JP6963621B2 - ゼオライトssz−31の合成 - Google Patents
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- C01B39/02—Crystalline aluminosilicate zeolites; Isomorphous compounds thereof; Direct preparation thereof; Preparation thereof starting from a reaction mixture containing a crystalline zeolite of another type, or from preformed reactants; After-treatment thereof
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Description
本出願は、2017年1月11日に出願された米国仮出願第62/444,909号に対する優先権を主張し、その開示内容を全体的に本明細書に参照により援用する。
技術分野
「合成されたままの」という用語は、本明細書では、結晶化後で、構造規定剤の除去前の形態のゼオライトを指すために使用される。
オールシリカ及びアルミノケイ酸塩型のゼオライトSSZ−31は、以下に記載するように、2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムカチオンを含む水性反応混合物から直接合成することができる。本開示の文脈における「直接合成された」という用語は、ゼオライトを以下に記載の反応混合物から形成することを意味し、酸化ケイ素及び他の酸化物(例えば、酸化ホウ素)を含有するゼオライトを形成した後、このように形成されたゼオライトを合成後の処理にかけてオールシリカ又はアルミノケイ酸塩SSZ−31ゼオライトを形成することとは対照的である。
上記反応混合物からのゼオライトの結晶化は、例えばポリプロピレンジャー又はテフロン(登録商標)内張り又はステンレス鋼製オートクレーブ等の適切な反応容器中で、静止、回転又は攪拌条件のいずれかの下で、約125℃から約200℃の温度にて、その使用される温度で結晶化が起こるのに十分な時間、例えば5から20日間行なうことができる。結晶化は通常、自原性の圧力下で閉鎖系にて行われる。
本ゼオライトは、合成されたままで且つ無水形態で、以下のモル関係を含む化学組成を有する。
(式中、Qは2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムカチオンを含む。)SiO2/Al2O3モル比の許容値から、本ゼオライトは、酸化アルミニウムが存在しないか又は本質的に存在しない全体的にシリカ質(siliceous)型(即ち「オールシリカ」型)で合成できることが理解される。
なお、下記[1]から[7]は、いずれも本発明の一形態又は一態様である。
[1]
SSZ−31の構造を有するゼオライトを合成する方法であって、
(a)(1)酸化ケイ素の供給源、
(2)任意選択的に、酸化アルミニウムの供給源、
(3)2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムカチオンを含む構造規定剤(Q)、
(4)水酸化物イオン、及び
(5)水、
を含む反応混合物を調製すること、並びに
(b)前記反応混合物を前記ゼオライトの結晶を形成するのに十分な結晶化条件に供すること、
を含む方法。
[2]
前記反応混合物が、モル比換算で以下のような組成を有する、[1]に記載の方法。
[3]
前記反応混合物が、モル比換算で以下のような組成を有する、[1]に記載の方法。
[4]
前記結晶化条件が、125℃から200℃の温度を含む、[1]に記載の方法。
[5]
前記SSZ−31の構造を有し、その細孔中に2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムカチオンを含むゼオライト。
[6]
合成されたままで且つ無水形態で、以下のモル関係を含む組成を有する、[5]に記載のゼオライト。
(式中、Qは2−エチル−N,N、N−トリメチルブタン−1−アミニウムカチオンを含む。)
[7]
合成されたままで且つ無水形態で、以下のモル関係を含む組成を有する、[5]に記載のゼオライト。
(式中、Qは2−エチル−N、N、N−トリメチルブタン−1−アミニウムカチオンを含む。)
オールシリカSSZ−31の合成
2.51gの脱イオン水、5.68gの14.88%の2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムヒドロキシド溶液及び3.00gのLUDOX(いずれかの国における登録商標)AS−30コロイドシリカをテフロン(登録商標)ライナー中で一緒に混合した。得られたゲルを均質になるまで撹拌した。次いで、このライナーを封じ、Parr鋼製オートクレーブ反応器内に置いた。その後、オートクレーブをオーブン内に置き、43rpmで回転させながら170℃で8日間加熱した。固体生成物を冷却した反応器から遠心分離により回収し、脱イオン水で洗浄し、95℃で乾燥させた。
オールシリカSSZ−31の合成
21.38gの脱イオン水、15.15gの14.88%の2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムヒドロキシド溶液及び14.00gのLUDOX(いずれかの国における登録商標)AS−30コロイドシリカをテフロン(登録商標)ライナー中で一緒に混合した。得られたゲルを均質になるまで撹拌した。次いで、このライナーを封じ、Parr鋼製オートクレーブ反応器内に置いた。その後、オートクレーブをオーブン内に置き、43rpmで回転させながら170℃で9日間加熱した。固体生成物を冷却した反応器から遠心分離により回収し、脱イオン水で洗浄し、95℃で乾燥させた。
アルミノケイ酸塩SSZ−31の合成
3.20gの脱イオン水、4.87gの14.88%の2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムヒドロキシド溶液、3.00gのLUDOX(いずれかの国における登録商標)AS−30コロイドシリカ及び8mgのReheis F−2000水和アルミナをテフロン(登録商標)ライナー中で一緒に混合した。得られたゲルを均質になるまで撹拌した。次いで、このライナーを封じ、Parr鋼製オートクレーブ反応器内に置いた。その後、オートクレーブをオーブン内に置き、43rpmで回転させながら170℃で10日間加熱した。固体生成物を冷却した反応器から遠心分離により回収し、脱イオン水で洗浄し、95℃で乾燥させた。
アルミノケイ酸塩SSZ−31の合成
2.50gの脱イオン水、5.68gの14.88%の2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムヒドロキシド溶液、3.00gのLUDOX(いずれかの国における登録商標)AS−30コロイドシリカ及び15mgのReheis F−2000水和アルミナをテフロン(登録商標)ライナー中で一緒に混合した。得られたゲルを均質になるまで撹拌した。次いで、このライナーを封じ、Parr鋼製オートクレーブ反応器内に置いた。その後、オートクレーブをオーブン内に置き、43rpmで回転させながら170℃で12日間加熱した。固体生成物を冷却した反応器から遠心分離により回収し、脱イオン水で洗浄し、95℃で乾燥させた。
SSZ−31のか焼
例1の合成されたままの生成物の一部を以下の手順に従ってか焼した。ゼオライトを、マッフル炉内にて595℃に加熱された空気流下で1℃/分の速度でか焼し、595℃で5時間維持した。粉末XRDパターンを図3に示す。これは、有機構造規定剤を除去するためのか焼後、材料が安定なままであることを示している。
Claims (7)
- SSZ−31の構造を有するゼオライトを合成する方法であって、
(a)(1)酸化ケイ素の供給源、
(2)任意選択的に、酸化アルミニウムの供給源、
(3)2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムカチオンを含む構造規定剤(Q)、
(4)水酸化物イオン、及び
(5)水、
を含む反応混合物を調製すること、並びに
(b)前記反応混合物を前記ゼオライトの結晶を形成するのに十分な結晶化条件に供すること、
を含む方法。 - 前記結晶化条件が、125℃から200℃の温度を含む、請求項1に記載の方法。
- SSZ−31の構造を有し、その細孔中に2−エチル−N,N,N−トリメチルブタン−1−アミニウムカチオンを含むゼオライト。
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