JP6781868B2

JP6781868B2 - 放射線検出素子の製造方法

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Publication number: JP6781868B2
Application number: JP2016060685A
Authority: JP
Inventors: 青木　徹; 徹青木; 昭史小池
Original assignee: Anseen Inc
Current assignee: Anseen Inc
Priority date: 2016-03-24
Filing date: 2016-03-24
Publication date: 2020-11-11
Anticipated expiration: 2036-03-24
Also published as: JP2017173174A

Description

本発明は、放射線を検出する放射線検出素子の製造方法に関する。

従来から、放射線を利用したイメージングデバイスとしてシンチレータと画像検出器とを組み合わせた装置が広く用いられている。Ｘ線等の放射線は物質を透過する透過力が高く、イメージング（シンチレーション）のためにＸ線光子をシンチレータ内で止めるためにはある程度の厚みのシンチレータが必要である。一方で、厚みの大きいシンチレータを用いてイメージングを行うと、Ｘ線光子により発生した可視光がシンチレータ中を拡散してから画像検出器に到達するため、原理的にイメージングされた画像に光学的なボケが生じやすい。その結果、画像検出器の解像度に応じた画像の解像度が得られない傾向にあった。例えば、画像検出器の解像度が10μmであっても、200μm程度の解像度の画像しか得られない。

このような解像度の問題を解決するためのイメージングデバイスの構造としては、例えば、下記非特許文献１に記載の放射線検出素子の構造が知られている。この放射線検出素子は、アルミニウムによってコーティングされた壁面に囲まれた井戸が複数格子状に形成されたシリコンウェハを含み、これらの井戸にシンチレータ材料が蒸着により埋め込まれた構造を有する。このような構造は、柱状構造のシンチレータを含む従来構造や光導波構造内にシンチレータを埋め込んだ従来構造に比較して、シンチレータ材料が限定されない、大面積構造を得ることが容易である、完全な全反射条件を得ることが容易で光の拡散を効率的に防止できる等の利点を有する。

J. G.Rocha and J. H. Correia, "A High-PerformanceScintillator-Silicon-Well X-Rays Microdetector Based on DRIE Techniques"， EUROSENSORS XIV， The 14th EuropeanConference on Solid-State Transducers， August 27-30,2000， Copenhagen, Denmark， T1W4 Opto-mechanical sensors， p.329-332

しかしながら、上述した非特許文献１に記載の放射線検出素子においては、シリコンウェハに形成された格子状の井戸の開口幅に対する深さの比が比較的大きい場合には、製造時に蒸着により井戸の開口から底部にまで十分にシンチレータ材料を埋め込むことが困難である。その結果、製造した放射線検出素子によって得られる画像の感度が低下する傾向にあった。

本発明は、上記課題に鑑みて為されたものであり、高分解能かつ高感度のイメージングを実現することが可能な放射線検出素子の製造方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するため、本発明の一形態にかかる放射線検出素子の製造方法は、壁部で仕切られた複数の収容部にシンチレータ材料が埋め込まれた放射線検出素子の製造方法であって、シンチレータ材料を加熱により放出して蒸着させるための蒸着源と、壁部で仕切られた複数の収容部が表面に沿って配列して形成された基板と、冷却面を有する冷却装置とを、基板の複数の収容部の開口が蒸着源に対向し、基板の開口の反対側の面が冷却装置の冷却面に接するように、真空容器内に配置し、真空容器内において、蒸着源を加熱してシンチレータ材料を放出させると共に、基板の開口の反対側の面を冷却装置を用いて冷却する。

上記形態の放射線検出素子の製造方法によれば、真空容器内において、複数の収容部が表面に沿って配列して形成された基板を対象に、その収容部の開口に対向するように配置された蒸着源を用いてシンチレータ材料を蒸着させる際に、基板の収容部の開口の反対側の面が冷却装置を用いて冷却される。これにより、基板の収容部の壁面において開口側から底面側にかけて温度勾配が生じる結果、シンチレータ材料が収容部の壁面全体に吸着されやすくなる。その結果、収容部全体にシンチレータ材料が均等に埋め込まれた放射線検出素子を製造することができ、高分解能かつ高感度のイメージングを可能にする放射線検出素子を実現できる。

ここで、収容部を開口の反対側の面において塞ぐ底面部を有する基板と、冷却装置とを、底面部の表面と冷却面とが接するように真空容器内に配置し、真空容器内において、シンチレータ材料を放出させる際に、底面部の表面を冷却装置を用いて冷却する、こととしてもよい。この場合、基板の収容部の壁面において開口側から底面側にかけて温度勾配をより大きくすることができるので、収容部全体にシンチレータ材料がより均等に埋め込まれた放射線検出素子を製造することができる。

また、シンチレータ材料として、ＣｓＩを含む材料を用いる、こととしてもよい。この場合には、放射線検出素子に組み合わせて用いられる画像検出器の感度が高い波長領域の可視光を用いたイメージングが可能となり、より高感度のイメージングを可能にする放射線検出素子を実現できる。

また、基板における開口の温度と開口の反対側の面の温度との差が３００°Ｃ以上１０００°Ｃ以下の温度に設定されるように、冷却装置を用いて基板を冷却する、こととしてもよい。この場合には、収容部全体にシンチレータ材料がより均等に埋め込まれた放射線検出素子を製造することができる。

また、真空容器内での基板の開口と蒸着源との距離が１ｃｍ以上１０ｃｍ以下となるように、基板と蒸着源とを配置する、こととしてもよい。この場合にも、収容部全体にシンチレータ材料が均等に埋め込まれた放射線検出素子を製造することができる。なお、基板の開口と蒸着源との距離とは、基板の開口と蒸着源におけるシンチレータ材料の搭載面の距離であってもよいし、基板の開口と蒸着源の加熱面との間の距離であってもよい。

本発明によれば、高分解能かつ高感度のイメージングを実現することが可能な放射線検出素子を製造することができる。

実施形態に係る放射線検出素子の製造装置１の側面図である。図１の製造装置１の加工対象の基板Ｓの一部破断側面図である。図１の製造装置１の加工対象の基板Ｓの一部破断平面図である。本実施形態にかかる放射線検出素子の製造方法によって放射線検出素子として加工された基板Ｓの断面図である。本実施形態によって加工された基板Ｓの主面１３ａ側にＸ線を照射した際の発光状態を撮影した写真である。本実施形態によって加工された基板Ｓの主面１３ａの顕微鏡写真である。

以下、図面を参照しつつ本発明に係る放射線検出素子の製造方法の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面の説明においては、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明を省略する。また、各図面は説明用のために作成されたものであり、説明の対象部位を特に強調するように描かれている。そのため、図面における各部材の寸法比率は、必ずしも実際のものとは一致しない。

まず、図１を参照しながら、実施形態に係る放射線検出素子の製造装置１の構成を説明する。図１は、製造装置１の側面図である。製造装置１は、真空容器３と、真空容器３内で加工対象物である基板Ｓを支持する支持部材５と、真空容器３の内部に配置される蒸着源７、冷却装置９、及び熱電対１１とを含んで構成される。

ここで、製造装置１は、図２および図３に示す構造の基板Ｓを加工対象とする。図２には、製造装置１の加工対象の基板Ｓの一部破断側面図を示し、図３には、基板Ｓの一部破断平面図を示す。基板Ｓは、例えば、シリコン製の矩形平板状部材であり、一方の主面１３ａから他方の主面１３ｂに向けて窪む四角柱状の複数の収容部１５が、主面１３ａに沿って２次元的に配列されて形成されている。このような収容部１５は、エッチングにより予め形成される。詳細には、複数の収容部１５は、同一サイズで互いに等間隔で形成され、隣り合う２つの収容部１５は、基板Ｓの一部をなす壁部１７によって仕切られ、主面１３ａの縁部寄りに形成された最端部の収容部１５は、基板Ｓの縁の壁部１９によってその外側を仕切られている。また、それぞれの収容部１５は、主面１３ｂ側で底面部１３ｃによって塞がれている。例えば、加工対象の基板Ｓとしては、主面１３ａに沿った辺の長さが５ｍｍ〜１２ｉｎｃｈのサイズのものが選択される。また、収容部１５は、例えば、その底面１５ａ及び開口１５ｂの幅を90μm、その主面１３ａの垂直方向の深さを800μmとし、壁部１７の厚さを10μmとして、主面１３ａに沿った配列周期が100μmに設定される。ただし、収容部１５のサイズ及び配列周期は、特定の値には限定されず、最小値として、底面１５ａ及び開口１５ｂの幅5μm、壁部１７の厚さ1μm、配列周期6μmに設定されてもよい。さらに、この基板Ｓには、それぞれの収容部１５の底面１５ａと主面１３ｂの間の底面部１３ｃにイオン注入によって形成された複数のフォトダイオード部（受光部）２１と、それぞれのフォトダイオード部２１を主面１３ｂ側から覆う金属膜２３とが予め設けられている。このフォトダイオード部２１は、収容部１５内に埋め込まれたシンチレータ材料によって生じた光を光電変換する機能を有する部分であり、金属膜２３はフォトダイオード部２１によって光電変換により生成された電荷を出力するための電極として設けられるものである。

図１に戻って、製造装置１の詳細構成を説明する。

蒸着源７は、シンチレータ材料２５が搭載された蒸発皿２７と、その蒸発皿２７のシンチレータ材料２５の搭載面２７ｂとは反対側の底面２７ａに接触するように設けられたヒータ２９とによって構成されている。シンチレータ材料としては、例えば、ヨウ化セシウム結晶（ＣｓＩ）を含む材料であるＣｓＩ：Ｔｌが用いられる。ヒータ２９としては、例えば、電熱線等を内蔵して外部からの電力供給により加熱面２９ａ近傍を加熱する装置が用いられる。このような蒸着源７には、蒸発皿２７に搭載されたシンチレータ材料の近傍の温度を検出して外部に検出温度を出力するための熱電対１１が取り付けられる。蒸着源７は、熱電対１１から出力された検出温度に応じた外部からの電力供給によって、シンチレータ材料２５を所定温度（例えば、６００°Ｃ）に維持するように加熱することにより、シンチレータ材料２５を真空容器３内の蒸発皿２７の搭載面２７ｂの上方に向けて蒸発（放出）させることができる。

冷却装置９は、冷却面９ａ近傍を冷却する装置であり、例えば、外部から供給された冷却水を循環させる循環機構とヒータとを内蔵し、外部からの制御により冷却面９ａの近傍を所定温度（例えば、５０°Ｃ）となるように冷却する機能を有する。冷却装置９としては、ペルチェ素子等の温調素子が用いられてもよい。この冷却装置９は、真空容器３内でその冷却面９ａを基板Ｓの主面１３ｂ（底面部１３ｃの表面）に面接触させるように設けられる。

支持部材５は、蒸着源７、冷却装置９、及び基板Ｓを、蒸発皿２７のシンチレータ材料２５の搭載面２７ｂと基板Ｓの主面１３ａとが所定距離を空けて向かい合うように支持する柱状部材５ａ及び円板部材５ｂを含む部材である。この円板部材５ｂには、基板Ｓの主面１３ａを蒸着源７に対して露出させるための開口５ｄが設けられている。すなわち、この支持部材５は、基板Ｓの主面１３ａ上の複数の収容部１５の開口が蒸着源７の搭載面２７ｂに対向するように、蒸着源７、冷却装置９、及び基板Ｓを支持する。さらに、支持部材５には、ねじ部材等を含む調整機構５ｃが設けられており、基板Ｓの主面１３ａと蒸着源７との距離を所定範囲（例えば、１ｃｍ〜１０ｃｍの範囲）で調整可能に支持する。ここで、基板Ｓの主面１３ａと蒸着源７との距離とは、主面１３ａと搭載面２７ｂとの距離を言うが、主面１３ａと加熱面２９ａとの間の距離でも良い。

次に、上記の製造装置１を用いた放射線検出素子の製造方法について説明する。

まず、基板Ｓ、蒸着源７、及び冷却装置９を、支持部材５を用いて、基板Ｓの複数の収容部１５の開口が蒸着源７の搭載面２７ｂに対向し、基板Ｓの主面１３ｂが冷却装置９の冷却面９ａに接するように、内部の真空度が1.0〜2.0x10^-4Paに維持された真空容器３内に配置させる。このとき、支持部材５の調整機構５ｃを用いて、基板Ｓの主面１３ａ（開口１５ｂ）と蒸着源７（搭載面２７ｂあるいは加熱面２９ａ）との距離が所定距離となるように調整される。この距離は、用いるシンチレータ材料、基板Ｓの大きさ、基板Ｓの厚さ、収容部１５のサイズ及び配列周期等に応じて１ｃｍ〜１０ｃｍの範囲で適切な値が選択される。

その後、ヒータ２９の動作制御を開始することにより、蒸着源７に含まれるシンチレータ材料２５を所定温度（例えば、６００°Ｃ）に維持するように加熱して、シンチレータ材料２５を基板Ｓの主面１３ａに向けて蒸発（放出）させる。これにより、基板Ｓの複数の収容部１５におけるシンチレータ材料２５の蒸着が始まる。それと共に、冷却装置９の動作制御を開始することにより、基板Ｓの主面１３ｂを所定温度（例えば、５０°Ｃ）に維持されるように冷却する。このようなヒータ２９及び冷却装置９の動作制御は、基板Ｓの収容部１５の内部にシンチレータ材料２５が十分に埋め込まれるまで継続される。ここで、シンチレータ材料２５の蒸着が始まるタイミングから所定時間経過前又は経過後に冷却装置９の動作制御を開始しても良く、同時でも良い。このような動作制御により、基板Ｓの主面１３ａ側は蒸着源７からの輻射熱によって加熱され、基板Ｓの主面１３ｂ側は冷却装置９によって冷却されるので、基板Ｓの収容部１５の内壁において、開口１５ｂ側端部と底面１５ａ側端部との間で温度差（温度勾配）が生じる。この温度差は、ヒータ２９によって設定される蒸着源７の温度と、冷却装置９によって設定される基板Ｓの主面１３ｂの温度によって決まる。冷却装置９の設定温度は、収容部１５の開口１５ｂと基板Ｓの主面１３ｂとの間の温度差が３００°Ｃ〜１０００°Ｃの範囲から選択された温度となるように設定されることが好適である。

図４には、本実施形態にかかる放射線検出素子の製造方法によって放射線検出素子として加工された基板Ｓにおけるシンチレータ材料２５の蒸着状態のイメージを示している。図４に示すように、基板Ｓの主面１３ｂと収容部１５の開口１５ｂとの間で温度差ΔＴが生じた状態で、蒸着源７から基板Ｓの主面１３ａに向けてシンチレータ材料が放出されることにより、収容部１５の内部全体に効率的にシンチレータ材料２５を埋め込むことができる。すなわち、収容部１５の内壁の開口１５ｂ側は温度が比較的高いために、シンチレータ材料２５の吸着率よりも脱着率のほうが高くなるため、加工処理中にいったん吸着してから脱着しやすくなる。一方、収容部１５の内壁の底面１５ａ側は温度が比較的低いために、シンチレータ材料２５の吸着率よりも脱着率のほうが低くなるため、加工処理中にいったん吸着すると脱着しにくくなる。その結果、蒸着処理を始めてから、収容部１５の底面１５ａから開口１５ｂにかけてシンチレータ材料２５を効率的に埋め込むことができる。

このようにして加工された基板Ｓは、放射線検出素子として機能することができる。詳細には、基板Ｓの主面１３ａ側からＸ線を入射させた場合に、それぞれの収容部１５内のシンチレータ材料２５によってＸ線が可視光に変換される。さらに、Ｘ線から変換された可視光は、それぞれの収容部１５内に閉じ込められながらその収容部１５の底面１５ａ近傍のフォトダイオード部２１に到達し、フォトダイオード部２１によって光電変換される。その結果、それぞれのフォトダイオード部２１で検出された電荷信号が、イメージング画像を構成する画素信号として出力される。このような基板Ｓは、光学的なボケの少なく解像度の高いイメージングデバイスを実現する。

以上説明した放射線検出素子の製造方法によれば、真空容器３内において、複数の収容部１５が主面１３ａに沿って配列して形成された基板Ｓを対象に、その収容部１５の開口１５ｂに対向するように配置された蒸着源７を用いてシンチレータ材料２５を蒸着させる際に、基板Ｓの収容部１５の開口１５ｂの反対側の主面１３ｂが冷却装置９を用いて冷却される。これにより、基板Ｓの収容部１５の壁面において開口１５ｂ側から底面１５ａ側にかけて温度差が生じる結果、シンチレータ材料２５が収容部１５の壁面全体に吸着されやすくなる。その結果、収容部１５の内部全体にシンチレータ材料２５が均等に埋め込まれた放射線検出素子を製造することができ、高分解能かつ高感度のイメージングを可能にする放射線検出素子を実現できる。一方で、基板Ｓへのシンチレータ材料の埋め込み方法としてはシンチレータ材料の溶解によって収容部１５内に封入固化する方法も考えられる。しかし、フォトダイオード部２１と一体化された構造においては金属膜２３等の金属部分の耐熱の問題があるため、数百°Ｃから千°Ｃ以上までの溶解温度が必要なシンチレータ材料を埋め込む方法としては、この方法は適用できない。

加えて、本実施形態では、現在主流となっている30cmのサイズのシリコンウェハを用いて20cm幅を超える放射線検出素子を製造することが可能である。また、基板Ｓとしてシリコン基板を加工対象とすることで、様々なサイズ、配列周期の収容部の加工が容易であり、フォトダイオード部の作りこみも容易となる。その結果、様々なサイズ及び様々な解像度の放射線検出素子の製造効率も高めることができる。

図５（ａ）には、本実施形態の製造方法によって加工された基板Ｓの主面１３ａ側にＸ線を照射した際の発光状態を撮影した写真を示し、図５（ｂ）には、基板Ｓに温度差を生じさせないで加工された基板Ｓの主面１３ａ側にＸ線を照射した際の発光状態を撮影した写真を示している。これらの写真に示すように、本実施形態によれば、基板Ｓの収容部１５に埋め込まれたシンチレータ材料からの広範囲での発光が観察されており、本実施形態によれば複数の収容部１５全体にシンチレータ材料が埋め込まれた放射線検出素子が実現可能であることが分かる。これに対して、温度差が生じていない状態で加工された基板Ｓからは、収容部１５を仕切る壁部１７の端部からの発光が主に観察されている。このことから、温度差を発生させないで加工すると、シンチレータ材料が壁部１７の主面１３ａ側の端部に主に蒸着され収容部１５の内部には行き渡りにくいことが分かる。

また、図６においては、本実施形態によって加工された一辺が10mmのサイズの基板Ｓの主面１３ａの顕微鏡写真を示し、写真Ｇ_１が全体写真、写真Ｇ_２が写真Ｇ_１の一部を拡大した写真、写真Ｇ_３が写真Ｇ_２に示す基板Ｓのうちシンチレータ材料の埋め込みが完了した部分Ｐ_１の写真、写真Ｇ_４が写真Ｇ_２に示す基板Ｓのうちシンチレータ材料の埋め込みが完了していない部分Ｐ_２の写真をそれぞれ示す。これらの写真に示すように、本実施形態によれば、基板Ｓの収容部１５の開口付近まで十分にシンチレータ材料を埋め込むことが可能であることが分かる。

ここで、本実施形態では、シンチレータ材料２５として、ＣｓＩを含む材料が用いられているので、放射線検出素子に組み合わせて用いられるフォトダイオード部２１の感度が高い波長領域の可視光を用いたイメージングが可能となり、より高感度のイメージングを可能にする放射線検出素子を実現できる。

また、基板Ｓにおける開口１５ｂの温度と主面１３ｂの温度との差が３００°Ｃ以上１０００°Ｃ以下の温度に設定されるので、収容部１５全体にシンチレータ材料２５がより均等に埋め込まれた放射線検出素子を製造することができる。また、真空容器３内での基板Ｓの開口１５ｂと蒸着源７（搭載面２７ｂあるいは加熱面２９ａ）との距離が１ｃｍ以上１０ｃｍ以下となるように設定されるので、収容部１５全体にシンチレータ材料２５が均等に埋め込まれた放射線検出素子を製造することができる。

本発明は、上述した実施形態に限定されるものではない。上記実施形態においては下記の構成に変更されてもよい。

例えば、本実施形態の製造方法の対象としては、シリコン製の基板以外に、ガラス製の基板、アルミニウム等の金属製の基板が用いられてもよい。また、基板Ｓの収容部１５の内壁は、光反射材料でコーティングされていてもよい。

また、例えば、本実施形態の製造方法は、主面１３ｂ側の底面部１３ｃによって収容部１５が塞がれた基板Ｓ以外に、主面１３ａから主面１３ｂに向けて貫通した収容部が形成された基板を対象としてもよい。このような基板を対象とした場合であっても、基板と冷却装置９との接触面を確保して収容部の内壁に温度差を生じさせることによって、収容部の内部に均等にシンチレータ材料を埋め込むことが可能となる。

また、本実施形態の製造方法に使用されるシンチレータ材料としては、ヨウ化ナトリウムを含む材料ＮａＩ：Ｔｌ、ヨウ化セシウムを含む材料ＣｓＩ：Ｎａ、ヨウ化ストロンチウムを含む材料ＳｒＩ_２：Ｅｕ、ライカフＬｉＣＡＦ：Ｅｕ、ＬｉＣＡＦ：Ｃｅ、ヨウ化鉛ＰｂＩ、テルル化カドミウムＣｄＴｅ、Ｃｄ＆ｎＴｅ等が用いられてもよい。

また、本実施形態にかかる製造方法においては、基板Ｓの収容部１５にシンチレータ材料２５を埋め込んだ後に、基板Ｓの主面１３ａ側に蒸着された余計なシンチレータ材料２５を除去するために、基板Ｓの主面１３ａを研磨する工程が追加されてもよい。

１…製造装置、３…真空容器、５…支持部材、７…蒸着源、９…冷却装置、９ａ…冷却面、１３ａ，１３ｂ…主面、１３ｃ…底面部、１５…収容部、１５ａ…底面、１５ｂ…開口、１７，１９…壁部、２１…フォトダイオード部（受光部）、２３…金属膜、２５…シンチレータ材料、Ｓ…基板。

Claims

壁部で仕切られた複数の収容部にシンチレータ材料が埋め込まれた放射線検出素子の製造方法であって、
シンチレータ材料を加熱により放出して蒸着させるための蒸着源と、壁部で仕切られた複数の収容部が表面に沿って配列して形成された基板と、冷却面を有する冷却装置とを、前記基板の前記複数の収容部の開口が前記蒸着源に対向し、前記基板の前記開口の反対側の面が前記冷却装置の前記冷却面に接するように、真空容器内に配置し、
前記真空容器内において、前記蒸着源を加熱して前記シンチレータ材料を放出させると共に、前記基板の前記開口の反対側の面を前記冷却装置を用いて冷却する、
放射線検出素子の製造方法。
前記収容部を前記開口の反対側の面において塞ぐ底面部を有する基板と、前記冷却装置とを、前記底面部の表面と前記冷却面とが接するように前記真空容器内に配置し、
前記真空容器内において、前記シンチレータ材料を放出させる際に、前記底面部の表面を前記冷却装置を用いて冷却する、
請求項１記載の放射線検出素子の製造方法。
前記シンチレータ材料として、ＣｓＩを含む材料を用いる、
請求項１又は２記載の放射線検出素子の製造方法。
前記基板における前記開口の端部の温度と前記開口の反対側の面の温度との差が３００°Ｃ以上１０００°Ｃ以下の温度に設定されるように、前記冷却装置を用いて前記基板を冷却する、
請求項１〜３のいずれか１項に記載の放射線検出素子の製造方法。
前記真空容器内での前記基板の前記開口の端部と前記蒸着源との距離が１ｃｍ以上１０ｃｍ以下となるように、前記基板と前記蒸着源とを配置する、
請求項１〜４のいずれか１項に記載の放射線検出素子の製造方法。