどを用いることができる。植物油脂としては、ひまし油、綿実油、あまに油、なたね油、大豆油、パーム油、やし油、落花生油、ロジン、パインオイル、パインタール、トール油、コーン油、こめ油、べに花油、ごま油、オリーブ油、ひまわり油、パーム核油、椿油、ホホバ油、マカデミアナッツ油、桐油等が挙げられる。なかでも、本発明の効果がより良好に得られるという点から、プロセスオイルが好ましく、アロマ系プロセスオイルがより好ましい。
なお、オイルの含有量には、ゴム(油展ゴム)に含まれるオイルの量も含まれる。
老化防止剤としては、例えば、フェニル-α-ナフチルアミン等のナフチルアミン系老化防止剤;オクチル化ジフェニルアミン、4,4′-ビス(α,α′-ジメチルベンジル)ジフェニルアミン等のジフェニルアミン系老化防止剤;N-イソプロピル-N′-フェニル-p-フェニレンジアミン、N-(1,3-ジメチルブチル)-N′-フェニル-p-フェニレンジアミン、N,N′-ジ-2-ナフチル-p-フェニレンジアミン等のp-フェニレンジアミン系老化防止剤;2,2,4-トリメチル-1,2-ジヒドロキノリンの重合物等のキノリン系老化防止剤;2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェノール、スチレン化フェノール等のモノフェノール系老化防止剤;テトラキス-[メチレン-3-(3′,5′-ジ-t-ブチル-4′-ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン等のビス、トリス、ポリフェノール系老化防止剤などが挙げられる。なかでも、p-フェニレンジアミン系老化防止剤が好ましく、N-(1,3-ジメチルブチル)-N′-フェニル-p-フェニレンジアミンがより好ましい。
ステアリン酸としては、従来公知のものを使用でき、例えば、日油(株)、NOF社、花王(株)、和光純薬工業(株)、千葉脂肪酸(株)等の製品を使用できる。
酸化亜鉛としては、従来公知のものを使用でき、例えば、三井金属鉱業(株)、東邦亜鉛(株)、ハクスイテック(株)、正同化学工業(株)、堺化学工業(株)等の製品を使用できる。
硫黄としては、ゴム工業において一般的に用いられる粉末硫黄、沈降硫黄、コロイド硫黄、不溶性硫黄、高分散性硫黄、可溶性硫黄などが挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
加硫促進剤としては、2-メルカプトベンゾチアゾール、ジ-2-ベンゾチアゾリルジスルフィド、N-シクロヘキシル-2-ベンゾチアジルスルフェンアミド等のチアゾール系加硫促進剤;テトラメチルチウラムジスルフィド(TMTD)、テトラベンジルチウラムジスルフィド(TBzTD)、テトラキス(2-エチルヘキシル)チウラムジスルフィド(TOT-N)等のチウラム系加硫促進剤;N-シクロヘキシル-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N-t-ブチル-2-ベンゾチアゾリルスルフェンアミド、N-オキシエチレン-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N-オキシエチレン-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N,N’-ジイソプロピル-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド等のスルフェンアミド系加硫促進剤;ジフェニルグアニジン、ジオルトトリルグアニジン、オルトトリルビグアニジン等のグアニジン系加硫促進剤を挙げることができる。なかでも、本発明の効果がより好適に得られるという理由から、スルフェンアミド系加硫促進剤が好ましい。
なお、シリカのN2SAは、ASTM D3037-93に準じてBET法で測定される値である。
シランカップリング剤としては、特に限定されず、例えば、ビス(3-トリエトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(2-トリエトキシシリルエチル)テトラスルフィド、ビス(4-トリエトキシシリルブチル)テトラスルフィド、ビス(3-トリメトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(2-トリメトキシシリルエチル)テトラスルフィド、ビス(2-トリエトキシシリルエチル)トリスルフィド、ビス(4-トリメトキシシリルブチル)トリスルフィド、ビス(3-トリエトキシシリルプロピル)ジスルフィド、ビス(2-トリエトキシシリルエチル)ジスルフィド、ビス(4-トリエトキシシリルブチル)ジスルフィド、ビス(3-トリメトキシシリルプロピル)ジスルフィド、ビス(2-トリメトキシシリルエチル)ジスルフィド、ビス(4-トリメトキシシリルブチル)ジスルフィド、3-トリメトキシシリルプロピル-N,N-ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、2-トリエトキシシリルエチル-N,N-ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、3-トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、などのスルフィド系、3-メルカプトプロピルトリメトキシシラン、2-メルカプトエチルトリエトキシシラン、Momentive社製のNXT、NXT-Zなどのメルカプト系、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシランなどのビニル系、3-アミノプロピルトリエトキシシラン、3-アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ系、γ-グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、などのグリシドキシ系、3-ニトロプロピルトリメトキシシラン、3-ニトロプロピルトリエトキシシランなどのニトロ系、3-クロロプロピルトリメトキシシラン、3-クロロプロピルトリエトキシシランなどのクロロ系などがあげられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
有機架橋剤は、例えば、ゴム成分100質量部に対して、10質量部以下で配合される。
本発明の空気入りタイヤは、上記ゴム組成物を用いて通常の方法で製造できる。
すなわち、前記成分を配合したゴム組成物を、未加硫の段階でトレッド、サイドウォール、クリンチ、ウイング等のタイヤ部材の形状にあわせて押出し加工し、他のタイヤ部材とともに、タイヤ成型機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成できる。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することによりタイヤが得られる。
NR:TSR20
BR:宇部興産(株)製のBR150B(シス含量:98質量%)
カーボンブラック:三菱化学(株)製のダイアブラックI(N2SA:114m2/g)
オイル:(株)ジャパンエナジー製のプロセスX-140(アロマ系プロセスオイル)
ワックス1:公知のワックスを適宜混合して得られ、表1に示す炭素数分布を有する試作品1
ワックス2:公知のワックスを適宜混合して得られ、表1に示す炭素数分布を有する試作品2
ワックス3:公知のワックスを適宜混合して得られ、表1に示す炭素数分布を有する試作品3
ワックス4:公知のワックスを適宜混合して得られ、表1に示す炭素数分布を有する試作品4
ワックス5:公知のワックスを適宜混合して得られ、表1に示す炭素数分布を有する試作品5
ワックス6:公知のワックスを適宜混合して得られ、表1に示す炭素数分布を有する試作品6
ワックス7:公知のワックスを適宜混合して得られ、表1に示す炭素数分布を有する試作品7
ワックス8:公知のワックスを適宜混合して得られ、表1に示す炭素数分布を有する試作品8
ワックス9:日本精蝋(株)製のオゾエース0355
界面活性剤1:三洋化成工業(株)製のニューポールPE-64(プルロニック型非イオン性界面活性剤(PEG/PPG-25/30コポリマー)(上記式(I)のa+c:25、b:30)、Mw:約3100、HLB値:10.9)
界面活性剤2:花王(株)製のエマルゲン123P(非イオン性界面活性剤、ポリオキシエチレン(23)ラウリルエーテル、Mw:約1280、HLB値:16.9)
界面活性剤3:花王(株)製のアミノーンC-11S(非イオン性界面活性剤、ヤシ油脂肪酸メチルエタノールアミド、Mw:約260、HLB値:8.0)
界面活性剤4:日油(株)製のPEG#4000(ポリエチレングリコール、Mw:約3100、HLB値:19)
老化防止剤:大内新興化学工業(株)製のノクラック6C(N-(1,3-ジメチルブチル)-N’-フェニル-p-フェニレンジアミン)
ステアリン酸:日油(株)製のステアリン酸
酸化亜鉛:三井金属鉱業(株)製の亜鉛華1号
硫黄:鶴見化学(株)製の粉末硫黄
加硫促進剤:大内新興化学工業(株)製のノクセラーNS(N-t-ブチル-2-ベンゾチアゾリルスルフェンアミド)
表2及び3に示す配合処方にしたがい、(株)神戸製鋼所製の1.7Lバンバリーミキサーを用いて、硫黄及び加硫促進剤以外の薬品を設定温度150℃の条件下で5分間混練りした。次に、オープンロールを用いて、得られた混練り物に硫黄及び加硫促進剤を添加して100℃の条件下で5分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。得られた未加硫ゴム組成物を用いて、サイドウォールの形状に合わせて成形し、他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを作製し、170℃で20分間加硫して試験用タイヤ(205/65R15)を得た。得られた試験用タイヤの性能を以下の試験により評価した。
屋内:白変色評価
神戸にて、試験用タイヤを屋内の倉庫に6カ月間(春~秋)放置し、色差度計を用いて、L*を測定し、比較例2の100-L*を100として、外観性能を指数表示した(外観性能指数)。指数が大きいほど、白変色の度合いが小さく、外観性能(耐白変色化)に優れることを示す。
高温地域は中近東アラブ首長国連邦で約1年間(夏を含む)、低温地域はロシア共和国のシベリア地域で約1年間(冬を含む)ロードテストを行ない、発生したクラックの状態を観察し、比較例2を100として、耐オゾン性能をそれぞれ指数表示した(耐オゾン性能指数)。数字が大きいほど、クラックの数が少なく、クラックの大きさが小さく、耐オゾン性能に優れることを示す。
Claims (4)
- 炭素数23~32の各ノルマルアルカンの合計含有率(A)が40質量%以上、炭素数33~40の各ノルマルアルカンの合計含有率(B)が30質量%以下、かつA/Bが3.89~6であるワックスと、HLB値が6~18、かつ重量平均分子量が3800以下である界面活性剤とを含む、タイヤ用ゴム組成物。
- 炭素数23~32の各ノルマルアルカンの合計含有率(A)が61.01質量%以上、炭素数33~40の各ノルマルアルカンの合計含有率(B)が30質量%以下、かつA/Bが2.14~6であるワックスと、HLB値が6~18、かつ重量平均分子量が3800以下である界面活性剤とを含む、タイヤ用ゴム組成物。
- 炭素数23~32の各ノルマルアルカンの合計含有率(A)が40質量%以上、炭素数33~40の各ノルマルアルカンの合計含有率(B)が17.23質量%以下、かつA/Bが2.14~6であるワックスと、HLB値が6~18、かつ重量平均分子量が3800以下である界面活性剤とを含む、タイヤ用ゴム組成物。
- 請求項1~3のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物を用いて作製した空気入りタイヤ。
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