JP6344079B2 - 金属空気電池用負極及び金属空気電池 - Google Patents
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Description
そして、負極反応部材は、負極活物質を含有する活物質含有部と、活物質含有部より酸化還元電位が卑であり、かつ、活物質含有部と電気的に接合され、かつ、金属空気電池に適用される際に電解液収容部側に位置する負極表面の少なくとも一部に存在する活性部とを有する。負極集電部材は、活性部と電気的に接合されている。活性部は、負極反応部材の厚み方向に渡って連続的に柱状に存在している。
そのため、大電流での放電に際しても、電圧降下が小さく、放電容量の大容量化を実現し得る金属空気電池用負極及びこれを適用した金属空気電池を提供することができる。
まず、第1の実施形態に係る金属空気電池用負極について若干の例を挙げて詳細に説明する。
図1に示すように、本例の金属空気電池用負極1は、詳しくは後述する金属空気電池に適用される板状の負極反応部材10と、板状の負極集電部材20とを備える。
そして、負極反応部材10は、活物質含有部11と、活物質含有部11と電気的に接合され、かつ、詳しくは後述する金属空気電池に適用される際に電解液収容部側に位置する負極表面10Aの少なくとも一部に存在する活性部13とを有する。
また、活物質含有部11は、負極活物質を含有するものであり、活性部13は、活物質含有部11より酸化還元電位が卑であるものである。
更に、本例においては、活性部13が、負極反応部材10の図中矢印Xで示す板厚み方向の任意の位置において、板厚み方向に対して垂直な断面部位に存在する。なお、本例においては、活性部13が板厚み方向の全てに亘って連続して存在している。また、図示しないが活性部が板厚み方向の全てに亘って連続している必要はない。
また、本例においては、負極集電部材20が、活物質含有部11や活性部13と電気的に接合されている。
更に、本例においては、活性部13が、負極表面10Aに占める割合が50面積%以下であり、負極表面10Aに複数形成されている。
これは、放電開始から放電終了まで、活性部の反応による反応熱によって電解液温度が上昇することにより、放電開始から放電終了まで負極反応及び正極反応の活性が向上し、電極全体の反応性が向上するためである。
これは、活性部の反応による反応熱によって電解液温度が上昇することにより、負極反応及び正極反応の活性が向上し、電極全体の反応性が向上すると共に、負極集電部材への電気抵抗が低減されるためである。
これは、活物質含有部における負極反応を維持しながら、活性部の反応による反応熱によって電解液温度が上昇することにより、負極反応及び正極反応の活性が向上し、電極全体の反応性が向上するためである。
これは、活性部の反応による反応熱によって電解液温度がより均一に上昇することにより、負極反応及び正極反応の活性が偏りなく向上し、電極全体の反応性が向上するためである。
また、上記活物質含有部11は、負極活物質を含有するものであれば、特に限定されるものではない。例えば、負極活物質としては、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、亜鉛(Zn)、鉄(Fe)の単体、これらのうちの少なくとも1種を含む合金を好適に用いることができる。なお、合金とは、一般に金属元素に1種以上の金属元素又は非金属元素を加えたものであって、金属的性質をもっているものの総称である。具体的には、上述の金属元素に1種以上の金属元素又は非金属元素を加えたものを挙げることができる。また、合金の組織には、成分元素が別個の結晶となるいわば混合物である共晶合金、成分元素が完全に溶け合い固溶体となっているもの、成分元素が金属間化合物又は金属と非金属との化合物を形成しているものなどがあり、本発明においては、いずれであってもよい。また、上述した負極活物質に限定されるものではなく、従来公知の負極活物質を適用することができる。
更に、上記活性部13は、活物質含有部より酸化還元電位が卑であるもの、換言すれば、活物質含有部より反応しやすいものであれば、特に限定されるものではない。例えば、負極活物質としてマグネシウム(Mg)を適用する場合には、マグネシウムとアルミニウム、亜鉛、鉄との2、3、4元系の金属間化合物などを適用することが好ましい。また、例えば、負極活物質としてアルミニウム(Al)を適用する場合には、アルミニウムとマグネシウム、亜鉛、鉄との2、3、4元系の金属間化合物などを適用することが好ましい。更に、例えば、負極活物質として亜鉛(Zn)を適用する場合には、亜鉛とマグネシウム、アルミニウム、鉄との2、3、4元系の金属間化合物などを適用することが好ましい。また、例えば、負極活物質として鉄(Fe)を適用する場合には、鉄とマグネシウム、アルミニウム、亜鉛との2、3、4元系の金属間化合物などを適用することが好ましい。
例えば、負極反応部材10と負極集電部材20とを重ね合わせ、融接や圧接などの溶接を適用した冶金的方法により接合させて、金属空気電池用負極を製造することが接触抵抗を低減し得るという観点から好ましい。融接としては、例えば、ガス溶接、アーク溶接、レーザビーム溶接、電子ビーム溶接などを挙げることができる。また、圧接としては、例えば、スポット溶接やシーム溶接等の抵抗溶接や、摩擦圧接などを挙げることができる。
しかしながら、これらに限定されるものではなく、例えば、負極反応部材10と負極集電部材20との間に、耐アルカリ性及び導電性を有するペースト状のものや、箔状のもの、テープ状のものなどの導電性接着材を介在させて接合させることもできる。ペースト状のものとしては、銀(Ag)や銅(Cu)、亜鉛(Zn)、はんだ(PbーSn系)などの金属系の粉末を含むものや、カーボン系の粉末を含むものを挙げることができる。また、箔状のものとしては、銀(Ag)や銅(Cu)、亜鉛(Zn)、はんだ(PbーSn系)などの金属系の箔に粘着材が付与されたものや、カーボン系の箔に粘着材が付与されたものを挙げることができる。更に、テープ状のものとしては、銀(Ag)や銅(Cu)、亜鉛(Zn)、はんだ(PbーSn系)などの金属系のテープに粘着材が付与されたものや、カーボン系のテープに粘着材が付与されたものを挙げることができる。更に、箔状又はテープ状の接着材を用いる場合には、粘着材が両面に付与された両面テープを適用することが好ましい。
図2に示すように、本例の金属空気電池用負極1Aは、活性部13が負極集電部材20に形成した孔20aに嵌合した構造を有する構成が、上記の例と相違している。
例えば、活物質含有部11となる貫通孔を有する活物質含有部材と貫通孔を有する負極集電部材20とを重ね合わせ、活性部13となる活性部材を貫通孔に挿入し、リベット接合、ねじ接合、圧入などを適用した機械的方法により接合させることが接触抵抗を低減し得るという観点から好ましい。なお、上述した融接や圧接などの溶接を適用した冶金的方法を組み合わせて適用してもよい。
図3に示すように、従来の金属空気電池用負極50は、負極反応部材10が活性部を有さず、負極反応部材10と負極集電部材20とが活物質含有部11より貴である導電部60を介して電気的に接合されている構成が、上記の例(金属空気電池用負極1)と相違している。
なお、例えば、負極活物質としてマグネシウム(Mg)を適用する場合には、導電部60としては、金、白金、銀、銅を好適例として適用することができる。
図4に示すように、本例の金属空気電池用負極1Bは、負極集電部材を備えない構成が、上記の例(金属空気電池用負極1)と相違している。また、本例においては、負極集電部材を備えないため、負極集電部材が、活物質含有部や活性部と電気的に接合されていないことは言うまでもない。
図5に示すように、本例の金属空気電池用負極1Cは、活性部13が、負極表面10Aに占める割合が3面積%である構成が、上記の例(金属空気電池用負極1)と相違している。
なお、活性部の負極表面に占める割合が3面積%未満である場合には、電極や電解液の仕様によって異なるが、電解液温度を上昇させることができない可能性が生じるため、活性部の負極表面に占める割合は3面積%以上、好ましくは10面積%以上であることが好ましい。
例えば、上述したように、負極反応部材10と負極集電部材20とを重ね合わせ、融接や圧接などの溶接を適用した冶金的方法により接合させて、金属空気電池用負極を製造することが電気抵抗を低減し得るという観点から好ましい。しかしながら、これらに限定されるものではなく、例えば、負極反応部材10と負極集電部材20との間に、耐アルカリ性及び導電性を有するペースト状のものや、箔状のもの、テープ状のものなどの導電性接着材を介在させて接合させることもできる。
図6に示すように、本例の金属空気電池用負極1Dは、活性部13が、負極表面10Aに占める割合が50面積%である構成が、上記の例(金属空気電池用負極1)と相違している。
例えば、上述したように、負極反応部材10と負極集電部材20とを重ね合わせ、融接や圧接などの溶接を適用した冶金的方法により接合させて、金属空気電池用負極を製造することが電気抵抗を低減し得るという観点から好ましい。しかしながら、これらに限定されるものではなく、例えば、負極反応部材10と負極集電部材20との間に、耐アルカリ性及び導電性を有するペースト状のものや、箔状のもの、テープ状のものなどの導電性接着材を介在させて接合させることもできる。
図7に示すように、本例の金属空気電池用負極1Eは、活性部13が、負極表面10Aに複数形成されておらず、1つだけ形成されている構成が、上記の例(金属空気電池用負極1)と相違している。
例えば、上述したように、負極反応部材10と負極集電部材20とを重ね合わせ、融接や圧接などの溶接を適用した冶金的方法により接合させて、金属空気電池用負極を製造することが電気抵抗を低減し得るという観点から好ましい。しかしながら、これらに限定されるものではなく、例えば、負極反応部材10と負極集電部材20との間に、耐アルカリ性及び導電性を有するペースト状のものや、箔状のもの、テープ状のものなどの導電性接着材を介在させて接合させることもできる。
図8に示すように、本例の金属空気電池用負極1Fは、活性部13が、負極表面10Aに複数形成されておらず、1つだけ形成されており、活性部13の平面形状が矩形である構成が、上記の例(金属空気電池用負極1)と相違している。
例えば、上述したように、負極反応部材10と負極集電部材20とを重ね合わせ、融接や圧接などの溶接を適用した冶金的方法により接合させて、金属空気電池用負極を製造することが電気抵抗を低減し得るという観点から好ましい。しかしながら、これらに限定されるものではなく、例えば、負極反応部材10と負極集電部材20との間に、耐アルカリ性及び導電性を有するペースト状のものや、箔状のもの、テープ状のものなどの導電性接着材を介在させて接合させることもできる。
図9に示すように、本例の金属空気電池用負極1Gは、活性部13が、負極表面10Aに占める割合が50面積%超であり、活性部13の平面形状が矩形である構成が、上記の例(金属空気電池用負極1)と相違している。
例えば、上述したように、負極反応部材10と負極集電部材20とを重ね合わせ、融接や圧接などの溶接を適用した冶金的方法により接合させて、金属空気電池用負極を製造することが電気抵抗を低減し得るという観点から好ましい。しかしながら、これらに限定されるものではなく、例えば、負極反応部材10と負極集電部材20との間に、耐アルカリ性及び導電性を有するペースト状のものや、箔状のもの、テープ状のものなどの導電性接着材を介在させて接合させることもできる。
次に、第2の実施形態に係る金属空気電池について一例を挙げて詳細に説明する。
図10に示すように、本例の金属空気電池100は、金属空気電池用負極1と、板状の金属空気電池用正極30と、金属空気電池用負極1と金属空気電池用正極30との間に形成され、電解液が収容される電解液収容部40とを具備したものである。
これは、放電開始から放電終了まで、活性部の反応による反応熱によって電解液温度が上昇することにより、放電開始から放電終了まで負極反応及び正極反応の活性が向上し、電極全体の反応性が向上するためである。
これは、活性部の反応による反応熱によって電解液温度が上昇することにより、負極反応及び正極反応の活性が向上し、電極全体の反応性が向上すると共に、負極集電部材への集電抵抗が低減されるためである。
これは、活物質含有部における負極反応を維持しながら、活性部の反応による反応熱によって電解液温度が上昇することにより、負極反応及び正極反応の活性が向上し、電極全体の反応性が向上するためである。
これは、活性部の反応による反応熱によって電解液温度がより均一に上昇することにより、負極反応及び正極反応の活性が偏りなく向上し、電極全体の反応性が向上するためである。
負極活物質としての板状のマグネシウム合金とステンレス鋼(SUS)からなる負極集電部材20とをスポット溶接により接合して、マグネシウムを含有する活物質含有部11と、マグネシウムとアルミニウムとの金属間化合物からなる活性部13とを有する板状の負極反応部材10を形成して、図1(図10)に示すような本例の金属空気電池用負極1を得た。
得られた金属空気電池用負極を用いて、図10に示すような本例の金属空気電池を得た。なお、金属空気電池用正極としては、アセチレンブラックと、黒鉛と、ポリテトラフルオロエチレンと、二酸化マンガン(MnO2)と、コロイダルシリカとを用いて作製したものを用い、電解液としては、2mol/Lの塩化ナトリウム(NaCl)水溶液を用いた。
負極活物質としてマグネシウムを含有する活物質含有部11を有する板状の負極反応部材10に、箔状の導電部60を金(Au)めっきにより形成したステンレス鋼(SUS)からなる負極集電部材20を、銀(Ag)粒子を含んだ導電性ペーストにより接着接合して、図3に示すような本例の金属空気電池用負極を得た。
得られた金属空気電池用負極を用いたこと以外は、実施例1と同様の操作を繰り返して、図10に示すような本例の金属空気電池を得た。
各例の金属空気電池に対して、下記条件下、OCV時の電圧、100mA/cm2放電時の電圧、放電容量を測定した。得られた結果を表1に示す。なお、表1中の放電容量(min)は電池電圧が0になったときの時間である。
・電極サイズ:150×100mm
・電極間距離:5mm
・温度:室温(25℃)
・供給空気量:30L/min
・放電条件:100mA/cm2(定電流放電)
10 負極反応部材
10A 負極表面
11 活物質含有部
13 活性部
20 負極集電部材
20a 孔
30 金属空気電池用正極
40 電解液収容部
60 導電部
100 金属空気電池
Claims (8)
- 金属空気電池に適用される負極反応部材と、負極集電部材と、を備え、
上記負極反応部材が、負極活物質を含有する活物質含有部と、該活物質含有部より酸化還元電位が卑であり、かつ、該活物質含有部と電気的に接合され、かつ、上記金属空気電池に適用される際に電解液収容部側に位置する負極表面の少なくとも一部に存在する活性部と、を有し、
上記負極集電部材が、上記活性部と電気的に接合されており、
上記活性部が、上記負極反応部材の厚み方向に渡って連続的に柱状に存在している
ことを特徴とする金属空気電池用負極。 - 上記活性部が、上記負極反応部材の厚み方向の任意の位置において、該厚み方向に対して垂直な断面部位に存在することを特徴とする請求項1に記載の金属空気電池用負極。
- 上記負極集電部材が、上記活物質含有部と電気的に接合されていることを特徴とする請求項1又は2に記載の金属空気電池用負極。
- 上記活性部が、上記負極表面に占める割合が50面積%以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1つの項に記載の金属空気電池用負極。
- 上記活性部が、上記負極表面に複数形成されていることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1つの項に記載の金属空気電池用負極。
- 上記負極活物質が、マグネシウム、アルミニウム、亜鉛及び鉄からなる群より選ばれる少なくとも1種を含む単体又は合金であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1つの項に記載の金属空気電池用負極。
- 請求項1〜6のいずれか1つの項に記載の金属空気電池用負極と、
金属空気電池用正極と、
上記金属空気電池用負極と上記金属空気電池用正極との間に形成され、電解液が収容される電解液収容部と、を具備した
ことを特徴とする金属空気電池。 - 上記電解液として水酸化ナトリウム、水酸化カリウム又は塩化ナトリウムの水溶液が適用されることを特徴とする請求項7に記載の金属空気電池。
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