JP6516509B2 - 六方晶窒化ホウ素粉末及びその製造方法 - Google Patents
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本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、六方晶窒化ホウ素の一次粒子からなる凝集粒子を含み、BET比表面積が0.7〜1.3m2/gであり、且つ、JIS K 5101−13−1に基づき測定される吸油量が80g/100g以下であることを特徴とする。
本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、樹脂に充填した際に、前記した優れた特性を有することから、樹脂用充填材としての用途に好適に使用することができる。
その際、上記本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、樹脂用充填材として単独で好適に使用することができるが、該六方晶窒化ホウ素粉末を主成分とし、他の公知の樹脂用充填材、例えば、窒化アルミニウム粉末、酸化アルミニウム粉末、酸化マグネシウム粉末、酸化亜鉛粉末等を特に制限なく併用することができる。
上記本発明の樹脂用充填材を充填した本発明の樹脂組成物において、六方晶窒化ホウ素粉末を含有する割合は限定されないが、熱伝導性及び絶縁性の観点から、40〜70体積%であることが好ましい。即ち、樹脂組成物における該樹脂用充填材の含有率が40体積%未満では六方晶窒化ホウ素粒子同士の接触頻度が低いために、熱伝導性が低下する虞があり、樹脂組成物における該樹脂用充填材の含有率が70体積%を超えると樹脂組成物の粘度が上昇して気泡が残存し易くなり、絶縁性が低下する虞がある。
本発明の電子部品用放熱材料において、上記本発明の樹脂組成物又は該樹脂組成物の成形加工品を、該放熱材料の構成材料として好適に使用することができる。
本発明の六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法は、ホウ素化合物、カーボン源及び結晶化触媒の混合物を窒素雰囲気下に加熱してホウ素化合物を還元窒化する方法を基本とするものであり、前記カーボン源に特定のカーボンブラックを使用することを特徴とする。
上記本発明の製造方法において、原料のホウ素化合物としては、ホウ素原子を含有する化合物が制限なく使用される。例えば、ホウ酸、無水ホウ酸、メタホウ酸、過ホウ酸、次ホウ酸、四ホウ酸ナトリウム、過ホウ酸ナトリウム等が使用できる。一般的には、入手が容易なホウ酸が好適に用いられる。又、使用するホウ素化合物の平均粒子径も特に限定されないが、操作性及び還元反応制御の観点から、1〜1000μmが好ましく、10〜900μmがより好ましく、20〜800μmが更に好ましい。即ち、ホウ素化合物の平均粒子径が1μmより大きいものを使用することによって、取扱いが容易となる。しかし、1000μmを超えるとホウ素化合物の還元反応が進行し難くなる虞がある。
(還元窒化)
本発明の製造方法において、結晶性の高い六方晶窒化ホウ素粉末を得るために、通常1700℃以上、好ましくは、1700〜2200℃、更に好ましくは1800〜2000℃で熱処理を行うことが好ましい。即ち、かかる熱処理温度が1700℃未満では結晶性の高い六方晶窒化ホウ素粉末は得られ難い傾向にあり、2200℃を超える場合は、効果が頭打ちとなり、経済的に不利である。
(酸洗浄)
本発明の製造方法において、上述の還元窒化処理を施した直後は六方晶窒化ホウ素を主成分とするが、ホウ酸カルシウム等の副生成物も含まれているため、かかる副生成物を除去するために、酸を用いて洗浄する操作が一般に実施される。酸洗浄の方法は特に制限されず、公知の方法が制限無く採用されるが、例えば、窒化処理後に得られた副生成物含有六方晶窒化ホウ素を解砕して容器に投入し、該副生成物含有六方晶窒化ホウ素の5〜10倍量の希塩酸(10〜20質量%HCl)を加え、4〜8時間接触せしめる方法が挙げられる。
本発明の六方晶窒化ホウ素粉末の用途は、特に限定されず、公知の用途に特に制限無く適用可能である。好適に使用される用途を例示するならば、電気絶縁性向上や熱伝導性付与等の目的で樹脂用充填材として使用する用途が挙げられる。また、上記樹脂用充填材としての用途において得られる樹脂組成物は、高い電気絶縁性や熱伝導性を有する。
原料カーボンのBET比表面積は窒素ガス吸着BET一点法により測定し、DBP吸収量はJIS K 6217−4に基づいて測定した。
得られた六方晶窒化ホウ素粉末をSEM観察し、倍率3000倍のSEM観察像から異なる凝集粒子100個を無作為に選び、各凝集粒子から無作為に一次粒子10個を選択し、それぞれの一次粒子について長軸の長さを測定し、合計1000個の一次粒子について、上記測定値の平均値を算出して、六方晶窒化ホウ素一次粒子の平均粒子径とした。また、上記測定値の標準偏差を算出して、前記平均粒子径で除した値を、六方晶窒化ホウ素一次粒子の粒度分布広さとした。
得られた六方晶窒化ホウ素粉末0.3gを50ccの5%ドデシル硫酸ナトリウム水溶液と共に、容積100cc、直径4cmのスクリュー管瓶に投入し、マグネチックスターラー(直径7mm×長さ25mm)を使用し、300rpmの回転数で5分間撹拌することにより分散させた六方晶窒化ホウ素懸濁液について、レーザー回折/散乱式粒子径分布測定装置(HORIBA製LA−950V2)を用いて、粒度分布を測定し、D50を求めて、六方晶窒化ホウ素凝集粒子の平均粒子径とした。
得られた六方晶窒化ホウ素粉末をSEM観察し、倍率500倍で観察した250μm×170μm四方のSEM観察像を画像解析装置(A像くん:旭化成エンジニアリング株式会社製)により解析し、異なる粒子5000個となるまで無作為に選び、凝集粒子と単粒子に選別した。尚、2つ以上の単粒子を含むものを凝集粒子とした。更に、選別された凝集粒子から、粒子径10μm以上の凝集粒子を画像解析にて抽出し、上記5000個の粒子に占める、抽出された前記凝集粒子の質量割合を算出した。
得られた六方晶窒化ホウ素粉末のBET比表面積は窒素ガス吸着BET一点法により測定し、吸油量はJIS K 5101−13−1に基づいて測定した。
得られた六方晶窒化ホウ素粉末を樹脂に充填した際の粘度、熱伝導率及び絶縁耐力の評価は、以下のようにして行った。
ホウ酸(平均粒子径75μm)、カーボンブラック(BET比表面積24m2/g、DBP吸収量28ml/100g)、酸化カルシウム(平均粒子径:100μm)を表1に示す割合で含有する混合物100gをボールミルにて混合した。該混合物50gを、黒鉛製タンマン炉を用い、窒素ガス雰囲気下、15℃/分で1900℃まで昇温し、1900℃で6時間保持することで窒化処理した。
カーボンブラックのBET比表面積を60m2/g、DBP吸収量を54ml/100gとした以外は実施例1と同様にして、凝集粒子の平均粒子径56μmの白色の六方晶窒化ホウ素粉末を得た。各測定値を表2及び表3に示した。
カーボンブラックのBET比表面積を14m2/g、DBP吸収量を90ml/100gとした以外は実施例1と同様にして、凝集粒子の平均粒子径47μmの白色の六方晶窒化ホウ素粉末を得た。各測定値を表2及び表3に示した。
カーボンブラックのBET比表面積を55m2/g、DBP吸収量を70ml/100gとした以外は実施例1と同様にして、凝集粒子の平均粒子径58μmの白色の六方晶窒化ホウ素粉末を得た。各測定値を表2及び表3に示した。
カーボンブラックのBET比表面積を119m2/g、DBP吸収量を114ml/100gとした以外は実施例1と同様にして、白色の六方晶窒化ホウ素粉末を得た。各測定値を表2及び表3に示した。カーボンブラックのBET比表面積が高く且つDBP吸収量が高いため、六方晶窒化ホウ素粉末のBET比表面積が1.4m2/gと高く且つ吸油量が81g/100gと高かった。凝集粒子の平均粒子径は、97μmであった。
カーボンブラックのBET比表面積を315m2/g、DBP吸収量を37ml/100gとした以外は実施例1と同様にして、白色の六方晶窒化ホウ素粉末を得た。各測定値を表2及び表3に示した。カーボンブラックのBET比表面積が高いため、六方晶窒化ホウ素粉末のBET比表面積が2.3m2/gと高かった。凝集粒子の平均粒子径は、93μmであった。
カーボンブラックのBET比表面積を50m2/g、DBP吸収量を180ml/100gとした以外は実施例1と同様にして、白色の六方晶窒化ホウ素粉末を得た。各測定値を表2及び表3に示した。カーボンブラックのDBP吸収量が高いため、六方晶窒化ホウ素粉末の吸油量が84g/100gと高かった。凝集粒子の平均粒子径は、76μmであった。
カーボンブラックのBET比表面積を145m2/g、DBP吸収量を147ml/100gとした以外は実施例1と同様にして、白色の六方晶窒化ホウ素粉末を得た。各測定値を表2及び表3に示した。カーボンブラックのBET比表面積が高く且つDBP吸収量が高いため、六方晶窒化ホウ素粉末のBET比表面積が1.5m2/gと高く且つ吸油量が83g/100gと高かった。凝集粒子の平均粒子径は、110μmであった。
ホウ酸(平均粒子径75μm)、カーボンブラック(BET比表面積24m2/g、DBP吸収量28ml/100g)、酸化カルシウム(平均粒子径:100μm)をホウ酸とカーボンブラックとの割合(元素比B/C)が0.7、ホウ酸とカーボンブラックとの合計量100質量部に対する酸化カルシウム質量部が10となる割合で含有する混合物100gをボールミルにて混合した。該混合物50gを、黒鉛製タンマン炉を用い、窒素ガス雰囲気下、15℃/分で1900℃まで昇温し、1900℃で6時間保持することで窒化処理した。
Claims (6)
- 六方晶窒化ホウ素の一次粒子からなる凝集粒子を含み、BET比表面積が0.7〜1.3m2/gであり、且つ、JIS K 5101−13−1に基づき測定される吸油量が80g/100g以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。
- 請求項1に記載の六方晶窒化ホウ素粉末を含むことを特徴とする樹脂用充填材。
- 請求項2記載の樹脂用充填材を40〜70体積%の割合で含むことを特徴とする樹脂組成物。
- 請求項3の樹脂組成物よりなる電子部品用放熱材料。
- 樹脂がエポキシ樹脂である請求項2に記載の樹脂用充填材。
- ホウ素化合物、カーボン源及び含酸素カルシウム化合物を還元窒化して六方晶窒化ホウ素粉末を得るに際し、該カーボン源として、BET比表面積が70m2/g以下であり、且つ、JIS K 6217−4に基づき測定したDBP吸収量が100ml/100g以下のカーボンブラックを使用することを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法。
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