JP6570361B2 - アンモニアの合成方法 - Google Patents
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Description
アンモニアの合成方法としては、近年、本発明者らにより電場中に設置した触媒を用いる方法が提案されている(特許文献2および3)。当該合成方法は、電場印加により低温低圧においてもアンモニアを比較的効率よく合成できる。当該合成方法は、反応の開始および停止が短時間で可能であるため、断続的な電力供給にも対応でき、発電変動がある再生可能エネルギーによる発電設備等と組み合わせた場合でも、アンモニアを製造することができる。
発明者らは上記課題に鑑み鋭意検討した結果、一対の電極と、当該電極に電圧を印加する電圧印加手段と、当該電極間に設置する触媒と、原料ガス導入口及び生成アンモニア含有ガス排出口とを有するアンモニア合成用反応器を用い、放電を生じない電場を形成(以後、「非放電の電場条件下」と称する場合がある)し、原料ガスを流通させてアンモニアを合成する方法において、原料ガス中の水素原子/窒素原子のモル比が0.01以上3未満とすることにより、電場形成のための印加電圧が低減され、かつ、アンモニアを効率よく合成できるという予期しない効果を見出し、発明を完成するに至った。
[1]一対の電極と、当該電極に電圧を印加する電圧印加手段と、当該電極間に設置する触媒と、原料ガス導入口及び生成アンモニア含有ガス排出口とを有するアンモニア合成用反応器を用い、非放電の電場条件下に、当該原料ガスとして窒素と水素を含有するガスを導入してアンモニアを合成する方法において、原料ガス中の水素原子/窒素原子のモル比が0.01以上3未満であることを特徴とするアンモニアの合成方法。
[2]前記原料ガスが窒素分子を含むことを特徴とする、上記[1]のアンモニア合成方法。
[3]前記原料ガスが水素分子を含むことを特徴とする、上記[1]または[2]のアンモニア合成方法。
[アンモニアの合成方法]
本発明におけるアンモニア合成方法は、後述する反応器に原料ガスを流通させ、一対の電極間に放電を生じない電圧を印加させて(すなわち放電を生じない電場を形成させて)アンモニアを合成する方法である。
得られたアンモニアを含むガスは、必要に応じて、アンモニアのみを公知の方法で分離しても良い。さらに、残ったガスのうち原料ガスをさらに分離し、再度原料ガスとして利用するリサイクル過程を含めても良い。
本実施形態におけるアンモニア合成用反応器(以下「反応器」とも記載する)は、一対の電極と、当該電極間に電圧を印加する電圧印加手段と、当該電極間に設置する触媒、原料ガス導入口および生成アンモニア含有ガス排出口から構成される。該反応器はさらに、触媒を好ましい位置に保持するための触媒支持体を含んでいてもよい。
触媒の使用量は、特に限定されるものではなく、原料ガスの反応器への供給量や、アンモニアの需要量、触媒活性、経済性などから適宜使用量を算出すればよい。
SrZrO3 100重量部に対してRu 7.2重量部、Cs 12重量部を担持させたCs/Ru/SrZrO3触媒0.2gを反応器に充填した。反応器として、外径10mm、内径6mmの石英管に原料ガス導入部、生成アンモニア含有ガス排出部および電極導入部を設けた反応器を用いた。電極は反応器の触媒層部分における内径とほぼ同じ大きさのSUS304製多孔質平板状電極を用い、触媒層に接して一対となるよう配置した。
本反応器に水素ガスと窒素ガスの混合ガスを導入し、市販の高圧電源(松定プレシジョン製HAR−20N7.5)を用いて定電流モードで2mA通電し、触媒層温度が350℃となるよう加温装置を用いて加温しながら常圧で30分反応させた。導入ガス中の水素原子/窒素原子のモル比(表中、H/N比と表す)は2とし、全ガス流量600ml/minで流通させてアンモニア合成反応を行った。結果を表1に示す。
なお、絶縁破壊電圧を予め以下の方法で測定した。実施例1と同様に触媒層を設置し、実施例1と同様の反応ガスを導入した上で、上記高圧電源を用いて定電圧モード下、室温にて電圧印加を行い、発光を伴う放電現象が確認された電圧を絶縁破壊電圧とした。このようにして測定された実施例1の条件における絶縁破壊電圧は、10.7kVであった。
印加電圧の測定は、高圧電源の印加電圧値のモニター出力値をデータロガー(OMRON製ZR−45RX)により記録し、測定値の算術平均値として求めた。
水素原子/窒素原子のモル比を1とした以外は実施例1と同様の方法で反応を行った。結果を表1に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は11.7kVであった。
水素原子/窒素原子のモル比を0.5とした以外は実施例1と同様の方法で反応を行った。結果を表1に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は14.0kVであった。
水素原子/窒素原子のモル比を0.25とした以外は実施例1と同様の方法で反応を行った。結果を表1に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は15.1kVであった。
水素原子/窒素原子のモル比を3とした以外は実施例1と同様の方法で反応を行った。結果を表1に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は9.9kVであった。
実施例1において、反応圧を0.9MPaに、導入ガス中の水素原子/窒素原子のモル比を2.5に変更し、全ガス流量を240ml/minとした以外は、同様にアンモニア合成反応を行った。その結果を表2に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は10.5kVであった。
実施例5において、導入ガス中の水素原子/窒素原子のモル比を2.0に変更した以外は、同様にアンモニア合成反応を行った。その結果を表2に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は11.1kVであった。
実施例5において、導入ガス中の水素原子/窒素原子のモル比を1.5に変更した以外は、同様にアンモニア合成反応を行った。その結果を表2に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は11.8kVであった。
実施例5において、導入ガス中の水素原子/窒素原子のモル比を1.0に変更した以外は、同様にアンモニア合成反応を行った。その結果を表2に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は12.3kVであった。
実施例5において、導入ガス中の水素原子/窒素原子のモル比を0.5に変更した以外は、同様にアンモニア合成反応を行った。その結果を表2に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は14.3kVであった。
実施例5において、導入ガス中の水素原子/窒素原子のモル比を0.25に変更した以外は、同様にアンモニア合成反応を行った。その結果を表2に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は15.7kVであった。
実施例5において、導入ガス中の水素原子/窒素原子のモル比を3.0に変更した以外は、同様にアンモニア合成反応を行った。その結果を表2に示す。なお、この条件での絶縁破壊電圧は10.4kVであった。
Claims (3)
- 一対の電極と、当該電極に電圧を印加する電圧印加手段と、当該電極間に設置する触媒と、
原料ガス導入口及び生成アンモニア含有ガス排出口とを有するアンモニア合成用反応器を用い、
非放電の電場条件下に、当該原料ガスとして窒素と水素を含有するガスを導入してアンモニアを合成する方法において、
原料ガス中の水素原子/窒素原子のモル比が0.01以上2.5以下であり、
触媒層温度が室温〜400℃であることを特徴とするアンモニアの合成方法。 - 前記原料ガスが窒素分子を含むことを特徴とする、請求項1に記載のアンモニア合成方法。
- 前記原料ガスが水素分子を含むことを特徴とする、請求項1または2に記載のアンモニア合成方法。
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