JP6706329B2 - 光電変換素子、太陽電池、光電変換素子の製造方法、及びペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤 - Google Patents
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Description
また、ペロブスカイト型結晶構造を有する化合物を光吸収剤として用いた太陽電池において、その光電変換効率をより高める研究も盛んに行われている。例えば非特許文献2には、ペロブスカイト結晶膜表面をチオフェン又はピリジンでコーティングすることにより、また非特許文献3には、ペロブスカイト結晶膜表面を4−スチレンスルホン酸リチウム/スチレン共重合体でコーティングすることにより光電変換性能を向上させたことが記載されている。さらに非特許文献4には、ペロブスカイト結晶膜表面をチオール化合物でコーティングすることにより耐久性を向上させたことが記載されている。
〔1〕
光吸収剤を含む感光層を導電性支持体上に有する第一電極と、第一電極に対向する第二電極とを有する光電変換素子であって、
上記光吸収剤が、有機カチオンと、金属原子のカチオンと、アニオンとを有するペロブスカイト型結晶構造を持つ化合物を含み、
上記感光層の第二電極側表面に、下記式(A)で表される分子量5000以下の化合物を含む保護層を有する、光電変換素子。
式(A) RA−Z
式(A)中、RAは下記式(r1)で表される、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を示し、R A の炭素数は7〜30である。但しRAが置換基としてシリル基を有することはない。Zは−SO 3 Hもしくはその塩、又は−P(=O)(OH) 2 もしくはその塩である。
〔2〕
上記RAが分岐アルキル基、分岐アルケニル基又は分岐アルキニル基である、〔1〕記載の光電変換素子。
〔3〕
上記Zが−P(=O)(OH)2又はその塩である、〔1〕又は[2]記載の光電変換素子。
〔4〕
〔1〕〜〔3〕のいずれか記載の光電変換素子を用いた太陽電池。
〔5〕
光吸収剤を含む感光層を導電性支持体上に有する第一電極と、第一電極に対向する第二電極とを有する光電変換素子の製造方法であって、
上記光吸収剤が、有機カチオンと、金属原子のカチオンと、アニオンとを有するペロブスカイト型結晶構造を持つ化合物を含み、
上記導電性支持体上に上記感光層を形成後、この感光層と、下記式(A)で表される分子量5000以下の化合物を含有する液とを接触させ、感光層表面にこの化合物を含む保護層を形成することを含む、光電変換素子の製造方法。
式(A) RA−Z
式(A)中、RAは下記式(r1)で表される、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を示し、R A の炭素数は7〜30である。但しRAが置換基としてシリル基を有することはない。Zは−SO 3 Hもしくはその塩、又は−P(=O)(OH) 2 もしくはその塩である。
〔6〕
下記式(A)で表される分子量5000以下の化合物を含む、ペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤。
式(A) RA−Z
式(A)中、RAは下記式(r1)で表される、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を示し、R A の炭素数は7〜30である。但しRAが置換基としてシリル基を有することはない。Zは−SO 3 Hもしくはその塩、又は−P(=O)(OH) 2 もしくはその塩である。
〔7〕
上記のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤が溶媒を含有する、〔6〕記載のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤。
〔8〕
上記溶媒が非プロトン性溶媒を含む、〔7〕記載のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤。
〔9〕
上記溶媒が非プロトン性溶媒とアルコールとを含み、上記溶媒中のアルコールの含有量が1〜50質量%である、〔7〕記載のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤。
〔10〕
上記のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤中、上記式(A)で表される分子量5000以下の化合物の含有量が0.01〜100mMである、〔7〕〜〔9〕のいずれか記載の表面処理剤。
本明細書において、ある基の炭素数を規定する場合、この炭素数は、基全体の炭素数を意味する。つまり、この基がさらに置換基を有する形態である場合、この置換基を含めた全体の炭素数を意味する。
本発明の上記及び他の特徴及び利点は、適宜添付の図面を参照して、下記の記載からより明らかになるであろう。
本発明の光電変換素子は、導電性支持体上に感光層が設けられた形態の第一電極と、この第一電極に対向する第二電極とを有し、上記感光層の第二電極側表面には、後述する特定構造の化合物を含む保護層が設けられている。ここで、第一電極と第二電極が対向するとは、第一電極と第二電極が上記保護層を介して、あるいは上記保護層に加え、さらに他の層を介して積層された形態(すなわち第一電極と第二電極が他の層を挟んで互いに対向して設けられた形態)を意味する。第一電極において、上記感光層は、導電性支持体よりも第二電極側に配される。
上記感光層は、特定の有機カチオンと、金属カチオンと、アニオンとを有する光吸収剤を含み、この光吸収剤の少なくとも一部はペロブスカイト型結晶構造を有する。光吸収剤中にペロブスカイト型結晶構造でない部分が存在する場合、このペロブスカイト型結晶構造でない部分において、上記カチオンとアニオンはイオン結合で結合した状態をとることもできる。
本発明において、導電性支持体の表面上方に他の層を介して感光層を有する態様としては、例えば、感光層が、多孔質層の表面に薄い膜状(図1参照)又は厚い膜状(図2及び図6参照)に設けられる態様、ブロッキング層の表面に薄い膜状又は厚い膜状に設けられる態様(図3参照)、電子輸送層の表面に薄い膜状又は厚い膜状(図4参照)に設けられる態様、及び、正孔輸送層の表面に薄い膜状又は厚い膜状(図5参照)に設けられる態様が挙げられる。感光層は、線状又は分散状に設けられてもよいが、好ましくは膜状に設けられる。
たとえば、上記化合物を含む保護層は、多孔質層の孔内に存在してもよく、保護層を形成する上記化合物の一部又は全部が感光層13に取り込まれた状態でもよい。さらに、保護層を形成する上記化合物の一部が感光層13に取り込まれてペロブスカイト結晶構造中に組み込まれていてもよい。本発明においては、感光層表面での上記化合物の存在状態にかかわらず、感光層の表面に存在する上記化合物の集合を、便宜上、保護層という。このように、上記化合物を含む保護層は感光層13の表面に存在していればよく、膜状、線状および分散状のいずれの状態でもよく、またこれらが混在した状態でもよく、必ずしも、感光層表面を一様に覆うような層または膜を形成していなくてもよいが、単分子膜状に設けられることが好ましい。
感光層表面の保護層の形態については、後に図面を参照してより詳細に説明する。
図1〜図6において、同じ符号は同じ構成要素(部材)を意味する。
なお、図1、図2及び図6は、多孔質層12を形成する微粒子の大きさを強調して示してある。これらの微粒子は、好ましくは、導電性支持体11に対して水平方向及び垂直方向に詰まり(堆積又は密着して)、多孔質構造を形成している。
この光電変換素子10Aは、第一電極1Aと、第二電極2と、第一電極1Aと第二電極2の間に正孔輸送層3Aとを有している。
第一電極1Aは、支持体11a及び透明電極11bからなる導電性支持体11と、多孔質層12と、図1において断面領域aを拡大した拡大断面領域aに模式的に示されるように多孔質層12の表面に、ペロブスカイト化合物を含む光吸収剤で設けられた感光層13Aとを有している。また透明電極11b上にブロッキング層14を有し、ブロッキング層14上に多孔質層12が形成される。このように多孔質層12を有する光電変換素子10Aは、感光層13Aの表面積が大きくなるため、電荷分離及び電荷移動効率が向上すると推定される。また、図1の態様において、感光層13Aの第二電極側表面には後述する保護層PLが設けられている。
光電変換素子10Eは、第一電極1Eと、第二電極2と、第一電極1E及び第二電極2の間に電子輸送層4とを有している。第一電極1Eは、導電性支持体11と、導電性支持体11上に順に形成された、正孔輸送層16及び感光層13Cとを有している。この光電変換素子10Eは、光電変換素子10Dと同様に、各層を有機材料で形成できる点で、好ましい。
本発明において、感光層13表面を構成するペロブスカイト化合物上に保護層PLが設けられた場合における保護層PLの形態としては、以下に示す第1〜第3の形態が考えられる。
図7Bに、感光層13表面に存在するペロブスカイト化合物上に保護層PLが設けられた場合における保護層PLの第1の形態を示す。図7Bでは、ペロブスカイト結晶構造の表面に、式(A)の化合物で構成された保護層PLが単分子層として、または単分子層が複数積層された積層構造として存在する。図7B中のnは単分子層の積層数を表す。
図7Cおよび図7Dに感光層13表面を構成するペロブスカイト化合物上に保護層PLが設けられた場合における保護層PLの第2の形態を示す。これらの図は、感光層13を構成するペロブスカイト型結晶構造の有機カチオンに、式(A)の化合物が結合して保護層PLが形成されている状態を示している。このとき、保護層の一部がペロブスカイト化合物の結晶構造中に入り込んでいてもよい。図7Cは感光層13の表面のみに式(A)の化合物が存在する状態を示し、図7Dは感光層13の表面からある程度の深さにわたって式(A)の化合物が存在する状態を示している。
保護層PLの第3の形態は、第1の形態と第2の形態との組み合わせである。
すなわち、光電変換素子10において、導電性支持体11を透過して、又は第二電極2を透過して感光層13に入射した光は光吸収剤を励起する。励起された光吸収剤はエネルギーの高い電子を有しており、この電子を放出できる。エネルギーの高い電子を放出した光吸収剤は酸化体(カチオン)となる。
一方、光電変換素子10Eにおいては、光吸収剤から放出された電子は、感光層13Cから電子輸送層4を経て第二電極2に到達し、外部回路6で仕事をした後に導電性支持体11を経て、感光層13に戻る。感光層13に戻った電子により光吸収剤が還元される。
光電変換素子10においては、このような、上記光吸収剤の励起及び電子移動のサイクルを繰り返すことにより、システム100が太陽電池として機能する。
上記他の層としてのブロッキング層14が導体又は半導体により形成された場合もブロッキング層14での電子伝導が起こる。
また、電子輸送層15でも電子伝導が起こる。
また、色素増感太陽電池に用いられる材料及び各部材についても参考にすることができる。色素増感太陽電池について、例えば、特開2001−291534号公報、米国特許第4,927,721号明細書、米国特許第4,684,537号明細書、米国特許第5,0843,65号明細書、米国特許第5,350,644号明細書、米国特許第5,463,057号明細書、米国特許第5,525,440号明細書、特開平7−249790号公報、特開2004−220974号公報、特開2008−135197号公報を参照することができる。
第一電極1は、導電性支持体11と感光層13とを有し、光電変換素子10において作用電極として機能する。
第一電極1は、図1〜図6に示されるように、多孔質層12、ブロッキング層14、電子輸送層15及び正孔輸送層16の少なくとも1つの層を有することが好ましい。
第一電極1は、短絡防止の点で少なくともブロッキング層14を有することが好ましく、光吸収効率の点及び短絡防止の点で多孔質層12及びブロッキング層14を有していることがさらに好ましい。
また、第一電極1は、光電変換素子の生産性の向上、薄型化又はフレキシブル化の点で、有機材料で形成された、電子輸送層15又は正孔輸送層16を有することが好ましい。
導電性支持体11は、導電性を有し、感光層13等を支持できるものであれば特に限定されない。導電性支持体11は、導電性を有する材料、例えば金属で形成された構成、又は、ガラスもしくはプラスチックの支持体11aと、この支持体11aの表面に形成された導電膜としての透明電極11bとを有する構成が好ましい。
支持体11a及び導電性支持体11の厚みは、特に限定されず、適宜の厚みに設定される。例えば、0.01μm〜10mmであることが好ましく、0.1μm〜5mmであることがさらに好ましく、0.3μm〜4mmであることが特に好ましい。
透明電極11bを設ける場合、透明電極11bの膜厚は、特に限定されず、例えば、0.01〜30μmであることが好ましく、0.02〜25μmであることがさらに好ましく、0.025〜20μmであることが特に好ましい。
本発明においては、光電変換素子10A〜10C及び10Fのように、好ましくは、透明電極11bの表面に、すなわち、導電性支持体11と、多孔質層12、感光層13又は正孔輸送層3等との間に、ブロッキング層14を有している。
光電変換素子において、例えば感光層13又は正孔輸送層3と、透明電極11b等とが電気的に接続すると逆電流を生じる。ブロッキング層14は、この逆電流を防止する機能を果たす。ブロッキング層14は短絡防止層ともいう。
ブロッキング層14を、光吸収剤を担持する足場として機能させることもできる。
このブロッキング層14は、光電変換素子が電子輸送層を有する場合にも設けられてもよい。例えば、光電変換素子10Dの場合、導電性支持体11と電子輸送層15との間に設けられてもよく、光電変換素子10Eの場合、第二電極2と電子輸送層4との間に設けられてもよい。
ブロッキング層14を形成する材料は、例えば、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、炭酸カルシウム、炭酸セシウム、ポリビニルアルコール、ポリウレタン等が挙げられる。また、一般的に光電変換材料に用いられる材料でもよく、例えば、酸化チタン、酸化スズ、酸化亜鉛、酸化ニオブ、酸化タングステン等も挙げられる。なかでも、酸化チタン、酸化スズ、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等が好ましい。
ブロッキング層14の膜厚は、0.001〜10μmが好ましく、0.005〜1μmがさらに好ましく、0.01〜0.1μmが特に好ましい。
本発明においては、光電変換素子10A、10B及び10Fのように、好ましくは、透明電極11b上に多孔質層12を有している。ブロッキング層14を有している場合、多孔質層12はブロッキング層14上に形成されることが好ましい。
多孔質層12は、表面に感光層13を担持する足場として機能する層である。太陽電池において、光吸収効率を高めるためには、少なくとも太陽光等の光を受ける部分の表面積を大きくすることが好ましく、多孔質層12の全体としての表面積を大きくすることが好ましい。
多孔質層12の表面積を大きくするには、多孔質層12を構成する個々の微粒子の表面積を大きくすることが好ましい。本発明では、多孔質層12を形成する微粒子を導電性支持体11等に塗設した状態で、この微粒子の表面積が投影面積に対して10倍以上であることが好ましく、100倍以上であることがより好ましい。この上限には特に制限はないが、通常5000倍程度である。多孔質層12を形成する微粒子の粒径は、投影面積を円に換算したときの直径を用いた平均粒径において、1次粒子として0.001〜1μmが好ましい。微粒子の分散物を用いて多孔質層12を形成する場合、微粒子の上記平均粒径は、分散物の平均粒径として0.01〜100μmが好ましい。
多孔質層12を形成する材料としては、例えば、金属のカルコゲニド(例えば酸化物、硫化物、セレン化物等)、ペロブスカイト型結晶構造を有する化合物(光吸収剤として用いるペロブスカイト化合物を除く。)、ケイ素の酸化物(例えば、二酸化ケイ素、ゼオライト)、又はカーボンナノチューブ(カーボンナノワイヤ及びカーボンナノロッド等を含む)を用いることができる。
本発明においては、光電変換素子10Dのように、好ましくは、透明電極11bの表面に電子輸送層15を有している。
電子輸送層15は、感光層13で発生した電子を導電性支持体11へと輸送する機能を有する。電子輸送層15は、この機能を発揮することができる電子輸送材料で形成される。電子輸送材料としては、特に限定されないが、有機材料(有機電子輸送材料)が好ましい。有機電子輸送材料としては、[6,6]−Phenyl−C61−Butyric Acid Methyl Ester(PC61BM)等のフラーレン化合物、ペリレンテトラカルボキシジイミド(PTCDI)等のペリレン化合物、その他、テトラシアノキノジメタン(TCNQ)等の低分子化合物、又は、高分子化合物等が挙げられる。
電子輸送層15の膜厚は、特に限定されないが、0.001〜10μmが好ましく、0.01〜1μmがより好ましい。
本発明においては、光電変換素子10Eのように、好ましくは、透明電極11bの表面に正孔輸送層16を有している。
正孔輸送層16は、形成される位置が異なること以外は、後述する正孔輸送層3と同じである。
感光層13は、好ましくは、多孔質層12(光電変換素子10A、10B及び10F)、ブロッキング層14(光電変換素子10C)、電子輸送層15(光電変換素子10D)、又は、正孔輸送層16(光電変換素子10E)の各層の表面(感光層13が設けられる表面が凹凸の場合の凹部内表面を含む。)に設けられる。
本発明において、感光層13中には光吸収剤が含まれる。この光吸収剤は、有機カチオンと、金属原子のカチオンと、アニオンとを含有する。この光吸収剤は、その少なくとも一部がペロブスカイト型結晶構造とる。
また、感光層は上記光吸収剤以外に、例えば金属錯体色素、有機色素等の光吸収成分を有してもよい。
多孔質層12を有する場合、多孔質層12の膜厚との合計膜厚は、0.01μm以上が好ましく、0.05μm以上がより好ましく、0.1μm以上がさらに好ましく、0.3μm以上が特に好ましい。また、合計膜厚は、100μm以下が好ましく、50μm以下がより好ましく、30μm以下がさらに好ましい。合計膜厚は、上記値を適宜に組み合わせた範囲とすることができる。ここで、図1のように、感光層13が薄い膜状である場合に、感光層13の膜厚は、多孔質層12の表面に垂直な方向に沿う、多孔質層12との界面と後述する保護層PLとの界面との距離をいう。
光電変換素子10において、多孔質層12及び正孔輸送層3を有する場合、多孔質層12と感光層13と保護層PLと正孔輸送層3との合計膜厚は、特に限定されないが、例えば、0.01μm以上が好ましく、0.05μm以上がより好ましく、0.1μm以上がさらに好ましく、0.3μm以上が特に好ましい。また、この合計膜厚は、200μm以下が好ましく、50μm以下が好ましく、30μm以下が好ましく、5μm以下が好ましい。合計膜厚は、上記値を適宜に組み合わせた範囲とすることができる。
本発明において、感光層を厚い膜状に設ける場合(感光層13B及び13C)、この感光層に含まれる光吸収剤は正孔輸送材料として機能することもある。
本発明の光電変換素子において、感光層を構成する光吸収剤は、有機カチオンと、金属原子のカチオンと、アニオン性原子もしくはアニオン性原子団のアニオンとを有し、光吸収剤の少なくとも一部がペロブスカイト型結晶構造を有している。
式(I) R1−NR1a 3 +
式(I)中、R1はアルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、ヘテロアリール基、脂肪族ヘテロ環基又は下記式(Ia)で表される基がより好ましく、アルキル基又は下記式(Ia)で表される基がさらに好ましく、メチル、エチル又は下記式(Ia)で表される基が特に好ましい。
芳香族ヘテロ環を構成する環構成ヘテロ原子としては、窒素原子、酸素原子、硫黄原子が好ましい。また、芳香族ヘテロ環の環員数としては、3〜8員環が好ましく、5員環又は6員環がより好ましい。
5員環の芳香族ヘテロ環としては、例えば、ピロール環、イミダゾール環、ピラゾール環、オキサゾール環、チアゾール環、トリアゾール環、フラン環、及びチオフェン環が挙げられる。また、5員環の芳香族ヘテロ環を含む縮合ヘテロ環としては、例えば、ベンゾイミダゾール環、ベンゾオキサゾール環、ベンゾチアゾール環、インドリン環及びインダゾール環が挙げられる。
また、6員環の芳香族ヘテロ環としては、例えば、ピリジン環、ピリミジン環、ピラジン環、及びトリアジン環が挙げられる。また、6員環の芳香族ヘテロ環を含む縮合ヘテロ環としては、例えば、キノリン環及びキナゾリン環が挙げられる。
脂肪族ヘテロ環の好ましい具体例としては、ピロリジン環、オキソラン環、チオラン環、ピペリジン環、テトラヒドロフラン環、オキサン環(テトラヒドロピラン環)、チアン環、ピペラジン環、モルホリン環、キヌクリジン環、ピロリジン環、アゼチジン環、オキセタン環、アジリジン環、ジオキサン環、ペンタメチレンスルフィド環、γ−ブチロラクトン等を挙げることができる。
(チオ)アシル基は、アシル基及びチオアシル基を包含する。アシル基は、総炭素数が1〜7のアシル基が好ましく、例えば、ホルミル、アセチル(CH3C(=O)−)、プロピオニル、ヘキサノイル等が挙げられる。チオアシル基は、総炭素数が1〜7のチオアシル基が好ましく、例えば、チオホルミル、チオアセチル(CH3C(=S)−)、チオプロピオニル等が挙げられる。
(チオ)カルバモイル基は、カルバモイル基(H2NC(=O)−)及びチオカルバモイル基(H2NC(=S)−)を包含する。
イミドイル基は、R2b−C(=NR2c)−で表される基であり、R2b及びR2cはそれぞれ水素原子又はアルキル基が好ましく、このアルキル基は上述のR1aとして採り得るアルキル基と同義である。このイミドイル基として例えば、ホルムイミドイル(HC(=NH)−)、アセトイミドイル(CH3C(=NH)−)、プロピオンイミドイル(CH3CH2C(=NH)−)等が挙げられる。なかでも、ホルムイミドイルが好ましい。
式(Ia)で表される基としてのアミジノ基は、上記イミドイル基のR2bがアミノ基でR2cが水素原子である構造(−C(=NH)NH2)を有する。
R1aとして採り得るアルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、ヘテロアリール基及び脂肪族ヘテロ環基の好ましい形態は、それぞれ、上記R2bとして採り得るアルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、ヘテロアリール基及び脂肪族ヘテロ環基の好ましい形態と同じである。窒素原子に連結し、隣接して存在する2つのR1aは互いに連結して環を形成してもよい。この場合、形成される環は、環構成原子としてヘテロ原子を有してもよい。
R1aは、水素原子又はアルキル基が好ましく、水素原子がより好ましい。
金属原子のカチオンは、1種のカチオンでもよく、2種以上のカチオンでもよい。2種以上のカチオンである場合、これらの割合(含有量の比率)は特に限定されない。
アニオンは、1種のアニオン性原子または原子団のアニオンであってもよく、2種以上のアニオン性原子または原子団のアニオンであってもよい。1種のアニオン性原子または原子団のアニオンである場合には、ヨウ素原子のアニオンが好ましい。一方、2種以上のアニオン性原子または原子団のアニオンである場合には、2種のハロゲン原子のアニオン、特に塩素原子のアニオン及びヨウ素原子のアニオンが好ましい。2種以上のアニオンの割合(含有量の比率)は特に限定されない。
式中、Aはカチオン性有機基を示す。Mは金属原子を示す。Xはアニオン性原子又はアニオン性原子団を示す。
aは1又は2を表し、mは1を表し、a、m及びxはa+2m=xを満たす。
式(i)において、カチオン性有機基Aは、ペロブスカイト型結晶構造中において上記有機カチオンとして存在する。
金属原子Mは、ペロブスカイト型結晶構造中において、上記の金属原子のカチオンとして存在する金属原子である。
アニオン性原子又はアニオン性原子団Xは、ペロブスカイト型結晶構造中において上述したアニオンとして存在する。
式(i−1) AMX3
式(i−2) A2MX4
上記周期表第一族元素のカチオンとしては、特に限定されず、例えば、リチウム(Li)、ナトリウム(Na)、カリウム(K)又はセシウム(Cs)の各元素のカチオン(Li+、Na+、K+、Cs+)が挙げられ、特にセシウムのカチオン(Cs+)が好ましい。
式(ii) AX
式(iii) MX2
式(ii)及び(iii)中、A、M及びXは、それぞれ式(i)のA、M及びXと同義である。
ペロブスカイト化合物の合成方法については、例えば上記非特許文献1〜3が挙げられる。また、Akihiro Kojima, Kenjiro Teshima, Yasuo Shirai, and Tsutomu Miyasaka, “Organometal Halide Perovskites as Visible−Light Sensitizers for Photovoltaic Cells”, J.Am.Chem.Soc.,2009,131(17),p.6050−6051も挙げられる。なお、本明細書において「ペロブスカイト化合物」とは、上記式(ii)のAXと式(iii)のMX2とを用いて形成されうる結晶構造すべてを包含する意味に用いている。
感光層13中、光吸収剤の含有量は、通常は1〜100質量%である。
本発明の光電変換素子は、感光層の第二電極側表面に保護層PLを有する。保護層PLは、下記式(A)で表される化合物を有する。式(A)の化合物はその分子量が5000以下(好ましくは分子量40〜4000、より好ましくは分子量40〜3000)である。式(A)の化合物はポリマーではないこと(2つ以上の単量体を重合ないし架橋して得られる化合物ではないこと)が好ましい。
式中、RAはアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基、アリール基、ヘテロアリール基又は脂肪族ヘテロ環基を示す。但しRAが置換基としてシリル基を有することはない。
RAがアルケニル基又はアルキニル基の場合、これらのアルケニル基及びアルキニル基は無置換の形態であるか、又は置換基としてハロゲン原子、1−アルケニル基、1−アルキニル基、シクロアルキル基及び/又はアリール基を有することが好ましい。
RAがシクロアルキル基、アリール基、ヘテロアリール基又は脂肪族ヘテロ環基の場合、これらのシクロアルキル基、アリール基、ヘテロアリール基及び脂肪族ヘテロ環基は無置換の形態であるか、又は置換基としてハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基及び/又はアリール基を有することが好ましい。
上記RAが有しうる置換基としてのハロゲン原子は、例えばフッ素原子、塩素原子、臭素原子又はヨウ素原子であり、フッ素原子が好ましい。
RAとして採り得るシクロアルキル基は、炭素数が3〜30が好ましく、5〜20がより好ましく6〜15がさらに好ましい。このシクロアルキル基の好ましい具体例としては、例えば、シクロプロピル、シクロペンチル、及びシクロヘキシルが挙げられる。
RAとして採り得るアリール基は、炭素数が6〜30が好ましく、6〜20がより好ましく、6〜15がさらに好ましい。このアリール基の好ましい具体例としては、例えば、フェニル及びナフチルが挙げられ、フェニルがさらに好ましい。
RAとして採り得るヘテロアリール基及び脂肪族ヘテロ環基の好ましい形態は、それぞれ、上記R2bとして採り得るヘテロアリール基及び脂肪族へテロ環基の好ましい形態と同じである。また、RAとして採り得るヘテロアリール基及び脂肪族ヘテロ環基は、炭素数が3〜30であることも好ましく、4〜20であることも好ましく、4〜15であることも好ましい。
RAが環構造を含む場合、環構造の数は1〜3個が好ましく、1又は2個がより好ましく、1個であることがさらに好ましい。この環構造は5員環又は6員環が好ましい。
また、RAがアルキル基以外の基である場合、RAの炭素数は7〜30の範囲にあることも好ましい。
Ra1、Ra2及びRa3は、これらすべてがハロゲン原子及び水素原子から選ばれる原子とはならないことが好ましい。すなわち、Ra1、Ra2及びRa3のうち少なくとも1つはアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基又はアリール基であることが好ましい。
式(r1)で表される構造は、その全体の炭素数が7〜30が好ましく、7〜25がより好ましく、7〜20がさらに好ましい。また、Ra1、Ra2及びRa3として採り得るハロゲン原子はフッ素原子が好ましい。
この酸性基として、例えば、−COOH、−SO3H、−P(=O)(OH)2、−OP(=O)(OH)2、−P(=O)RX(OH)、−OP(=O)RX(OH)、−P(=O)(ORY)(OH)、−OP(=O)(ORY)(OH)、−B(OH)2、−B(ORY)(OH)、−OB(OH)2、−OB(ORY)(OH)、及び−C6H5(OH)が挙げられる。ここで、上記RXは置換基を示し、好ましくはアルキル基(好ましくは炭素数1〜25、より好ましくは炭素数1〜16のアルキル基)、アリール基(好ましくは炭素数6〜12、より好ましくは炭素数6〜10のアリール基)、シクロアルキル基(好ましくは炭素数3〜7、より好ましくは炭素数3〜6のシクロアルキル基)、アルケニル基(好ましくは炭素数2〜16、より好ましくは炭素数3〜8のアルケニル基)又はアルキニル基(好ましくは炭素数2〜16、より好ましくは炭素数3〜8のアルキニル基)を示す。
また、上記RYは置換基を示し、好ましくはアルキル基(好ましくは炭素数1〜25、より好ましくは炭素数1〜16のアルキル基)、又はアリール基(好ましくは炭素数6〜12、より好ましくは炭素数6〜10のアリール基)を示す。
本発明において酸性基は、−COOH、−SO3H、−P(=O)(OH)2又は−B(OH)2であることが好ましく、−SO3H又は−P(=O)(OH)2であることがより好ましく、−P(=O)(OH)2であることがさらに好ましい。
また、酸性基の塩としては、例えば、ナトリウム及びカリウムなどのアルカリ金属との塩;カルシウム及びマグネシウムなどのアルカリ土類金属との塩;テトラブチルアンモニウム、式(ii)記載のA(カチオン性有機基)などのアンモニウム塩;ならびに、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリブチルアミン、トロメタモール、ピリジン、N,N−ジメチルアニリン、N−メチルピペリジン、N−メチルモルホリン、ジエチルアミン、ジシクロヘキシルアミン、プロカイン、ジベンジルアミン、N−ベンジル−β−フェネチルアミンおよびN,N'−ジベンジルエチレンジアミンなどの含窒素有機塩基との塩を挙げることができる。
本発明においては感光層の第二電極側表面に、上述した式(A)で表される分子量5000以下の化合物を含有する保護層を有し、これにより、高湿環境下における感光層中の結晶構造の損傷を効果的に抑制することができる。この理由は定かではないが、この化合物が酸性基又はその塩を介して、感光層表面に存在する結晶構造中の有機カチオンと結合して結晶構造中にRAが導入されることが一因と考えられる。すなわちRAが、結晶構造を構成するアニオンを閉じ込めるようにその移動を制限してアニオンの隣接層へのマイグレーションを防ぎ、結果、高湿環境下においても感光層中の結晶構造の分解を効果的に抑制できるものと推定される。また、上記化合物が有する酸性基同士、あるいはこの酸性基と感光層表面に存在する結晶構造中のアニオンとの水素結合性相互作用等によりアニオンの移動を制限していることも考えられる。上記化合物のRAを嵩高い構造とすることにより、結晶構造の損傷抑制作用をより高めることができる。
本発明において、「高湿」とは、例えば、相対湿度50%以上の環境をいう。
保護層PL中、式(A)で表される化合物の含有量は5〜100質量%が好ましく、10〜100質量%がより好ましい。
感光層13と保護層PLの厚さの合計は、0.001〜100μmが好ましく、0.01〜10μmがさらに好ましく、0.01〜5μmが特に好ましい。また、多孔質層12を有する場合、多孔質層12と感光層13と保護層PLの厚さの合計は0.01μm以上が好ましく、0.05μm以上がより好ましく、0.1μm以上がさらに好ましく、0.3μm以上が特に好ましい。また、合計膜厚は、100μm以下が好ましく、50μm以下がより好ましく、30μm以下がさらに好ましい。
本発明の光電変換素子は、光電変換素子10A〜10Dのように、第一電極1と第二電極2との間に正孔輸送層3を有することが好ましい態様の1つである。この態様において、正孔輸送層3は感光層13又は保護層PLと接触(積層)していることが好ましい。正孔輸送層3は、好ましくは第一電極1の感光層13又は保護層PLと、第二電極2との間に設けられる。
正孔輸送層3は、光吸収剤の酸化体に電子を補充する機能を有し、好ましくは固体状の層(固体正孔輸送層)である。
正孔輸送材料は、溶液塗布可能で固体状になる有機正孔輸送材料が好ましく、具体的には、2,2’,7,7’−テトラキス−(N,N−ジ−p−メトキシフェニルアミノ)−9,9’−スピロビフルオレン(spiro−MeOTADともいう)、ポリ(3−ヘキシルチオフェン−2,5−ジイル)、4−(ジエチルアミノ)ベンズアルデヒド ジフェニルヒドラゾン、ポリエチレンジオキシチオフェン(PEDOT)等が挙げられる。
本発明の光電変換素子は、光電変換素子10Eのように、第一電極1と第二電極2との間に電子輸送層4を有することも好ましい態様の1つである。この態様において、電子輸送層4は感光層13又は保護層PLと接触(積層)していることが好ましい。
電子輸送層4は、電子の輸送先が第二電極である点、及び、形成される位置が異なること以外は、上記電子輸送層15と同じである。
第二電極2は、太陽電池において正極として機能する。第二電極2は、導電性を有していれば特に限定されず、通常、導電性支持体11と同じ構成とすることができる。強度が十分に保たれる場合は、支持体11aは必ずしも必要ではない。
第二電極2の構造としては、集電効果が高い構造が好ましい。感光層13に光が到達するためには、導電性支持体11と第二電極2との少なくとも一方は実質的に透明でなければならない。本発明の太陽電池においては、導電性支持体11が透明であって太陽光等を支持体11a側から入射させるのが好ましい。この場合、第二電極2は光を反射する性質を有することがさらに好ましい。
第二電極2としては、金属もしくは導電性の金属酸化物の薄膜(蒸着してなる薄膜を含む)、又は、この薄膜を有するガラス基板もしくはプラスチック基板が好ましい。ガラス基板もしくはプラスチック基板としては、金もしくは白金の薄膜を有するガラス、又は、白金を蒸着したガラスが好ましい。
本発明においては、第一電極1と第二電極2との接触を防ぐために、ブロッキング層14に代えて、又は、ブロッキング層14等とともに、スペーサーやセパレータを用いることもできる。
また、第二電極2と正孔輸送層3の間に正孔ブロッキング層を設けてもよい。
本発明の太陽電池は、本発明の光電変換素子を用いて構成される。例えば図1〜図6に示されるように、外部回路6に対して仕事させるように構成した光電変換素子10を太陽電池として用いることができる。第一電極1(導電性支持体11)及び第二電極2に接続される外部回路6は、公知のものを特に制限されることなく、用いることができる。
本発明は、例えば、非特許文献1〜3、J.Am.Chem.Soc.,2009,131(17),p.6050−6051及びScience,338,p.643(2
012)に記載の各太陽電池に適用することができる。
本発明の太陽電池は、構成物の劣化及び蒸散等を防止するために、側面をポリマーや接着剤等で密封することが好ましい。
本発明の光電変換素子ないし太陽電池は、保護層PLの形成以外は、公知の製造方法、例えば非特許文献1〜3、J.Am.Chem.Soc.,2009,131(17),p.6050−6051、Science,338,p.643(2012)等に記載の方法によって製造できる。
以下に、本発明の光電変換素子及び太陽電池の製造方法を説明する。
ブロッキング層14は、例えば、上記絶縁性物質又はその前駆体化合物等を含有する分散物を導電性支持体11の表面に塗布し、焼成する方法又はスプレー熱分解法等によって、形成できる。
多孔質層12を形成する方法としては、特に限定されず、例えば、湿式法、乾式法、その他の方法(例えば、Chemical Review,第110巻,6595頁(2010年刊)に記載の方法)が挙げられる。これらの方法において、導電性支持体11の表面又はブロッキング層14の表面に分散物(ペースト)を塗布した後に、100〜800℃の温度で10分〜10時間、例えば空気中で焼成することが好ましい。これにより、微粒子同士を密着させることができる。
焼成を複数回行う場合、最後の焼成以外の焼成の温度(最後以外の焼成温度)を、最後の焼成の温度(最後の焼成温度)よりも低い温度で行うのがよい。例えば、酸化チタンペーストを用いる場合、最後以外の焼成温度を50〜300℃の範囲内に設定することができる。また、最後の焼成温度を、100〜600℃の範囲内において、最後以外の焼成温度よりも高くなるように、設定することができる。支持体11aとしてガラス支持体を用いる場合、焼成温度は60〜500℃が好ましい。
感光層13の形成には、ペロブスカイト化合物を合成可能な化合物を用いて、常法により形成することができる。
例えば、ペロブスカイト化合物を合成可能な化合物として、上記式(ii)で表される化合物AX、及び、上記式(iii)で表される化合物MX2が挙げられる。これらの化合物は、それぞれ、単独で用いてもよく、また、組成物(溶液、懸濁液、ペースト等の形態を含む)として用いてもよい。
すなわち、感光層13の形成方法の好ましい一実施形態は、上記化合物すべてを含有する光吸収剤組成物を用いて感光層13を形成するものである。また、別の好ましい実施形態では、化合物AXを含む組成物と、化合物MX2を含む組成物(これらの組成物は好ましくは溶液、懸濁液、ペースト等の形態である。)とを用いて、感光層13を形成する。
化合物(A)を含有する液において、溶媒としては有機溶媒が好ましく、プロトン性溶媒及び/又は非プロトン性溶媒を用いることができる。プロトン性溶媒としてはアルコール、カルボン酸化合物、スルホン酸化合物、ホウ酸化合物、リン酸化合物、ホスホン酸化合物、ホスフィン酸化合物、アミド化合物、イミド化合物等の1種又は2種以上を用いることができる。また、非プロトン性溶媒としては、クロロベンゼン、トルエン、ヘキサン、オクタン、デカン、ベンゼン、キシレン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン(tetrahydrofuran:THF)、酢酸エチル、アセトン、アセトニトリル、N,N−ジメチルホルムアミド(N,N-dimethylformamide:DMF)、ジメチルスルホキシド(dimethylsulfoxide:DMSO)、クロロホルム、ジクロロメタン、ジクロロベンゼン、ベンジルクロライド等を挙げることができ、クロロベンゼン、トルエン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、クロロホルム、及びジクロロメタンから選ばれる1種又は2種以上を用いることが好ましい。
なかでもペロブスカイト膜の形状維持の観点から非プロトン性溶媒を用いることが好ましく、化合物(A)の溶解性の観点から非プロトン性溶媒とアルコールとを併用することがさらに好ましい。非プロトン性溶媒とアルコールとを併用する場合、溶媒中のアルコールの含有量を1〜50質量%とすることが好ましい。
上記アルコールとしては、イソプロピルアルコール、メタノール、エタノール、t−ブタノール、エチレングリコール等を挙げることができ、イソプロピルアルコール、エタノール、及びt−ブタノールから選ばれる1種又は2種以上を用いることが好ましい。
化合物(A)を含有する液を感光層表面に接触させる際の温度に特に制限はなく、例えば5〜100℃とすることができる。
正孔輸送層3は、正孔輸送材料を含有する正孔輸送材料溶液を塗布し、乾燥して、形成することができる。正孔輸送材料溶液は、塗布性に優れる点、及び多孔質層12を有する場合は多孔質層12の孔内部まで侵入しやすい点で、正孔輸送材料の濃度が0.1〜1.0M(モル/L)であるのが好ましい。
電子輸送層4は、電子輸送材料を含有する電子輸送材料溶液を塗布し、乾燥して、形成することができる。
本発明のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤(以下、「本発明の表面処理剤」ともいう。)は、上述した化合物(A)を含む。本発明の表面処理剤を、ペロブスカイト型結晶膜表面に適用することにより、ペロブスイカイト型結晶膜の結晶構造の損傷を抑えることができる。ここで「ペロブスカイト型結晶膜」とは、膜の少なくとも一部にペロブスイカイト化合物を有する膜を意味する。ペロブスカイト型結晶膜として、代表的には上述した感光層13が挙げられるが、本発明はこの形態に限定されず、本発明の表面処理剤は少なくとも一部にペロブスイカイト化合物を有する膜であれば特に制限なく適用することができ、所望の効果を発現する。
本発明の表面処理剤は、化合物(A)を含む各成分が均質に混じり合った組成物の形態でもよく、各成分が偏在し、あるいは一部の成分が偏在して存在する形態であってもよく、好ましくは組成物の形態である。
本発明の表面処理剤に含まれ得る溶媒の好ましい形態は、上記の化合物(A)を含有する液に用い得る溶媒の好ましい形態と同じである。
また、本発明の表面処理剤が溶媒を含まない場合、ペロブスカイト型結晶膜表面に適用する際に、表面処理剤を溶媒に溶解ないし分散させて用いることができる。また、本発明の表面処理剤は、ペロブスカイト型結晶膜表面に適用する際に溶媒で希釈する形態で用いるものでもよい。
<導電性支持体11の作製>
ガラス基板(支持体11a、厚さ2.2mm)上にフッ素ドープされたSnO2導電膜(透明電極11b、膜厚300nm)を形成し、導電性支持体11を作製した。
チタニウム ジイソプロポキシド ビス(アセチルアセトナート)の15質量%イソプロパノール溶液(アルドリッチ社製)を1−ブタノールで希釈して、0.02Mのブロッキング層用溶液を調製した。
調製した0.02Mのブロッキング層用溶液を用いてスプレー熱分解法により、450℃にて、導電性支持体11のSnO2導電膜上に酸化チタンからなるブロッキング層14(膜厚100nm)を形成した。
酸化チタン(アナターゼ、平均粒径20nm)のエタノール分散液に、エチルセルロース、ラウリン酸及びテルピネオールを加えて、酸化チタンペーストを調製した。
調製した酸化チタンペーストをブロッキング層14の上にスクリーン印刷法で塗布し、焼成した。この酸化チタンペーストの塗布及び焼成をそれぞれ2回行った。焼成温度は、1回目の焼成を130℃で行い、2回目の焼成を500℃で1時間行った。得られた酸化チタンの焼成体を、40mMのTiCl4水溶液に浸した後、60℃で1時間加熱し、続けて500℃で30分間加熱して、TiO2からなる多孔質層12(膜厚250nm)を形成した。
メチルアミンの40質量%メタノール溶液(27.86mL)と、57質量%のヨウ化水素の水溶液(ヨウ化水素酸、30mL)を、フラスコ中、0℃で2時間攪拌した後、濃縮して、CH3NH3Iの粗体を得た。得られたCH3NH3Iの粗体をエタノールに溶解し、ジエチルエーテルで再結晶した。析出した結晶をろ取し、60℃で24時間減圧乾燥して、精製CH3NH3Iを得た。
次いで、精製CH3NH3IとPbI2とのモル比(CH3NH3I:PbI2)が3:1となるようにN,N−ジメチルホルムアミド中、60℃で12時間撹拌混合した後、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)シリンジフィルターでろ過して、固形分40質量%の光吸収剤組成物(溶液)を調製した。
こうして、第一電極1Aを作製した。
化合物(A)として上記の化合物1をクロロベンゼンに溶解し、不溶分をPTFEシリンジフィルターでろ過して除去し、化合物1を10mMの濃度で含有する表面処理剤(溶液)を調製した。この表面処理剤をスピンコート法(3000rpmで30秒)により、第一電極1A(25mm×25mm)の感光層13A表面に塗布し、次いで100℃で30分間乾燥させ、保護層PLを形成した。多孔質層12、感光層13及び保護層PLを合わせた膜厚は300nmであった。
次いで、正孔輸送材料溶液を、スピンコート法により、第一電極1の保護層PL形成面上に塗布し、塗布した正孔輸送材料溶液を乾燥して、正孔輸送層3(膜厚0.1μm)を形成した。
蒸着法により金(膜厚0.1μm)を正孔輸送層3上に蒸着して、第二電極2を作製した。
このようにして、試料番号101の光電変換素子10を製造した。
各膜厚は、SEMにより観察して決定した。
試料番号101の光電変換素子の製造において、感光層のペロブスカイト化合物を下記表1に示す通りとし、また、表面処理剤に用いる化合物(A)の種類とその濃度、及び溶媒を下記表1に示す通りとし、さらに、表1に示す通りに表面処理剤中に有機アンモニウム塩又はCsIを10mMの濃度になるように配合し、試料番号101の光電変換素子の製造と同様にして、試料番号102〜151の光電変換素子を得た。なお、感光層13中に形成させるペロブスカイト化合物がNH2CH=NH2PbI3の場合、表面処理剤を塗布した後の乾燥温度を150℃とした。
試料番号150は感光層13表面に保護層を設けていない例(従来例)であり、試料番号151は表面処理剤をクロロベンゼンのみとして、保護層形成工程を実施した比較例である。
なお、下記表1中、化合物(A)の番号は、上記で例示した化合物の番号に対応する。「CB」はクロロベンゼン、「IPA」はイソプロピルアルコール、「Tol」はトルエンを示す。
各試料番号の光電変換素子を、それぞれ7検体ずつ製造した。製造した7検体の各光電変換素子について、電池特性試験を行い、光電変換効率を求めた。この測定結果を初期の光電変換効率とした。
なお、電池特性試験は、ソーラーシミュレーター「PEC−L15」(ペクセル・テクノロジーズ社製)を用いて、AM1.5フィルタを通したキセノンランプから1000W/m2の擬似太陽光を、各光電変換素子に照射することにより行った。光電変換効率は、ソースメーター「Keithley2401」(テクトロニクス社製)を用いて、擬似太陽光を照射した各光電変換素子の電流−電圧特性を測定することにより求めた。
上記各光電変換素子の初期の光電変換効率は、光電変換素子ないし太陽電池として十分機能するものであった。
これらの検体を、45℃、相対湿度55%の条件下で24時間保存した後に、電池特性試験を再度行い、光電変換効率を求めた。この測定結果を経時後の光電変換効率とした。下記式により、各々の検体の光電変換効率の低下率を算出した。
低下率=1−経時後の光電変換効率/初期の光電変換効率
各試料番号の光電変換素子ごとに、各7検体の低下率の平均を算出した。算出された値を平均低下率とした。
次いで、試料番号150の平均低下率を1としたときの、試料番号150に対する各光電変換素子の相対低下率(各光電変換素子の平均低下率を、試料番号150の平均低下率で除した値)を求めた。
相対低下率が下記の評価基準のいずれに含まれるかを判定した。
評価「F」以上の性能が実用上求められ、評価「E」以上が好ましい。相対低下率が低いほど、耐湿性が良好であることを示している。
AA:相対低下率が0.60未満
A:相対低下率が0.60以上0.65未満
B:相対低下率が0.65以上0.70未満
C:相対低下率が0.70以上0.75未満
D:相対低下率が0.75以上0.80未満
E:相対低下率が0.80以上0.85未満
F:相対低下率が0.85以上0.95未満
G:相対低下率が0.95以上
各試料番号の光電変換素子の第一電極を用いて、膜形態の安定性を評価した(つまり、各試料番号の光電変換素子の製造において、正孔輸送層と第二電極を形成していない形態のものを用いて膜形態の安定性を評価した)。
各試料番号の光電変化素子の第一電極(25mm角基板)を各3検体用意し、これらを温度25℃、湿度50%RHの環境下に48時間保存した。その後、第一電極の感光層の膜状態について、表面形状及び色味を、それぞれ走査電子顕微鏡(SEM:Scanning Electron Microscope)及び目視により観察し、下記評価基準に基づき感光層の安定性を評価した。走査電子顕微鏡(SEM)による観察は、耐湿試験後の各サンプルをOs(オスミウム)コートした後、加速電圧2kVで各サンプルの中央付近の3点(n=3)で行った。なお、同一組成の3検体の評価結果はすべて同じとなった。下記評価Aでは感光層表面の結晶構造が分解されておらず、評価BからDに向けて、感光層表面の結晶構造の分解がより進んでいることを意味する。
感光層の茶褐色鏡面状態が
A: ほぼ変化なし
B: 白濁し、膜表面に微細な凹凸が生じている
C: 灰色になり、膜表面に凹凸が生じている
D: 灰色になり、膜面に空隙が生じている
これに対し、感光層表面に本発明で規定する保護層を形成した本発明の光電変換素子である試料No.101〜149の光電変換素子は、高湿環境下で使用しても光電変換効率の低下幅が小さく、耐湿性が格段に向上することがわかった。試料No.101〜149の光電変換素子の感光層は、高湿環境下において感光層の結晶構造が損傷しにくいことも示されており、感光層表面の保護層が感光層の結晶構造の損傷を効果的に抑制していることもわかった。
11 導電性支持体
11a 支持体
11b 透明電極
12 多孔質層
13A〜13C 感光層
14 ブロッキング層
2 第二電極
3A、3B、16 正孔輸送層
4、15 電子輸送層
PL 保護層
6 外部回路(リード)
10A〜10F 光電変換素子
100A〜100F 太陽電池を利用したシステム
M 電動モーター
Claims (10)
- 光吸収剤を含む感光層を導電性支持体上に有する第一電極と、第一電極に対向する第二電極とを有する光電変換素子であって、
前記光吸収剤が、有機カチオンと、金属原子のカチオンと、アニオンとを有するペロブスカイト型結晶構造を持つ化合物を含み、
前記感光層の第二電極側表面に、下記式(A)で表される分子量5000以下の化合物を含む保護層を有する、光電変換素子。
式(A) RA−Z
式(A)中、RAは下記式(r1)で表される、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を示し、R A の炭素数は7〜30である。但しRAが置換基としてシリル基を有することはない。Zは−SO 3 Hもしくはその塩、又は−P(=O)(OH) 2 もしくはその塩である。
- 前記RAが分岐アルキル基、分岐アルケニル基又は分岐アルキニル基である、請求項1記載の光電変換素子。
- 前記Zが−P(=O)(OH)2又はその塩である、請求項1又は2記載の光電変換素子。
- 請求項1〜3のいずれか1項記載の光電変換素子を用いた太陽電池。
- 光吸収剤を含む感光層を導電性支持体上に有する第一電極と、第一電極に対向する第二電極とを有する光電変換素子の製造方法であって、
前記光吸収剤が、有機カチオンと、金属原子のカチオンと、アニオンとを有するペロブスカイト型結晶構造を持つ化合物を含み、
前記導電性支持体上に前記感光層を形成後、該感光層と、下記式(A)で表される分子量5000以下の化合物を含有する液とを接触させ、該感光層表面に該化合物を含む保護層を形成することを含む、光電変換素子の製造方法。
式(A) RA−Z
式(A)中、RAは下記式(r1)で表される、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を示し、R A の炭素数は7〜30である。但しRAが置換基としてシリル基を有することはない。Zは−SO 3 Hもしくはその塩、又は−P(=O)(OH) 2 もしくはその塩である。
- 下記式(A)で表される分子量5000以下の化合物を含む、ペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤。
式(A) RA−Z
式(A)中、RAは下記式(r1)で表される、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を示し、R A の炭素数は7〜30である。但しRAが置換基としてシリル基を有することはない。Zは−SO 3 Hもしくはその塩、又は−P(=O)(OH) 2 もしくはその塩である。
- 前記のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤が溶媒を含有する、請求項6記載のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤。
- 前記溶媒が非プロトン性溶媒を含む、請求項7記載のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤。
- 前記溶媒が非プロトン性溶媒とアルコールとを含み、前記溶媒中のアルコールの含有量が1〜50質量%である、請求項7記載のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤。
- 前記のペロブスカイト型結晶膜の表面処理剤中、前記式(A)で表される分子量5000以下の化合物の含有量が0.01〜100mMである、請求項7〜9のいずれか1項記載の表面処理剤。
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