JP6451280B2 - 多層プリント配線板の製造方法 - Google Patents
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Description
なお、本発明において、「第2の硬化性樹脂組成物層の厚み」とは、第2の硬化性樹脂組成物層について20mm以上の間隔をあけて測定した5点の厚みの測定値の平均値を指す。
本発明の多層プリント配線板の製造方法は、交互に積層された電気絶縁層および導体層を有する多層プリント配線板を製造する際に用いられる。
ここで、本発明の多層プリント配線板の製造方法の一例では、内層基板に対し、電気絶縁層の形成(電気絶縁層形成工程)と、電気絶縁層上への導体層の形成(導体層形成工程)とを実施して所望の層数の電気絶縁層および導体層が交互に積層された多層プリント配線板を製造する。なお、本発明の多層プリント配線板の製造方法の一例では、ビア用の穴を形成する工程と、穴を形成する際に発生したスミアを除去(デスミア)する工程と、穴内に導体を形成する工程とよりなるビア形成工程を実施して、多層プリント配線板にブラインドビア、ベリードビア、スルーホールビアなどのビアを設けてもよい。
ここで、本発明の多層プリント配線板の製造方法の一例の電気絶縁層形成工程において電気絶縁層を形成する内層基板としては、少なくとも一方の表面側に導体層(配線層)を有する既知の内層基板を用いることができる。具体的には、内層基板としては、特に限定されることなく、図1(a)および(b)に積層方向に沿う断面を示すような、基材11の上に電気絶縁層12と導体層13とを順次積層してなる内層基板10を用いることができる。
なお、十分に微細な配線を有する多層プリント配線板を製造する観点からは、導体層は、配線幅が15μm以下、好ましくは10μm以下で、且つ、配線間隔が15μm以下、好ましくは10μm以下の配線パターンを含むことが好ましい。
そして、本発明の多層プリント配線板の製造方法の一例の電気絶縁層形成工程は、所謂塗布法を用いて内層基板上に形成した第1の硬化性樹脂組成物層を硬化させて電気絶縁層の基板側部分を形成し、更に、所謂ラミネーション法を用いて形成した第2の硬化性樹脂組成物層を硬化させて電気絶縁層の表面側部分を形成することを特徴とする。
また、液状またはスラリー状の層形成用組成物を内層基板10に塗布して形成した第1の硬化性樹脂組成物層20および第1の硬化性樹脂組成物層20の硬化物よりなる第1の絶縁樹脂層20Aは表面の平坦性が低下し易いが、積層体30を用いて第2の硬化性樹脂組成物層31を形成すれば、表面の平坦性に優れる第2の硬化性樹脂組成物層31を第1の硬化性樹脂組成物層20の上に設けることができる。従って、表面の平坦性に優れる第2の硬化性樹脂組成物層31の硬化物よりなる第2の絶縁樹脂層31Aで電気絶縁層40の表面側部分を構成し、表面の平坦性に優れる電気絶縁層40を形成することができる。
更に、第1の硬化性樹脂組成物層20および第2の硬化性樹脂組成物層31を積層した状態で一緒に硬化させて電気絶縁層40を形成すれば、第1の硬化性樹脂組成物層20の硬化物よりなる第1の絶縁樹脂層20Aと、第2の硬化性樹脂組成物層31の硬化物よりなる第2の絶縁樹脂層31Aとの密着性を高めることができる。従って、電気絶縁層40内における層間剥離などの発生を抑制することができる。
なお、第1の硬化性樹脂組成物層20および第2の硬化性樹脂組成物層31は、単層構造であってもよいし、多層構造であってもよい。即ち、第1の硬化性樹脂組成物層20および/または第2の硬化性樹脂組成物層31は、複数の熱硬化性樹脂組成物層で構成されていてもよい。また、多層構造の第1の硬化性樹脂組成物層20および第2の硬化性樹脂組成物層31を構成する各熱硬化性樹脂組成物層の組成は、互いに同一であってもよいし、異なっていてもよい。
また、極性基を有する脂環式オレフィン重合体としては、シクロアルカン構造を有し、且つ、極性基としてアルコール性水酸基、フェノール性水酸基、カルボキシル基、アルコキシル基、エポキシ基、グリシジル基、オキシカルボニル基、カルボニル基、アミノ基、カルボン酸無水物基、スルホン酸基およびリン酸基からなる群より選択される少なくとも一種の官能基を有する重合体が好ましい。
また、極性基と反応して結合を形成することができる官能基を2個以上有する化合物としては、例えば、多価エポキシ化合物、多価イソシアナート化合物、多価アミン化合物、多価ヒドラジド化合物、アジリジン化合物、塩基性金属酸化物、有機金属ハロゲン化物などが挙げられる。これらは1種を単独で用いてもよいし2種以上を併用してもよい。また、これらの化合物と、過酸化物とを併用することで硬化剤として用いてもよい。
また、第1の硬化性樹脂組成物層20および第2の硬化性樹脂組成物層31を硬化させて得られる電気絶縁層40の線膨張率を低減する観点からは、第1の硬化性樹脂組成物層20の無機充填剤含有率は50質量%以上であることが好ましい。
更に、第1の硬化性樹脂組成物層20および第2の硬化性樹脂組成物層31を硬化させて得られる電気絶縁層40について、デスミア処理等の後の表面粗度の増加抑制と線膨張率の低減とを両立する観点からは、第1の硬化性樹脂組成物層20の無機充填剤含有率を第2の硬化性樹脂組成物層31の無機充填剤含有率よりも高くすることが好ましい。このようにすれば、表面粗度への影響が大きい第2の硬化性樹脂組成物層31の無機充填剤含有率を低くして電気絶縁層40の表面粗度の増加を抑制しつつ、表面粗度への影響が小さい第1の硬化性樹脂組成物層20の無機充填剤含有率を高くして電気絶縁層40の線膨張率を十分に低減することができるからである。
(1)上述した成分と、所望により有機溶剤などの溶剤とを混合して得た層形成用組成物を内層基板に塗布、散布または流延し、次いで、乾燥する方法。
(2)硬化性樹脂を形成し得る単量体および重合開始剤を含む単量体組成物と、硬化性樹脂以外の上述した成分と、所望により有機溶剤などの溶剤とを混合して得た層形成用組成物を内層基板に塗布、散布または流延し、次に、内層基板上で単量体を重合させて硬化性樹脂を形成し、最後に必要に応じて乾燥する方法。
(3)上述した成分と、所望により有機溶剤などの溶剤とを混合して得た層形成用組成物を支持体に塗布、散布または流延し、次いで、乾燥する方法。
(4)硬化性樹脂を形成し得る単量体および重合開始剤を含む単量体組成物と、硬化性樹脂以外の上述した成分と、所望により有機溶剤などの溶剤とを混合して得た層形成用組成物を支持体に塗布、散布または流延し、次に、支持体上で単量体を重合させて硬化性樹脂を形成し、最後に必要に応じて乾燥する方法。
ここで、上述した加熱圧着時間が層形成用組成物を支持体上で乾燥させる時間以上である場合には、第2の硬化性樹脂組成物層の形成と積層および圧着とを連続的に行うことができ、生産効率を高めることができる。
また、支持体32は、紫外線吸収性を有していることが好ましい。支持体32が紫外線吸収性を有していれば、電気絶縁層40にビア用の穴を形成する際等にエキシマレーザー、UVレーザー、UV−YAGレーザー等を用いたレーザー加工が容易になるからである。なお、本発明において、「紫外線吸収性を有する」とは、紫外可視吸光光度計により測定した波長355nmにおける光透過率が20%以下であることを指す。
更に、支持体32の表面粗さRaは、特に限定されないが、好ましくは1nm以上200nm以下、より好ましくは2nm以上150nm以下、更に好ましくは3nm以上100nm以下、特に好ましくは4nm以上70nm以下である。表面粗さRaが小さすぎると、取扱い性が低下してしまい、生産効率が悪化する場合がある。一方、表面粗さRaが大きすぎると、電気絶縁層40の表面に凹凸形状が転写されてしまい、電気絶縁層40の表面の平坦性が低下して電気絶縁層40上への導体層の形成が困難になる虞がある。
更に、上述したようにして形成される第1の硬化性樹脂組成物層20の厚みは、埋め込まれる導体層13の厚み以上であることが好ましく、第2の硬化性樹脂組成物層31よりも厚いことがより好ましく、1μm以上であることが更に好ましく、25μm以下であることが好ましい。第1の硬化性樹脂組成物層20の厚みが薄すぎると、基板側部分において導体層13の配線13aを良好に埋め込むことができない虞があるからである。また、第1の硬化性樹脂組成物層20の厚みが厚すぎると、電気絶縁層40が厚くなり過ぎるからである。
このようにして電気絶縁層40を形成した場合であっても、先の一例の電気絶縁層形成工程と同様に、基板側部分において配線13aが良好に埋め込まれており、且つ、表面の平坦性に優れる電気絶縁層40を形成することができる。
そして、上記電気絶縁層形成工程で形成した電気絶縁層40上への導体層の形成(図示せず)は、めっき法などの既知の方法を用いて行うことができる。具体的には、導体層は、必要に応じて電気絶縁層40上の支持体32を剥離した後、例えばフルアディティブ法やセミアディティブ法などを用いて電気絶縁層40上に形成することができる。
なお、電気絶縁層40にビア用の穴を形成する場合には、例えば導体層形成工程の前に、必要に応じて電気絶縁層40上の支持体32を剥離した後、レーザー加工やドリル加工などの既知の方法を用いて電気絶縁層40にビア用の穴を形成することができる。中でも、電気絶縁層40へのビア用の穴の形成は、支持体32を剥離する前に、支持体32上からレーザーを照射して行うことが好ましい。このように、レーザーを用いたビア用の穴の形成を、電気絶縁層から支持体32を剥離する前に(即ち、穴が形成される電気絶縁層40上に支持体32が位置する状態で)実施することにより、小径で、且つ、開口率(底径/開口径)が高い穴を形成することができる。
実施例および比較例において、電気絶縁層の埋め込み性および平坦性は、それぞれ以下の方法を使用して評価した。また、実施例および比較例において使用した硬化性樹脂組成物および内層基板は、それぞれ以下のようにして調製した。
得られた基板の中央部分10mm角(縦10mm×横10mm)を光学顕微鏡により観察し、以下の評価基準に従って評価した。ボイドとは硬化樹脂(硬化物)の存在しない部分(空隙)であり、ここでは最大径が5μm以上のものを指す。観察されたボイドの個数が少ないほど、埋め込み性に優れていることを示す。
A:ボイドが観察されなかった
B:ボイドが1個以上9個以下観察された
C:ボイドが10個以上観察された
<平坦性>
得られた基板について、電気絶縁層の下部に配線がある部分とない部分との段差を触針式段差膜厚計(Tencor Instruments製 P−10)にて測定し、以下の基準で、平坦性を評価した。段差が小さいほど、平坦性に優れていることを示す。
A:段差が2μm未満
B:段差が2μm以上3μm未満
C:段差が3μm以上
ビフェニル構造を有する多価エポキシ化合物としてのビフェニルジメチレン骨格ノボラック型エポキシ樹脂(商品名「NC−3000L」、日本化薬社製、エポキシ当量269)50部、3価以上の多価グリシジル基含有エポキシ化合物としてのテトラキスヒドロキシフェニルエタン型エポキシ化合物(商品名「jER 1031S」、三菱化学社製、エポキシ当量200、軟化点90℃)50部、トリアジン構造含有フェノール樹脂としてのトリアジン構造含有クレゾ−ルノボラック樹脂(商品名「フェノライト LA−3018−50P」、不揮発分50%のプロピレングリコールモノメチルエーテル溶液、DIC社製、活性水酸基当量154)30部(トリアジン構造含有クレゾ−ルノボラック樹脂換算で15部)、活性エステル化合物(商品名「エピクロン HPC−8000−65T」、不揮発分65%のトルエン溶液、DIC社製、活性エステル基当量223)115.3部(活性エステル化合物換算で75部)、ポリフェニレンエーテル化合物としての両末端スチリル基変性ポリフェニレンエーテル化合物(商品名「OPE−2St1200」、三菱瓦斯化学社製、2,2’,3,3’,5,5’−ヘキサメチルビフェニル−4,4’−ジオール・2,6−ジメチルフェノール重縮合物とクロロメチルスチレンとの反応生成物、数平均分子量(Mn)=1200、60%トルエン溶液)30部、無機充填剤としてのシリカ(商品名「SC2500−SXJ」、アドマテックス社製)650部、老化防止剤としてのヒンダードフェノール系酸化防止剤(商品名「イルガノックス(登録商標)3114」、BASF社製)1部、および、メチルエチルケトン110部を混合し、遊星式攪拌機で3分間攪拌した。更にこれに、硬化促進剤として1−べンジル−2−フェニルイミダゾールをアニソールに30%溶解した溶液8.3部(1−べンジル−2−フェニルイミダゾール換算で2.5部)、および、硬化剤としてのジクミルパーオキサイド(商品名「パーカドックスBC−FF」、化薬アクゾ社製)0.3部を混合し、遊星式攪拌機で5分間攪拌して硬化性樹脂組成物1のワニス(スラリー状の層形成用組成物)を得た。なお、ワニス中、無機充填剤の含有量は、固形分換算で75%であった。
<硬化性樹脂組成物2の調製>
重合1段目として5−エチリデン−ビシクロ[2.2.1]ヘプト−2−エン35モル部、1−ヘキセン0.9モル部、アニソール340モル部およびルテニウム系重合触媒として4−アセトキシベンジリデン(ジクロロ)(4,5−ジブロモ−1,3−ジメシチル−4−イミダゾリン−2−イリデン)(トリシクロヘキシルホスフィン)ルテニウム(C1063、和光純薬社製)0.005モル部を窒素置換した耐圧ガラス反応器に仕込み、攪拌下、80℃で30分間の重合反応を行ってノルボルネン系開環重合体の溶液を得た。
次いで、重合2段目として重合1段目で得た溶液中にテトラシクロ[9.2.1.02,10.03,8]テトラデカ−3,5,7,12−テトラエンを45モル部、ビシクロ[2.2.1]ヘプト−2−エン−5,6−ジカルボン酸無水物を20モル部、アニソールを250モル部およびC1063を0.01モル部追加し、攪拌下、80℃で1.5時間の重合反応を行ってノルボルネン系開環重合体の溶液を得た。この溶液について、ガスクロマトグラフィーを用いて測定したところ、実質的に単量体が残留していないことが確認され、重合転化率は99%以上であった。
その後、窒素置換した攪拌機付きオートクレーブに、得られた開環重合体の溶液を仕込み、C1063を0.03モル部追加し、150℃、水素圧7MPaで、5時間攪拌して水素添加反応を行って、ノルボルネン系開環重合体の水素添加物である脂環式オレフィン重合体の溶液を得た。脂環式オレフィン重合体の重量平均分子量は60000、数平均分子量は30000、分子量分布は2であった。また、水素添加率は95%であり、カルボン酸無水物基を有する繰り返し単位の含有率は20モル%であった。脂環式オレフィン重合体の溶液の固形分濃度は22%であった。
上記脂環式オレフィン重合体の溶液454部(脂環式オレフィン重合体換算で100部)、硬化剤としてのジシクロペンタジエン骨格を有する多価エポキシ化合物(商品名「エピクロン HP7200L」、DIC社製、「エピクロン」は登録商標)36部、無機充填剤としてのシリカ(商品名「アドマファイン SO−C1」、アドマテックス社製、平均粒子径0.25μm、「アドマファイン」は登録商標)24.5部、老化防止剤としてのトリス(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)−イソシアヌレート(商品名「イルガノックス(登録商標)3114」、BASF社製)1部、紫外線吸収剤としての2−[2−ヒドロキシ−3,5−ビス(α,α−ジメチルベンジル)フェニル]−2H−ベンゾトリアゾール0.5部、および、硬化促進剤としての1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール0.5部を、アニソールに混合して、固形分濃度が16%になるように混合することで、硬化性樹脂組成物2のワニス(層形成用組成物)を得た。なお、ワニス中、無機充填剤の含有量は、固形分換算で15%であった。
<内層基板の作製>
ガラスフィラーおよびハロゲン不含エポキシ化合物を含有するワニスをガラス繊維に含浸させて得られたコア材の表面に厚みが12μmの銅が貼られた、厚み0.8mm、160mm角(縦160mm、横160mm)の両面銅張り基板の表面に、配線幅および配線間隔が15μm、厚み(配線高さ)が11μmで、表面が有機酸との接触によってマイクロエッチング処理された導体層を形成して内層基板(残銅率50%)を得た。
<第1の硬化性樹脂組成物層の形成>
内層基板の両面にロールコーターを用いて硬化性樹脂組成物1のワニスを塗布した。次いで、窒素雰囲気下、100℃で5分間乾燥させて、導体層の配線の頂部から表面まで厚みが10μmとなるように第1の硬化性樹脂組成物層を形成した。
<積層体の形成>
硬化性樹脂組成物2のワニスを、表面に離型層を備えるポリエチレンテレフタレートフィルム(支持体、厚さ50μm)上にワイヤーバーを用いて塗布した。次いで、窒素雰囲気下、80℃で5分間乾燥させて、未硬化の熱硬化性樹脂組成物からなる、厚み3μmの第2の硬化性樹脂組成物層を有する積層体を得た。
<第2の硬化性樹脂組成物層の形成>
次いで、上記にて得られた積層体を150mm角に切断したものを、支持体が付いた状態で、第2の硬化性樹脂組成物層側の面が内側となるようにして第1の硬化性樹脂組成物層上に貼り合わせた。その後、耐熱性ゴム製プレス板を上下に備えた真空ラミネータを用い、30秒間減圧して気圧を200hPa以下とした後、温度110℃、圧力0.7MPaで30秒間圧着させた。次いで、温度110℃、圧力0.9MPaの条件で60秒間ホットプレスして、第1の硬化性樹脂組成物層上に第2の硬化性樹脂組成物層を積層した。
<電気絶縁層の形成>
次いで、室温で30分間静置した後、空気中において30℃から180℃まで30分(5℃/分)かけて昇温し、更に180℃で30分間加熱することにより、第1の硬化性樹脂組成物層および第2の硬化性樹脂組成物層を硬化させ、内層基板上に硬化樹脂層(電気絶縁層)を形成して多層プリント配線板用の基板を得た。そして、支持体を剥離した後に、電気絶縁層の埋め込み性および平坦性を評価した。結果を表1に示す。
内層基板の両面に、導体層の配線の頂部から表面まで厚みが10μmとなるように第1の硬化性樹脂組成物層を形成し、積層体の形成および第2の硬化性樹脂組成物層の形成を実施することなく、第1の硬化性樹脂組成物層を硬化させて内層基板上に硬化樹脂層(電気絶縁層)を形成した以外は実施例1と同様にして基板を得た。そして、実施例1と同様にして評価を行った。結果を表1に示す。
厚みを20μmとした以外は実施例1と同様にして支持体上に第2の硬化性樹脂組成物層を有する積層体を得た。
そして、上記にて得られた積層体を150mm角に切断したものを、支持体が付いた状態で、第2の硬化性樹脂組成物層側の面が内側となるようにして内層基板の両面に貼り合わせた。その後、耐熱性ゴム製プレス板を上下に備えた真空ラミネータを用い、30秒間減圧して気圧を200hPa以下とした後、温度110℃、圧力0.7MPaで30秒間圧着させた。次いで、温度110℃、圧力0.9MPaの条件で60秒間ホットプレスして、内層基板上に第2の硬化性樹脂組成物層を積層した。
次いで、室温で30分間静置した後、空気中において30℃から180℃まで30分(5℃/分)かけて昇温し、更に180℃で30分間加熱することにより、第2の硬化性樹脂組成物層を硬化させ、内層基板上に硬化樹脂層(電気絶縁層)を形成して基板を得た。そして、実施例1と同様にして評価を行った。結果を表1に示す。
11 基材
12 電気絶縁層
13 導体層
20 第1の硬化性樹脂組成物層
20A 第1の絶縁樹脂層
30 積層体
31 第2の硬化性樹脂組成物層
31A 第2の絶縁樹脂層
32 支持体
40 電気絶縁層
Claims (7)
- 内層基板の導体層上に電気絶縁層を形成する工程を含む多層プリント配線板の製造方法であって、
前記電気絶縁層を形成する工程は、前記内層基板の前記導体層側の表面上に第1の硬化性樹脂組成物層を形成する工程と、前記第1の硬化性樹脂組成物層を硬化させて前記電気絶縁層の基板側部分を形成する工程と、前記第1の硬化性樹脂組成物層または第1の硬化性樹脂組成物層の硬化物上に第2の硬化性樹脂組成物層を積層する工程と、前記第2の硬化性樹脂組成物層を硬化させて前記電気絶縁層の表面側部分を形成する工程とを含み、
前記第1の硬化性樹脂組成物層を形成する工程は、前記内層基板の前記導体層側の表面上に液状またはスラリー状の層形成用組成物を塗布する工程を含み、
前記第2の硬化性樹脂組成物層を積層する工程は、支持体と、支持体上に形成された第2の硬化性樹脂組成物層とを有する積層体を、前記第2の硬化性樹脂組成物層が前記内層基板側に位置するように前記第1の硬化性樹脂組成物層または第1の硬化性樹脂組成物層の硬化物上に積層する工程を含み、
前記第2の硬化性樹脂組成物層の厚みが0.1μm以上4μm以下である、
多層プリント配線板の製造方法。 - 前記第1の硬化性樹脂組成物層の溶剤含有率が、前記第2の硬化性樹脂組成物層の溶剤含有率よりも少ない、請求項1に記載の多層プリント配線板の製造方法。
- 前記第2の硬化性樹脂組成物層を積層する工程において、前記積層体を前記第1の硬化性樹脂組成物層上に積層し、
前記第1の硬化性樹脂組成物層と前記第2の硬化性樹脂組成物層とを積層した状態で一緒に硬化させる、請求項1または2に記載の多層プリント配線板の製造方法。 - 前記導体層が、配線幅が15μm以下で配線間隔が15μm以下の配線パターンを含む、請求項1〜3の何れかに記載の多層プリント配線板の製造方法。
- 前記電気絶縁層にビア用の穴を形成する工程を更に含み、
前記穴の形成を前記支持体の剥離前に行う、請求項1〜4の何れかに記載の多層プリント配線板の製造方法。 - 前記第2の硬化性樹脂組成物層の無機充填剤含有率が50質量%以下である、請求項1〜5の何れかに記載の多層プリント配線板の製造方法。
- 前記第1の硬化性樹脂組成物層の無機充填剤含有率が50質量%以上である、請求項1〜6の何れかに記載の多層プリント配線板の製造方法。
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