JP6647077B2 - 全固体二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
且つ上記仮電池体の少なくとも重ねられる電極集電体として、表面が粗化されたものを用いたものである。
この仮電池体形成工程にて形成され一対の仮電池体同士を、その同一極性の電極集電体同士が向き合うように重ねる重ね合わせ工程と、
この重ね合わせ工程にて重ね合わされた一対の仮電池体を押圧して全固体二次電池を得る電池形成工程とを具備するとともに、
上記仮電池体の少なくとも重ねられる電極集電体として、表面が粗化されたものを用いる方法である。
また、上記全固体二次電池によると、やはり、一対の仮電池体同士が粗化された表面を有する電極集電体を介して積層されているため、電極集電体同士が互いに噛み込んで接合した状態となり、変形の無い全固体二次電池が得られる。
本実施例に係る全固体二次電池はリチウムイオン二次電池であって、その基本構成は、図1に示すように、薄い板状の金属製の正極集電体1と、この正極集電体1の上面に配置される正極合材層2と、この正極合材層2の上面に配置されるリチウムイオン伝導性の無機固体電解質層3と、この無機固体電解質層3の上面に配置される負極合材層4と、この負極合材層4の上面に配置される薄い板状の金属製の負極集電体5とから構成されたものである。この全固体二次電池は、その厚さが例えば100〜500μm程度の薄さであり、構成材料の延び率の相違により、中央部が湾曲し易いものである。なお、全体の形状としては、円形または正方形のもので、具体的な大きさとしては、30〜300mm程度とされる。なお、図1は全固体二次電池の基本構成を示す断面図であるが、正極集電体および負極集電体についてはハッチングを省略する(他の図面も同様とする)。
まず、図1に示すように、正極集電体1の上面に粉末状の正極合材層2、粉末状のリチウムイオン伝導性の無機固体電解質層3、粉末状の負極合材層4および負極集電体5を配置(積層)して積層体6を得る。次に、この積層体6をプレスにより小さい力(例えば、0.1〜100MPaの力)で押圧(仮押圧)して仮電池体7(図5参照)を形成する(仮電池体形成工程)。この場合の押圧力は仮電池体7自身が変形しないような力とされているので、仮電池体7は略平坦な形状である。なお、この押圧により、粉末状の電極合材が電極集電体の凹凸部に噛み込んだ状態となる。
そして、この状態で、さらに、所定の成型圧力(例えば、100MPa〜1000MPaの圧力)で押圧すれば、所定厚さの変形の無い平坦な全固体二次電池8が得られる(電池形成工程)。このとき、両正極集電体1,1同士が、それぞれの凹凸部により互いに接合(密着)した状態になっており、すなわち2個の正極集電体1,1同士が電気的に接続された状態となるので、この最小の基本電池構成は、2個の電池が並列に接続された状態の電池として構成される。そして、この最小の基本電池構成が複数個積層されて製品としての全固体二次電池が得られる。このように、基本電池構成を複数個積層する場合、対向する負極集電体5,5同士もそれぞれの表面の凹凸部により互いに接合した状態になっている。
すなわち、図6に示すように、プレスにより積層体6を破線の状態から実線の状態に押圧すると、鉛直方向および水平方向の反力(内部応力)a,bが発生するとともに、プレス基台側からは摩擦力cを受けることになる。そして、押圧を解除すると、図7の破線の状態から実線の状態(仮電池体7)に示すように、膨張して鉛直方向の反力aおよび摩擦力cが無くなるため、水平方向の反力(横応力ともいう)bが残留応力として残ることになる。したがって、図8に示すように、仮電池体7は負極合材層4が外側に膨らむように、その断面において円弧状に変形する。すなわち、仮電池体7の中央は凸状に膨らむ湾曲部(凹状部)7aが形成されることになるが、上述したように、2個の仮電池体7,7を互いに重ね合わせて押圧した場合には、互いの湾曲部形状が対称であるとともにそれぞれの正極集電体1,1同士が密着されるため、全体として、変形するのが防止される。特に、図8に示すように、仮電池体7を単体で押圧した場合の変形量(湾曲量)δが電池の最大幅Lに対して、δ>0.06Lまたはδ>3mmを超える場合に効果がある。
この製造方法は、一対の板状の金属製電極集電体同士間で負極合材、固体電解質および正極合材が積層されたものを、押圧して仮電池体を形成する仮電池体形成工程と、
この仮電池体形成工程にて形成され一対の仮電池体同士を、その同一極性の電極集電体同士が向き合うように重ねる重ね合わせ工程と、
この重ね合わせ工程にて重ね合わされた一対の仮電池体を押圧して全固体二次電池を得る電池形成工程とを具備するとともに、
上記仮電池体の少なくとも重ねられる電極集電体として、表面が粗化されたものを用いる方法である。
すなわち、一対の仮電池体同士を、その同一極性の電極集電体側を重ね合わせて押圧することにより全固体二次電池を得るようにしたので、電極集電体の粗化表面同士が互いに噛み合うような状態となって変形が防止され、したがって変形の無い全固体二次電池を得ることができる。例えば、電極集電体の両面に電極合材層を形成するのに、静電塗装を用いる場合に比べて、その製造方法が容易となる。
2 正極合材層
3 無機固体電解質層
4 負極合材層
5 負極集電体
6 積層体
7 仮電池体
8 全固体二次電池
Claims (2)
- 一対の板状の金属製電極集電体同士間で負極合材、固体電解質および正極合材が積層されてなる一対の仮電池体同士を、その同一極性の電極集電体同士が向き合うように重ねられたものであり、
且つ上記仮電池体の少なくとも重ねられる電極集電体として、表面が粗化されたものを用いたことを特徴とする全固体二次電池。 - 一対の板状の金属製電極集電体同士間で負極合材、固体電解質および正極合材が積層されたものを、押圧して仮電池体を形成する仮電池体形成工程と、
この仮電池体形成工程にて形成され一対の仮電池体同士を、その同一極性の電極集電体同士が向き合うように重ねる重ね合わせ工程と、
この重ね合わせ工程にて重ね合わされた一対の仮電池体を押圧して全固体二次電池を得る電池形成工程とを具備するとともに、
上記仮電池体の少なくとも重ねられる電極集電体として、表面が粗化されたものを用いることを特徴とする全固体二次電池の製造方法。
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