JP6897252B2 - 燃料電池用ガス拡散層の製造方法 - Google Patents

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本発明は、燃料電池用ガス拡散層の製造方法に関する。
従来、カーボンペーパーやカーボンクロス等の拡散層基材の表面に、マイクロポーラス層(MPL)形成用のペーストを塗工して、燃料電池用のガス拡散層を製造していた(例えば、特許文献1参照)。MPL形成用ペーストは、PTFE(ポリテトラフルオロエチレン)などの撥水性樹脂と、カーボンブラックなどのカーボン粒子と、を主成分としている。MPLを形成したガス拡散層は、優れたガス拡散性を有する。
特開2011−96385号公報
本願の発明者は、拡散層基材をロールツーロール方式で搬送しながら、塗工ヘッドから拡散層基材の表面にMPL形成用ペーストを吐出することによって塗工を行う方法を試みた。ところが、この塗工の際に、MPL形成用ペーストの吐出圧によって基材が上下して、塗工の欠損部分(未塗工部)が発生する虞があることを見出した。
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。
本発明の一形態によれば、炭素繊維とバインダからなるカーボン多孔質体であるカーボンクロスを用いた拡散層基材をロールツーロール方式で搬送しながら、燃料電池用ガス拡散層を製造する燃料電池用ガス拡散層の製造方法が提供される。前記拡散層基材と同一の材料を用いて厚みが180[μm]の膜を準備し、前記膜に0.6[MPa]の圧力を印加したときの第1厚みと、前記膜に1.7[MPa]の圧力を印加したときの第2厚みと、の差を前記拡散層基材のバネ性Sと定義する。その上で、前記製造方法は、密度Dと前記バネ性Sの比の値D/Sが32×10[mg/cm]以下である前記拡散層基材を準備する準備工程と、搬送されている前記拡散層基材の表面に、塗工ヘッドからマイクロポーラス層形成用ペーストを吐出する塗工工程と、を備えることを特徴としている。
この形態の燃料電池用ガス拡散層の製造方法によれば、拡散層基材のバネ性が高いため、MPL形成用ペーストの吐出圧を拡散層基材内で吸収することができ、拡散層基材が振動することを抑制できる。したがって、この形態の燃料電池用ガス拡散層の製造方法によれば、MPL形成用ペーストの塗工の際に、塗工の欠損部分(未塗工部)の発生を抑制することができる。
燃料電池の概略構成を示す説明図である。 ガス拡散層製造装置の概略構成を示す説明図である。 図2における塗工部の周辺を拡大して示す説明図である。 燃料電池用ガス拡散層の製造方法を示す工程図である。 参考例における塗工部の周辺を拡大して示す説明図である。 基材の密度とバネ性の比の値と未塗工部発生率との関係を示すグラフである。
図1は、本発明の一実施形態としての燃料電池用ガス拡散層の製造方法を採用して製造した燃料電池の概略構成を示す説明図である。燃料電池10は、膜電極接合体(MEA:Membrane-Electrode Assembly)16と、アノード側セパレータ17と、カソード側セパレータ18と、を備えている。アノード側セパレータ17とカソード側セパレータ18とは、MEA16を挟み込むように配置されている。
MEA16は、電解質膜11と、アノード側触媒層12と、カソード側触媒層13と、アノード側基材層14aおよびアノード側マイクロポーラス層(MPL)14bを含むアノード側ガス拡散層14と、カソード側基材層15aおよびカソード側マイクロポーラス層(MPL)15bを含むカソード側ガス拡散層15と、を備えている。アノード側触媒層12は、電解質膜11上に形成されている。アノード側ガス拡散層14は、アノード側触媒層12の外側に、アノード側MPL14bが接するように形成されている。なお、カソード側の構成は、アノード側の構成と電解質膜11を挟んで対称になっている。
電解質膜11は、スルホン酸基を含むフッ素樹脂系イオン交換膜であり、デュポン社のナフィオン(登録商標)や、旭化成(株)のアシプレックス(登録商標)や、旭硝子(株)のフレミオン(登録商標)等を用いることができる。なお、電解質膜11としては、スルホン酸基に限らず、リン酸基やカルボン酸基など、他のイオン交換基(電解質成分)を含む膜を用いることができる。
アノード側触媒層12およびカソード側触媒層13は、触媒として機能する白金等の白金族金属や白金族元素の合金が、導電性物質として機能するカーボンブラック等の炭素系材料に担持された触媒担持カーボンと、電解質膜11と同様の電解質成分と、から構成される。
アノード側ガス拡散層14のアノード側基材層14a、およびカソード側ガス拡散層15のカソード側基材層15aは、複数の炭素繊維(カーボンファイバ)がバインダによって結着された構造を有するカーボン多孔質体を用いることができる。炭素繊維としては、ガス拡散層を形成する繊維状炭素として利用可能なものであれば、特に限定されずに使用することができる。また、バインダとしては、炭素繊維を結着させることが可能な樹脂であれば特に限定されず、例えばポリテトラフルオロエチレン等を使用することができる。
カーボン多孔質体は、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等として構成される。また、撥水性を得るために、カーボン基材を、撥水ペーストでコーティング(撥水処理)したものを用いることができる。なお、撥水ペーストとしては、例えば、カーボン粉末と撥水性樹脂(ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等)との混合溶液を用いることができる。
アノード側ガス拡散層14のアノード側MPL14bおよびカソード側ガス拡散層15のカソード側MPL15bは、アノード側基材層14aおよびカソード側基材層15aよりも微細な気孔を有している。アノード側MPL14bおよびカソード側MPL15bは、例えば、導電性部材としてのカーボンブラックと、撥水性樹脂としてのPTFEと、を主成分としている。
以上のように、MEA16はガス拡散層も含むことから、MEGA(Membrane-Electrode&Gas. Diffusion Layer Assembly)と呼ぶこともできる。
アノード側セパレータ17およびカソード側セパレータ18は、ガス不透過の導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンや、プレス成型した金属板によって構成することができる。アノード側セパレータ17の表面は凸凹形状となっており、アノード側ガス拡散層14のアノード側基材層14aとの間には、燃料ガスが流れる燃料ガス流路17aが形成されている。同様にして、カソード側セパレータ18とカソード側ガス拡散層15のカソード側基材層15aとの間には、酸化ガスが流れる酸化ガス流路18aが形成されている。なお、図1の例では、アノード側セパレータ17は、互いに平行な複数の溝から成る凸凹形状を有しているが、これに限らず、アノード側セパレータ17とアノード側基材層14aとの間に燃料ガスの流路を形成可能な任意の形状とすることができる。また、カソード側セパレータ18についても同様に、カソード側セパレータ18とカソード側基材層15aとの間に酸化ガスの流路を形成可能な任意の形状とすることができる。
図2は、本発明の一実施形態としての燃料電池用ガス拡散層の製造方法を実行するためのガス拡散層製造装置200の概略構成を示す説明図である。ガス拡散層製造装置200は、カソード側ガス拡散層15を製造する。カソード側ガス拡散層15に換えて、アノード側ガス拡散層14を製造することもできる。
ガス拡散層製造装置200は、繰出ロール210と、複数のロール220〜280と、巻取ロール290と、塗工部300と、焼成炉400と、を備える。繰出ロール210は、カソード側基材層15aに対応する基材W1を繰り出す。基材W1は、カソード側基材層15aと同一の材料であり、長尺状である。基材W1が「拡散層基材」である。複数のロール220〜280は、繰出ロール210から巻取ロール290までのロールツーロール方式による連続搬送を実現するためのものである。ロールの数は、図中では8つであるが、これに限らず、他の数としてもよい。
図3は、図2における塗工部300の周辺を拡大して示す説明図である。塗工部300は、塗工ヘッド310を備える。塗工ヘッド310は、いわゆるダイである。塗工ヘッド310は、搬送中の基材W1の表面に対して吐出口の向きが交差(本実施形態では、直交)するように配置されており、マイクロポーラス層形成用のペーストPを基材W1の表面に向けて吐出する。具体的には、タンク(図示せず)に貯溜したペーストPをポンプ(図示せず)によって圧送することによって、塗工ヘッド310からペーストPを基材W1の表面に吐出する。ペーストPは、カソード側MPL15bおよびアノード側MPL14b形成用のペーストである。具体的には、ペーストPは、例えば、導電性部材としてのカーボンブラックや、バインダー(撥水性樹脂)としてのPTFE等を混合分散させたペースト状の部材である。撥水性樹脂としては、PTFEの他に、ポリエチレンやポリプロピレン等の他のフッ素系樹脂を用いることもできる。ペーストPの吐出の結果、基材W1の表面にペーストPが塗工される。
図2における焼成炉400は、塗工ヘッド310による塗工済の基材W2を加熱することによって、塗工済の基材W2に対して、乾燥および焼成処理を実行する。巻取ロール290は、焼成炉400による焼成済の基材W2を巻き取る。
図4は、本発明の一実施形態としての燃料電池用ガス拡散層の製造方法を示す工程図である。この燃料電池用ガス拡散層の製造方法は、上述したガス拡散層製造装置200により実行される。この製造方法は、工程1、工程2、工程3、工程4の順に実行される。
工程1では、基材W1を準備する。具体的には、ガス拡散層製造装置200(図2)の有する繰出ロール210に基材W1をセットする。基材W1は、カソード側基材層15aと同一の材料である。基材W1は、「拡散層基材」である。
基材W1の厚さは、例えば、150[μm]以上が好ましく、170[μm]以上がより好ましい。また、基材W1の厚さは、例えば、200[μm]以下が好ましく、190[μm]以下がより好ましい。本実施形態では、基材W1の厚さは180[μm]とした。
更に、基材W1は、密度Dとバネ性Sの比の値D/Sが32×10[mg/cm]以下であるという特徴を有する。密度Dは、基材W1の単位体積あたりの質量であり、単位は[mg/cm]である。密度Dは、同じ厚さで炭素繊維やバインダの量を増減させることにより、変更できる。具体的には、同じ厚さで炭素繊維やバインダの量を増やすことによって、密度Dを増やすことができる。
「バネ性」とは、基材W1の厚さ方向の弾性率である。具体的には、基材W1と同一の材料を用いて、圧力を印加しない状態で厚みが180[μm]の膜を準備し、その膜に0.6[MPa]の圧力を印加したときの第1厚みT1と、その膜に1.7[MPa]の圧力を印加したときの第2厚みT2と、の差(=T1−T2)を「バネ性」と定義した。バネ性Sの単位は「μm」である。バネ性Sの測定は、20[℃]で行われる。バネ性Sは、基材W1におけるバインダの比率を増減させることにより、変更できる。具体的には、基材W1におけるバインダの比率を高めることによって、バネ性Sを低下することができる。
本実施形態では、D/Sが32×10[mg/cm]以下である基材W1を準備して、繰出ロール210にセットする。工程1が、「準備工程」に相当する。
工程2では、マイクロポーラス層形成用のペーストPを準備する。具体的には、マイクロポーラス層形成用のペーストPを準備し、ガス拡散層製造装置200(図2)の有する塗工部300にペーストPをセットする。
工程3では、工程1で準備した基材W1を塗工部300(図2)に搬入して、基材W1の一方の面に対して、工程2で準備したマイクロポーラス層形成用のペーストPを塗工する。工程3が、「塗工工程」に相当する。
工程4では、ペーストPが塗工された基材W2(図2)を焼成炉400(図2)に搬入して、基材W2を乾燥、焼成処理する。工程4の結果、カソード側ガス拡散層15の製造が完了する。
以上、詳述した本実施形態の燃料電池用ガス拡散層の製造方法では、工程1によって準備される基材W1が、密度Dとバネ性Sの比の値D/Sが32×10[mg/cm]以下であることから、バネ性が高い。このため、MPL形成用ペーストの吐出圧を基材W1内で吸収することができ、基材W1が振動することを抑制できる。
図5は、参考例における塗工部の周辺を拡大して示す説明図である。参考例では、基材X1として、密度Dとバネ性Sの比の値D/Sが32×10[mg/cm]を上回るものを用いた。この比の値D/Sが32×10[mg/cm]を上回ると、基材X1のバネ性は低くなる。搬送中の基材X1は、塗工部において、塗工ヘッド310から吐出されたMPL形成用ペーストの吐出圧を受けるが、基材X1のバネ性が低いと、受けた力によって、基材X1がたわみ、搬送方向に垂直な方向に上下する。基材X1が上下すると、塗工ヘッド310と基材X1とが接触したり、塗工ヘッド310から基材X1までの距離が大きくなり、ペーストPが塗工できない状態になってしまう。
これに対して、本実施形態の燃料電池用ガス拡散層の製造方法では、前述したように、基材W1のバネ性が高いため、MPL形成用ペーストPの吐出圧を基材W1内で吸収することができる。このため、基材W1は、搬送方向に垂直な方向に上下することが抑制される。したがって、本実施形態の燃料電池用ガス拡散層の製造方法によれば、MPL形成用ペーストPの塗工の際に、塗工の欠損部分(未塗工部)の発生を抑制することができる。
図6は、基材の密度Dとバネ性Sの比の値D/Sと未塗工部発生率との関係を示すグラフである。グラフの横軸には、密度Dとバネ性Sの比の値D/Sを示した。密度の単位が[mg/cm]であり、バネ性の単位が[μm]であるから、比の値D/Sの単位は、[×10mg/cm]である。グラフの縦軸には、未塗工部発生率を示した。未塗工部発生率は、基材の塗工する側の表面の大きさに対する未塗工部の大きさの割合である。未塗工部発生率の単位は[%]である。グラフに示すように、比の値D/Sが32×10[mg/cm]を上回ると、未塗工部発生率が急激に高くなる。一方、比の値D/Sが32×10[mg/cm]以下の場合には、未塗工部発生率が低い。したがって、このグラフからも、本実施形態によって製造されたカソード側ガス拡散層15やアノード側ガス拡散層14は、未塗工部が少なく、塗工品質に優れていることが判る。
前記実施形態では、密度Dと前記バネ性Sの比の値D/Sが32×10[mg/cm]以下とした。これに対して、変形例として、比の値D/Sが30×10[mg/cm]以下としてもよい。図6から判るように、比の値D/Sが30×10[mg/cm]以下とすることで、未塗工部発生率をより一層低下することができる。
前記実施形態では、塗工ヘッドは、ダイ塗工用のものであった。これに対して、変形例として、塗工ヘッドは、リップ塗工用のものであってもよいし、グラビア塗工用のものであってもよい。
本発明は、上述の実施形態や変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、前述した実施形態および各変形例における構成要素の中の、独立請求項で記載された要素以外の要素は、付加的な要素であり、適宜省略可能である。
10…燃料電池
11…電解質膜
12…アノード側触媒層
13…カソード側触媒層
14…アノード側ガス拡散層
14a…アノード側基材層
14b…アノード側MPL
15…カソード側ガス拡散層
15a…カソード側基材層
15b…カソード側MPL
17…アノード側セパレータ
17a…燃料ガス流路
18…カソード側セパレータ
18a…酸化ガス流路
200…ガス拡散層製造装置
210…繰出ロール
220〜280…ロール
290…巻取ロール
300…塗工部
310…塗工ヘッド
400…焼成炉
P…MPL形成用ペースト
P1…第1の圧力
P2…第2の圧力
W…基材
W1…基材
W2…基材

Claims (1)

  1. 炭素繊維とバインダからなるカーボン多孔質体であるカーボンクロスを用いた拡散層基材をロールツーロール方式で搬送しながら、燃料電池用ガス拡散層を製造する方法であって、
    前記拡散層基材と同一の材料を用いて厚みが180[μm]の膜を準備し、前記膜に0.6[MPa]の圧力を印加したときの第1厚みと、前記膜に1.7[MPa]の圧力を印加したときの第2厚みと、の差を前記拡散層基材のバネ性Sと定義したとき、
    前記方法は、
    密度Dと前記バネ性Sの比の値D/Sが32×10[mg/cm]以下である前記拡散層基材を準備する準備工程と、
    搬送されている前記拡散層基材の表面に、塗工ヘッドからマイクロポーラス層形成用ペーストを吐出する塗工工程と、
    を備える燃料電池用ガス拡散層の製造方法。
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