JP6284404B2

JP6284404B2 - トリチウム回収装置および方法

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Publication number: JP6284404B2
Application number: JP2014067173A
Authority: JP
Inventors: 小川　尚樹; 尚樹小川; 俊柴山; 浩一柿木; 涼吉 ▲濱▼口; 伸樹岡
Original assignee: Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Current assignee: Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Priority date: 2014-03-27
Filing date: 2014-03-27
Publication date: 2018-02-28
Anticipated expiration: 2034-03-27
Also published as: JP2015188810A

Description

本発明は、トリチウム汚染水からトリチウムを回収するための装置および方法に関する。

従来、例えば、特許文献１には、電解槽でトリチウム水を電気分解し、トリチウムを含む水素と、酸素とにし、一部を濃縮トリチウム水として抜き出すことが記載されている。また、例えば、特許文献２では、トリチウム化した供給水を触媒塔中で電解槽からきた水素ガスと向流状に接触させて、その電解水素ガスからのトリチウムをその供給水に与え、トリチウムに富んだ水を電解槽へ送り、そこで電解により水素ガスを発生させ、次いで触媒塔を通って上方へ送る装置が記載されている。濃縮器である触媒塔の頂部から出た水素ガスのトリチウム含有量は、トリチウムを向流的に流れる液体の水へ移す触媒の入ったストッパー塔中でさらに低下させる。

特開昭６２−１７１７４１号公報特公昭５８−４３７１７号公報

ところで、水からのトリチウムの除去は、種々の水素分離法、例えば、水蒸留、水素の低温蒸留などによって行われているが、これらの方法は分離係数が小さい。トリチウムの分離係数が小さいと、大量のトリチウム汚染水が排出された場合、廃棄濃度に達するレベルのトリチウム除去水を生成処理するには設備規模を大きくしなければならない。特許文献１および２に記載の装置では、電解によってトリチウムを除去しようとするものである。しかし、電解は、分離係数が大きい反面、気体から液体へ水素ガスの形態に改質する際のエネルギーが膨大であるため、大量のトリチウム汚染水を処理する場合に、ランニングコストが嵩み現実的でない。

本発明は上述した課題を解決するものであり、トリチウム汚染水が大量であっても、設備規模の増大を抑制し、かつランニングコストを低減しつつトリチウムの回収効率を向上することのできるトリチウム回収装置および方法を提供することを目的とする。

上述の目的を達成するために、第１の発明のトリチウム回収装置は、トリチウム汚染水を低濃度で濃縮して第一トリチウム濃縮水および第一トリチウム除去水を生成する第一濃縮モジュールと、前記第一濃縮モジュールにて濃縮された前記第一トリチウム濃縮水を高濃度で再濃縮して第二トリチウム濃縮水および第二トリチウム除去水を生成する第二濃縮モジュールと、を備えることを特徴とする。

このトリチウム回収装置によれば、始めに第一濃縮モジュールでトリチウム汚染水を低濃度で濃縮しておくことで、第二濃縮モジュールにおける高濃度の濃縮での処理量を減少させることができる。このため、処理するトリチウム汚染水が大量であっても、例えば、第一濃縮モジュールで分離係数が小さくてもランニングコストの小さい処理法を適用してトリチウム汚染水を低濃度で濃縮し、第二濃縮モジュールでランニングコストが大きくても分離係数の大きい処理法を適用して高濃度の濃縮を行えば、設備規模の増大を抑制し、かつランニングコストを低減しつつトリチウムの回収効率を向上することができる。

また、第２の発明のトリチウム回収装置は、第１の発明において、前記第二濃縮モジュールは、前記第一トリチウム濃縮水を電気分解して前記第二トリチウム濃縮水および前記第二トリチウム除去水を生成する電解モジュールを構成すること特徴とする。

このトリチウム回収装置によれば、分離係数の大きい処理法を適用した高濃度の濃縮処理が実現でき、第一濃縮モジュールの低濃度の濃縮処理の後に適宜高濃度の濃縮処理を行うことができる。

また、第３の発明のトリチウム回収装置は、第１または第２の発明において、前記第一濃縮モジュールは、前記トリチウム汚染水に蒸気を接触させて前記第一トリチウム濃縮水および前記第一トリチウム除去水を生成する水蒸留モジュールを構成することを特徴とする。

このトリチウム回収装置によれば、ランニングコストの小さい処理法を適用して低濃度の濃縮処理が実現でき、第二濃縮モジュールの高濃度の濃縮処理の前に適宜低濃度の濃縮処理を行うことができる。

また、第４の発明のトリチウム回収装置は、第３の発明において、前記水蒸留モジュールは、前記トリチウム汚染水に蒸気を接触させるケーシング内を減圧する減圧手段を備えることを特徴とする。

このトリチウム回収装置によれば、ケーシングに導入される蒸気の沸点が下がり、低温で沸騰させることができ、低エネルギーで処理効率を向上することができる。

また、第５の発明のトリチウム回収装置は、第１または第２の発明において、前記第一濃縮モジュールは、吸着平衡により、蒸気化した前記トリチウム汚染水のトリチウムを吸着剤に吸着させる一方、当該吸着剤からトリチウムを取り出すことで前記第一トリチウム濃縮水および前記第一トリチウム除去水を生成する吸着モジュールを構成することを特徴とする。

また、第６の発明のトリチウム回収装置は、第１〜第５のいずれか一つの発明において、前記第一濃縮モジュールを少なくとも２つ連続して配置し、前段の前記第一濃縮モジュールで生成された前記第一トリチウム除去水を後段の前記第一濃縮モジュールに前記トリチウム汚染水として導入する一方、初段の前記第一濃縮モジュールで生成された前記第一トリチウム濃縮水を前記第二濃縮モジュールに導入することを特徴とする。

このトリチウム回収装置によれば、第一トリチウム除去水を濃縮処理して生成される第一トリチウム除去水について、後処理可能な濃度まで低下させることができる。

また、第７の発明のトリチウム回収装置は、第６の発明において、後段の前記第一濃縮モジュールで生成された前記第一トリチウム濃縮水を初段の前記第一濃縮モジュールに前記トリチウム汚染水として導入することを特徴とする。

このトリチウム回収装置によれば、第一トリチウム濃縮水を初段の第一濃縮モジュールにより再濃縮して減量処理して第二濃縮モジュールで濃縮することができる。

また、第８の発明のトリチウム回収装置は、第６または第７の発明において、終段の前記第一濃縮モジュールで生成された前記第一トリチウム除去水、および前記第二濃縮モジュールで生成された前記第二トリチウム除去水におけるトリチウム濃度を測定する濃度測定手段を有し、測定されたトリチウム濃度が所定濃度以上である場合、当該各トリチウム除去水を、同等濃度の前記トリチウム汚染水を導入する前記第一濃縮モジュールに導入することを特徴とする。

このトリチウム回収装置によれば、第一トリチウム除去水および第二トリチウム除去水を所定濃度に希釈させ後処理可能にすることができる。

また、第９の発明のトリチウム回収装置は、第１〜第８のいずれか一つの発明において、前記第二濃縮モジュールに導入する前記第一トリチウム濃縮水の温度を調整する温度調整手段を備えることを特徴とする。

このトリチウム回収装置によれば、第二濃縮モジュールでの処理効率を向上することができる。

また、第１０の発明のトリチウム回収方法は、トリチウム汚染水を低濃度で濃縮して第一トリチウム濃縮水および第一トリチウム除去水を生成する第一濃縮工程と、前記第一濃縮工程にて濃縮された前記第一トリチウム濃縮水を高濃度で再濃縮して第二トリチウム濃縮水および第二トリチウム除去水を生成する第二濃縮工程と、を含むことを特徴とする。

このトリチウム回収方法によれば、始めに第一濃縮工程でトリチウム汚染水を低濃度で濃縮しておくことで、第二濃縮工程における高濃度の濃縮での処理量を減少させることができる。このため、処理するトリチウム汚染水が大量であっても、例えば、第一濃縮工程で分離係数が小さくてもランニングコストの小さい処理法を適用してトリチウム汚染水を低濃度で濃縮し、第二濃縮工程でランニングコストが大きくても分離係数の大きい処理法を適用して高濃度の濃縮を行えば、設備規模の増大を抑制し、かつランニングコストを低減しつつトリチウムの回収効率を向上することができる。

また、第１１の発明のトリチウム回収方法は、第１０の発明において、前記第二濃縮工程は、前記第一トリチウム濃縮水を電気分解して前記第二トリチウム濃縮水および前記第二トリチウム除去水を生成することを特徴とする。

このトリチウム回収方法によれば、分離係数の大きい処理法を適用した高濃度の濃縮処理が実現でき、第一濃縮工程の低濃度の濃縮処理の後に適宜高濃度の濃縮処理を行うことができる。

また、第１２の発明のトリチウム回収方法は、第１０または第１１の発明において、前記第一濃縮工程は、前記トリチウム汚染水に蒸気を接触させて前記第一トリチウム濃縮水および前記第一トリチウム除去水を生成することを特徴とする。

このトリチウム回収方法によれば、ランニングコストの小さい処理法を適用して低濃度の濃縮処理が実現でき、第二濃縮工程の高濃度の濃縮処理の前に適宜低濃度の濃縮処理を行うことができる。

また、第１３の発明のトリチウム回収方法は、第１２の発明において、前記第一濃縮工程は、前記トリチウム汚染水に蒸気を接触させつつ減圧することを特徴とする。

このトリチウム回収方法によれば、第一濃縮工程に導入される蒸気の沸点が下がり、低温で沸騰させることができ、低エネルギーで処理効率を向上することができる。

また、第１４の発明のトリチウム回収方法は、第１０または第１１の発明において、前記第一濃縮工程は、吸着平衡により、蒸気化した前記トリチウム汚染水のトリチウムを吸着剤に吸着させる一方、当該吸着剤からトリチウムを取り出すことで前記第一トリチウム濃縮水および前記第一トリチウム除去水を生成することを特徴とする。

また、第１５の発明のトリチウム回収方法は、第１０〜第１４のいずれか一つの発明において、前記第一濃縮工程を少なくとも２回連続し、前段の前記第一濃縮工程で生成された前記第一トリチウム除去水を後段の前記第一濃縮工程に前記トリチウム汚染水として導入する一方、初段の前記第一濃縮工程で生成された前記第一トリチウム濃縮水を前記第二濃縮工程に導入することを特徴とする。

このトリチウム回収方法によれば、第一トリチウム除去水を濃縮処理して生成される第一トリチウム除去水について、後処理可能な濃度まで低下させることができる。

また、第１６の発明のトリチウム回収方法は、第１５の発明において、後段の前記第一濃縮工程で生成された前記第一トリチウム濃縮水を初段の前記第一濃縮工程に前記トリチウム汚染水として導入することを特徴とする。

このトリチウム回収方法によれば、第一トリチウム濃縮水を初段の第一濃縮工程により再濃縮して減量処理して第二濃縮工程で濃縮することができる。

また、第１７の発明のトリチウム回収方法は、第１５また第１６の発明において、終段の前記第一濃縮工程で生成された前記第一トリチウム除去水、および前記第二濃縮工程で生成された前記第二トリチウム除去水におけるトリチウム濃度が所定濃度以上である場合、当該各トリチウム除去水を、同等濃度の前記トリチウム汚染水を導入する前記第一濃縮工程に導入することを特徴とする。

このトリチウム回収方法によれば、第一トリチウム除去水および第二トリチウム除去水を所定濃度に希釈させ後処理可能にすることができる。

また、第１８の発明のトリチウム回収方法は、第１０〜第１７のいずれか一つの発明において、前記第二濃縮工程に導入する前記第一トリチウム濃縮水を保温することを特徴とする。

このトリチウム回収方法によれば、第二濃縮工程での処理効率を向上することができる。

本発明によれば、トリチウム汚染水が大量であっても、設備規模の増大を抑制し、かつランニングコストを低減しつつトリチウムの回収効率を向上することができる。

図１は、本発明の実施形態に係るトリチウム回収装置の構成図である。図２は、本発明の実施形態に係るトリチウム回収装置における第一濃縮モジュールの構成図である。図３は、本発明の実施形態に係るトリチウム回収装置における第一濃縮モジュール他の例の構成図である。図４は、本発明の実施形態に係るトリチウム回収装置における第二濃縮モジュールの構成図である。

以下に、本発明に係る実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、この実施形態によりこの発明が限定されるものではない。また、下記実施形態における構成要素には、当業者が置換可能かつ容易なもの、あるいは実質的に同一のものが含まれる。

図１は、本実施形態に係るトリチウム回収装置の構成図である。図２は、本実施形態に係るトリチウム回収装置における第一濃縮モジュールの構成図である。図３は、本実施形態に係るトリチウム回収装置における第一濃縮モジュール他の例の構成図である。図４は、本実施形態に係るトリチウム回収装置における第二濃縮モジュールの構成図である。

図１に示すように、本実施形態に係るトリチウム回収装置１０は、トリチウムを含むトリチウム汚染水からトリチウムを回収して、トリチウム濃縮水とトリチウム除去水とに分離するものである。本実施形態におけるトリチウム回収装置１０は、トリチウム以外多核種除去設備１１により放射性汚染水からトリチウム以外の放射性物質が除去されたトリチウム汚染水が導入される。このトリチウム回収装置１０は、第一濃縮モジュール１（第一濃縮工程）と、第二濃縮モジュール２（第二濃縮工程）とを有する。

第一濃縮モジュール１は、トリチウム汚染水を低濃度で濃縮して第一トリチウム濃縮水ＣＷ１および第一トリチウム除去水ＲＷ１を生成する。

図１において、第一濃縮モジュール１は、前段（初段）の第一濃縮モジュール１において、トリチウム以外多核種除去設備１１からトリチウム汚染水が導入され、このトリチウム汚染水から第一トリチウム濃縮水ＣＷ１および第一トリチウム除去水ＲＷ１を生成する。また後段（終段）の第一濃縮モジュール１において、前段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１がトリチウム汚染水として導入され、このトリチウム汚染水から第一トリチウム濃縮水ＣＷ１’および第一トリチウム除去水ＲＷ１’を生成する。この第一濃縮モジュール１の数は、トリチウム汚染水のトリチウム濃度に応じて適宜設定されるもので、生成する第一トリチウム除去水ＲＷ１（ＲＷ１’）を後処理可能な所定濃度（例えば、６０Ｂｑ／ｃｍ^３）まで低下させるようにすればよく、この基準を満たせば１つであってもよい。従って、トリチウム回収装置１０は、終段（１つの場合は初段）の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１’（ＲＷ１）のトリチウム濃度を計測する濃度測定手段３を有して、トリチウム濃度を監視するように構成されている。また、トリチウム回収装置１０は、第一濃縮モジュール１から第二濃縮モジュール２に導入される第一トリチウム濃縮水ＣＷ１の温度を調整する温度調整手段４が設けられている。

図１に示すように、第一濃縮モジュール１において、例えば、流量４．９ｍ^３／ｈ・トリチウム濃度１７６０Ｂｑ／ｃｍ^３のトリチウム汚染水を、初段（１段目）にて生成した第一トリチウム濃縮水ＣＷ１が流量０．４５ｍ^３／ｈ・トリチウム濃度３５２０Ｂｑ／ｃｍ^３まで濃縮される。一方、終段（２段目）にて生成した第一トリチウム除去水ＲＷ１’が流量４．４５ｍ^３／ｈ・トリチウム濃度６０Ｂｑ／ｃｍ^３まで希釈される。また、終段にて生成した第一トリチウム濃縮水ＣＷ１’（＊１）は、初段へのトリチウム汚染水として導入する。

第一濃縮モジュール１は、図２および図３に示す構成がある。図２に示す第一濃縮モジュール１は、トリチウム汚染水に蒸気を接触させて第一トリチウム濃縮水ＣＷ１（ＣＷ１’）および第一トリチウム除去水ＲＷ１（ＲＷ１’）を生成する水蒸留モジュール５０を構成する。

図２に示すように、水蒸留モジュール５０は、蒸留ケーシング５１ａの内部に、上下方向に複数段（図２では７段）のトレイ５１ｂが配置されている。トレイ５１ｂは、多孔板として構成され、かつ上面に供給された水を上段から下段に流すように構成されている。

また、蒸留ケーシング５１ａは、その側部にトリチウム汚染水導入配管５２が接続されている。トリチウム汚染水導入配管５２は、トリチウム汚染水を蒸留ケーシング５１ａ内に導入させる。トリチウム汚染水導入配管５２を介して蒸留ケーシング５１ａ内に導入されるトリチウム汚染水は、中段のトレイ５１ｂ上に供給される。このトリチウム汚染水は、トリチウム以外多核種除去設備１１を経てトリチウム以外の放射性物質が除去されたトリチウム汚染水、または第一濃縮モジュール１が複数の場合に、前段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１である。

また、蒸留ケーシング５１ａは、その下部に蒸気導入配管５３が接続されている。蒸気導入配管５３は、加熱器５４で加熱された蒸気を、蒸留ケーシング５１ａ内であって最下段のトレイ５１ｂの下方より導入させる。加熱器５４は、ヒータやボイラからなる。

また、蒸留ケーシング５１ａは、その下端部に、トリチウム濃縮水排出配管５５が接続されている。トリチウム濃縮水排出配管５５は、ポンプ５６が設けられており、ポンプ５６の作動により蒸留ケーシング５１ａの底に溜まった第一トリチウム濃縮水ＣＷ１（ＣＷ１’）を蒸留ケーシング５１ａ外に排出する。このトリチウム濃縮水排出配管５５は、二方に分岐して構成され、一方が加熱器５４に至り、他方が第二濃縮モジュール２、または第一濃縮モジュール１が複数の場合に、前段の第一濃縮モジュール１のトリチウム汚染水導入配管５２に至る。すなわち、開閉弁５７ａの開作動によりトリチウム濃縮水排出配管５５を経て一方に排出される第一トリチウム濃縮水ＣＷ１（ＣＷ１’）は、加熱器５４で加熱されて蒸気となって蒸気導入配管５３を介して蒸留ケーシング５１ａ内に導入される。また、開閉弁５７ｂの開作動によりトリチウム濃縮水排出配管５５を経て他方に排出される第一トリチウム濃縮水ＣＷ１（ＣＷ１’）は、第二濃縮モジュール２、または第一濃縮モジュール１が複数の場合に、前段の第一濃縮モジュール１のトリチウム汚染水導入配管５２に至る。

また、蒸留ケーシング５１ａは、その上端部にトリチウム除去水排出配管５８が接続されている。トリチウム除去水排出配管５８は、蒸留ケーシング５１ａ内で生成される第一トリチウム除去水ＲＷ１（ＲＷ１’）を蒸留ケーシング５１ａ外に排出する。トリチウム除去水排出配管５８は、途中で分岐して蒸留ケーシング５１ａの上部に接続された環流配管５８ａが設けられている。環流配管５８ａは、最上段のトレイ５１ｂの上方に接続されている。

また、水蒸留モジュール５０は、減圧手段５９が設けられている。減圧手段５９は、真空ポンプなどからなり、蒸留ケーシング５１ａ内の圧を低下させる。なお、図２において、減圧手段５９は、蒸留ケーシング５１ａの上部に配置されているが、トリチウム除去水排出配管５８に配置されていてもよい。

このように構成された水蒸留モジュール５０では、水蒸留法として、トリチウム汚染水導入配管５２を介して蒸留ケーシング５１ａ内に導入されたトリチウム汚染水は、中段のトレイ５１ｂ上を流れてトレイ５１ｂの多孔板の孔に膜を形成しつつ下方に流れてゆき、やがて蒸留ケーシング５１ａの底に溜まる。蒸留ケーシング５１ａの底に溜まるトリチウム汚染水は、トリチウム濃縮水排出配管５５、加熱器５４、蒸気導入配管５３を順に経て蒸気となって蒸留ケーシング５１ａの下部に導入される。この蒸気は、下からトレイ５１ｂの多孔板の孔を通過し、トレイ５１ｂ上のトリチウム汚染水と接触することでトリチウムが除去され、さらに上側のトレイ５１ｂを経てさらにトリチウムが除去される。トリチウムが除去された蒸気は、トリチウム除去水排出配管５８から蒸留ケーシング５１ａ外に排出される。また、環流配管５８ａにより最上段のトレイ５１ｂの上方に導入された凝縮水が、最上段のトレイ５１ｂ上を流れてトレイ５１ｂの多孔板の孔に膜を形成しつつ下方に流れてゆく。この凝縮水により、トレイ５１ｂの多孔板の孔を通過する蒸気からトリチウムが除去される。そして、上から下にトレイ５１ｂを流れるトリチウム汚染水や凝縮水は、トリチウム濃縮水として蒸留ケーシング５１ａの底に溜まる。この蒸留ケーシング５１ａの底に溜まったトリチウム濃縮水は、トリチウム濃縮水排出配管５５、加熱器５４、蒸気導入配管５３を順に経て蒸気となって循環する一方、濃縮が飽和した場合に、トリチウム濃縮水排出配管５５を経て他方に排出される。

なお、トリチウム汚染水導入配管５２を介して蒸留ケーシング５１ａ内に導入されたトリチウム汚染水は、中段のトレイ５１ｂ上を流れるが、この中段のトレイ５１ｂ以下のトレイ５１ｂがトリチウムの濃いトリチウム濃縮系統になり、この中段のトレイ５１ｂより上の凝縮水が流れるトレイ５１ｂがトリチウムの薄いトリチウム希薄系になる。従って、トリチウム汚染水の濃度に応じてトリチウム汚染水導入配管５２の位置を変えるようにすることが好ましい。

また、水蒸留モジュール５０は、減圧手段５９により蒸留ケーシング５１ａ内の圧を低下させることで、蒸留ケーシング５１ａに導入される蒸気の沸点が下がり、低温で沸騰させることができる。

一方、図３に示す第一濃縮モジュール１は、吸着平衡により、蒸気化したトリチウム汚染水のトリチウムを吸着剤に吸着させる一方、当該吸着剤からトリチウムを取り出すことで第一トリチウム濃縮水ＣＷ１（ＣＷ１’）および第一トリチウム除去水ＲＷ１（ＲＷ１’）を生成する吸着モジュール６０を構成する。

図３（ａ）に示すように、吸着モジュール６０は、吸着ケーシング６１ａの内部に吸着剤６１ｂが配置されている。吸着剤６１ｂは、例えば、ゼオライトなどが用いられる。

また、吸着ケーシング６１ａは、その底部にトリチウム汚染水導入配管６２が接続されている。トリチウム汚染水導入配管６２は、トリチウム汚染水を吸着ケーシング６１ａ内に導入させる。トリチウム汚染水導入配管６２は、加熱器６３が設けられている。加熱器６３は、ヒータやボイラからなる。従って、トリチウム汚染水導入配管６２は、加熱器６３で加熱されて蒸気化したトリチウム汚染水を吸着ケーシング６１ａ内に導入させる。また、トリチウム汚染水導入配管６２は、開閉弁６２ａが設けられている。

また、吸着ケーシング６１ａは、その上端部に排出配管６４が接続されている。排出配管６４は、吸着ケーシング６１ａ内で生成される第一トリチウム除去水ＲＷ１（ＲＷ１’）を吸着ケーシング６１ａ外に排出する。排出配管６４は、開閉弁６４ａが設けられている。

また、吸着ケーシング６１ａは、その底部に吸引配管６５が接続されている。吸引配管６５は、真空ポンプ６６が設けられている。従って、吸引配管６５は、真空ポンプ６６の作動により吸着ケーシング６１ａ内の空気を吸引し、吸着ケーシング６１ａ内を減圧する。吸引配管６５は、開閉弁６５ａが設けられている。

このように構成された吸着モジュール６０は、圧力スイング吸着法（ＰＳＡ）として、図３（ａ）に示すように、開閉弁６５ａを閉作動させて吸引配管６５を閉じた状態で、開閉弁６２ａおよび開閉弁６４ａを開作動させ、トリチウム汚染水導入配管６２から蒸気化したトリチウム汚染水を吸着ケーシング６１ａ内に導入させる。トリチウム汚染水の蒸気は、吸着ケーシング６１ａ内を上昇する過程で吸着剤６１ｂにトリチウムが吸着されることで、トリチウムが除去された蒸気となって排出配管６４から吸着ケーシング６１ａ外に排出される。その後、図３（ｂ）に示すように、開閉弁６２ａおよび開閉弁６４ａを閉作動させて、トリチウム汚染水導入配管６２および排出配管６４を閉じた状態で、開閉弁６５ａを開作動させて真空ポンプ６６の作動により吸着ケーシング６１ａ内の空気を吸引し、吸着ケーシング６１ａ内を減圧する。これにより、吸着剤６１ｂからトリチウムが離脱され、減圧により蒸気の状態で吸引配管６５を介して吸着ケーシング６１ａ外に排出される。

また、図１に戻り、第二濃縮モジュール２は、第一濃縮モジュール１にて濃縮された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を高濃度で再濃縮して第二トリチウム濃縮水ＣＷ２および第二トリチウム除去水ＲＷ２を生成する。図１に示すように、第二濃縮モジュール２で生成された第二トリチウム濃縮水ＣＷ２は、最終的な濃縮形態として処理される。また、第二濃縮モジュール２で生成された第二トリチウム除去水ＲＷ２（＊３）は、第一濃縮モジュール１（終段）で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１’（＊２）と共に最終的な濃縮形態として処理される。

図１に示すように、第二濃縮モジュール２において、第一濃縮モジュール１の初段（１段目）にて生成した流量０．４５ｍ^３／ｈ・トリチウム濃度３５２０Ｂｑ／ｃｍ^３の第一トリチウム濃縮水ＣＷ１が、流量０．０９ｍ^３／ｈ・トリチウム濃度１７６００Ｂｑ／ｃｍ^３まで濃縮される。また、第二濃縮モジュール２において生成した第二トリチウム除去水ＲＷ２は、流量０．３６ｍ^３／ｈ・トリチウム濃度６０Ｂｑ／ｃｍ^３まで希釈される。この第二トリチウム除去水ＲＷ２（＊３）は、終段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１’（＊２）と合わせて流量４．８１ｍ^３／ｈ・トリチウム濃度６０Ｂｑ／ｃｍ^３となる。

第二濃縮モジュール２は、図４に示すように、第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を電気分解して第二トリチウム濃縮水ＣＷ２および第二トリチウム除去水ＲＷ２を生成する電解モジュール７０を構成する。

電解モジュール７０は、第一トリチウム濃縮水貯留槽７１、濃縮槽７２、電解槽７３、および液化手段７４を有する。

第一トリチウム濃縮水貯留槽７１は、第一濃縮モジュール１の第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を排出する側であって、水蒸留モジュール５０におけるトリチウム濃縮水排出配管５５、または吸着モジュール６０における吸引配管６５に接続され、第一濃縮モジュール１から排出された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を貯留する。

濃縮槽７２は、第一トリチウム濃縮水貯留槽７１に第一導入配管７５で接続され、第一トリチウム濃縮水貯留槽７１に貯留される第一トリチウム濃縮水ＣＷ１が導入される。また、濃縮槽７２は、排出配管７６が設けられている。

電解槽７３は、濃縮槽７２に第二導入配管７７で接続され、第一トリチウム濃縮水貯留槽７１に貯留される第一トリチウム濃縮水ＣＷ１が導入される。電解槽７３は、電極７３ａが設けられ、導入される第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を電気分解する。また、電解槽７３は、濃縮槽７２に戻り配管７８で接続されている。また、電解槽７３は、第三導入配管７９を介して液化手段７４が接続されている。

液化手段７４は、電解槽７３で第一トリチウム濃縮水ＣＷ１が電気分解されることで生成される水素ガス（Ｈ_２）およびトリチウム水素（ＨＴ）を第三導入配管７９を介して導入し、これらを液化して第二トリチウム除去水ＲＷ２を生成する。このため、液化手段７４は、添加物として酸素（Ｏ_２）または水蒸気（Ｈ_２Ｏ）を導入する。なお、液化手段７４に導入する酸素は、電解槽７３から発生するものを利用してもよい。これにより、水（Ｈ_２Ｏ）で低濃度に希釈されたトリチウム水（ＨＴＯ）からなる第二トリチウム除去水ＲＷ２が生成される。この第二トリチウム除去水ＲＷ２は、排出配管７６に送って第二トリチウム濃縮水ＣＷ２に混合してもよい。

このように構成された電解モジュール７０は、水電解法として、第一トリチウム濃縮水貯留槽７１おいて第一トリチウム濃縮水ＣＷ１が定量的に貯留される。この第一トリチウム濃縮水貯留槽７１に貯留される第一トリチウム濃縮水ＣＷ１は、必要に応じて濃縮槽７２に導入される。濃縮槽７２に導入された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１は、電解槽７３に導入されて電気分解される。上述したように、第一トリチウム濃縮水ＣＷ１が電気分解されることで生成される水素ガスおよびトリチウム水素は、液化手段７４において第二トリチウム除去水ＲＷ２とされる。一方、第一トリチウム濃縮水ＣＷ１が電気分解されることで濃縮されるトリチウム水は、戻り配管７８を介して濃縮槽７２に導入される。この濃縮トリチウム水は、濃縮槽７２と電解槽７３を循環して高濃度の第二トリチウム濃縮水ＣＷ２となり、排出配管７６から排出される。

以上説明したように、本実施形態のトリチウム回収装置１０は、トリチウム汚染水を低濃度で濃縮して第一トリチウム濃縮水ＣＷ１および第一トリチウム除去水ＲＷ１を生成する第一濃縮モジュール１と、第一濃縮モジュール１にて濃縮された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を高濃度で再濃縮して第二トリチウム濃縮水ＣＷ２および第二トリチウム除去水ＲＷ２を生成する第二濃縮モジュール２と、を備える。

このトリチウム回収装置１０によれば、始めに第一濃縮モジュール１でトリチウム汚染水を低濃度で濃縮しておくことで、第二濃縮モジュール２における高濃度の濃縮での処理量を減少させることができる。このため、処理するトリチウム汚染水が大量であっても、例えば、第一濃縮モジュール１で分離係数が小さくてもランニングコストの小さい処理法を適用してトリチウム汚染水を低濃度で濃縮し、第二濃縮モジュール２でランニングコストが大きくても分離係数の大きい処理法を適用して高濃度の濃縮を行えば、設備規模の増大を抑制し、かつランニングコストを低減しつつトリチウムの回収効率を向上することができる。

また、本実施形態のトリチウム回収装置１０では、第二濃縮モジュール２は、第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を電気分解して第二トリチウム濃縮水ＣＷ２および第二トリチウム除去水ＲＷ２を生成する電解モジュール７０を構成する。

このトリチウム回収装置１０によれば、第二濃縮モジュール２を電解モジュール７０で構成することにより、分離係数の大きい処理法を適用した高濃度の濃縮処理が実現でき、第一濃縮モジュール１の低濃度の濃縮処理の後に適宜高濃度の濃縮処理を行うことができる。

また、本実施形態のトリチウム回収装置１０では、第一濃縮モジュール１は、トリチウム汚染水に蒸気を接触させて第一トリチウム濃縮水ＣＷ１および第一トリチウム除去水ＲＷ１を生成する水蒸留モジュール５０を構成する。

このトリチウム回収装置１０によれば、第一濃縮モジュール１を水蒸留モジュール５０で構成することにより、ランニングコストの小さい処理法を適用して低濃度の濃縮処理が実現でき、第二濃縮モジュール２の高濃度の濃縮処理の前に適宜低濃度の濃縮処理を行うことができる。

また、本実施形態のトリチウム回収装置１０では、水蒸留モジュール５０は、トリチウム汚染水に蒸気を接触させる蒸留ケーシング５１ａ内を減圧する減圧手段５９を備える。

このトリチウム回収装置１０によれば、減圧手段５９で蒸留ケーシング５１ａ内を減圧することにより、蒸留ケーシング５１ａに導入される蒸気の沸点が下がり、低温で沸騰させることができ、低エネルギーで処理効率を向上することができる。

また、本実施形態のトリチウム回収装置１０では、第一濃縮モジュール１は、吸着平衡により、蒸気化したトリチウム汚染水のトリチウムを吸着剤６１ｂに吸着させる一方、当該吸着剤６１ｂからトリチウムを取り出すことで第一トリチウム濃縮水ＣＷ１および第一トリチウム除去水ＲＷ１を生成する吸着モジュール６０を構成する。

このトリチウム回収装置１０によれば、第一濃縮モジュール１を吸着モジュール６０で構成することにより、ランニングコストの小さい処理法を適用して低濃度の濃縮処理が実現でき、第二濃縮モジュール２の高濃度の濃縮処理の前に適宜低濃度の濃縮処理を行うことができる。

また、本実施形態のトリチウム回収装置１０では、第一濃縮モジュール１を少なくとも２つ連続して配置し、前段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１を後段の第一濃縮モジュール１にトリチウム汚染水として導入する一方、初段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を第二濃縮モジュール２に導入する。

このトリチウム回収装置１０によれば、前段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１を後段の第一濃縮モジュール１にトリチウム汚染水として導入することで、第一トリチウム除去水ＲＷ１を濃縮処理して生成される第一トリチウム除去水ＲＷ１’について、後処理可能な濃度まで低下させることができる。

また、本実施形態のトリチウム回収装置１０では、後段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１’（図１の＊１）を初段の第一濃縮モジュール１にトリチウム汚染水として導入する。

このトリチウム回収装置１０によれば、後段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１’を初段の第一濃縮モジュール１にトリチウム汚染水として導入することで、第一トリチウム濃縮水ＣＷ１’を初段の第一濃縮モジュール１により再濃縮して減量処理して第二濃縮モジュール２で濃縮することができる。

また、本実施形態のトリチウム回収装置１０では、終段の第一濃縮モジュール１で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１’（図１の＊２）、および第二濃縮モジュール２で生成された第二トリチウム除去水ＲＷ２（図１の＊３）におけるトリチウム濃度を測定する濃度測定手段３を有し、測定されたトリチウム濃度が所定濃度（例えば、６０Ｂｑ／ｃｍ^３）以上である場合、当該各トリチウム除去水ＲＷ１’，ＲＷ２を、同等濃度のトリチウム汚染水を導入する第一濃縮モジュール１（図１では初段）に導入する。

このトリチウム回収装置１０によれば、濃度測定手段３で測定されたトリチウム濃度に基づいて、所定濃度以上は、同等濃度のトリチウム汚染水を導入する第一濃縮モジュール１に戻すことにより、第一トリチウム除去水ＲＷ１’および第二トリチウム除去水ＲＷ２を所定濃度に希釈させ後処理可能にすることができる。

また、本実施形態のトリチウム回収装置１０では、第二濃縮モジュール２に導入する第一トリチウム濃縮水ＣＷ１の温度を調整する温度調整手段４を備える。

このトリチウム回収装置１０によれば、温度調整手段４により第二濃縮モジュール２に導入する第一トリチウム濃縮水ＣＷ１の温度を調整（例えば、第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を保温）することで、第二濃縮モジュール２での処理効率を向上することができる。特に、第二濃縮モジュール２を電解モジュール７０で構成する場合に効果的である。

また、本実施形態のトリチウム回収方法は、トリチウム汚染水を低濃度で濃縮して第一トリチウム濃縮水ＣＷ１および第一トリチウム除去水ＲＷ１を生成する第一濃縮工程と、第一濃縮工程にて濃縮された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を高濃度で再濃縮して第二トリチウム濃縮水ＣＷ２および第二トリチウム除去水ＲＷ２を生成する第二濃縮工程と、を含む。

また、本実施形態のトリチウム回収方法では、第二濃縮工程は、第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を電気分解して第二トリチウム濃縮水ＣＷ２を生成する。

また、本実施形態のトリチウム回収方法では、第一濃縮工程は、トリチウム汚染水に蒸気を接触させて第一トリチウム濃縮水ＣＷ１および第一トリチウム除去水ＲＷ１を生成する。

また、本実施形態のトリチウム回収方法では、第一濃縮工程は、トリチウム汚染水に蒸気を接触させつつ減圧する。

また、本実施形態のトリチウム回収方法では、第一濃縮工程は、吸着平衡により、蒸気化したトリチウム汚染水のトリチウムを吸着剤６１ｂに吸着させる一方、当該吸着剤６１ｂからトリチウムを取り出すことで第一トリチウム濃縮水ＣＷ１および第一トリチウム除去水ＲＷ１を生成する。

このトリチウム回収方法によれば、ランニングコストの小さい処理法を適用して低濃度の濃縮処理が実現でき、第二濃縮モジュール２の高濃度の濃縮処理の前に適宜低濃度の濃縮処理を行うことができる。

また、本実施形態のトリチウム回収方法では、第一濃縮工程を少なくとも２回連続し、前段の第一濃縮工程で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１を後段の第一濃縮工程にトリチウム汚染水として導入する一方、初段の第一濃縮工程で生成された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を第二濃縮工程に導入する。

このトリチウム回収方法によれば、前段の第一濃縮工程で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１を後段の第一濃縮工程にトリチウム汚染水として導入することで、第一トリチウム除去水ＲＷ１を濃縮処理して生成される第一トリチウム除去水ＲＷ１’について、後処理可能な濃度まで低下させることができる。

また、本実施形態のトリチウム回収方法では、後段の第一濃縮工程で生成された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１’を初段の第一濃縮工程にトリチウム汚染水として導入する。

このトリチウム回収方法によれば、後段の第一濃縮工程で生成された第一トリチウム濃縮水ＣＷ１’を初段の第一濃縮工程にトリチウム汚染水として導入することで、第一トリチウム濃縮水ＣＷ１’を初段の第一濃縮工程により再濃縮して減量処理して第二濃縮工程で濃縮することができる。

また、本実施形態のトリチウム回収方法では、終段の第一濃縮工程で生成された第一トリチウム除去水ＲＷ１’、および第二濃縮工程で生成された第二トリチウム除去水ＲＷ２におけるトリチウム濃度が所定濃度以上である場合、当該各トリチウム除去水ＲＷ１’ＲＷ２を、同等濃度の前記トリチウム汚染水を導入する前記第一濃縮工程に導入する。

このトリチウム回収方法によれば、トリチウム濃度に基づいて、所定濃度以上は、同等濃度のトリチウム汚染水を導入する第一濃縮工程に戻すことにより、第一トリチウム除去水ＲＷ１’および第二トリチウム除去水ＲＷ２を所定濃度に希釈させ後処理可能にすることができる。

また、本実施形態のトリチウム回収方法では、第二濃縮工程に導入する第一トリチウム濃縮水ＣＷ１を保温する。

このトリチウム回収方法によれば、第二濃縮工程での処理効率を向上することができる。特に、第二濃縮工程に電解分解を適用する場合に効果的である。

１第一濃縮モジュール（第一濃縮工程）
２第二濃縮モジュール（第二濃縮工程）
３濃度測定手段
４温度調整手段
１０トリチウム回収装置
５０水蒸留モジュール
５９減圧手段
６０吸着モジュール
７０電解モジュール
ＣＷ１第一トリチウム濃縮水
ＣＷ２第二トリチウム濃縮水
ＲＷ１第一トリチウム除去水
ＲＷ２第二トリチウム除去水

Claims

トリチウム汚染水を低濃度で濃縮して第一トリチウム濃縮水および第一トリチウム除去水を生成する第一濃縮モジュールと、
前記第一濃縮モジュールにて濃縮された前記第一トリチウム濃縮水を高濃度で再濃縮して第二トリチウム濃縮水および第二トリチウム除去水を生成する第二濃縮モジュールと、
を備え、
前記第一濃縮モジュールは、吸着平衡により、蒸気化した前記トリチウム汚染水のトリチウムを吸着剤に吸着させる一方、当該吸着剤からトリチウムを取り出すことで前記第一トリチウム濃縮水および前記第一トリチウム除去水を生成する吸着モジュールを構成し、
前記第二濃縮モジュールは、前記第一トリチウム濃縮水を電気分解して前記第二トリチウム濃縮水および前記第二トリチウム除去水を生成する電解モジュールを構成し、
前記第一濃縮モジュールを少なくとも２つ連続して配置して、前段の前記第一濃縮モジュールで生成された前記第一トリチウム除去水を後段の前記第一濃縮モジュールに前記トリチウム汚染水として導入する一方、初段の前記第一濃縮モジュールで生成された前記第一トリチウム濃縮水を前記第二濃縮モジュールに導入し、
終段の前記第一濃縮モジュールで生成された前記第一トリチウム除去水、および前記第二濃縮モジュールで生成された前記第二トリチウム除去水を合わせたトリチウム除去水におけるトリチウム濃度を測定する濃度測定手段を有し、測定されたトリチウム濃度が所定濃度以上である場合、当該トリチウム除去水を、同等濃度の前記トリチウム汚染水を導入する前記第一濃縮モジュールに導入することを特徴とするトリチウム回収装置。
後段の前記第一濃縮モジュールで生成された前記第一トリチウム濃縮水を初段の前記第一濃縮モジュールに前記トリチウム汚染水として導入することを特徴とする請求項１に記載のトリチウム回収装置。
前記第二濃縮モジュールに導入する前記第一トリチウム濃縮水の温度を調整する温度調整手段を備えることを特徴とする請求項１または２に記載のトリチウム回収装置。
トリチウム汚染水を低濃度で濃縮して第一トリチウム濃縮水および第一トリチウム除去水を生成する第一濃縮工程と、
前記第一濃縮工程にて濃縮された前記第一トリチウム濃縮水を高濃度で再濃縮して第二トリチウム濃縮水および第二トリチウム除去水を生成する第二濃縮工程と、
を含み、
前記第一濃縮工程は、吸着平衡により、蒸気化した前記トリチウム汚染水のトリチウムを吸着剤に吸着させる一方、当該吸着剤からトリチウムを取り出すことで前記第一トリチウム濃縮水および前記第一トリチウム除去水を生成し、
前記第二濃縮工程は、前記第一トリチウム濃縮水を電気分解して前記第二トリチウム濃縮水および前記第二トリチウム除去水を生成し、
前記第一濃縮工程を少なくとも２回連続して、前段の前記第一濃縮工程で生成された前記第一トリチウム除去水を後段の前記第一濃縮工程に前記トリチウム汚染水として導入する一方、初段の前記第一濃縮工程で生成された前記第一トリチウム濃縮水を前記第二濃縮工程に導入し、
終段の前記第一濃縮工程で生成された前記第一トリチウム除去水、および前記第二濃縮工程で生成された前記第二トリチウム除去水を合わせたトリチウム除去水におけるトリチウム濃度が所定濃度以上である場合、当該トリチウム除去水を、同等濃度の前記トリチウム汚染水を導入する前記第一濃縮工程に導入することを特徴とするトリチウム回収方法。
後段の前記第一濃縮工程で生成された前記第一トリチウム濃縮水を初段の前記第一濃縮工程に前記トリチウム汚染水として導入することを特徴とする請求項４に記載のトリチウム回収方法。
前記第二濃縮工程に導入する前記第一トリチウム濃縮水を保温することを特徴とする請求項４または５に記載のトリチウム回収方法。