JP6751555B2 - 膜・触媒層接合体の製造方法および製造装置 - Google Patents

Description

本発明は、電解質膜の表面に触媒層が形成された膜・触媒層接合体の製造方法および製造装置に関する。

近年、自動車や携帯電話などの駆動電源として、燃料電池が注目されている。燃料電池は、燃料に含まれる水素（Ｈ_２）と空気中の酸素（Ｏ_２）との電気化学反応によって電力を作り出す発電システムである。燃料電池は、他の電池と比べて、発電効率が高く環境への負荷が小さいという特長を有する。

燃料電池には、使用する電解質によって幾つかの種類が存在する。そのうちの１つが、電解質としてイオン交換膜（電解質膜）を用いた固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ：Polymer electrolyte fuel cell）である。固体高分子形燃料電池は、常温での動作および小型軽量化が可能であるため、自動車や携帯機器への適用が期待されている。

固体高分子形燃料電池は、一般的には複数のセルが積層された構造を有する。１つのセルは、膜・電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode-Assembly）の両側を一対のセパレータで挟み込むことにより構成される。膜・電極接合体は、電解質の薄膜（高分子電解質膜）の両面に触媒層を形成した膜・触媒層接合体（ＣＣＭ：Catalyst-coated membrane）の両側に、さらにガス拡散層を配置したものである。高分子電解質膜を挟んで両側に配置された触媒層とガス拡散層とで、一対の電極層が構成される。一対の電極層の一方はアノード電極であり、他方がカソード電極である。アノード電極に水素を含む燃料ガスが接触するとともに、カソード電極に空気が接触すると、電気化学反応によって電力が作り出される。

上記の膜・触媒層接合体は、典型的には、電解質膜の表面に、白金（Ｐｔ）を含む触媒粒子をアルコールなどの溶媒中に分散させた触媒インク（電極ペースト）を塗工し、その触媒インクを乾燥させることによって作成される。従来の膜・触媒層接合体の製造技術については、例えば、特許文献１に記載されている。

特開２０１４−２２９３７０号公報

固体高分子形燃料電池に用いられる電解質膜は、大気中の湿度に応じて変形しやすい性質を有する。このため、膜・触媒層接合体の製造時には、電解質膜が、シート状の支持フィルムに張り合わされた状態で供給される。特許文献１の装置では、支持フィルム（バックシート）と電解質膜とが積層された長尺帯状の基材を、巻出ローラから繰り出し、電解質膜から支持フィルムを剥離することによって露出した電解質膜の表面に、触媒インクを塗工している。そして、塗工後の電解質膜を巻取ローラへ回収している。

しかしながら、この種の製造装置において、膜・触媒層接合体の製造を開始するときには、まず、巻出部から巻取部までの搬送経路に基材を掛け渡す必要がある。このとき、塗工部よりも搬送方向の下流側に掛け渡された電解質膜には、触媒インクを塗工することができない。したがって、電解質膜の搬送方向の先端部付近に、材料ロスが生じる。また、触媒インクの塗工が完了した後には、巻出部から巻取部までの搬送経路から、基材を回収する必要がある。このとき、塗工部よりも搬送方向の上流側に位置する電解質膜には、触媒インクを塗工することができない。したがって、電解質膜の搬送方向の後端部付近にも、材料ロスが生じる。

固体高分子形燃料電池に用いられる電解質膜は非常に高価であるため、材料ロスを低減することが求められている。

本発明は、このような事情に鑑みなされたものであり、電解質膜の搬送方向の端部付近において、正常に塗工がされない部分を減らし、電解質膜の材料ロスを低減できる膜・触媒層接合体の製造装置および製造方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するため、本願の第１発明は、電解質膜の表面に触媒層が形成された膜・触媒層接合体の製造方法であって、ａ）接続部において、支持フィルムおよび電解質膜の少なくとも２層が積層された長尺帯状の実基材と、第１層および第２層の少なくとも２層が積層された長尺帯状のダミー基材とを、層毎に接続することにより、前記支持フィルムと前記第１層とが長手方向に連なり、前記電解質膜と前記第２層とが長手方向に連なる長尺帯状の連結基材を形成する工程と、ｂ）前記連結基材を、前記ダミー基材を先頭として長手方向に搬送する工程と、ｃ）剥離部において、前記支持フィルムを前記電解質膜から剥離して、支持フィルム巻取ローラに巻き取る工程と、ｄ）塗工部において、前記支持フィルムが剥離された前記電解質膜の表面に、触媒材料を塗工する工程と、有し、前記工程ａ）の前に、巻出部にセットされた前記ダミー基材を繰り出し、前記剥離部において、前記第１層を前記第２層から剥離して、前記第１層を前記支持フィルム巻取ローラに巻き取るとともに、前記第２層を、巻取部までの搬送経路に掛け渡す工程をさらに有し、前記接続部は、前記巻出部よりも搬送経路の下流側であって、かつ、前記剥離部および前記塗工部よりも搬送経路の上流側に位置する。

本願の第２発明は、電解質膜の表面に触媒層が形成された膜・触媒層接合体の製造方法であって、ａ）接続部において、支持フィルムおよび電解質膜の少なくとも２層が積層された長尺帯状の実基材と、第１層および第２層の少なくとも２層が積層された長尺帯状のダミー基材とを、層毎に接続することにより、前記支持フィルムと前記第１層とが長手方向に連なり、前記電解質膜と前記第２層とが長手方向に連なる長尺帯状の連結基材を形成する工程と、ｂ）前記連結基材を、巻出部から巻取部まで、前記ダミー基材が後尾となるように長手方向に搬送する工程と、ｃ）剥離部において、前記支持フィルムを前記電解質膜から剥離して、支持フィルム巻取ローラに巻き取る工程と、ｄ）塗工部において、前記支持フィルムが剥離された前記電解質膜の表面に、触媒材料を塗工する工程と、を有し、前記工程ｄ）の後に、全ての前記電解質膜が前記巻取部に巻き取られた状態で、前記接続部において前記ダミー基材を切断し、前記巻出部から前記巻取部までの搬送経路から前記ダミー基材の第１層および第２層をそれぞれ回収する工程をさらに有し、前記接続部は、前記巻出部よりも搬送経路の下流側であって、かつ、前記剥離部および前記塗工部よりも搬送経路の上流側に位置する。

本願の第３発明は、第１発明または第２発明の膜・触媒層接合体の製造方法であって、前記ダミー基材の長手方向の長さは、前記搬送経路の長さよりも長い。

本願の第４発明は、第１発明から第３発明までのいずれか１発明の膜・触媒層接合体の製造方法であって、前記第２層は、前記第１層と接触する面に粘着材を有する。

本願の第５発明は、第１発明から第４発明までのいずれか１発明の膜・触媒層接合体の製造方法であって、前記第１層の厚みは、前記支持フィルムの厚みと、略同一であり、前記第２層の厚みは、前記電解質膜の厚みと、略同一である。

本願の第６発明は、第５発明の膜・触媒層接合体の製造方法であって、前記第２層の厚みは、前記第１層の厚みよりも薄い。

本願の第７発明は、第１発明から第６発明までのいずれか１発明の膜・触媒層接合体の製造方法であって、前記第１層および前記第２層は、いずれもＰＥＴフィルムである。

本願の第８発明は、電解質膜の表面に触媒層が形成された膜・触媒層接合体の製造装置であって、支持フィルムおよび電解質膜の少なくとも２層が積層された長尺帯状の実基材と、第１層および第２層の少なくとも２層が積層された長尺帯状のダミー基材とを、層毎に接続することにより、前記支持フィルムと前記第１層とが長手方向に連なり、前記電解質膜と前記第２層とが長手方向に連なる長尺帯状の連結基材を形成する接続部と、巻出部から巻取部まで前記連結基材を長手方向に搬送する搬送機構と、前記第１層を前記第２層から剥離して支持フィルム巻取ローラに巻き取るとともに、前記支持フィルムを前記電解質膜から剥離して前記支持フィルム巻取ローラに巻き取る剥離部と、前記剥離部よりも搬送経路の下流側において、前記電解質膜の表面に、触媒材料を塗工する塗工部と、を有し、前記接続部は、前記巻出部よりも搬送経路の下流側であって、かつ、前記剥離部および前記塗工部よりも搬送経路の上流側に配置され、前記巻出部から前記ダミー基材が繰り出され、前記剥離部において前記第１層が前記第２層から剥離されて前記支持フィルム巻取ローラに巻き取られ、前記第２層が前記巻取部までの搬送経路に掛け渡された状態で、前記接続部において前記連結基材が形成される。

本願の第１発明およびその従属発明によれば、電解質膜の搬送方向の前端部付近において、正常に塗工がされない部分を減らすことができる。これにより、電解質膜の材料ロスを低減できる。

本願の第２発明およびその従属発明によれば、電解質膜の搬送方向の後端部付近において、正常に塗工がされない部分を減らすことができる。これにより、電解質膜の材料ロスを低減できる。

本願の第８発明によれば、電解質膜の搬送方向の端部付近において、正常に塗工がされない部分を減らすことができる。これにより、電解質膜の材料ロスを低減できる。

膜・触媒層接合体の製造装置の構成を示した図である。 剥離ローラの付近の拡大図である。 吸着ローラの軸心を含む断面における乾燥炉の概略形状を示した図である。 ラミネートローラの付近の拡大図である。 制御部と各部との接続を示したブロック図である。 本基材の搬送方向の前端部付近における、本基材およびダミー基材の部分断面図である。 本基材の搬送方向の後端部付近における、本基材およびダミー基材の部分断面図である。 基材の搬送の流れを示したフローチャートである。 ダミー基材の第１層と第２層とが部分的に分離した様子（比較例）を示した図である。 本基材の支持フィルムと電解質膜とが部分的に分離した様子（比較例）を示した図である。

以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。

＜１．製造装置の構成＞
図１は、本発明の一実施形態に係る膜・触媒層接合体の製造装置１の構成を示した図である。この製造装置１は、帯状の薄膜である電解質膜の表面に、電極となる触媒層を形成して、固体高分子形燃料電池用の膜・触媒層接合体を製造する装置である。図１に示すように、本実施形態の膜・触媒層接合体の製造装置１は、導入剥離部１０、吸着ローラ２０、塗工部３０、乾燥炉４０、貼付部５０、表面冷却部６０および制御部７０を備えている。

導入剥離部１０は、支持フィルム９１および電解質膜９２の２層で構成される長尺帯状の基材９０を、吸着ローラ２０の外周面に導入するとともに、電解質膜９２から支持フィルム９１を剥離する部位である。

電解質膜９２には、例えば、フッ素系または炭化水素系の高分子電解質膜が用いられる。電解質膜９２の具体例としては、パーフルオロカーボンスルホン酸を含む高分子電解質膜（例えば、米国DuPont社製のNafion（登録商標）、旭硝子（株）製のFlemion（登録商標）、旭化成（株）製のAciplex（登録商標）、ゴア(Gore)社製のGoreselect（登録商標））を挙げることができる。電解質膜９２の膜厚は、例えば、５μｍ〜３０μｍとされる。電解質膜９２は、大気中の湿気によって膨潤する一方、湿度が低くなると収縮する。すなわち、電解質膜９２は、大気中の湿度に応じて変形しやすい性質を有する。

支持フィルム９１は、電解質膜９２の変形を抑制するためのフィルムである。支持フィルム９１の材料には、電解質膜９２よりも機械的強度が高く、形状保持機能に優れた樹脂が用いられる。支持フィルム９１の具体例としては、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）やＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）のフィルムを挙げることができる。支持フィルム９１の膜厚は、例えば２５μｍ〜１００μｍとされる。

図１に示すように、導入剥離部１０は、剥離ローラ１１、導入部１２、排出部１３および接続部１４を有する。

剥離ローラ１１は、水平に延びる軸心周りに回転するローラである。剥離ローラ１１は、弾性体により形成された円筒状の外周面を有する。剥離ローラ１１の外周面と、後述する吸着ローラ２０の外周面とは、基材９０が通過する隙間を空けて、互いに対向する。また、剥離ローラ１１は、図示を省略したエアシリンダによって、吸着ローラ２０側へ加圧されている。

導入部１２は、基材巻出ローラ１２１および第１検知ローラ１２２を有する。基材巻出ローラ１２１および第１検知ローラ１２２は、いずれも、剥離ローラ１１と平行に配置される。供給前の基材９０は、基材巻出ローラ１２１に巻き付けられている。基材巻出ローラ１２１は、図示を省略したモータの動力により回転する。基材巻出ローラ１２１が回転すると、基材９０は、基材巻出ローラ１２１から繰り出される。

基材巻出ローラ１２１から繰り出された基材９０は、第１検知ローラ１２２の外周面に接触することにより向きを変えて、剥離ローラ１１側へ搬送される。第１検知ローラ１２２は、基材９０から受ける荷重をロードセルで計測することにより、導入部１２において基材９０にかかる張力を検知する。後述する制御部７０は、第１検知ローラ１２２により検知される基材９０の張力が、予め設定された値となるように、基材巻出ローラ１２１の回転数を制御する。

図２は、剥離ローラ１１の付近の拡大図である。図２に示すように、第１検知ローラ１２２を通過した基材９０は、剥離ローラ１１と吸着ローラ２０との間の隙間１５へ導入される。このとき、支持フィルム９１は剥離ローラ１１の外周面に接触し、電解質膜９２は吸着ローラ２０の外周面に接触する。また、基材９０は、剥離ローラ１１から受ける圧力で、吸着ローラ２０の外周面に押し付けられる。そうすると、吸着ローラ２０の後述する負圧によって、吸着ローラ２０の外周面に電解質膜９２が吸着される。

なお、本実施形態では、基材巻出ローラ１２１から繰り出される電解質膜９２の一方の面に、予め触媒材料９ａの層が形成されている。このため、吸着ローラ２０の外周面には、当該触媒材料９ａの層とともに、電解質膜９２が吸着される。触媒材料９ａの層は、製造装置１とは別の塗工装置において、支持フィルム９１および電解質膜９２の２層で構成される基材９０を、そのままロール・ツー・ロール方式で搬送しつつ、電解質膜９２の表面に触媒インクを間欠塗工し、塗工された触媒インクを乾燥させることによって形成される。

排出部１３は、フィルム巻取ローラ１３１および第２検知ローラ１３２を有する。フィルム巻取ローラ１３１および第２検知ローラ１３２は、いずれも、剥離ローラ１１と平行に配置される。隙間１５を通過した支持フィルム９１は、吸着ローラ２０から離れて、第２検知ローラ１３２の方向へ搬送される。これにより、電解質膜９２から支持フィルム９１が剥離される。すなわち、本実施形態では、剥離ローラ１１、吸着ローラ２０および排出部１３によって、電解質膜９２から支持フィルム９１を剥離する剥離部が構成されている。剥離された支持フィルム９１は、第２検知ローラ１３２の外周面に接触することにより向きを変えて、フィルム巻取ローラ１３１側へ搬送される。

フィルム巻取ローラ１３１は、図示を省略したモータの動力により回転する。これにより、フィルム巻取ローラ１３１に支持フィルム９１が巻き取られる。第２検知ローラ１３２は、支持フィルム９１から受ける荷重をロードセルで計測することにより、排出部１３において支持フィルム９１にかかる張力を検知する。後述する制御部７０は、第２検知ローラ１３２により検知される支持フィルム９１の張力が、予め設定された値となるように、フィルム巻取ローラ１３１の回転数を制御する。

接続部１４は、基材巻出ローラ１２１と第１検知ローラ１２２との間に位置する。接続部１４は、基材（後述する本基材）９０または後述するダミー基材８０を切断するための機構や、切断された基材９０またはダミー基材８０に、新たな基材９０またはダミー基材８０を接続するための機構を有する。

吸着ローラ２０は、電解質膜９２を外周面に吸着保持しつつ回転するローラである。吸着ローラ２０は、剥離ローラ１１よりも径の大きい円筒状の外周面を有する。吸着ローラ２０の直径は、例えば、４００ｍｍ〜１６００ｍｍとされる。吸着ローラ２０は、図示を省略したモータの動力により、水平（すなわち、剥離ローラ１１と平行）に延びる軸心周りに回転する。吸着ローラ２０の回転方向である第１方向と、剥離ローラ１１の回転方向である第２方向とは、互いに反対方向となる。

吸着ローラ２０の材料には、例えば、多孔質カーボンや多孔質セラミックス等の多孔質材料が用いられる。多孔質セラミックスの具体例としては、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）または炭化ケイ素（ＳｉＣ）の焼結体を挙げることができる。多孔質の吸着ローラ２０における気孔径は、例えば５μｍ以下とされ、気孔率は、例えば１５％〜５０％とされる。また、吸着ローラ２０の外周面は、例えば、Ｒｚ（最大高さ）の値が５μｍ以下の表面粗さに形成される。また、回転時における吸着ローラ２０の全振れ（回転軸から外周面までの距離の変動）は、１０μｍ以下とされる。

吸着ローラ２０の端面には、吸引口２１が設けられている。吸引口２１は、図外の吸引機構（例えば、排気ポンプ）に接続される。吸引機構を動作させると、吸着ローラ２０の吸引口２１に負圧が生じる。そして、吸着ローラ２０内の気孔を介して、吸着ローラ２０の外周面にも、負圧が生じる。例えば、吸引口２１に９０ｋＰａ以上の負圧を発生させることによって、吸着ローラ２０の外周面に１０ｋＰａ以上の負圧を発生させる。電解質膜９２は、当該負圧によって、吸着ローラ２０外周面に吸着保持されつつ、吸着ローラ２０の回転によって円弧状に搬送される。

また、図１中に破線で示すように、吸着ローラ２０の内部には、複数の水冷管２２が設けられている。水冷管２２には、図外の給水機構から、所定温度に温調された冷却水が供給される。製造装置１の動作時には、吸着ローラ２０の熱が、熱媒体である冷却水に吸収される。これにより、吸着ローラ２０が冷却される。熱を吸収した冷却水は、図外の排液機構へ排出される。

塗工部３０は、吸着ローラ２０により搬送される電解質膜９２の表面に、触媒インクを塗工するための機構である。触媒インクには、触媒材料（例えば、白金（Ｐｔ））を含む粒子をアルコールなどの溶媒中に分散させた電極ペーストが用いられる。図１に示すように、塗工部３０は、塗工ノズル３１を有する。塗工ノズル３１は、吸着ローラ２０による電解質膜９２の搬送方向において、剥離ローラ１１よりも下流側に設けられている。塗工ノズル３１は、吸着ローラ２０の外周面に対向する吐出口３１１を有する。吐出口３１１は、吸着ローラ２０の外周面に沿って、水平に延びるスリット状の開口である。

塗工ノズル３１は、供給配管３２を介して、触媒インク供給源３３と流路接続されている。また、供給配管３２の経路上には、開閉弁３４が介挿されている。このため、開閉弁３４を開放すると、触媒インク供給源３３から、供給配管３２を通って塗工ノズル３１に、触媒インクが供給される。そして、塗工ノズル３１の吐出口３１１から電解質膜９２へ向けて、触媒インクが吐出される。その結果、吸着ローラ２０に保持された電解質膜９２の外側の面に、触媒インクが塗工される。

本実施形態では、開閉弁３４を一定の周期で開閉することによって、塗工ノズル３１の吐出口３１１から、触媒インクを断続的に吐出する。これにより、電解質膜９２の表面に、触媒インクを搬送方向に一定の間隔で間欠塗工する。ただし、開閉弁３４を連続的に開放して、電解質膜９２の表面に、搬送方向に切れ目無く触媒インクを塗工してもよい。

なお、触媒インク中の触媒材料には、高分子形燃料電池のアノードまたはカソードにおいて燃料電池反応を起こす材料が用いられる。具体的には、白金（Ｐｔ）、白金合金、白金化合物等を、触媒材料として用いることができる。白金合金の例としては、例えば、ルテニウム（Ｒｕ）、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）、モリブデン（Ｍｏ）、イリジウム（Ｉｒ）、鉄（Ｆｅ）等からなる群から選択された少なくとも１種の金属と白金との合金を挙げることができる。一般的には、カソード用の触媒材料には白金が用いられ、アノード用の触媒材料には白金合金が用いられる。塗工ノズル３１から吐出される触媒インクは、カソード用であってもアノード用であってもよい。ただし、電解質膜９２の表裏に形成される触媒材料９ａ，９ｂは、互いに逆極性の触媒材料とする。

乾燥炉４０は、電解質膜９２の表面に塗工された触媒インクを乾燥させる部位である。本実施形態の乾燥炉４０は、吸着ローラ２０による電解質膜９２の搬送方向において、塗工部３０よりも下流側に配置されている。また、乾燥炉４０は、吸着ローラ２０の外周面に沿って、円弧状に設けられている。図１に示すように、乾燥炉４０は、３つの熱風供給部４１〜４３と、２つの熱遮断部４４，４５とを有する。３つの熱風供給部４１〜４３は、吸着ローラ２０の外周面に向けて、加熱された気体（熱風）を吹き付ける。触媒インクが塗工された電解質膜９２が熱風供給部４１〜４３を通過すると、当該熱風により触媒インクが乾燥して固化する。すなわち、触媒インク中の溶媒が気化して、電解質膜９２の表面に触媒材料９ｂの層が形成される。

３つの熱風供給部４１〜４３は、それぞれ、吹き付ける熱風の温度が異なる。３つの熱風供給部４１〜４３から吹き付けられる熱風の温度は、吸着ローラ２０による電解質膜９２の搬送方向の上流側から下流側へ向かうにつれて、順次に高くなる。最も搬送方向上流側の熱風供給部４１から吹き付けられる熱風の温度は、例えば、周囲の環境温度以上かつ４０℃以下とされる。２つ目の熱風供給部４２から吹き付けられる熱風の温度は、例えば、４０℃以上かつ８０℃以下とされる。また、最も搬送方向下流側の熱風供給部４３から吹き付けられる熱風の温度は、例えば、５０℃以上かつ１００℃以下とされる。

このように、本実施形態の乾燥炉４０では、電解質膜９２に吹き付ける熱風の温度を、搬送方向下流側へ向かうにつれて順次に高くする。このようにすれば、電解質膜９２および触媒インクの温度を、緩やかに上昇させることができる。したがって、急激な乾燥により触媒材料９ｂにクラック等の損傷が生じることを、抑制できる。

２つの熱遮断部４４，４５は、吸着ローラ２０による電解質膜９２の搬送方向において、３つの熱風供給部４１〜４３の上流側および下流側に設けられている。すなわち、一方の熱遮断部４４は、最も搬送方向上流側の熱風供給部４１よりも搬送方向の上流側に配置され、他方の熱遮断部４５は、最も搬送方向下流側の熱風供給部４３よりも搬送方向の下流側に配置されている。これらの熱遮断部４４，４５は、吸着ローラ２０の外周面近傍の気体を吸引する。これにより、熱風供給部４１〜４３から吹き出された熱風が、熱遮断部４４，４５を超えて搬送方向の上流側および下流側へ流れ出すことを防止する。また、乾燥時に触媒インクから生じた溶媒の蒸気が、熱遮断部４４，４５を超えて搬送方向の上流側および下流側へ流れ出すことも防止する。

図３は、吸着ローラ２０の軸心を含む断面における、乾燥炉４０の概略形状を示した図である。図３に示すように、本実施形態の乾燥炉４０は、一対の吸引部４６，４７を有する。吸引部４６，４７は、熱風供給部４１〜４３の両側縁部から吸着ローラ２０側へ向けて、板状に突出する。また、各吸引部４６，４７は、吸着ローラ２０の外周面の両側部に沿って、円弧状に広がる。これらの吸引部４６，４７は、周辺の気体を吸引する。これにより、熱風供給部４１，４３から供給された熱風や、溶媒の蒸気が、吸引部４６，４７を超えて外側へ流れ出すことを防止する。

貼付部５０は、触媒材料９ｂの層が形成された電解質膜９２の表面に、帯状のカバーフィルム９３を貼り付ける部位である。貼付部５０は、吸着ローラ２０による電解質膜９２の搬送方向において、乾燥炉４０よりも下流側に配置されている。図１に示すように、貼付部５０は、ラミネートローラ５１、フィルム供給部５２および接合体回収部５３を有する。

図４は、ラミネートローラ５１の付近の拡大図である。ラミネートローラ５１は、水平に延びる軸心周りに回転するローラである。ラミネートローラ５１は、吸着ローラ２０よりも径の小さい円筒状の外周面を有する。ラミネートローラ５１の外周面と、吸着ローラ２０の外周面とは、電解質膜９２およびカバーフィルム９３が通過する隙間を空けて、互いに対向する。また、ラミネートローラ５１は、図示を省略したエアシリンダによって、吸着ローラ２０側へ加圧されている。

ラミネートローラ５１の材料には、例えば、熱伝導率の高い金属が用いられる。また、ラミネートローラ５１の内部には、通電により発熱するヒータ５１１が設けられている。ヒータ５１１には、例えば、シーズヒータを用いることができる。ヒータ５１１に通電すると、ヒータ５１１から生じる熱によって、ラミネートローラ５１の外周面が、環境温度よりも高い所定の温度に温調される。なお、ラミネートローラ５１の外周面の温度を放射温度計等の温度センサを用いて計測し、その計測結果に基づいて、ラミネートローラ５１の外周面が一定の温度となるように、ヒータ５１１の出力を制御してもよい。

図１に戻る。フィルム供給部５２は、フィルム巻出ローラ５２１および第３検知ローラ５２２を有する。フィルム巻出ローラ５２１および第３検知ローラ５２２は、いずれも、ラミネートローラ５１と平行に配置される。供給前のカバーフィルム９３は、フィルム巻出ローラ５２１に巻き付けられている。フィルム巻出ローラ５２１は、図示を省略したモータの動力により回転する。フィルム巻出ローラ５２１が回転すると、カバーフィルム９３は、フィルム巻出ローラ５２１から繰り出される。

カバーフィルム９３の材料には、電解質膜９２よりも機械的強度が高く、形状保持機能に優れた樹脂が用いられる。カバーフィルム９３の具体例としては、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）やＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）のフィルムを挙げることができる。カバーフィルム９３は、支持フィルム９１と同じものであってもよい。また、フィルム巻取ローラ１３１によって巻き取った支持フィルム９１を、カバーフィルム９３としてフィルム巻出ローラ５２１から繰り出すようにしてもよい。

繰り出されたカバーフィルム９３は、第３検知ローラ５２２の外周面に接触することにより向きを変えて、ラミネートローラ５１側へ搬送される。第３検知ローラ５２２は、カバーフィルム９３から受ける荷重をロードセルで計測することにより、フィルム供給部５２においてカバーフィルム９３にかかる張力を検知する。後述する制御部７０は、第３検知ローラ５２２により検知されるカバーフィルム９３の張力が、予め設定された値となるように、フィルム巻出ローラ５２１の回転数を制御する。

第３検知ローラ５２２を通過したカバーフィルム９３は、吸着ローラ２０の外周面に吸着保持された電解質膜９２と、ラミネートローラ５１との間へ導入される。このとき、カバーフィルム９３は、ラミネートローラ５１からの圧力により電解質膜９２に押し付けられるとともに、ラミネートローラ５１の熱により加熱される。その結果、電解質膜９２の外側の面に、カバーフィルム９３が貼り付けられる。電解質膜９２の表面に形成された触媒材料９ｂは、電解質膜９２とカバーフィルム９３との間に挟まれる。これにより、電解質膜９２、触媒材料９ａ，９ｂおよびカバーフィルム９３で構成される膜・触媒層接合体９４が形成される。

接合体回収部５３は、接合体巻取ローラ５３１および第４検知ローラ５３２を有する。接合体巻取ローラ５３１および第４検知ローラ５３２は、いずれも、ラミネートローラ５１と平行に配置される。吸着ローラ２０とラミネートローラ５１との間を通過した膜・触媒層接合体９４は、吸着ローラ２０から離れて、第４検知ローラ５３２の方向へ搬送される。そして、膜・触媒層接合体９４は、第４検知ローラ５３２の外周面に接触することにより向きを変えて、接合体巻取ローラ５３１側へ搬送される。

接合体巻取ローラ５３１は、図示を省略したモータの動力により回転する。これにより、接合体巻取ローラ５３１に膜・触媒層接合体９４が巻き取られる。第４検知ローラ５３２は、膜・触媒層接合体９４から受ける荷重をロードセルで計測することにより、接合体回収部５３において膜・触媒層接合体９４にかかる張力を検知する。後述する制御部７０は、第４検知ローラ５３２により検知される膜・触媒層接合体９４の張力が、予め設定された値となるように、接合体巻取ローラ５３１の回転数を制御する。

表面冷却部６０は、吸着ローラ２０の外周面を冷却するための機構である。表面冷却部６０は、吸着ローラ２０の外周面のうち、貼付部５０と導入剥離部１０との間の電解質膜９２を保持しない領域に対向する位置に配置される。表面冷却部６０は、例えば、吸着ローラ２０の外周面に、環境温度よりも低温（例えば５℃程度）のクリーンドライエアを吹き付ける。乾燥炉４０およびラミネートローラ５１により加熱された吸着ローラ２０は、当該クリーンドライエアを受けることによって冷却される。

このように、本実施形態の製造装置１では、基材巻出ローラ１２１からの基材９０の繰り出し、電解質膜９２からの支持フィルム９１の剥離、電解質膜９２への触媒インクの塗工、乾燥炉４０による乾燥、電解質膜９２へのカバーフィルム９３の貼り付け、の各工程が、順次に実行される。これにより、固体高分子形燃料電池の電極に用いられる膜・触媒層接合体９４が製造される。電解質膜９２は、支持フィルム９１、吸着ローラ２０、またはカバーフィルム９３に、常に保持されている。これにより、製造装置１における電解質膜９２の膨潤・収縮等の変形が抑制される。

なお、本実施形態では、巻出部である基材巻出ローラ１２１、第１検知ローラ１２２、剥離ローラ１１、第２検知ローラ１３２、フィルム巻取ローラ１３１、吸着ローラ２０、ラミネートローラ５１、第４検知ローラ５３２および巻取部である接合体巻取ローラ５３１の各ローラによって、基材９０を長手方向に搬送する搬送機構が構成されている。

制御部７０は、製造装置１内の各部を動作制御するための手段である。図５は、制御部７０と、製造装置１内の各部との接続を示したブロック図である。図５中に概念的に示したように、制御部７０は、ＣＰＵ等の演算処理部７１、ＲＡＭ等のメモリ７２およびハードディスクドライブ等の記憶部７３を有するコンピュータにより構成される。記憶部７３内には、印刷処理を実行するためのコンピュータプログラムＰが、インストールされている。

また、図５に示すように、制御部７０は、上述した基材巻出ローラ１２１のモータ、第１検知ローラ１２２のロードセル、フィルム巻取ローラ１３１のモータ、第２検知ローラ１３２のロードセル、接続部１４、吸着ローラ２０のモータ、吸着ローラ２０の吸引機構、吸着ローラ２０の給水機構、開閉弁３４、３つの熱風供給部４１〜４３、２つの熱遮断部４４，４５、２つの吸引部４６，４７、ヒータ５１１、フィルム巻出ローラ５２１のモータ、第３検知ローラ５２２のロードセル、接合体巻取ローラ５３１のモータ、第４検知ローラ５３２のロードセルおよび表面冷却部６０と、それぞれ通信可能に接続されている。

制御部７０は、記憶部７３に記憶されたコンピュータプログラムＰやデータをメモリ７２に一時的に読み出し、当該コンピュータプログラムＰに基づいて、演算処理部７１が演算処理を行うことにより、上記の各部を動作制御する。これにより、製造装置１における膜・触媒層接合体の製造処理が進行する。

＜２．製造装置における基材の搬送について＞
続いて、上述した製造装置１において膜・触媒層接合体を製造するときの基材の搬送について、説明する。

本実施形態では、支持フィルム９１および電解質膜９２の２層で構成される長尺帯状の基材９０（以下、「本基材９０」と称する）の前後に、ダミー基材８０を接続して搬送する。図６は、本基材９０の搬送方向の前端部付近における、本基材９０およびダミー基材８０の部分断面図である。図７は、本基材９０の搬送方向の後端部付近における、本基材９０およびダミー基材８０の部分断面図である。図６および図７のように、ダミー基材８０は、本基材９０と同数の層（本実施形態では、第１層８１および第２層８２の２層）が積層された、長尺帯状の基材である。

ダミー基材８０の第１層８１は、本基材９０の支持フィルム９１と、略同一の厚みを有する。ダミー基材８０の第２層８２は、本基材９０の電解質膜９２と、略同一の厚みを有する。したがって、本実施形態では、第２層８２の厚みが、第１層８１の厚みよりも薄い。第１層８１および第２層８２の材料には、例えば、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）等の樹脂製のフィルムを用いることができる。また、第２層８２は、第１層８１と接触する面に粘着材８３を有する。この粘着材８３によって、第１層８１と第２層８２とが、剥離可能に接合されている。

図８は、製造装置１における基材の搬送の流れを示したフローチャートである。この製造装置１において、膜・触媒層接合体の製造を開始するときには、まず、基材巻出ローラ１２１に、ロール状のダミー基材８０をセットする（ステップＳ１）。次に、基材巻出ローラ１２１からダミー基材８０を繰り出し、製造装置１内の搬送経路に掛け渡す（ステップＳ２）。

このとき、ダミー基材８０の第１層８１は、支持フィルム９１が通るべき搬送経路に掛け渡される。すなわち、第１層８１は、剥離ローラ１１と吸着ローラ２０との隙間から、第２検知ローラ１３２を通って、フィルム巻取ローラ１３１に巻き取られる。一方、ダミー基材８０の第２層８２は、電解質膜９２が通るべき搬送経路に掛け渡される。すなわち、第２層８２は、剥離ローラ１１と吸着ローラ２０との隙間から、吸着ローラ２０、ラミネートローラ５１および第４検知ローラ５３２を通って、接合体巻取ローラ５３１に巻き取られる。

ダミー基材８０の長手方向の長さは、基材巻出ローラ１２１からフィルム巻取ローラ１３１までの搬送経路と、基材巻出ローラ１２１から接合体巻取ローラ５３１までの搬送経路と、のうちの長い方の搬送経路の長さよりも長いことが好ましい。このようにすれば、本基材９０の搬送前に、製造装置１内の搬送経路の全体に、ダミー基材８０を掛け渡すことができる。

製造装置１の全体にダミー基材８０が掛け渡されると、次に、接続部１４においてダミー基材８０が切断される。ダミー基材８０の切断は、制御部７０からの指令に基づいて動作する機構により、自動的に行われるものであってもよく、あるいは、製造装置１のユーザが、手動で行うものであってもよい。ダミー基材８０の切断が完了すると、基材巻出ローラ１２１に残ったロール状のダミー基材８０は、基材巻出ローラ１２１から取り外される。続いて、基材巻出ローラ１２１に、ロール状の本基材９０がセットされる（ステップＳ３）。そして、基材巻出ローラ１２１から本基材９０を繰り出し、接続部１４において、本基材９０の搬送方向の前端部と、ダミー基材８０の搬送方向の後端部とを、接続する（ステップＳ４）。

ステップＳ４では、本基材９０とダミー基材８０とを、層毎に接続する。すなわち、本基材９０の支持フィルム９１と、ダミー基材８０の第１層８１とが接続され、本基材９０の電解質膜９２と、ダミー基材８０の第２層８２とが接続される。これらの基材の接続は、例えば、図６のように、両基材を跨ぐようにテープ１０１を貼り付けることにより行われる。これにより、支持フィルム９１と第１層８１とが長手方向に連なり、電解質膜９２と第２層８２とが長手方向に連なる、長尺帯状の連結基材１００が形成される。

なお、本基材９０とダミー基材８０とは、テープ１０１以外の手段（例えば溶着など）で、接続されてもよい。また、本基材９０とダミー基材８０との接続は、制御部７０からの指令に基づいて動作する機構により、自動的に行われるものであってもよく、あるいは、製造装置１のユーザが、手動で行うものであってもよい。

続いて、製造装置１における連結基材１００の搬送を開始する（ステップＳ５）。すなわち、基材巻出ローラ１２１、フィルム巻取ローラ１３１、吸着ローラ２０、フィルム巻出ローラ５２１および接合体巻取ローラ５３１を回転させることにより、連結基材１００を、ダミー基材８０を先頭として長手方向に搬送する。

連結基材１００の搬送が開始された後、剥離ローラ１１と吸着ローラ２０との間の隙間には、まず、ダミー基材８０が通過し、次いで、本基材９０が通過する。したがって、まず、ダミー基材８０の第２層８２から第１層８１が剥離され、次いで、本基材９０の電解質膜９２から支持フィルム９１が剥離される（ステップＳ６）。支持フィルム９１が剥離されると、電解質膜９２は、外側の面を露出させた状態で、吸着ローラ２０に保持される。そして、吸着ローラ２０の回転によって、電解質膜９２が塗工部３０側へ搬送される。

電解質膜９２の搬送方向の前端が塗工部３０に差し掛かると、塗工部３０は、触媒インクの吐出を開始する（ステップＳ７）。本実施形態では、電解質膜９２の表面に、触媒インクが、搬送方向に一定の間隔で塗工される。塗工部３０を通過した電解質膜９２は、吸着ローラ２０によりさらに下流側へ搬送され、乾燥炉４０へ進入する。乾燥炉４０では、塗工された触媒インクが乾燥する。これにより、電解質膜９２の表面に触媒材料９ｂの層が形成される。その後、貼付部５０において、電解質膜９２の表面にカバーフィルム９３が貼り付けられる。そして、カバーフィルム９３が貼り付けられた膜・触媒層接合体９４は、接合体巻取ローラ５３１に巻き取られる。

このように、本実施形態の製造装置１では、本基材９０の搬送方向の前端部に、ダミー基材８０を接続する。そして、本基材９０よりも先に、ダミー基材８０を搬送する。このため、電解質膜９２の搬送方向の前端部から、触媒インクを塗工することができる。また、基材の搬送速度が安定し、乾燥炉４０における熱風の温度等の各処理部の状態が安定した後に、電解質膜９２への触媒インクの塗工を開始できる。したがって、電解質膜９２の先端部付近において、正常に塗工がされずに廃棄される部分を減らすことができる。

なお、ダミー基材８０の搬送中に、仮に第１層８１と第２層８２とが部分的に分離したとすると、図９のように、その層分離が、ローラの手前などで停滞し、連結基材１００の後方に層分離が伝播する。その結果、図１０のように、後続の本基材９０の支持フィルム９１および電解質膜９２も、部分的に分離してしまう場合がある。このような層分離は、塗工不良の要因となり得る。しかしながら、本実施形態のダミー基材８０は、第１層８１と第２層８２との間に粘着材８３を有する。これにより、第１層８１と第２層８２とが部分的に分離することが抑制されている。

ただし、粘着材８３の粘着力が強すぎると、剥離ローラ１１を通過した後に、第１層８１と第２層８２とを分離することが困難となる。このため、粘着材８３の粘着力は、本基材９０における支持フィルム９１と電解質膜９２との間の接合力と、同程度であることが好ましい。

基材の搬送を継続すると、やがて、基材巻出ローラ１２１から本基材９０が全て繰り出される。制御部７０は、基材巻出ローラ１２１の本基材９０が無くなると、各ローラを止めて、基材の搬送を停止させるとともに、塗工部３０からの触媒インクの吐出も停止させる（ステップＳ８）。そして、接続部１４において本基材９０を切断する。本基材９０の切断は、制御部７０からの指令に基づいて動作する機構により、自動的に行われるものであってもよく、あるいは、製造装置１のユーザが、手動で行うものであってもよい。

続いて、制御部７０またはユーザは、塗工すべき次の本基材９０があるかどうかを判断する（ステップＳ９）。塗工すべき次の本基材９０がある場合には、基材巻出ローラ１２１に、新しいロール状の本基材９０をセットする（ステップＳ１０）。そして、基材巻出ローラ１２１から新しい本基材９０を繰り出し、接続部１４において、当該本基材９０の搬送方向の前端部と、切断された本基材９０の搬送方向の後端部とを、接続する（ステップＳ１１）。すなわち、本基材９０の支持フィルム９１同士を、例えばテープにより接続し、電解質膜９２同士を、例えばテープにより接続する。

なお、本基材９０同士の接続は、テープ１０１以外の手段（例えば溶着など）により行われてもよい。また、本基材９０同士の接続は、制御部７０からの指令に基づいて動作する機構により、自動的に行われるものであってもよく、あるいは、製造装置１のユーザが、手動で行うものであってもよい。

本基材９０同士の接続が完了すると、製造装置１は、本基材９０の搬送を再開するとともに、塗工部３０からの触媒インクの吐出も再開する（ステップＳ１２）。これにより、先の本基材９０の残りの部分（搬送方向の後端部付近）に触媒インクが塗工された後、新しい本基材９０にも、引き続き触媒インクが塗工される。その後、ステップＳ８に戻り、塗工すべき次の本基材９０がある限り、ステップＳ８〜Ｓ１２の処理を繰り返す。

一方、ステップＳ９において、塗工すべき次の本基材９０が無くなった場合には、基材巻出ローラ１２１にダミー基材８０をセットする（ステップＳ１３）。そして、基材巻出ローラ１２１からダミー基材８０を繰り出し、接続部１４において、ダミー基材８０の搬送方向の前端部と、切断された本基材９０の搬送方向の後端部とを、接続する（ステップＳ１４）。

ステップＳ１４では、ダミー基材８０と本基材９０とを、層毎に接続する。すなわち、ダミー基材８０の第１層８１と、本基材９０の支持フィルム９１とが接続され、ダミー基材８０の第２層８２と、本基材９０の電解質膜９２とが接続される。これらの基材の接続は、例えば、図７のように、両基材を跨ぐようにテープ１０１を貼り付けることにより行われる。これにより、第１層８１と支持フィルム９１とが長手方向に連なり、第２層８２と電解質膜９２とが長手方向に連なる、長尺帯状の連結基材１００が形成される。

なお、ダミー基材８０と本基材９０とは、テープ１０１以外の手段（例えば溶着など）で、接続されてもよい。また、ダミー基材８０と本基材９０との接続は、制御部７０からの指令に基づいて動作する機構により、自動的に行われるものであってもよく、あるいは、製造装置１のユーザが、手動で行うものであってもよい。

ダミー基材８０と本基材９０との接続が完了すると、製造装置１は、連結基材１００の搬送を再開するとともに、塗工部３０からの触媒インクの吐出も再開する（ステップＳ１５）。連結基材１００は、ダミー基材８０が後尾となるように、長手方向に搬送される。塗工部３０は、本基材９０の残りの部分（搬送方向の後端部付近）に触媒インクを塗工する。その後、ダミー基材８０の搬送方向の前端が塗工部３０に差し掛かると、塗工部３０は、触媒インクの吐出を停止する（ステップＳ１６）。そして、製造装置１は、全ての電解質膜９２が接合体巻取ローラ５３１に巻き取られるまで、基材の搬送を継続した後、基材の搬送を停止させる。

その後、接続部１４においてダミー基材８０が切断される。そして、製造装置１内の搬送経路に掛け渡されたダミー基材８０の第１層８１が、フィルム巻取ローラ１３１へ回収され、製造装置１内の搬送経路に掛け渡されたダミー基材８０の第２層８２が、接合体巻取ローラ５３１へ回収される（ステップＳ１７）。

このように、本実施形態の製造装置１では、本基材９０の搬送方向の後端部に、ダミー基材８０を接続する。そして、本基材９０よりも後に、ダミー基材８０を搬送する。このため、電解質膜９２の搬送方向の後端部まで、触媒インクを塗工することができる。また、電解質膜９２への触媒インクの塗工が完了した後に、基材の搬送速度を減速させることができる。したがって、電解質膜９２の後端部付近において、正常に塗工がされずに廃棄される部分を減らすことができる。

ステップＳ１３においてセットされるダミー基材８０の長手方向の長さは、基材巻出ローラ１２１からフィルム巻取ローラ１３１までの搬送経路と、基材巻出ローラ１２１から接合体巻取ローラ５３１までの搬送経路と、のうちの長い方の搬送経路の長さよりも長いことが好ましい。このようにすれば、本基材９０の搬送後に、製造装置１内の搬送経路の全体に、ダミー基材８０を掛け渡すことができる。

＜３．変形例＞
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明は、上記の実施形態に限定されるものではない。

上記の実施形態では、本基材９０が、支持フィルム９１および電解質膜９２の２層であった。このため、ダミー基材８０も、第１層８１と第２層８２の２層とした。しかしながら、本基材９０の層数は、３層以上であってもよい。その場合、ダミー基材８０の層数も、本基材９０の層数と同数とすればよい。そして、本基材９０とダミー基材８０とを、層毎に接続すればよい。本基材９０を構成する各層の搬送経路が異なる場合には、ダミー基材８０を構成する各層を、対応する本基材９０の層が通るべき搬送経路に搬送するようにすればよい。

また、上記の実施形態では、製造装置１内の基材巻出ローラ１２１に、ダミー基材８０と本基材９０とを別々にセットし、それらを接続部１４において接続していた。しかしながら、予め別の場所でダミー基材８０と本基材９０とを接続して連結基材１００を形成しておいてもよい。例えば、電解質膜９２の一方の面に触媒材料９ａの層を形成する装置において、ダミー基材８０と本基材９０とを接続し、得られた連結基材１００を、電解質膜９２の他方の面に触媒材料９ｂの層を形成する製造装置１の基材巻出ローラ１２１に、そのままセットするようにしてもよい。

また、上記の実施形態では、一方の面に予め触媒材料９ａの層が形成された電解質膜９２の他方の面に、触媒材料９ｂを形成する場合について説明した。しかしながら、本発明の製造装置は、表裏のいずれの面にも触媒材料の層が形成されていない電解質膜に対して、触媒材料を形成するものであってもよい。

また、製造装置の細部の構成については、本願の各図と相違していてもよい。また、上記の実施形態や変形例に登場した各要素を、矛盾が生じない範囲で、適宜に組み合わせてもよい。

１ 製造装置
９ａ，９ｂ 触媒材料
１０ 導入剥離部
１１ 剥離ローラ
１２ 導入部
１３ 排出部
１４ 接続部
１５ 隙間
２０ 吸着ローラ
２１ 吸引口
２２ 水冷管
３０ 塗工部
３１ 塗工ノズル
３２ 供給配管
３３ 触媒インク供給源
３４ 開閉弁
４０ 乾燥炉
４１，４２，４３ 熱風供給部
４４，４５ 熱遮断部
４６，４７ 吸引部
５０ 貼付部
５１ ラミネートローラ
５２ フィルム供給部
５３ 接合体回収部
６０ 表面冷却部
７０ 制御部
８０ ダミー基材
８１ 第１層
８２ 第２層
８３ 粘着材
９０ 本基材
９１ 支持フィルム
９２ 電解質膜
９３ カバーフィルム
９４ 膜・触媒層接合体
１００ 連結基材
１０１ テープ
１２１ 基材巻出ローラ
１３１ フィルム巻取ローラ
５２１ フィルム巻出ローラ
５３１ 接合体巻取ローラ
９ａ，９ｂ 触媒材料

Claims (8)

1. 電解質膜の表面に触媒層が形成された膜・触媒層接合体の製造方法であって、
   ａ）接続部において、支持フィルムおよび電解質膜の少なくとも２層が積層された長尺帯状の実基材と、第１層および第２層の少なくとも２層が積層された長尺帯状のダミー基材とを、層毎に接続することにより、前記支持フィルムと前記第１層とが長手方向に連なり、前記電解質膜と前記第２層とが長手方向に連なる長尺帯状の連結基材を形成する工程と、
   ｂ）前記連結基材を、前記ダミー基材を先頭として長手方向に搬送する工程と、
   ｃ）剥離部において、前記支持フィルムを前記電解質膜から剥離して、支持フィルム巻取ローラに巻き取る工程と、
   ｄ）塗工部において、前記支持フィルムが剥離された前記電解質膜の表面に、触媒材料を塗工する工程と、
   を有し、
   前記工程ａ）の前に、巻出部にセットされた前記ダミー基材を繰り出し、前記剥離部において、前記第１層を前記第２層から剥離して、前記第１層を前記支持フィルム巻取ローラに巻き取るとともに、前記第２層を、巻取部までの搬送経路に掛け渡す工程
   をさらに有し、
   前記接続部は、前記巻出部よりも搬送経路の下流側であって、かつ、前記剥離部および前記塗工部よりも搬送経路の上流側に位置する膜・触媒層接合体の製造方法。
2. 電解質膜の表面に触媒層が形成された膜・触媒層接合体の製造方法であって、
   ａ）接続部において、支持フィルムおよび電解質膜の少なくとも２層が積層された長尺帯状の実基材と、第１層および第２層の少なくとも２層が積層された長尺帯状のダミー基材とを、層毎に接続することにより、前記支持フィルムと前記第１層とが長手方向に連なり、前記電解質膜と前記第２層とが長手方向に連なる長尺帯状の連結基材を形成する工程と、
   ｂ）前記連結基材を、巻出部から巻取部まで、前記ダミー基材が後尾となるように長手方向に搬送する工程と、
   ｃ）剥離部において、前記支持フィルムを前記電解質膜から剥離して、支持フィルム巻取ローラに巻き取る工程と、
   ｄ）塗工部において、前記支持フィルムが剥離された前記電解質膜の表面に、触媒材料を塗工する工程と、
   を有し、
   前記工程ｄ）の後に、全ての前記電解質膜が前記巻取部に巻き取られた状態で、前記接続部において前記ダミー基材を切断し、前記巻出部から前記巻取部までの搬送経路から前記ダミー基材の第１層および第２層をそれぞれ回収する工程
   をさらに有し、
   前記接続部は、前記巻出部よりも搬送経路の下流側であって、かつ、前記剥離部および前記塗工部よりも搬送経路の上流側に位置する膜・触媒層接合体の製造方法。
3. 請求項１または請求項２に記載の膜・触媒層接合体の製造方法であって、
   前記ダミー基材の長手方向の長さは、前記搬送経路の長さよりも長い膜・触媒層接合体の製造方法。
4. 請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の膜・触媒層接合体の製造方法であって、
   前記第２層は、前記第１層と接触する面に粘着材を有する膜・触媒層接合体の製造方法。
5. 請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の膜・触媒層接合体の製造方法であって、
   前記第１層の厚みは、前記支持フィルムの厚みと、略同一であり、
   前記第２層の厚みは、前記電解質膜の厚みと、略同一である膜・触媒層接合体の製造方法。
6. 請求項５に記載の膜・触媒層接合体の製造方法であって、
   前記第２層の厚みは、前記第１層の厚みよりも薄い膜・触媒層接合体の製造方法。
7. 請求項１から請求項６までのいずれか１項に記載の膜・触媒層接合体の製造方法であって、
   前記第１層および前記第２層は、いずれもＰＥＴフィルムである膜・触媒層接合体の製造方法。
8. 電解質膜の表面に触媒層が形成された膜・触媒層接合体の製造装置であって、
   支持フィルムおよび電解質膜の少なくとも２層が積層された長尺帯状の実基材と、第１層および第２層の少なくとも２層が積層された長尺帯状のダミー基材とを、層毎に接続することにより、前記支持フィルムと前記第１層とが長手方向に連なり、前記電解質膜と前記第２層とが長手方向に連なる長尺帯状の連結基材を形成する接続部と、
   巻出部から巻取部まで前記連結基材を長手方向に搬送する搬送機構と、
   前記第１層を前記第２層から剥離して支持フィルム巻取ローラに巻き取るとともに、前記支持フィルムを前記電解質膜から剥離して前記支持フィルム巻取ローラに巻き取る剥離部と、
   前記剥離部よりも搬送経路の下流側において、前記電解質膜の表面に、触媒材料を塗工する塗工部と、
   を有し、
   前記接続部は、前記巻出部よりも搬送経路の下流側であって、かつ、前記剥離部および前記塗工部よりも搬送経路の上流側に配置され、
   前記巻出部から前記ダミー基材が繰り出され、前記剥離部において前記第１層が前記第２層から剥離されて前記支持フィルム巻取ローラに巻き取られ、前記第２層が前記巻取部までの搬送経路に掛け渡された状態で、前記接続部において前記連結基材が形成される膜・触媒層接合体の製造装置。

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