JP6515695B2 - リチウムイオン二次電池、電池パック、リチウムイオン二次電池の劣化検出装置及び劣化検出方法 - Google Patents
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Description
[正極]
上記積層体を構成する正極は、正極活物質を含む。正極活物質は反復される充放電反応に伴い充放電反応に関与しない遷移金属を生じるものであって、該遷移金属は、X線が照射されると蛍光X線を発光するものであればよい。正極活物質として、具体的には、遷移金属を含有する遷移金属酸化物、例えば、マンガン酸リチウム(LiMn2O4)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、コバルト酸リチウム(LiCoO2)や、オリビン構造を有するリン酸鉄リチウム(LiFePO4)等を挙げることができる。これらのうち、リン酸鉄リチウムは特に、熱的・化学的安定性が高く、大容量で高出力密度を有することから、EVや、HEV用として好ましい。マンガン酸リチウム(LiMn2O4)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、コバルト酸リチウム(LiCoO2)等の遷移金属酸化物は、作動電圧が4V以上であり、高電位の電池の正極活物質として好ましい。このような遷移金属酸化物やオリビン化合物は、1種又は2種以上を組み合わせて用いることができる。
[負極]
上記積層体を構成する負極は、負極活物質と共に導電剤が負極用結着剤によって一体的に、負極集電体上に結着した構造を有するものを挙げることができる。
[積層体]
上記正極と負極とはセパレーターを介して積層される。セパレーターは、正極及び負極の接触を抑制し、荷電体の透過を阻害せず、電解液に対して耐久性を有するものであれば、いずれであってもよい。具体的な材質としては、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィン系微多孔膜、セルロース、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリフッ化ビニリデン等を採用することができる。これらは、多孔質フィルム、織物、不織布等として用いることができる。
[電解液]
上記積層体を漬浸する電解液は、非水系の有機溶媒に、電解質を溶解したものであり、リチウムイオンを溶解可能な液であり、充放電時の正極負極においてリチウムの吸蔵放出を可能とするため、正極と負極を漬浸して設けられる。
[外装体]
外装体は、上記積層体と電解液とを安定して保持可能な強度を有し、これらの物質に対して電気化学的に安定で、水密性を有するものが好ましい。具体的には、例えば、ステンレス、ニッケルメッキを施した鉄、アルミニウム、チタン若しくはこれらの合金又はメッキ加工をしたもの、金属ラミネート樹脂等を用いることができ、金属ラミネート樹脂に用いる樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート等を用いることができる。これらは、一層又は二層以上の構造体であってもよい。外装体の材質が正極活物質に含まれる遷移金属を含有するものである場合、後述するように外装体に透過窓を形成し、負極を照射するX線を透過窓を通って負極を照射するように、X線が外装体から受ける影響を排除することが好ましい。
本発明のリチウムイオン二次電池は、上記積層体と電解液とを外装体に充填して形成することができ、正極集電体の正極活物質層が形成されていない部分に正極端子の一端を接続し、他端を外装体外部に引き出し、負極集電体の負極活物質層が形成されていない部分に負極端子の一端を接続し、他端を外装体外部に引き出し、外装体を封止して作製することができる。
このように作製されたリチウムイオン二次電池に充放電を行う。充放電を反復することにより、正極から遷移金属が電解液中に溶出し、電解液を介して負極に付着する。
本発明の電池パックは積層型の上記リチウムイオン二次電池の複数を積層した電池積層体を収納体に収納し、収納体にリチウムイオン二次電池に設けた蛍光体層を外部から観察できる観察窓を設けたものであればよく、電池パックを電源を供給する装置に実装した状態で、観察窓から蛍光体層からの発光を視覚して電池の劣化を検出することができるものである。
上記リチウムイオン二次電池の劣化検出方法は、最外層の負極にX線を照射し、負極上の遷移金属から発光される蛍光X線により励起された蛍光体層から発光される蛍光の発光強度を測定する。蛍光体層から発光される蛍光は、負極上の遷移金属から発光される蛍光X線により蛍光体が励起されて発光されるものであり、蛍光強度は蛍光X線の線量に比例して変化するため、蛍光体層から発光される蛍光強度を測定することにより、負極上の遷移金属の量を検出することができる。
本発明の二次電池の劣化検出装置は、上記リチウムイオン二次電池の最外層の負極にX線を照射するX線照射装置と、負極上の遷移金属から発光される蛍光X線により励起された蛍光体層から発光される蛍光の発光強度を測定する発光強度測定装置又は蛍光の発光面積を測定する発光面積測定装置とを備えたものである。
[実施例1]
図4に、本発明のリチウムイオン二次電池の一実施例の概略構成断面図を示す。図4に示す電池セル10aを以下のようにして作製した。
[実施例2]
入射X線が蛍光体層を通過する部分である、蛍光体層の中央部分に蛍光体層を設けず、リング状の蛍光体層を設けたこと以外は、実施例1と同様にしてリチウムイオン電池を作成し、充放電サイクルを行い、負極にX線を照射した。入射X線による蛍光体層の発光による影響を除いたことから、蛍光体の周辺部分の発光は、実施例1における周辺部分の発光より鮮明なものが得られた。
[実施例3]
実施例1に記載のリチウムイオン二次電池に対し、外装体とのなす角を10°程度以下として最外層の負極にX線を入射させた。X線の積層体中の通過距離を長くして積層体への吸収量を増加させることにより、負極表面に付着したFeからの蛍光X線が感度よく観察された。
11 蛍光体層
12 外装体
13 負極
14 正極
15 セパレーター
16 積層体
17 蛍光X線フィルター層
18 電池パック
19 観察窓
20 入射X線
20a X線照射装置
21 蛍光X線
22 蛍光発光強度検出装置(CCD)
23 中央部分(入射X線による発光)
24 中間部分(正極活物質層中の遷移金属による発光)
25 周辺部分(負極表面に付着した遷移金属による発光)
Claims (10)
- 外装体内に、正極と負極がセパレーターを介して積層される積層体と、該積層体を漬浸する電解液とが充填された二次電池において、前記積層体が、最外層の少なくとも一面に負極を有し、前記正極が、充放電反応に伴い充放電反応に関与しない遷移金属を生じる正極活物質を有し、前記最外層の負極に対向する位置の前記外装体に、前記外装体の外部から視覚される蛍光体層を設け、該蛍光体層が、前記最外層の負極上の遷移金属が照射されたX線を変換して発光する蛍光X線により励起されて蛍光を発光する蛍光体を含むことを特徴とする二次電池。
- 前記正極活物質が、リン酸鉄リチウム、マンガン酸リチウム、ニッケル酸リチウム、コバルト酸リチウムのうち、少なくとも1種類を含む請求項1記載の二次電池。
- 前記外装体が透明樹脂製である請求項1又は2記載の二次電池。
- 前記蛍光体層は前記外装体の内面に設けられ、前記外装体に前記蛍光の透過窓が設けられた請求項1又は2に記載の二次電池。
- 前記蛍光体層が、蛍光X線フィルター層を有する請求項1から4の何れかに記載の二次電池。
- 請求項1から5の何れかに記載のリチウムイオン二次電池を積層した電池積層体を収納する収納体を有する電池パックであって、前記収納体は蛍光体層の観察窓が設けられたことを特徴とする電池パック。
- 請求項1から5の何れかに記載のリチウムイオン二次電池の劣化検出装置であって、前記最外層の負極にX線を照射するX線照射装置と、前記負極上の遷移金属から発光される蛍光X線により励起された前記蛍光体層から発光される蛍光の発光強度を測定する発光強度測定装置とを備えたことを特徴とするリチウムイオン二次電池の劣化検出装置。
- 請求項1から5の何れかに記載のリチウムイオン二次電池の劣化検出装置であって、前記最外層の負極上の前記遷移金属にX線を照射するX線照射装置と、前記負極上の遷移金属から発光される蛍光X線により励起された前記蛍光体層から発光される蛍光の発光面積を測定する発光面積測定装置とを備えたことを特徴とするリチウムイオン二次電池の劣化検出装置。
- 請求項1から5の何れかに記載のリチウムイオン二次電池の劣化検出方法であって、前記最外層の負極にX線を照射し、前記負極上の遷移金属から発光される蛍光X線により励起された前記蛍光体層から発光される蛍光の発光強度を測定することを特徴とするリチウムイオン二次電池の劣化検出方法。
- 請求項1から5の何れかに記載のリチウムイオン二次電池の劣化検出方法であって、前記最外層の負極にX線を照射し、前記負極上の遷移金属から発光される蛍光X線により励起された前記蛍光体層から発光される蛍光の発光面積を測定することを特徴とするリチウムイオン二次電池の劣化検出方法。
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