SE434387B - Anordning for anrikning och upparbetning av tungvatten - Google Patents

Description

78131Û2-6 10 15 20 25 30 35 2 isotopbyte, genom vilken vätgas och rinnande vatten passerar i motström vad avser isotoputbytet, en elektro- lyscell med en anodsida och en katodsida och en separa- tor däremellan, en avfuktningsanordning-tvättningsanord- ning, organ, som för det flytande vattnet, som är anrikat med avseende på deuterium, från katalysatorkolonnen genom avfuktningsanordningen-tvättningsanordningen till elek- trolyscellen, organ, som för den vätgas, som utvecklats i cellens katodsida, genom avfuktningsanordningen-tvätt- ningsanordningen till katalysatorkolonnen, vilken avfukt- ningsanordning-tvättningsanordning användes för inställ- ning av deuteriumgasens fuktighet till de betingelser, som råder i katalysatorkolonnen, för att bringa deuterium- koncentrationen i vattenângani.gasströmmen till isotop- jämvikt med de rinnande vattnet från anrikningsanordningen, och för att överföra eventuell infångad elektrolyt i deuteriumgasen till det nedåtrinnande vattnet, organ för ledning av vätgasen från katalysatorkolonnen till ett ut- lopp, organ för införande av ingående matarvatten till den övre delen av katalysatorkolonnen.och organ för uttagning av en produkt, som är anrikad med avseende på deuterium.

Den föredragna utföringsformen inbegriper vidare en gas- tork för avlägsnande av vatten, organ för återförande av en del av detta vatten till cellen och organ för avlägs- nande av den resterande delen sâsom deuteriumprodukt, organ, som transporterar det torkade syret till en brän- nare och en brännare för återförenande av väte och syre för bildning av vatten, som är utarmat med avseende på deuterium. För att åstadkomma upparbetning inbegriper systemet vidare en tvättanordning (stripper), som inne- håller katalysator,anordnad mellan anrikningskolonnen och brännaren,vilken gynnar isotoputbyte mellan vätgasen och det rinnande vattnet för att ytterligare sänka deu- teriuminnehållet i den utarmade vätgasen. Vid upparbet- ningen användes en del av det med avseende på deuterium utarmade vattenflödet såsom matarvatten till tvättnings- anordningen och den kvarvarande delen bortgår som avfall. 10 15 20 25 30 35 '7813102-6 3 Pâ ritningarna, som visar utföringsformer av upp- finningen, visar fig l ett flödetschema för processen för användning såsom slutanrikningssteg i en D20-anlägg- ning, och fig 2 visar ett flödesschema för processen för upparbetning av tungt vatten i en kärnreaktor.

Ritningarna anger exempel på viktiga parametrar i processerna enligt följande: a) strömningsmängderna för vätska och gas i mol b) D20-koncentrationer i procent c) de molära flödeshastigheterna vätska/gas (L/G) såsom förhållande d) temperatur (T) i OC e) tryck (P) i atmosfärer (atm) f) katalysatorseparationsfaktor (ac) såsom förhållande g) elektrolysseparationsfaktor (GE) såsom förhållande.

Detbörbetonasattde specifika koncentrationer och molära flöden, som givits på figurerna endast avser exempel och kan varieras med hänsyn till processens utformning.

På fig l är de huvudsakliga elementen i anordningen anrikningsanordningen 10 och elektrolysanordningen ll.

Anrikningsanordningen är en utbyteskolonn, som innehål- ler en packad katalysatorbädd, vari vätgas och rinnande vatten passerar i motström vad avser isotoputbytet.

Katalysatorn måste vara beständig mot väta, hydrofob och naturligtvis aktiv i närvaro av rinnande vatten. Det föredragna katalysatormaterialet utgöres av en metall ur grupp VIII, som har en beläggning av organisk polymer eller organiskt harts, vilken polymer_eller vilket harts repellerar flytande vatten, och vilken polymer eller vil- ket harts väljes ur den grupp, som innefattar fluorkol- polymerer,hydrofoba kolvätepolymerer med medelhög till hög molekylvikt, och silikoner, och vilka material är permeabla för vattenånga och vätgas. Dessa katalysator- typer beskrives i US-PS 3 981 976 och i US-PA 733 417.

Föredragna katalysatortyper beskrives också i en artikel med rubriken "Novel Catalysts for Isotope Exchange bet- ween Hydrogen and Liquid Water", som publicerats i 10 15 20 25 30 35 7813102-6 4 ACS Symposium Series No. 68 i American Chemical Society.

Elektrolysanordningen ll kan utgöras av vilken som helst typ av elektrolyscell, som innehåller en separator 12 mellan anodrummet lhfloch katodrummet llb. Av ekonomiska skäl är det lämpligt att den använda cellen har lågt inne- håll av vatten och/eller elektrolyt.

Det elektrolytiska väte, som bildas i elektrolys- cellen, vilket väte är utarmat med avseende på deuterium relativt elektrolyten på grund av den kinetiska isotop- effekt, som gäller för vätgasutvecklingsreaktionen, sti- ger uppåt (streckade linjen) genom avfuktningsanordningen- -tvättningsanordningen 13 och genom katalysatorkolonnen 10, där det stadigt förlorar större delen av sitt kvarvarande deuterium allteftersom det rör sig upp genom kolonnen i motström relativt ingående matarvatten (heldragna linjer), som införes över kolonnen och som sipprar genom kolonnen, genom avfuktningsanordningen-tvättningsanordningen till elektrolyscellen. Avfuktningsanordningen-tvättningsanord- ningen ställer in deuteriumgasens fuktighet till de beting- elser, som råder i katalysatorkolonnerna, bringar deute- riumkoncentrationen i gasströmmens vattenånga till isotop- jämvikt med rinnande vatten från anrikningsanordningen, och överför eventuell infångad elektrolyt i deuterium- gasen till strömmen av nedåtrinnande vatten. Efter det att vätgasen passerat genom katalysatorkolonnen passerar den anordningen för jämviktsinställning av vätska-ånga 15, vilken anordning har till uppgift att bringa deute- riumkoncentrationen i gasströmmens vattenånga till isotop- jämvikt med ingående rinnande vatten (t ex 100 mol med en D20-koncentration på 10 %). Vätgasen från anordningen för inställning av jämvikt mellan ånga och vätska, föres till torkanordningen 16, som avlägsnar vattenånga i vät- gasen, eftersom atomfraktionen, D/(H+D) är högre än vätet och sedan till brännaren l7, där det brännes (återkombi- neras med syre) för bildning av utgående vatten, som återföres till ett tidigare steg i tungvattenanläggningen.

Vatten från torkanordningen 16 förenas med ingående matar- vatten och återföres till anordningen för jämviktsinställ- 10 15 20 25 30 35 7813102-6 ning ånga-vätska.

Syrgasen, 02, och vattenångan HZOV, från anodsidan i elektrolyscellen ll föres till torkanordningen 18, som avlägsnar vattnet och det flytande vattnet med hög deuteriumhalt âterföres till cellen. En del tas ut som produkt. Torkanordningen kan exempelvis utgöras av en kylare med en packad kolonn, en molekylsil etc. Ut- gående syre, O2, kan användas för överföring av utgående väte till vatten.

I fig l avdrages produkten från den vattenånga, som avlägsnas från syret. Den kan också avlägsnas från elektrolyten sedan man avlägsnat elektrolytmaterialet, såsom KOH, eller det flytande vattnet från isotoput- byteskolonnens botten. Om man väljer det senare krävs emellertid större anrikning i katalysatorutbyteskolonnen.

Fig 2 visar processen tillämpad på upparbetning av tungt vatten från t ex tungvattenreaktor. Det visade exemplet gäller för ett ingående flöde med 30 % D20.

Andra koncentrationer kan likaväl användas. Exempelvis skulle ett ingående flöde med 10 % kunna tillföras vid en mellanliggande punkt i tvättkolonnen 19 och på lik- nande sätt kan ett ingående flöde med 60 % deuterium in- matas i katalysatorkolonnen 10. Systemet är väsentligen desamma som det som beskrivas i fig l men det finns nâgra skillnader. Ingen torkanordning erfordras före brännaren eftersom vätet och vattenàngan har ungefär samma deuteriumkoncentration. Tvättningskolonnen er- fordras då det ej är lämpligt att föra tillbaka väte med ll % deuterium eller det vatten, som bildas av detta väte,till en tungvattenreaktor. Reningskolonnen erford- ras också om det ingående tunga vattnet till anlägg- ningen innehåller tritium, eftersom miljömässiga skäl ej tillåter att titiumhaltigt vatten tillföres en tung- vattenanläggning. För L/G-förhållandet i tvättanordningen varierar mellan cirka 0,3 och 0,8 och det enskilda värdet beror huvudsakligen på förhållandet för deuteriumkoncen- trationerna i vätgasen vid anrikningens topp och ingående vattenflöde. I det valda exemplet är L/G-förhållandet i 10 'ïßßflüïeß 6 tvättanordningen 0,36. Eftersom en tvättningskolonn er- fordras måste det utspädda ingående flödet av tungt än en gång l,l. anordning, vatten (cirka 30 % D20) elektrolyseras mer och i det visade exemplet är antalet cirka I den ovan givna beskrivningen av den som gäller för fig l, har den anrikade produkten visats såsom tagen från den vätska, som återföres från syre- _torken 18. Alternativt kan utgående mängd tas från cel- len ll och detta skulle sannolikt erfordra ett organ för avlägsnande av elektrolyt, llc.

Utgående produkt kan också tas från vätgasströmmen (linjen 21) eller vattenströmmen (linjen 22). Dessa möj- ligheter för utgående flöde visas också i fig 2.

Claims (7)

1. 0 15 20 25 30 7813102-6 PATENTKRAV l. Anordning för anrikning och upparbetning av tungt vatten, k ä n n e t e c k n a d därav, att den innefattar ä) b) C) å) e) f) 9) en anrikningsanordning med katalysatorkolonn (lO) för isotopbyte, genom vilken anordning (10) vätgas och rinnande vatten passerar motströms i förhål- lande till varandra för utbyte av isotoper däremel- lan, en elektrolyscell (ll) med en anodsida (lla) och en katodsida (llb) och en separator (12) däremel- lan, en avfuktningsanordning-tvättningsanordning (13), organ, som för rinnande vatten, som anrikats med avseende pà deuterium, från katalysatorkolonnen (10) genom avfuktningsanordningen-tvättningsanord- ningen (13) till elektrolyscellen (ll), organ, som för den vätgas, som utvecklats i cellens katodsida (llb) genom avfuktningsanordningen-tvätt- ningsanordningen (13) till katalysatorkolonnen (10), vilken avfuktningsanordning-tvättningsan- ordning (l3) användes för inställning av fuktig- heten hos den utarmade vätgasen till den fuktighet som råder i anrikningsanordningen (10), för att bringa deuteriumkoncentrationen i gasens vattenånga till isotopjämvikt med det rinnande vattnet från anrikningsanordningen (10) och för att överföra i vätgasen fràn elektrolyscellen (ll) eventuellt medbringad elektrolyt till det nedåtströmmande vattnet, organ, som för vätgas från katalysatorkolonnen (10) till ett utlopp, organ, som inför matarvatten, som innehåller en mindre del tungt vatten, till en övre del av kata- lysatorkolonnen (10), 78131Ü2~6 10 15 20 25 30 35 8 i) organ, som avlägsnar syrgas, som utvecklats i elek- trolyscellens anodsida (lla), och vattenånga med hög deuteriumhalt från cellen (ll) och för detta till en gastork (18) för avlägsnande av vatten, j) organ för àterförande av detta vatten till cellen (ll), k) en brännare (17) för återkombinering av utgående väte och syre, l) organ, som för den torkade syrgasen till bränna- ren (17), och m) organ, som alvägsnar den med avseende på deuterium anrlkade produkten ur systemet.

2. Anordning enligt krav l, k ä n n e t e c k n a d därav, att organet för avlägsnande av en med avseende på deuterium anrikad produkt utgöres av ett organ för avlägsnande av en del av vattnet från syrgastorkanord- ningen (18).

3. Anordning enligt krav l, k ä n n e t e c k n a d därav, att organet för avlägsnande av en med avseende på deuterium anrikad produkt utgöres av ett organ för avlägsnande av en produkt från oellens anodsida (116)-

4. Anordning enligt krav l, k ä n n e t e c k n a d därav, att organet för avlägsnande av en produkt, som är anrikad med avseende på deuterium, utgöres av ett organ för avlägsnande av en del av den vätgasström, som strömmar uppåt i systemet.

5. Anordning enligt krav 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att organet för avlägsnande av en med avseende på deuterium anrikad produkt utgöres av ett organ för avlägsnande av en del av den ström av rinnande vatten, som strömmar nedåt systemet.

6. Anordning för upparbetning av tungt vatten enligt krav l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den dessutom inbegriper en tvätunmxdnimg flglsom innehåller en katalysa- tor, vilken anordning är anordnad mellan brännaren(l7)och anrflfiüflgšïßflïfinåfll(l0)för att ytterligare sänka deuterium- 10 7813102-6 9 halten i gasströmmen och överföra deuterium till det i møtström rinnande vattnet.

7. Anordning enligt krav l, k ä n n e t e c k n a d därawf, aizt den dessutom innefattar en anordning för inställning av jämvikt mellan ånga och vätska (15), vilken anordning är anordnad mellan anrikningsanord- ningen (10) och brännaren (17), för att bringa deute- riumkoncentrationen i gasens vattenånga till isotop- jämvikt med det rinnande vattnet från ingående flöde eller brännare (17).