JP6512374B2 - 二軸配向ポリプロピレンフィルム - Google Patents

Description

本発明は、品位に優れ、表面平滑性、透明性、ハンドリング性に優れたポリプロピレンフィルムに関する。

ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性等に優れるため、包装用途、離型用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途等の様々な用途に用いられている。特に、表面の離型性や機械特性に優れることから、プラスチック製品や建材や光学部材など、様々な部材の離型用フィルムや工程フィルムとして好適に用いられる。

離型用フィルムへの要求特性はその使用用途によって適宜設定されるが、近年の機器の小型化、高精度化により、保護する対象となる製品にも薄膜かつ高品位が求められる場合があり、ポリプロピレンフィルムの表面平滑性が悪いと、たとえば光学用部材の離型フィルムとして用いたときに、フィルムの表面凹凸が光学用部材に転写して製品の視認性に影響を及ぼす場合があるが、二軸配向ポリプロピレンフィルムの表面には、数μｍ〜数十μｍの微小なポリプロピレン（ＰＰ）粉が存在する場合があった。ＰＰ粉は目視では確認できないほど非常に小さいものであるが、近年、製品の高精度化や小型化などにより、該ＰＰ粉の凹凸が製品に転写し、品位や歩留まりの低下に繋がる場合が出てきた。

ＰＰ粉は製膜工程中の搬送ロールとフィルム間のわずかな速度差によりフィルム表面が削れて発生するものと考えられるが、このような削れを抑制する例として、たとえば特許文献１および２には、ポリプロピレンテレフタレート系フィルムやポリエステルフィルムの耐削れ性改善について記載されている。

特開平１１−１５２３５１号公報 特開平１１−２６９２８３号公報

ポリプロピレン樹脂は他の樹脂に比べ硬度が低く、傷がつきやすいため、特許文献１〜２に開示された手法で削れを抑制し品位を改善することは困難であった。本発明の課題は、上記した問題点を解決することにある。すなわち、品位に優れ、表面平滑性、透明性ハンドリング性に優れたポリプロピレンフィルムを提供することにある。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、表層（Ｉ）（Ａ層、表層（Ａ））／基層（ＩＩ）（Ｂ層、コア層（Ｂ））／表層（Ｉ）（Ａ層、表層（Ａ））の３層構成を有する二軸配向ポリプロピレンフィルムであって、前記表層（Ｉ）はメソペンタッド分率が０．９４以上であるポリプロピレン原料Ａを９６質量％以上含み、前記基層（ＩＩ）は、非晶性ポリプロピレン、低立体規則性ポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレン、α−オレフィン共重合体、ランダムコポリマー、ブロックポリプロピレンから選択されるポリプロピレン原料Ｂを５〜１００質量％含み、ナノインデンテーション法により測定した少なくとも片面の２３℃における厚み方向の弾性率が２．０ＧＰａ以上であり、かつ、２３℃におけるＭＤ方向とＴＤ方向の引張弾性率の和が６．６ＧＰａ以下であることを特徴とする。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、表面平滑性、透明性に優れ、品位やハンドリング性に優れることから、塗工用の基材フィルム、カバーフィルム、保護フィルムなどの工業用フィルムとして好適に使用することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ナノインデンテーション法により測定した少なくとも片面の２３℃における厚み方向の弾性率が２．０ＧＰａ以上である。厚み方向の弾性率はより好ましくは２．３ＧＰａ以上、さらに好ましくは２．５ＧＰａ以上、さらに好ましくは２．７ＧＰａ以上である。厚み方向の弾性率が２．０ＧＰａ未満であると、製膜工程中に搬送ロールとフィルム間のわずかな速度差によりフィルム表面が削れてＰＰ粉が発生する、あるいはその発生量が増加する場合がある。ＰＰ粉抑制の観点からは厚み方向の弾性率は高いほど好ましいが、実質的には５．０ＧＰａ程度が上限である。厚み方向の弾性率を上記範囲とするためには、フィルムの原料組成やフィルムの積層構成を後述する範囲とし、また、フィルム製膜時のキャスト（溶融押出した樹脂のシート化工程）条件や縦延伸条件を後述する範囲内とすることが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、２３℃におけるＭＤ方向とＴＤ方向の引張弾性率の和が６．６ＧＰａ以下である。引張弾性率の和はより好ましくは３．０〜６．６ＧＰａ、さらに好ましくは３．５〜６．４ＧＰａ、さらに好ましくは４．０〜６．２ＧＰａである。引張弾性率の和が６．６ＧＰａを超えると、二軸延伸後のフィルム搬送工程で、搬送ロールとフィルム間のわずかな速度差によりフィルム表面が削れてＰＰ粉が発生する、あるいはその発生量が増加する場合がある。一方、小さすぎるとフィルムのコシが弱くなってハンドリング性が低下するため、３．０ＧＰａ以上であることが好ましい。引張弾性率の和を上記範囲とするためには、フィルムの原料組成やフィルムの積層構成を後述する範囲とし、また、フィルム製膜時のキャスト（溶融押出した樹脂のシート化工程）条件や縦延伸条件を後述する範囲内とすることが好ましい。

なお、本願においては、フィルムの製膜する方向に平行な方向を、製膜方向あるいは長手方向あるいはＭＤ方向と称し、フィルム面内で製膜方向に直交する方向を幅方向あるいはＴＤ方向と称する。

従来の二軸配向ポリプロピレンフィルムの表面には、数μｍ〜数十μｍの微小なＰＰ粉が存在する場合があった。ＰＰ粉は目視では確認できないほど非常に小さいものであるが、近年、製品の高精度化や小型化などにより、該ＰＰ粉が品位や歩留まりの低下に繋がる場合が出てきた。鋭意検討の結果、ＰＰ粉は製膜工程中に搬送ロールとフィルム間のわずかな速度差によりフィルム表面が削れて発生しており、対策として厚み方向の弾性率と引張弾性率の和を上記範囲内とすることにより、つまり、厚み方向の弾性率は高く、引張弾性率はある一定値より低いフィルムとすることにより、搬送ロールとフィルム間のわずかな速度差が生じた場合でも、フィルムの表面は硬く、かつ、フィルムが伸長し搬送ロールの速度に追従することができ、擦れを低減しＰＰ粉を抑制することが可能となることがわかった。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムの最大高さ粗さＳｚが両面とも１０００ｎｍ以下であることが好ましい。フィルムの搬送性が重視される用途では、より好ましくは１０〜８００ｎｍ、さらに好ましくは１００〜７００ｎｍである。フィルムの表面平滑性が重視される用途では、より好ましくは５〜５００ｎｍ、さらに好ましくは５〜３００ｎｍ、さらに好ましくは５〜２００ｎｍである。最大高さ粗さＳｚが１０００ｎｍを超えると、基材フィルムやカバーフィルムとして用いた際、製品の表面にフィルムの凹凸が転写してしまう場合がある。製品への凹凸転写抑制の観点からは、最大高さ粗さＳｚは小さいほど好ましいが、小さすぎるとフィルム表面が平滑すぎて、製膜したフィルムを搬送したり巻き取る際に、ハンドリング性や巻取性が低下したり、搬送ロールとの擦れによりＰＰ粉が発生しやすくなる場合がある。Ｓｚを上記範囲とするためには、フィルムの原料組成やフィルムの積層構成を後述する範囲とし、また、フィルム製膜時のキャスト（溶融押出した樹脂のシート化工程）条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、キャストシートのβ晶を低減させることが好ましい。ポリプロピレンのキャストシートには、α晶由来の球晶、及びβ晶由来の球晶が形成される。β晶由来の球晶は、α晶由来の球晶と延伸性が異なり、延伸後に粗大なクレーター構造を形成し、フィルムの平滑性が損なわれる場合がある。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、少なくとも片面の最大高さ粗さＳｚ１が３００ｎｍ以下であることが好ましい。より好ましくは５〜２５０ｎｍ、さらに好ましくは５〜２００ｎｍである。ここで、Ｓｚのうち、片面（平滑面）の最大高さ粗さをＳｚ１、もう一方の面（粗面）の最大高さ粗さをＳｚ２（ただしＳｚ１≦Ｓｚ２とする）とし、両面の最大高さ粗さの値が等しい場合には、キャスティングドラムとの接触面の最大高さ粗さをＳｚ１とする。少なくとも片面の最大高さ粗さＳｚ１が３００ｎｍ以下であると、フィルムの表面平滑性が重視される用途において、基材フィルムやカバーフィルムとして用いた際、製品への表面形状の凹凸転写を抑制することが可能である。製品への凹凸転写抑制の観点からは、最大高さ粗さＳｚは小さいほど好ましいが、小さすぎるとフィルム表面が平滑すぎて、製膜したフィルムを搬送したり巻き取る際に、ハンドリング性や巻取性が低下したり、搬送ロールとの擦れによりＰＰ粉が発生しやすくなる場合がある。Ｓｚを上記範囲とするためには、フィルムの原料組成やフィルムの積層構成を後述する範囲とし、また、フィルム製膜時のキャスト条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、キャストシートのβ晶を低減させることが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、静摩擦係数μｓが０．６以下であることが好ましい。より好ましくは０．５５以下、さらに好ましくは０．５０以下である。静摩擦係数μｓが０．６を超えると、製膜工程中に搬送ロールとフィルム間のわずかな速度差によりフィルム表面が削れてＰＰ粉が発生する、あるいはその発生量が増加する場合がある。ＰＰ粉抑制の観点からは静摩擦係数μｓは小さいほど好ましいが、実質的には０．２程度が下限である。静摩擦係数μｓを上記範囲とするためには、フィルムの原料組成やフィルムの積層構成を後述する範囲とし、特に積層構成の内、少なくとも片面の表層１層（以後、表層（Ｉ）とする。）の原料組成を後述する範囲内とすることが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ヘイズが１％以下であることが好ましい。より好ましくは０．９％以下、さらに好ましくは０．８％以下、さらに好ましくは０．７％以下である。ヘイズが１％を超えると、フィルム表面の表面粗さが大きく、表面形状が被着体に転写する場合がある。また、ディスプレイ部材など高品位が求められる製品の保護フィルムや製造用基材フィルムとして用いた際に製品と貼り合わせた状態で欠点検出を実施できない場合がある。ヘイズは透明性の観点から低いほど好ましいが、実質的には０．０５％程度が下限である。ヘイズを上記範囲とするためには、フィルムの原料組成やフィルムの積層構成を後述する範囲とし粒子などによる透明性の悪化を防ぐこと、また、フィルム製膜時のキャスト条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、キャストシートのβ晶を低減させることが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィッシュアイの個数が２０個/ｍ^２以下であることが好ましい。フィッシュアイの個数はより好ましくは１０個/ｍ^２以下、さらに好ましくは５個/ｍ^２以下である。フィッシュアイの個数が２０個/ｍ^２を超えると、ディスプレイ部材など高品位が求められる製品の保護フィルムや製造用基材フィルムとして用いた際に歩留まりが低下する場合がある。フィッシュアイの個数を上記範囲とするためには、原料の組成や調整方法、フィルムの積層構成を後述する範囲内とし、原料中の添加剤成分や熱劣化してフィッシュアイの原因となるような樹脂の使用量を低減させることが効果的である。また、フィルム製膜時の条件を後述する範囲内とし、原料を溶融してシート化するまでにろ過により異物を除去することや、樹脂の滞留部を低減させることが効果的である。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚みは用途によって適宜調整されるものであり特に限定はされないが、５μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。厚みが５μｍ未満であると、ハンドリングが困難になる場合があり、１００μｍを超えると、樹脂量が増加して生産性が低下する場合がある。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、厚みを薄くしても、適度な強度（ヤング率）を維持しハンドリング性を保つことができる。このような特徴を活かすためには、厚みは、５μｍ以上４０μｍ以下であることがより好ましく、５μｍ以上３０μｍ以下であることがさらに好ましく、５μｍ以上２５μｍ以下であることが最も好ましい。厚みは他の物性を悪化させない範囲内で、押出機のスクリュウ回転数、未延伸シートの幅、製膜速度、延伸倍率などにより調整可能である。

次に本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの原料について説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレンを主成分とするフィルムである。ここで、本願において「主成分」とは、特定の成分が全成分中に占める割合が５０質量％以上であることを意味し、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、さらに好ましくは９６質量％以上、さらに好ましくは９７質量％以上、さらに好ましくは９８質量％以上である。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムには、少なくとも２種類のポリプロピレン原料（ポリプロピレン原料Ａ、および、ポリプロピレン原料Ｂとする）を用いることが好ましい。ポリプロピレン原料Ａとしては、フィルムの厚み方向の弾性率を向上させるため、結晶性の高いポリプロピレン原料を用いることが好ましく、ポリプロピレン原料Ｂとしては、フィルムの引張弾性率を小さくさせるため結晶性の低いポリプロピレン原料を用いることが好ましい。

ポリプロピレン原料Ａは、好ましくは冷キシレン可溶部（以下ＣＸＳ）が４質量％以下でありかつメソペンタッド分率は０．９５以上であるポリプロピレンであることが好ましい。これらを満たさないと製膜安定性に劣ったり、フィルムの厚み方向の弾性率が低下する場合がある。

ここで冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）とはフィルムをキシレンで完全溶解せしめた後、室温で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分のことをいい、立体規則性の低い、分子量が低い等の理由で結晶化し難い成分に該当していると考えられる。このような成分が多く樹脂中に含まれているとフイルムの厚み方向の弾性率に劣ることがある。従って、ＣＸＳは４質量％以下であることが好ましいが、さらに好ましくは３質量％以下であり、特に好ましくは２質量％以下である。ＣＸＳは低いほど好ましいが、０．１質量％程度が下限である。このようなＣＸＳを有するポリプロピレンとするには、樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られた樹脂を溶媒あるいはプロピレンモノマー自身で洗浄する方法等の方法が使用できる。

同様な観点からポリプロピレン原料Ａのメソペンタッド分率は０．９３以上であることが好ましく、さらに好ましくは０．９７以上である。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、該数値が高いものほど結晶化度が高く、融点が高くなり、高温での使用に適するため好ましい。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではない。このように立体規則性の高い樹脂を得るには、ｎ−ヘプタン等の溶媒で得られた樹脂パウダーを洗浄する方法や、触媒および／または助触媒の選定、組成の選定を適宜行う方法等が好ましく採用される。

また、ポリプロピレン原料Ａとしては、より好ましくはメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１０ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）、特に好ましくは２〜５ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）の範囲のものが、製膜性やフィルムの厚み方向の弾性率向上の観点から好ましい。ＭＦＲを上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布を制御する方法などが採用される。

ポリプロピレン原料Ａとしては、主としてプロピレンの単独重合体からなるが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素による共重合成分などを含有してもよいし、プロピレンが単独ではない重合体がブレンドされていてもよい。このような共重合成分やブレンド物を構成する単量体成分として例えばエチレン、プロピレン（共重合されたブレンド物の場合）、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチルペンテン−１、３−メチルブテン−１、１−ヘキセン、４−メチルペンテン−１、５−エチルヘキセン−１、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネンなどが挙げられる。共重合量またはブレンド量は、厚み方向の弾性率向上の観点から、共重合量では１ｍｏｌ％未満とし、ブレンド量では１０質量％未満とするのが好ましい。

続いてポリプロピレン原料Ｂについて説明する。

ポリプロピレン原料Ｂとしては、上述したポリプロピレン原料Ａとの相溶性が良く、かつ、柔軟性を向上させるために、結晶性の低いポリプロピレン原料であることが好ましい。このようなポリプロピレン原料Ｂとしては、非晶性ポリプロピレンや低立体規則性ポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレン、α−オレフィン共重合体、ランダムコポリマー、ブロックポリプロピレンなどを用いることができるが、少ない添加量で優れた透明性を得ることができることから、非晶性ポリプロピレンや低立体規則性ポリプロピレンが特に好ましい。

ポリプロピレン原料Ｂとして、好ましく用いられる非晶性ポリプロピレンとしては、主としてアタクチックな立体規則性を有するポリプロピレンポリマーが主成分であることが好ましく、具体的には、ホモポリマーあるいは、α−オレフィンとのコポリマーが挙げられる。特に後者、即ち、非晶性ポリプロピレン−α−オレフィン共重合体が好ましい。

上記非晶性ポリプロピレンは、特定のメタロセン系触媒を用いて製造されたり、ホモポリプロピレン重合の際、アイソタクチックポリプロピレンの副産物として製造することができる。ガラス転移温度が一般のポリプロピレンと比べると低いため、ホモポリプロピレンの沸騰ｎ−ヘプタン（またはキシレン）可溶分として抽出することができる。あるいは、結晶性ポリプロピレンとは、触媒及び重合条件を変えて独立して重合することも可能である。本発明に好ましく用いられる非晶性ポリプロピレンは、従来公知の製造方法により製造されたものであれば特に限定することなく使用することができる。以上のような特徴を有する非晶性ポリプロピレンとしては、住友化学（株）製“タフセレン”（登録商標）などの市販品を適宜選択の上、使用することができる。

本発明における非晶性ポリプロピレンとして非晶性ポリプロピレン−α−オレフィン共重合体を用いる場合、該α−オレフィンとしては、例えば１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、４−メチル・１−ペンテン、あるいはプロピレン―エチレン−１−ブテンなどが望ましい。

またこのようなα−オレフィンを用いた非晶性ポリプロピレン−α−オレフィン共重合体としては、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン・エチレン・環状オレフィン共重合体、プロピレン・エチレン・ブタジエン共重合体などが挙げられる。

ポリプロピレン原料Ｂとして、好ましく用いられる低立体規則性ポリプロピレンとしては、プロピレンの単独重合体であって、重合触媒としてメタロセン触媒を用いて製造されたものが好ましい。低立体規則性ポリプロピレンの融点は、１００℃以下であり、６０〜９０℃であることがより好ましく、６５〜８５℃であることが特に好ましい。重量平均分子量は４万〜２０万であることが好ましく、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは１〜３であることが好ましい（Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量）。以上のような特徴を有する低立体規則性ポリプロピレンとしては、出光興産（株）製“エルモーデュ”（登録商標）などの市販品を適宜選択の上、使用することができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムを構成するポリマー中に含まれるエチレン成分の含有量が１０質量％以下であることが好ましい。より好ましくは５質量％以下、さらに好ましくは３質量％以下である。エチレン成分の含有量が多いほど、結晶性が低下して、柔軟性や透明性を向上させやすいが、エチレン成分の含有量が１０質量％を超えると、耐熱性が低下したり、フィッシュアイが発生しやすくなる場合がある。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムを構成するポリマー中に含まれる石油樹脂の含有量が５質量％以下であることが好ましい。より好ましくは３質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下であり、石油樹脂を含まないことが最も好ましい。石油樹脂を添加することにより、透明性を向上させることができるが、石油樹脂の含有量が５質量％を超えると、引張弾性率が高くなりすぎたり、また、原料コストが高くなる場合がある。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムを構成するポリマー中に含まれるシクロオレフィンポリマーの含有量が５質量％以下であることが好ましい。より好ましくは３質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下であり、シクロオレフィンポリマーを含まないことが最も好ましい。シクロオレフィンポリマーを添加することにより、耐熱性を向上させることができるが、シクロオレフィンポリマーの含有量が５質量％を超えると、引張弾性率が高くなりすぎたり、また、ポリプロピレンとの相溶性の問題から透明性が低下してヘイズが悪化したり、また、原料コストが高くなる場合がある。

本発明において、ポリプロピレン原料には、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤などを含有せしめることもできる。

これらの中で、酸化防止剤の種類および添加量の選定は長期安定性の観点から重要である。すなわち、かかる酸化防止剤としては立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。その具体例としては種々のものが挙げられるが、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）とともに１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えばＢＡＳＦ社製“Irganox”（登録商標）１３３０：分子量７７５．２）またはテトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えばＢＡＳＦ社製“Irganox”（登録商標）１０１０：分子量１１７７．７）等を併用することが好ましい。これら酸化防止剤の総含有量はポリプロピレン全量に対して０．０３〜１．０質量％の範囲が好ましい。酸化防止剤が少なすぎると押出工程でポリマーが劣化してフィルムが着色したり、長期耐熱性に劣る場合がある。酸化防止剤が多すぎるとこれら酸化防止剤のブリードアウトにより透明性が低下する場合がある。より好ましい含有量は０．１〜０．９質量％であり、特に好ましくは０．２〜０．８質量％である。

本発明において、ポリプロピレン原料には、本発明の目的に反しない範囲で、結晶核剤を添加することができる。結晶核剤としては、α晶核剤（ジベンジリデンソルビトール類、安息香酸ナトリウム等）、β晶核剤（１，２−ヒドロキシステアリン酸カリウム、安息香酸マグネシウム、Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−２，６−ナフタレンジカルボキサミド等のアミド系化合物、キナクリドン系化合物等）等が例示される。但し、上記各種核剤の過剰な添加は延伸性の低下やボイド形成等による透明性や強度の低下を引き起こす場合があるため、添加量は通常０．５質量％以下、好ましくは０．１質量％以下、さらに好ましくは０．０５質量％以下とすることが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、上述した原料を用い、二軸延伸されることによって得られる。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、ステンター同時二軸延伸法、ステンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、その中でも、製膜安定性、厚み均一性、フィルムの高剛性と寸法安定性を制御する点においてステンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。

次に、上記ポリプロピレン原料を用いたフィルムの構成について説明する。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ＰＰ粉抑制の観点から、さらには透明性、滑り性との両立の観点から、少なくとも２層の積層構成とすることが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、積層構成の内、少なくとも片面の表層１層（表層（Ｉ））は、引張剛性の観点からポリプロピレン原料Ａを９６質量％以上含むことが好ましい。表層（Ｉ）中のポリプロピレン原料Ａの含有量は、より好ましくは９７質量％以上、さらに好ましくは９８質量％以上である。表層（Ｉ）中のポリプロピレン原料Ａの含有量が９６質量％未満であると、フィルムの厚み方向の弾性率が低下したり、また、耐熱性の低い添加成分が多い場合には、滑り性が低下する場合がある。

また、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、積層構成の内、少なくとも１層（以後、基層（ＩＩ）とする。）は、引張弾性率を低減させて柔軟性を向上させる観点からポリプロピレン原料Ｂを含有することが好ましく、基層（ＩＩ）中のポリプロピレン原料Ｂの含有量は５〜１００質量％であることが好ましい。より好ましくは１０〜１００質量％、さらに好ましくは１５〜１００％である。基層（ＩＩ）中のポリプロピレン原料Ｂの含有量が５質量％未満であるとフィルムの引張弾性率が高くなりすぎＰＰ粉が発生しやすくなる場合がある。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、表層（Ｉ）の厚みｄが０．１〜２．０μｍであることが好ましい。より好ましくは０．２〜１．５μｍ、さらに好ましくは０．３〜１．０μｍ、さらに好ましくは０．３〜０．８μｍである。表層（Ｉ）の厚みｄが２．０μｍを超えると、フィルムの引張弾性率が大きくなりすぎて、ＰＰ粉が発生しやすくなる場合がある。０．１μｍ未満では、フィルムの厚み方向の弾性率が不足し、ＰＰ粉が発生しやすくなったり、積層精度が不安定となり、表層（Ｉ）の厚みムラが大きくなる場合がある。表層（Ｉ）の厚みｄは他の物性を悪化させない範囲内で、押出機のスクリュウ回転数、未延伸シートの幅、製膜速度、延伸倍率などにより調整可能である。なお、フィルムの両表面に表層（Ｉ）を設ける場合は、それぞれの層について、上記範囲を満たすことが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルム全体の厚みに対する表層（Ｉ）の割合が１〜１５％であることが好ましい。より好ましくは１〜１０％、さらに好ましくは１〜５％である。表層（Ｉ）の割合が１５％を超えると、フィルムの引張弾性率が大きくなりすぎて、ＰＰ粉が発生しやすくなる場合がある。１％未満では、フィルムの厚み方向の弾性率が不足し、ＰＰ粉が発生しやすくなったり、積層精度が不安定となり、表層（Ｉ）の厚みムラが大きくなる場合がある。表層（Ｉ）の厚みｄは他の物性を悪化させない範囲内で、押出機のスクリュウ回転数、未延伸シートの幅、製膜速度、延伸倍率などにより調整可能である。なお、フィルムの両表面に表層（Ｉ）を設ける場合が好ましく、その場合は、それぞれの層について、上記範囲を満たすことが好ましい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、上述した積層構成の内、少なくとも片面の表層に易滑粒子または融点が１８０℃以上の樹脂を含むことが、摩擦係数低減の観点から好ましく、特に、融点が１８０℃以上の樹脂を含むことがより好ましい。

易滑粒子としては、本発明の効果を損なわないものであれば特に限定はされず、例えば無機粒子や有機粒子などが使用できる。無機粒子としては、シリカ、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、カーボンブラック、ゼオライト粒子等、有機粒子としては、アクリル系樹脂粒子、スチレン系樹脂粒子、ポリエステル系樹脂粒子、ポリウレタン系樹脂粒子、ポリカーボネート系樹脂粒子、ポリアミド系樹脂粒子、シリコーン系樹脂粒子、フッ素系樹脂粒子、あるいは上記樹脂の合成に用いられる２種以上のモノマーの共重合樹脂粒子等が挙げられる。ただし、ポリプロピレン樹脂は表面エネルギーが低いために、粒子を添加して延伸すると、延伸時に粒子界面が剥離してボイドが発生し、ヘイズが上昇して透明性が低下する場合がある。透明性向上の観点から、表面にシランカップリング処理をした上記無機粒子または有機粒子を用いることが好ましく、特にシランカップリング処理したシリカ粒子が好ましい。

易滑粒子の平均粒子径は、０．０１μｍ以上１．０μｍ未満であることが好ましい。平均粒子径が０．０１μｍ未満であると、粒子が凝集して粗大粒子となり、透明性が低下する場合がある。平均粒子径が１．０μｍ以上であると、延伸時に粒子界面にボイドが発生しやすくなり、透明性が低下する場合がある。また、表層に添加した粒子が製膜中に脱落し、表面粗さが大きくなったり、ヘイズが上昇する場合がある。平均粒子径は、０．１５μｍ以上０．９μｍ未満であることがより好ましく、０．１５μｍ以上０．８μｍ未満であることがさらに好ましく、０．１５μｍ以上０．３μｍ未満であることが最も好ましい。また、ハンドリング性向上の観点から、２種類以上の平均粒子径の異なる粒子を併用しても構わない。ここでいう、平均粒子径とは、レーザー回折散乱法にて測定し、重量基準で算出した。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、表層（Ｉ）に易滑粒子を含むことが好ましい。このとき易滑粒子を含む層の厚みは０．２〜２．０μｍであることが好ましい。０．２μｍ未満であると、製膜中に易滑粒子が脱落する場合がある。２．０μｍを超えると、ヘイズが上昇し透明性が低下する場合がある。易滑粒子を含む層の厚みは０．２〜１．６μｍであることがより好ましく、０．３〜１．４μｍであることがさらに好ましい。

易滑粒子を含む層の原料における、易滑粒子の含有量は、０．０１質量％以上１．０質量％未満であることが好ましい。含有量が０．０１質量％未満では、摩擦係数低減の効果が得られない場合がある。含有量が１．０質量％以上では、ヘイズが上昇し透明性が低下する場合がある。含有量は、より好ましくは０．０５質量％以上０．９質量％未満であり、さらに好ましくは０．１質量％以上０．８質量％未満である。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、摩擦係数低減の観点から、融点が１８０℃以上の樹脂を含有することも好ましい。融点はより好ましくは１８０℃以上２４０℃以下であり、さらに好ましくは２００℃以上２３０℃以下である。フィルムの表層に融点が１８０℃以上の樹脂を含有させ、後述する条件でフィルム化することにより、フィルム表面に微細な突起を形成させることが可能となり、滑り性を向上させることができる。このような場合は、表層（Ｉ）と基層（ＩＩ）の少なくとも２層からなるフィルムであって、表層（Ｉ）には融点が１８０℃以上の樹脂が含まれることが好ましい。融点が１８０℃以上の樹脂を表層（Ｉ）に存在させると、後述する溶融押出工程では、融解してポリプロピレン中に分散し、延伸工程では変形せず上述した突起を形成可能となる。形成させる突起を上述したような微細なものにするためには、溶融押出工程において融点が１８０℃以上の樹脂がポリプロピレン中に微分散することが必要であり、ポリプロピレンとの親和性が高いことが重要である。この観点から融点が１８０℃以上の樹脂はオレフィン系樹脂であることが好ましいが、オレフィン系樹脂の中でも、特に、４−メチルペンテン−１単位を含んでなるオレフィン系樹脂を主成分とすることが好ましい。４−メチルペンテン−１単位を含む樹脂は非オレフィン系樹脂と比較して、ポリプロピレン樹脂との親和性が高いため、分散性を高めることができる。４−メチルペンテン−１単位を含んでなるオレフィン系樹脂としては、例えば、三井化学株式会社製、“ＴＰＸ”（登録商標）ＤＸ３１０、“ＴＰＸ”（登録商標）ＤＸ２３１、“ＴＰＸ”（登録商標）ＭＸ００４などが例示できる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムにおいて、表層（Ｉ）の樹脂組成物のうち、４−メチルペンテン−１単位を含んでなるオレフィン系樹脂の含有量は、０．１〜５質量％であることが好ましく、より好ましくは０．１〜４質量％、さらに好ましくは０．１〜３質量％、さらに好ましくは０．１〜２．５質量％である。４−メチルペンテン−１単位を含んでなるオレフィン系樹脂の含有量が５質量％より多い場合、突起が長手方向に長い山脈状になる場合があり、基材フィルムやカバーフィルムとして用いた際、製品の表面に凹凸を転写してしまう場合や、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムに粘着層を塗工して保護フィルムとして使用する際など、巻取りが困難な場合においてエア噛みなどの欠点が生じやすくなる場合がある。含有量が０．１質量％より少ない場合、形成される突起の頻度が低くなりすぎて、滑り性向上に寄与せず、巻取性が低下する場合がある。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの表層に高融点樹脂を含有することが好ましいが、フィルム表面に形成させる突起を微細なものにするためには、高融点樹脂とポリプロピレン樹脂のブレンド条件、及び、フィルム製膜時の溶融押出条件を制御することが非常に重要である。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの表層に使用する原料は、高融点樹脂とポリプロピレン樹脂をブレンドするが、あらかじめ二軸押出機で混練させてチップ化しておく手法が好ましい。この際の混練温度は高融点樹脂の融点より高い方が分散均一性の観点から好ましく、１０℃以上がより好ましく、２０℃以上がさらに好ましい。混練温度が高融点樹脂の融点より低い場合、分散性が低下し、突起が粗大になる場合がある。混練温度の上限は特に定めないが、あまり高い場合、ポリプロピレン樹脂の熱分解が起きる場合があり、２８０℃が上限である。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、溶融押出する際の押出温度が高融点樹脂の融点以下であることが好ましい。より好ましくは１０℃以下であり、２０℃以下がさらに好ましい。高融点樹脂の融点以上の温度で溶融押出をした場合、ポリプロピレン樹脂中に均一微細分散した高融点樹脂が溶融し、融合粗大化したり、押出時の剪断流動により長く伸ばされる場合がある。その結果、フィルム表面の突起が粗大になる場合がある。溶融温度の下限は特に定めないが、あまり低い場合、押出時のろ圧上昇やポリプロピレン樹脂の未溶融物が発生する場合があり、２００℃が下限である。

上述した易滑粒子または融点が１８０℃以上の樹脂は、目的や用途に応じ少なくともどちらか一方を含んでいることが好ましいが、両方含んでいても構わない。

次に本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの製造方法を説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。

まず、ポリプロピレン原料Ａを９０質量部と４−メチル−１−ペンテン系重合体を１０質量部、二軸押出機に投入し、マスター原料を作製する。この際の溶融混練温度は、２３０〜２８０℃、より好ましくは２４０〜２８０℃、さらに好ましくは２５０〜２８０℃である。マスター原料、２０質量部とポリプロピレン原料Ａ、８０質量部をドライブレンドしてＡ層（表層（Ｉ））用の単軸押出機に供給し、ポリプロピレン原料Ａ、６０質量部とポリプロピレン原料Ｂ、４０質量部とをＢ層（基層（ＩＩ）））用の単軸押出機に供給し、２００〜２６０℃にて溶融押出を行う。そして、ポリマー管の途中に設置したフィルターにて異物や変性ポリマーなどを除去した後、マルチマニホールド型のＡ層／Ｂ層／Ａ層複合Ｔダイにて積層し、キャスティングドラム上に吐出し、Ａ層／Ｂ層／Ａ層の層構成を有する積層未延伸シートを得る。この際、積層厚み比は、１／８／１〜１／５０／１が好ましい。また、キャスティングドラムは表面温度が１０〜４０℃であることが、透明性の観点から好ましい。また、Ａ層／Ｂ層の２層積層構成としても構わない。

この際、口金のリップ温度を溶融押出温度から２０〜４０℃低温に設定することが好ましく、３０〜４０℃がより好ましい。リップ温度を低温化することで、口金内壁に接する溶融ポリマーの剪断応力が高くなり、フィルム表層の配向が特に高まり、厚み方向の弾性率が高くなることを見出した。

キャスティングドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、平面性が良好でかつ表面粗さの制御が可能なエアナイフ法が好ましい。エアナイフのエア温度は、０〜５０℃、好ましくは０〜３０℃で、吹き出しエア速度は１３０〜１５０ｍ／ｓが好ましい。また、フィルムの振動を生じさせないために製膜下流側にエアが流れるようにエアナイフの位置を適宜調整することが好ましい。

また、キャスティングドラムへ密着させた後に、フィルムの非キャスティングドラム面をさらに強制的に冷却させることで、非キャスティングドラム面のβ晶生成を抑えることができ、フィルムの平滑性や透明性を向上させることができる。非キャスティングドラム面の冷却方法は、エアによる空冷、プレスロール法、水中キャスト法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、設備として簡易で、表面粗さの制御がし易く、平滑性が良好であるエアによる空冷が好ましい。

得られた未延伸シートは、縦延伸工程に導入される。縦延伸工程ではまず複数の１２０℃以上１５０℃未満に保たれた金属ロールに未延伸シートを接触させて予熱し延伸温度まで昇温され、周速差を設けたロール間で長手方向に３〜８倍に延伸した後、室温まで冷却する。この際、最も高温の予熱ロールの温度（予熱温度）は１４０℃以上が好ましく、１４２℃以上がより好ましく、１４５℃以上がさらに好ましい。最も高温の予熱ロールの温度を１４０℃以上とすることにより、厚み方向の弾性率を高めることができ好ましい。また、予熱温度は、ポリプロピレン原料Ｂの融点より高いことが好ましく、２０℃以上高いことがより好ましく、４０℃以上がさらに好ましく、６０℃以上が最も好ましい。内層に使用されるポリプロピレン原料Ｂの融点以上の温度で延伸することで、延伸応力が低下し、フィルムの引張弾性率を低下することができる。ただし、１５０℃以上であると、フィルムの表面が粗れ、透明性が低下する場合がある。また延伸倍率が３倍未満であるとフィルムの表面が粗れ、透明性が低下する場合がある。また、この際、周速差を設けたロールの内、下流側の速度の速いロールの温度は、上流側のロールの温度より１０℃以上低いことが摩擦係数低減の観点から好ましい。

次いで縦一軸延伸フィルムをテンターに導いてフィルムの端部をクリップで把持し１４０〜１６５℃の温度で幅方向に７〜１３倍に横延伸する。延伸温度が低いと、フィルムが破断したり透明性が低下する場合があり、延伸温度が高すぎると、フィルムの配向が弱く強度が低下する場合がある。また、倍率が高いとフィルムが破断する場合があり、倍率が低いとフィルムの配向が弱く強度が低下する場合がある。

続く熱処理および弛緩処理工程ではクリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に２〜２０％の弛緩率で弛緩を与えつつ、１００℃以上１６０℃度未満の温度で熱固定し、クリップで幅方向を緊張把持したまま８０〜１００℃での冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップを解放し、ワインダ工程にてフィルムエッジ部をスリットし、フィルム製品ロールを巻き取る。

以上のようにして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムは、包装用フィルム、表面保護フィルム、工程フィルム、衛生用品、農業用品、建築用品、医療用品など様々な用途で用いることができるが、特に表面平滑性や品位に優れることから、表面保護フィルム、溶液製膜用工程フィルムなどの工程フィルム、離型フィルムとして好ましく用いることができる。溶液製膜用工程フィルムとは、高分子溶液を流延する際の支持体を指す。溶液製膜用工程フィルム上に流延された、溶液フィルムや、乾燥や洗浄工程などを経て、工程フィルムから剥離することで製膜される。

離型フィルムとは、光学フィルムや粘着フィルム、半導体、電子部品などを製造、移送する工程での傷付き防止や汚染を防ぐ目的として使用されるフィルムを指す。

次に、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを粘着フィルム用の塗工基材として用いる場合の例について説明する。

粘着層に用いる粘着剤は、特に限定されず、ゴム系、ビニル重合系、縮合重合系、熱硬化性樹脂系、シリコーン系などを用いることができる。この中で、ゴム系の粘着剤としては、ブタジエン−スチレン共重合体系、ブタジエン−アクリロニトリル共重合体系、イソブチレン−イソプレン共重合体系などを挙げることができる。ビニル重合系の粘着剤としては、アクリル系、スチレン系、酢酸ビニル−エチレン共重合体系、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体系などを挙げることができる。また、縮合重合系の粘着剤としては、ポリエステル系を挙げることができる。さらに熱硬化樹脂系の粘着剤としては、エポキシ樹脂系、ウレタン樹脂系などを挙げることができる。

これらの中でも透明性に優れ、耐候性、耐熱性、耐湿熱性、基材密着性等を考慮すると、アクリル系粘着剤が好適に用いられる。かかるアクリル系粘着剤の具体例としては、綜研化学（株）製 「ＳＫダイン」（登録商標）１３１０、１４３５、ＳＫダイン１８１１Ｌ、ＳＫダイン１８８８、ＳＫダイン２０９４、ＳＫダイン２０９６、ＳＫダイン２１３７、ＳＫダイン３０９６、ＳＫダイン１８５２等が好適な例として挙げられる。

また、前記のアクリル系粘着剤には、硬化剤をともに用いることが好ましい。硬化剤の具体例としては、例えばイソシアネートの場合、トルエンジイソシアネート、２，４−トリレンジイソシアネート、２，６−トリレンジイソシアネート、１，３−キシリレンジイソシアネート、１，４−キシレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４‘−ジイソシアネート、ジフェニルメタン−２−４’−ジイソシアネート、３−メチルジフェニルメタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン−４―４‘−ジイソシアネート、ジシキウロヘキシルメタン−２−４’−ジイソシアネート、リジンイソシアネートなどがあげられる。硬化剤の混合割合は、粘着剤１００質量部に対して、０．１〜１０質量部、好ましくは０．５〜５質量部である。０．１質量部より少ないと乾燥炉内で粘着剤層の硬化が不十分となり、裏取られが生じる場合がある。１０質量部を超えると、余剰となった硬化剤が基板に移行したり高温時にガス化して汚染原因となることがある。

また、アクリル系粘着剤には、被着体（ガラスや機能フィルム）の材質に応じて、酸化防止剤や紫外線吸収剤、シランカップリング剤、金属不活性剤などを適宜添加配合してもよい。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いた粘着フィルムは、粘着層の厚みｄが１．０μｍ以下であることが好ましい。より好ましくは０．８μｍ以下、さらに好ましくは０．６μｍ以下、さらに好ましくは０．４μｍ以下である。粘着層の厚みｄが１．０μｍを超えると、基材フィルムの背面と粘着層表面との滑り性が悪化して巻取りが困難となる場合がある。また、粘着層の裏取られが生じる場合がある。裏取られとは、基材フィルムの片面に粘着層の溶液を塗工後、乾燥炉内で乾燥・硬化して本発明の粘着フィルムを、離型フィルムを介することなくロール状に巻き取った後、使用時に粘着フィルムを巻き出す際、基材フィルムの背面に粘着層の一部が移行してしまう現象をさす。粘着層の厚みｄが１．０μｍを超えると、乾燥炉での粘着層の乾燥が不十分となり、裏取られが生じる場合がある。更に、粘着層の厚みが厚いと本発明のフィルムを製品に貼合し、蒸着やスパッタなど減圧が必要な工程に用いる場合などに、粘着層からの揮発成分が減圧度低下の障害になる場合がある。粘着層の厚みを上記範囲とする方法は公知の技術を用いることができ、粘着層の溶液の固形分濃度や各種塗工方法における塗工厚み調整により制御可能である。粘着層の厚みは薄すぎると安定した塗工が困難であったり、粘着力が低すぎて被着体に粘着しない場合があるため、０．１μｍ程度が下限である。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いた粘着フィルムは、ガラス板に貼り合わせた後の１８０℃剥離力が１Ｎ／２５ｍｍ以下であることが好ましい。剥離力はより好ましくは、０．５Ｎ／２５ｍｍ以下、さらに好ましくは０．２Ｎ／２５ｍｍ以下、さらに好ましくは０．０５Ｎ／２５ｍｍ以下である。剥離力が１Ｎ／２５ｍｍを超えると、基材フィルムの背面と粘着層表面との滑り性が悪化して巻取りが困難となる場合や裏取られが生じる場合がある。剥離力を上記範囲とするには、粘着層の組成や厚みを後述する範囲とすること、また、フィルムの原料組成や製膜条件を後述する範囲とし、基材フィルムの表面粗さを制御することが効果的である。剥離力が０．０１Ｎ／２５ｍｍ未満であると、被着体との貼り合わせ後、搬送中などに粘着フィルムが剥がれてしまう場合があるため、下限は０．０１Ｎ／２５ｍｍ程度である。

次に粘着層の製造方法を説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。

まず、粘着層用の塗剤を準備する。塗剤は、上述した粘着剤や硬化剤などの添加剤を溶媒に溶かし用いることができる。溶剤は、コーターでの乾燥温度や塗剤の粘度などによって適宜調整して用いることができ、具体例としては、メタノールやエタノール、イソプロピルアルコール、ｎ一ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、エチレングリコールモノメチルエーテル、１−メトキシ−２−プロパノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、シクロヘキサノン、トルエン、酢酸エチル、酢酸ブチル、イソプロピルアセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジアセチルアセトン、アセチルアセトンから選ばれる少なくとも１種以上の溶剤を用いることができる。

塗剤中の固形分濃度は、塗剤の粘度や粘着層の厚みにより適宜選択されるものであるが、５〜２０質量％であることが好ましい。

次に、コーターに上述した基材フィルムを搬送させ、粘着層用の塗剤を塗工する。ここで、粘着層を塗工する面は、基材フィルムのどちらの面でも構わないが、塗工面には予めコロナ処理などの前処理により、塗剤との濡れ性を向上しておくことが好ましい。一方、基材フィルムの背面は離型性を向上させるため、コロナ処理などの前処理を実施しないことが好ましい。塗布方式（塗工方式）は特に限定されず、メタバー方式、ドクターブレード方式、グラビア方式、ダイ方式、ナイフ方式、リバース方式、ディップ方式など既存の塗工方式を採用することができる。ただし、上述したとおり粘着層厚みは、１．０μｍ以下と薄膜であることが好ましく、薄膜の塗工層を安定して得られる観点から、グラビア方式やリバース方式が好ましい。

基材フィルムに粘着層用の塗剤を塗工後、乾燥炉に導き塗剤中の溶媒を除去して粘着フィルムを得る。ここでの乾燥温度は基材フィルムの耐熱性や溶剤の沸点により適宜設定されるものであるが、６０〜１７０℃であることが好ましい。６０℃未満であると、粘着層の硬化が十分に進まず裏取られが生じる場合がある。１７０℃を超えると、基材フィルムが変形し平面性が悪化する場合がある。また乾燥時間は、１５〜６０秒であることが好ましい。１５秒未満では、粘着層の硬化が十分に進まず裏取られが生じる場合がある。６０秒を超えると生産性が低下するため好ましくない。

乾燥後の粘着フィルムを離型フィルム等を用いずに巻取機で巻取り、粘着フィルムロールを得ることができる。本発明の粘着フィルムは、上述した構成とすることにより、粘着層の硬化が十分進み、基材フィルムの背面と粘着層表面との滑り性も良好なことから、離型フィルムを介することなく巻き取っても裏取られや巻取り時のシワ発生などの問題がなく、品位の良い粘着フィルムロールを得ることができる。ただし、必要に応じて離型フィルムを用いて巻き取っても構わない。

以上のようにして得られた粘着フィルムは、包装用フィルム、表面保護フィルム、工程フィルム、衛生用品、農業用品、建築用品、医療用品など様々な用途で用いることができるが、特に表面平滑性に優れることから、表面保護フィルム、工程フィルムとして好ましく用いることができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを離型フィルムとして用いる例を、光学部材用の離型フィルムを例にとって説明する。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムをコーターから巻き出し、片面に粘着剤を塗工して８０〜１００℃で乾燥し、粘着フィルムを得る。その後、光学用部材の製膜工程や検査工程で、粘着フィルムを貼り合わせて使用することができる。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、表面が平滑であるため、光学部材への表面凹凸転写が少なく、高精細な画像表示素子の部材用離型フィルムとして好ましく用いることができる。

本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムを溶液製膜用工程フィルムとして用いる例を説明する。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムをコーターから巻き出し、ポリマー溶液を塗工して８０〜１００℃で乾燥し、その後、工程フィルムから溶液製膜フィルムを剥離して、溶媒が完全に除去されるまで更に乾燥して溶液製膜フィルムを得る。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、表面が平滑であるため、溶液製膜フィルムへの表面凹凸転写が少なく、品位の良いフィルムとして好ましく用いることができる。

以下、実施例により本発明を詳細に説明する。なお、特性は以下の方法により測定、評価を行った。

（１）フィルム厚み
マイクロ厚み計（アンリツ社製）を用いて測定した。フィルムを１０ｃｍ四方にサンプリングし、任意に５点測定し、平均値を求めた。

（２）ナノインデンテーション法により測定した厚み方向の弾性率（ＥＩＴ）
測定には（株）エリオニクス製のナノインデンター「ＥＮＴ−２１００」を用いて、ＩＳＯ １４５７７（２００２）に規定された方法に準じて測定した。二軸配向ポリプロピレンフィルムに、東亞合成株式会社製「“アロンアルファ”（登録商標）プロ用耐衝撃」を１滴塗布し、瞬間接着剤を介して二軸配向ポリプロピレンフィルムを専用のサンプル固定台に固定して、表面層側を測定面として測定を行った。測定には稜間角１１５°の三角錐ダイヤモンド圧子（Ｂｅｒｋｏｖｉｃｈ圧子）を用いた。測定データは「ＥＮＴ−２１００」の専用解析ソフト（ｖｅｒｓｉｏｎ ６．１８）により処理され、押込み弾性率ＥＩＴ（ＧＰａ）を測定した。測定は、フィルムの両面について、それぞれｎ＝１０で行い、その平均値を求め、表には両面の測定値の平均値の内、大きい方の値を記載した。

測定モード：負荷−除荷試験
最大荷重：０．５ｍＮ
最大荷重に達した時の保持時間：１秒
荷重速度、除荷速度：０．０５ｍＮ／ｓｅｃ 。

（３）長手（ＭＤ）方向および幅（ＴＤ）方向の引張弾性率
フィルムを試験方向長さ１５０ｍｍ×幅方向長さ１０ｍｍの矩形に切り出しサンプルとした。引張試験機（オリエンテック製テンシロンＡＭＦ／ＲＴＡ−１００）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１６１（１９９４）に規定された方法に準じて、２３℃、６５％ＲＨ雰囲気で５回測定を行い、平均値を求めた。ただし、初期チャック間距離５０ｍｍとし、引張速度を３００ｍｍ／分として、試験を開始してから荷重が１Ｎを通過した点を伸びの原点とした。

（４）最大高さ粗さ（Ｓｚ）
測定は（株）菱化システムＶｅｒｔＳｃａｎ2.0 R5300GL-Lite-ACを使用し、付属の解析ソフトにより撮影画面を多項式４次近似にて面補正して表面形状を求めた。測定条件は下記のとおり。測定は、ＩＳＯ ２５１７８に規定された方法に準じて、フィルムの両面の最大高さ粗さを、それぞれｎ＝３で求め、その平均値を各面のＳｚとして採用した。

製造元 ： 株式会社菱化システム
装置名 ： ＶｅｒｔＳｃａｎ2.0 R5300GL-Lite-AC
測定条件 ： CCDカメラ SONY HR-57 1/2インチ
対物レンズ ５ｘ
中間レンズ ０．５ｘ
波長フィルタ 530nm white
測定モード：Ｗａｖｅ
測定ソフトウェア ：VS-Measure Version5.5.1
解析ソフトウェア ：VS-Viewer Version5.5.1
測定面積：１.２５２×０．９３９ｍｍ^２ 。

（５）フィルムのヘイズ
フィルムを、ヘイズメーター（日本電色工業社製、ＮＤＨ−５０００）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１３６（２０００）に準じて２３℃でのヘイズ値（％）を３回測定し、平均値を用いた。

（６）静摩擦係数μｓ
東洋テスター工業製摩擦測定器を用い、ＡＳＴＭ Ｄ１８９４に準じて、フィルムの一方の面と他方の面とが接触するように重ねてＭＤ方向同士を摩擦させた時の初期の立ち上がり抵抗値を測定し、最大値を静摩擦係数μｓとした。ただし、初期の立ち上がりが大きくて測定値上限（５．０）を超えた場合は測定不能とした。サンプルは、幅８０ｍｍ、長さ２００ｍｍの長方形とし、５セット（１０枚）切り出した。５回測定を行い、平均値を求めた。

（７）フィルム品位評価
実施例において縦延伸後のフィルムを採取し、微分干渉顕微鏡を用いて反射モード、観察倍率４００倍で、フィルム３ｃｍ四方についてフィルム表面を観察した。この際、側面からＬＥＤライトを当てた時に明るく見え、ＰＰフィルムと同色の異物をＰＰ粉とし、その中から５０μｍ以上の異物の数をカウントし、以下の基準で評価した。観察はキャスティングドラムが接触した面で実施した。ＰＰ粉の数が１０個以下である場合、被着体への影響が少なく、離型フィルム、溶液製膜用工程フィルム、粘着フィルムとして好適に用いられる。

Ａ：ＰＰ粉の個数が３個以下
Ｂ：ＰＰ粉の個数が４〜１０個
Ｃ：ＰＰ粉の個数が１１個以上。

（８）被着体への転写評価
二軸配向ポリプロピレンフィルムおよび厚み４０μｍの日本ゼオン株式会社製“ゼオノアフィルム”（登録商標）を幅１００ｍｍ、長さ１００ｍｍの正方形にサンプルリングし、二軸配向ポリプロピレンフィルムの粗面と“ゼオノアフィルム”とが接触するように重ねて、それを２枚のアクリル板（幅１００ｍｍ、長さ１００ｍｍ）に挟んで、２ｋｇの荷重をかけ、２３℃の雰囲気下で２４時間静置した。２４時間後に、“ゼオノアフィルム”の表面（二軸配向ポリプロピレンフィルムが接していた面）を目視で観察し、以下の基準で評価した。

Ａ：きれいであり、荷重をかける前と同等
Ｂ：弱い凹凸が確認される
Ｃ：強い凹凸が確認される。

（実施例１）
結晶性ポリプロピレン（ＰＰ（ａ））（プライムポリマー（株）製、ＴＦ８５０Ｈ、ＭＦＲ：２．９ｇ／１０分、メソペンタッド分率：０．９４、融点：１６４℃）を９０質量部、４−メチル−１−ペンテン系重合体（三井化学（株）製、ＭＸ００４）を１０質量部がこの比率で混合されるように計量ホッパーから二軸押出機に原料供給し、２６０℃で溶融混練を行い、ストランド状にダイから吐出して、２５℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットしてＡ層用のポリプロピレン原料（１）を得た。

表層（Ａ）用のポリプロピレン原料として上記ポリプロピレン原料（１）２０質量部と上記結晶性ＰＰ（ａ）８０質量部とをドライブレンドして、Ａ層用の単軸の溶融押出機に供給し、コア層（Ｂ）用のポリプロピレン原料として、住友化学製ポリプロピレン樹脂ＦＳＸ２０Ｌ８（ＭＦＲ＝２．０ｇ／１０分、アイソタクチックインデックス（ＩＩ）＝９６％）９０質量部と出光興産株式会社製“エルモーデュ”（L-MODU）（登録商標）Ｓ９０１（ＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎ、融点：８０℃）１０質量部とをドライブレンドして、Ｂ層用の単軸の溶融押出機に供給し、溶融温度２４０℃、リップ温度２００℃で溶融押出を行い、１０μｍカットの焼結フィルターで異物を除去後、フィードブロック型のＡ／Ｂ／Ａ複合Ｔダイにて１／２８／１の厚み比で積層し、２５℃に表面温度を制御したキャスティングドラムに吐出し、エアナイフによりキャスティングドラムに密着させた。その後、キャスティングドラム上のシートの非冷却ドラム面に、温度３０℃、圧力０．３ＭＰａの圧空エアを噴射させて冷却し、未延伸シートを得た。続いて、該シートをセラミックロールを用いて１４７℃に予熱し、周速差を設けたロール間でフィルムの長手方向に４．０倍延伸を行った。この時、周速差を設けたロールの内、上流側のロールの温度は１４５℃、下流側の速度の速いロールの温度は、７０℃とした。次にテンター式延伸機に端部をクリップで把持させて導入し、１７０℃で３秒間予熱後、１６５℃で８．０倍に延伸し、幅方向に１０％の弛緩を与えながら１５０℃で熱処理をおこない、その後１００℃の冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップを解放し、幅８００ｍｍのフィルムをコアに巻き取った。この時の巻取り張力は５０Ｎ／ｍであった。２５℃の雰囲気下で４８時間保管後に、両端部１００ｍｍずつをスリットして幅６００ｍｍとし、１００Ｎ／ｍでコアに巻取り、厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（実施例２）
実施例１において、表層（Ａ）用のポリプロピレン原料として、結晶性ポリプロピレン（ＰＰ（ａ））１００質量部をＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（実施例３）
実施例１において、積層時の厚み比を１／３８／１とし、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（実施例４）
実施例１において、積層時の厚み比を１／１０／１とし、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（実施例５）
実施例１において、キャスティングドラムの温度を３５℃とし、更に縦延伸の予熱温度を１４２℃とし、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（実施例６）
実施例１において、キャスティングドラムの温度を４０℃とし、更に縦延伸の予熱温度を１４０℃とし、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（実施例７）
実施例１において、表層（Ａ）用のポリプロピレン原料として上記ポリプロピレン原料（１）２０質量部と上記結晶性ＰＰ（ａ）８０質量部とをドライブレンドして、Ａ層用の単軸の溶融押出機に供給し、コア層（Ｂ）用のポリプロピレン原料として、住友化学製ポリプロピレン樹脂ＦＳＸ２０Ｌ８（ＭＦＲ＝２．０ｇ／１０分、アイソタクチックインデックス（ＩＩ）＝９６％）９０質量部と住友化学製“タフセレン”Ｈ３００２（ＭＦＲ＝３．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点：８０℃）８質量部とをドライブレンドして、Ｂ層用の単軸の溶融押出機に供給し、溶融温度２４０℃、リップ温度２００℃で溶融押出を行い、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（比較例１）
実施例２において、コア層（Ｂ）用のポリプロピレン原料として、結晶性ポリプロピレン（ＰＰ（ａ））１００質量部をＢ層用の単軸の溶融押出機に供給し（表層およびコア層に同じ原料を用いた）、それ以外は実施例２と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（比較例２）
実施例１において、コア層（Ｂ）用のポリプロピレン原料として、住友化学製ポリプロピレン樹脂ＦＳＸ２０Ｌ８を５０質量部と出光興産株式会社製“エルモーデュ”（L-MODU）Ｓ９０１を５０質量部とをドライブレンドして、Ｂ層用の単軸の溶融押出機に供給し、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（比較例３）
実施例１において、積層時の厚み比を１／２５８／１とし、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（比較例４）
実施例１において、積層時の厚み比を１／７．６／１とし、それ以外は実施例１と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

（比較例５）
実施例３において、溶融押出時のリップ温度を２４０℃、縦延伸の予熱温度を１３５℃とし、それ以外は実施例３と同様の方法で厚み２４μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの物性および評価結果を表１に示す。

Claims (8)

1. 表層（Ｉ）（Ａ層、表層（Ａ））／基層（ＩＩ）（Ｂ層、コア層（Ｂ））／表層（Ｉ）（Ａ層、表層（Ａ））の３層構成を有する二軸配向ポリプロピレンフィルムであって、前記表層（Ｉ）はメソペンタッド分率が０．９４以上であるポリプロピレン原料Ａを９６質量％以上含み、前記基層（ＩＩ）は、非晶性ポリプロピレン、低立体規則性ポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレン、α−オレフィン共重合体、ランダムコポリマー、ブロックポリプロピレンから選択されるポリプロピレン原料Ｂを５〜１００質量％含み、ナノインデンテーション法により測定した少なくとも片面の２３℃における厚み方向の弾性率が２．０ＧＰａ以上であり、かつ、２３℃におけるＭＤ方向とＴＤ方向の引張弾性率の和が６．６ＧＰａ以下である、二軸配向ポリプロピレンフィルム。
2. フィルムの最大高さ粗さＳｚが両面とも１０００ｎｍ以下である、請求項１に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
3. 少なくとも片面の最大高さ粗さＳｚ１が３００ｎｍ以下である、請求項１または２に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
4. 静摩擦係数μｓが０．５５以下である、請求項１〜３のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
5. ヘイズが１％以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
6. 請求項１〜５のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いた離型フィルム。
7. 請求項１〜５のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いた溶液製膜用工程フィルム。
8. 請求項１〜５のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルムに粘着剤層を設けた粘着フィルム。