JP6548602B2 - 水素供給装置及び水素供給方法 - Google Patents
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Description
例えば二酸化炭素を水素化して蟻酸又はメタノール等として輸送又は貯蔵する技術が提案されている。蟻酸は、二酸化炭素の水素化反応で得られ、水素化後の蟻酸の脱水素反応で水素生成しやすい点から、水素貯蔵用材料として注目されている。
<1> 蟻酸が供給され、触媒を用いた蟻酸の分解反応により水素生成し外部へ水素を供給する3つ以上の水素生成手段と、前記水素生成手段のそれぞれに配置され、水素生成手段を加熱する加熱手段と、前記水素生成手段の少なくとも2つを連通し、連通された少なくとも2つの水素生成手段のうち、水素供給を終了した後の水素生成手段から、該水素生成手段内の少なくとも前記触媒を、前記水素供給を終了した後の水素生成手段以外の水素生成手段に移送する移送配管と、を備えた水素供給装置である。
<2> 前記3つ以上の水素生成手段として、少なくとも、第1の水素生成手段、第2の水素生成手段、及び第3の水素生成手段を備え、かつ、更に、
開閉弁を有し、前記第1の水素生成手段及び前記第2の水素生成手段の間を連通して少なくとも前記触媒を移送する第1の移送配管と、開閉弁を有し、前記第2の水素生成手段及び前記第3の水素生成手段の間を連通して少なくとも前記触媒を移送する第2の移送配管と、開閉弁を有し、前記第3の水素生成手段と、前記第2の水素生成手段及び前記第3の水素生成手段とは異なる水素生成手段との間を連通して少なくとも前記触媒を移送する第3の移送配管と、を少なくとも備えていることが好ましい。
これにより、3つ以上の水素生成手段のいずれか1つにおいて輪番で蟻酸を分解反応させて水素を生成、供給し、かつ、他の2つの水素生成手段間では、一方の水素生成手段内に残存する水素等の気体並びに触媒等を他方の水素生成手段へ移送して有効に利用することができる。
水素生成手段としては、第1の水素生成手段、第2の水素生成手段、及び第3の水素生成手段に加え、さらに1つ以上の水素生成手段を備えてもよい。
<3> 前記3つ以上の水素生成手段として、少なくとも、第1の水素生成手段、第2の水素生成手段、及び第3の水素生成手段を備え、前記第1の水素生成手段で前記水素供給を行う場合、水素供給終了後の、前記第1の水素生成手段及び前記第2の水素生成手段とは異なる水素生成手段内の少なくとも前記触媒を、前記第2の水素生成手段に移送して分解反応を開始し、かつ、前記第2の水素生成手段で前記水素供給を開始し、
前記第2の水素生成手段で前記水素供給を行う場合、前記第1の水素生成手段内の少なくとも前記触媒を、前記第1の水素生成手段での水素供給終了後に前記第3の水素生成手段に移送して分解反応を開始し、かつ、前記第3の水素生成手段で前記水素供給を開始することが好ましい。
これにより、蟻酸の分解反応で水素を生成した水素生成手段における残存の水素等の気体及び触媒等を他の水素生成手段において有効に利用することができる。
<4> 前記移送配管の一端は、少なくとも前記触媒が移送される水素生成手段の底部に接続されていることが好ましい。
触媒等(好ましくは、触媒と水を含む液体及び場合により水素と二酸化炭素を含む気体)を移送する移送配管が、触媒等が移送される水素生成手段の底部において接続された構造であると、水素生成手段内に移送される触媒等(好ましくは、触媒と水を含む液体及び場合により水素と二酸化炭素を含む気体)に攪拌効果を与えることができる。
<5> 前記移送配管は、水素生成手段の側部の内壁面に沿った方向に少なくとも前記触媒を流出することにより、少なくとも前記触媒が移送される水素生成手段に少なくとも前記触媒を供給することが好ましい。
移送配管によって、移送される触媒等(好ましくは、触媒と水を含む液体及び場合により水素と二酸化炭素を含む気体)が水素生成手段の側部の内壁面に沿った方向に向けて供給されるので、旋回流が生じ、水素生成手段内に移送される液体及び気体に対して攪拌効果を与えることができる。また、各成分が互いに接触する時間も長くとることができる。
<6> 少なくとも前記触媒が移送される水素生成手段の内部の、移送後の温度を85℃以下の範囲にすることができる。
<7> 第1の水素生成手段に蟻酸を供給し、触媒を用いて蟻酸を分解反応させて水素生成し外部へ水素を供給する第1の水素供給工程と、
第2の水素生成手段に蟻酸を供給し、触媒を用いて蟻酸を分解反応させて水素生成し外部へ水素を供給する第2の水素供給工程と、
第3の水素生成手段に蟻酸を供給し、触媒を用いて蟻酸を分解反応させて水素生成し外部へ水素を供給する第3の水素供給工程と、
を有し、前記第1の水素供給工程を開始した後、水素供給工程終了後の、前記第1の水素生成手段及び前記第2の水素生成手段とは異なる水素生成手段内の少なくとも前記触媒を前記第2の水素生成手段に移送して分解反応を開始し、かつ、前記第2の水素供給工程を開始し、
前記第2の水素供給工程を開始した後、前記第1の水素生成手段内の少なくとも前記触媒を、前記第1の水素供給工程終了後に前記第3の水素生成手段に移送して分解反応を開始し、かつ、前記第3の水素供給工程を開始する、水素供給方法である。
これにより、蟻酸の分解反応で水素を生成した水素生成手段における残存の水素等及び触媒を他の水素生成工程において有効に利用することができる。
なお、本発明における高圧水素とは、常温(35℃)下、圧力が10MPa以上である圧縮水素ガスのことをいう。
HCOOH → CO2 + H2
また、蟻酸の分解反応には、下記の脱水反応が競争反応として生じる場合があるが、上記の脱炭酸反応が優先的に進行するように触媒(例えば、非特許文献1に例示されている触媒)を選定し、加熱下及び触媒の存在下にて反応させるようになっている。
HCOOH → CO + H2O
本実施形態では、反応槽22、24、26のそれぞれに加熱手段であるヒータユニット12、14、16が取り付けられており、各反応槽の円筒形の側部曲面から加熱可能に構成されている。
反応槽の加熱温度は、熱電対を反応槽内に挿入し、測定対象である液相に接触させて測定することができる。
本実施形態のヒータユニットとしては、ブロックヒーターが用いられており、円筒形の反応槽の周囲全体を加熱して反応温度を安定的に保持することができる。ヒータユニットとしては、上記のほか、リボンヒーター、燃料電池の排熱、ガスバーナー等を使用してもよい。
閾値は、水素を高圧水素として外部に供給し得る圧力であればよく、20MPa以上とすることができ、80MPa以上が好適である。
上記とは逆に、水素排出管40内のガス圧力が閾値を下回った場合は、水素貯留タンク42へ送られる水素量、すなわち反応槽で生成される水素量が低減しているため、バルブV1は閉状態となる。そして、例えば反応槽を切り替えて継続的に水素が生成され、水素排出管40内のガス圧力が再び閾値を超えた場合は、バルブV1が再び開状態となり、高圧水素が水素貯留タンク42に送られ、水素貯留タンク42に高圧水素が貯留されることになる。
二酸化炭素の分離手段としては、例えば、水素を選択的に分離する水素分離膜、吸着剤、冷却等を用いてもよい。
フェーズ1では、反応槽22で蟻酸の分解反応を行って水素生成及び水素供給を行う。この場合、反応槽22には、図示しない供給配管から既に蟻酸が供給されており、かつ、既に高圧水素を供給するフェーズが終了した反応槽24から触媒及び水等が移送された状態にある。この際、反応槽22内の圧力は、反応槽24からの触媒及び水等の移送により、40MPa程度まで昇圧された状態となっている。
ここで、反応槽22における、水素の生成速度の低下、又は水素の生成開始から一定時間経過したことを条件として、高圧水素を供給する反応槽の切り替えにそなえ、図4に示すように、バルブV5を開状態にし、既に高圧水素の供給を終了して停止している反応槽26から待機槽である反応槽24へ触媒及び水等を移送する。移送終了後は、バルブV5を閉状態とする。
なお、移送される側の反応槽24における底部とは、上記目的を達成するのに十分な深度より深い場所、具体的には、気相部の移送が始まった際に移送配管の移送先側の一端が少なくとも液相の液面よりも下の位置、すなわち液相に浸漬する位置が好ましい。
<システム仕様>
・水素供給圧力:80MPa
・蟻酸濃度:15mol/L
・触媒濃度:2.0mmol/L(反応初期における値)
・ヒータユニット:電気式、80℃ (ガス式ないしは燃料電池の排熱も可)
・容器容量:1000ml(高さ100mm)
・周囲温度:室温(30℃)
・反応槽形状:円筒
このように、触媒等が移送された反応槽における温度が85℃以下に抑えられていることが好ましい。移送後の反応槽の内部の温度が85℃以下であると、安全性が高く、高圧水素の継続的な供給に好適である。移送後の反応槽の内部の温度は、蟻酸の脱炭酸反応に影響を来たさない範囲であれば低いほど良く、更には80℃以下がより好ましい。
フェーズ1からフェーズ2に移行する際は、例えば図9に示すように、反応槽22での水素供給を停止する前に反応槽24でも水素供給を開始しておき(フェーズ1A)、反応槽24で水素供給を開始した後に反応槽22での水素供給を停止してもよい。このようにすることで、水素の連続供給をより安定的に行うことができる。これは、後述するフェーズ2からフェーズ3への移行(フェーズ2A)、フェーズ3以降のフェーズ(例えばフェーズ3A)への移行の際も同様である。
ここで、反応槽24における、水素の生成速度の低下、又は水素の生成開始から一定時間経過したことを条件として、高圧水素を供給する反応槽の切り替えにそなえ、図6に示すように、バルブV7を開状態にし、既に高圧水素の供給を終了して停止している反応槽22から待機槽である反応槽26へ触媒等を移送する。移送終了後は、バルブV7を閉状態とする。
ここで、反応槽26における、水素の生成速度の低下、又は水素の生成開始から一定時間経過したことを条件として、高圧水素を供給する反応槽の切り替えにそなえ、バルブV3を開状態にし、図示しないが、既に高圧水素の供給を終了して停止している反応槽24から待機槽である反応槽22へ触媒等を移送する。移送終了後は、バルブV3を閉状態とする。
この形態では、移送配管38がバルブV7A、V7Bを備え、かつ、移送配管37がバルブV8を備えており、例えば、反応槽22で水素供給する場合は、バルブV7Aを閉じ、かつ、バルブV7B及びバルブV8を開状態とすることにより、上記実施形態と同様に反応槽26内の触媒等が反応槽26から反応槽24へ移送されて分解反応が開始し、続いて反応槽24で水素供給する場合は、バルブV8を閉じ、かつ、バルブV7A及びバルブV7Bを開状態とすることにより、上記実施形態と同様に反応槽22内の触媒等が反応槽22から反応槽26へ移送されて分解反応が開始する。引き続いて、反応槽26で水素供給する場合は、バルブV7Bを閉じ、かつ、バルブV7A及びバルブV8を開状態とすることにより、上記実施形態と同様に反応槽24内の触媒等が反応槽24から反応槽22へ移送されて分解反応が開始する。
このような形態では、上記した実施形態に比べ、配管数を減らし、より簡易な装置構成とすることができる。
22、24、26・・・反応槽(水素生成手段)
33、35、37、38・・・移送配管
42・・・水素貯留タンク
100、200・・・水素供給装置
V1・・・流量調整弁
V2〜V7、V7A、V7B、V8・・・開閉弁
Claims (7)
- 蟻酸が供給され、触媒を用いた蟻酸の分解反応により水素生成し外部へ水素を供給する3つ以上の水素生成手段と、
前記水素生成手段のそれぞれに配置され、水素生成手段を加熱する加熱手段と、
前記水素生成手段の少なくとも2つを連通し、連通された少なくとも2つの水素生成手段のうち、水素供給を終了した後の水素生成手段から、該水素生成手段内の少なくとも前記触媒を、前記水素供給を終了した後の水素生成手段以外の水素生成手段に移送する移送配管と、
を備えた水素供給装置。 - 前記3つ以上の水素生成手段として、少なくとも、第1の水素生成手段、第2の水素生成手段、及び第3の水素生成手段を備え、かつ、更に、
開閉弁を有し、前記第1の水素生成手段及び前記第2の水素生成手段の間を連通して少なくとも前記触媒を移送する第1の移送配管と、
開閉弁を有し、前記第2の水素生成手段及び前記第3の水素生成手段の間を連通して少なくとも前記触媒を移送する第2の移送配管と、
開閉弁を有し、前記第3の水素生成手段と、前記第2の水素生成手段及び前記第3の水素生成手段とは異なる水素生成手段との間を連通して少なくとも前記触媒を移送する第3の移送配管と、
を少なくとも備えた、請求項1に記載の水素供給装置。 - 前記3つ以上の水素生成手段として、少なくとも、第1の水素生成手段、第2の水素生成手段、及び第3の水素生成手段を備え、
前記第1の水素生成手段で前記水素供給を行う場合、水素供給終了後の、前記第1の水素生成手段及び前記第2の水素生成手段とは異なる水素生成手段内の、少なくとも前記触媒を、前記第2の水素生成手段に移送して分解反応を開始し、かつ、前記第2の水素生成手段で前記水素供給を開始し、
前記第2の水素生成手段で前記水素供給を行う場合、前記第1の水素生成手段内の少なくとも前記触媒を、前記第1の水素生成手段での水素供給終了後に前記第3の水素生成手段に移送して分解反応を開始し、かつ、前記第3の水素生成手段で前記水素供給を開始する、請求項1又は請求項2に記載の水素供給装置。 - 前記移送配管の一端は、少なくとも前記触媒が移送される水素生成手段の底部に接続されている請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の水素供給装置。
- 前記移送配管は、水素生成手段の側部の内壁面に沿った方向に少なくとも前記触媒を流出することにより、少なくとも前記触媒が移送される水素生成手段に少なくとも前記触媒を供給する請求項1〜請求項4のいずれか1項に記載の水素供給装置。
- 少なくとも前記触媒が移送される水素生成手段の内部の、前記移送後の温度が85℃以下である請求項1〜請求項5のいずれか1項に記載の水素供給装置。
- 第1の水素生成手段に蟻酸を供給し、触媒を用いて蟻酸を分解反応させて水素生成し外部へ水素を供給する第1の水素供給工程と、
第2の水素生成手段に蟻酸を供給し、触媒を用いて蟻酸を分解反応させて水素生成し外部へ水素を供給する第2の水素供給工程と、
第3の水素生成手段に蟻酸を供給し、触媒を用いて蟻酸を分解反応させて水素生成し外部へ水素を供給する第3の水素供給工程と、
を有し、前記第1の水素供給工程を開始した後、水素供給工程終了後の、前記第1の水素生成手段及び前記第2の水素生成手段とは異なる水素生成手段内の少なくとも前記触媒を前記第2の水素生成手段に移送して分解反応を開始し、かつ、前記第2の水素供給工程を開始し、
前記第2の水素供給工程を開始した後、前記第1の水素生成手段内の少なくとも前記触媒を、前記第1の水素供給工程終了後に前記第3の水素生成手段に移送して分解反応を開始し、かつ、前記第3の水素供給工程を開始する、水素供給方法。
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