JP6519945B2 - 鉛蓄電池 - Google Patents
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Description
・ アンチモンにより正極電極材料の軟化・脱落を抑制すること、
・ 正極板から負極板へのアンチモンの移動を制限することにより、合成防縮剤とアンチモンイオンが相互作用することを防止すると共に、水素過電圧の低下を防止することにある。
1) 正極板のアンチモンにより、正極活物質の軟化・脱落を抑制することにより、高温での軽負荷寿命性能とアイドリングストップ寿命性能とを向上させる。
2) 合成防縮剤中のスルホニル基とスルホン酸基の合計含有量を4000μmol/g以上とすると、負極電極材料の平均細孔径を小さくし、低温高率放電性能を向上させることができる。
3) 正極板から負極板へのアンチモンの移動を、アンチモンイオンの吸着層で制限する。これによって、アンチモンが負極の合成防縮剤と相互作用することを防ぎ、合成防縮剤の効果が失われ、低温高率放電性能が低下することを防止できる。
4) 負極板へのアンチモンの移動を制限することにより、水素過電圧の低下による減液を防止でき、また充電末期の大電流により脱落した正極活物質が浮遊して短絡することも防止できる。
5) これらにより、軽負荷寿命とアイドリングストップ寿命とに優れ、低温ハイレート放電性能を長期間維持できる鉛蓄電池が得られる。
6) カーボンブラック、黒鉛等の炭素質の吸着剤、及び金属酸化物の吸着剤はアンチモンイオンを吸着して捕捉し、効率的にアンチモンイオンの移動を制限できる。
7) 上記の吸着剤は、例えば負極板の表面に膜状に形成すると、製造が簡単で、構造も簡単である。
8) セパレータにイオン交換樹脂を含有させると、イオン交換樹脂によりアンチモンイオンを捕捉でき、また追加の部材が不要なので、鉛蓄電池の構造が簡単である。
9) リグニンあるいは合成防縮剤をイオン交換樹脂とすると、これらは鉛蓄電池で実績のある材料で、予想外の副作用が少ない。
図1に実施例の鉛蓄電池2を示し、液式でも制御弁式でも良い。4は負極板で、負極格子と負極活物質(負極電極材料)とから成り、その表裏に吸着シート12が結着されている。6は正極板で、正極格子あるいは芯金等の正極集電体と正極活物質(正極電極材料)とから成り、10は微多孔質のポリエチレン等のセパレータで、11はそのリブである。また8は負極板4の耳、9は正極板6の耳で、負極板4〜セパレータ10は電解液中に浸されている。なおセパレータ10は正極板6を包んでも良く、またリブ11は正極板6を向いても、負極板4を向いても良い。
ボールミル法による鉛粉と、合成繊維補強材、有機防縮剤、硫酸バリウム、カーボンブラックとを含み、水と硫酸を加えたペーストを、アンチモンフリーの負極格子に充填し、乾燥と熟成とを施した。負極活物質中の濃度は合成繊維補強材が0.1mass%、硫酸バリウムが0.3mass%、カーボンブラックが0.15mass%で、有機防縮剤の濃度と種類は各表に示す。鉛粉の製法は任意で、グラファイト等の公知の添加物をさらに含んでいても良い。
負極活物質中の有機防縮剤の含有量は以下のようにして測定する。満充電された鉛蓄電池を分解し、負極板を取り出し水洗により硫酸分を除去し、乾燥重量を測定する。負極板から活物質を分離し、例えば、1mol/lのNaOH水溶液に浸漬して有機防縮剤を抽出し、紫外可視吸光度計で得られた吸光度で、予め作成した検量線を用い有機防縮剤の含有量を測定する。
各電池に対し、以下の試験を行った。
75℃軽負荷寿命試験: JIS D 5301:2006を変更し、75℃の水槽内で試験した。25Aの定電流で240秒間放電し、次いで2.47V/セル、最大25Aで600秒間充電し充電末電流を測定するサイクルを行い、480サイクル毎に300Aで30秒間放電し、30秒目の端子電圧が1.2V/セル以下となると寿命とする。なお寿命に達した後に、蓄電池を解体し、負極活物質中のアンチモン濃度を測定した。
SBA-IS寿命試験: SBA S 0101:2014に従い、25℃の気槽内で、31A×59秒間の放電と、300A×1秒間のパルス放電の後に、2.33V/セル、最大100Aの充電を60秒間行うサイクルを繰り返し、3600サイクル毎に40〜48時間放置する。そして300A×1秒間のパルス放電時の端子電圧が1.2V/セル未満で寿命とする。なお試験中30000サイクルまでは補水しない。
低温ハイレート放電試験: -15℃で150Aの定電流放電で端子電圧が1V/セルへ低下するまでの時間を測定した。さらに75℃で、25A×240秒間の放電と、2.47V/セルで最大25Aの600秒間の充電のサイクルを1440サイクル行い、1440サイクル後に、低温ハイレート放電試験を再度行い、初期値との比を求めた。
1) 正極板のアンチモンにより、正極活物質の軟化・脱落を抑制できた。
2) 正極板から負極板へのアンチモンの移動を、アンチモンイオンの吸着層(カーボンシートとビスフェノール含有のセパレータ)で制限した。これによって、ビスフェノールとアンチモンイオンの相互作用により、効果が失われることを防止した。
3) 正極板から負極板へのアンチモンの移動を、アンチモンイオンの吸着層で制限することにより、負極での水素過電圧の低下を防止できた。また充電末期の大電流により脱落した正極活物質が浮遊して短絡することも防止できた。
4) これらにより、軽負荷寿命とアイドリングストップ寿命とに優れ、低温ハイレート放電性能を長期間維持できる鉛蓄電池が得られた。
4 負極板
6 正極板
8,9 耳
10 セパレータ
11 リブ
12 吸着シート
Claims (5)
- 正極集電体または正極電極材料がアンチモンを含有する正極板と、負極電極材料が合成防縮剤を含有する負極板と、アンチモンイオンを吸着する吸着層とを備え、前記吸着層が負極板もしくは正極板の表面あるいは正極板と負極板との間に設けられている鉛蓄電池。
- 前記合成防縮剤は、スルホン酸基及び/又はスルホニル基を有することを特徴とする、請求項1の鉛蓄電池。
- 前記吸着層が炭素質吸着剤もしくは金属酸化物吸着剤を有効成分とすることを特徴とする、請求項1又は請求項2の鉛蓄電池。
- 前記吸着層は負極板と正極板とを分離するセパレータで構成され、かつ前記セパレータはイオン交換樹脂をアンチモンイオンの吸着剤として含有していることを特徴とする、請求項1又は請求項2の鉛蓄電池。
- 前記イオン交換樹脂は、合成防縮剤及びリグニンの少なくともいずれかから成ることを特徴とする、請求項4の鉛蓄電池。
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