JP6261097B2 - 水素水及びその製造方法 - Google Patents
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Description
商品形態が電解等により水素を生成する家庭用や工業用の所謂、水素水サーバー等の設置型のものでも、水素が生成直後から散逸してしまうことは同様である。
また、特許文献3及び特許文献4においては、所定物質の添加により酸化還元電位の上昇が抑制されているが、所定物質の添加は、飲料の還元力を高めて、酸化還元電位を低い値に維持し飲料自体の還元性の持続性を高めるためのものであり、水素濃度の維持を図るものではない。
更に、上記励起は、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
ここで、上記「エキス」は、広義に捉え、植物成分を水やエタノール等の溶媒に浸して抽出したものに限定されず、植物から搾取した搾汁液等も含まれる。
上記食用部位としては、例えば、植物の実、花のつぼみ、茎(地下の茎を含む)、葉、根が挙げられる。
更に、上記励起は、分散液に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
ここで、上記「エキス」は、広義に捉え、植物成分を水やエタノール等の溶媒に浸して抽出したものに限定されず、野菜から搾取した搾汁液等も含まれる。
上記食用部位としては、例えば、植物の実、花のつぼみ、茎(地下の茎を含む)、葉、根が挙げられる。
そして、本発明者らは更に鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とが混合されてなり、酸処理により沈殿物のない分散液をそれに浸漬させた陽極及び陰極の電極間への所定の電圧印加により励起してなる水素水に植物エキスが添加されると、植物エキスを添加しない場合よりも溶存水素濃度が顕著に増大し、長い間溶存水素濃度が高くなることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
本発明者らの実験研究により、植物エキスの中でも柑橘類、緑黄色野菜類、ハーブ・薬草類、果実類、大豆類、花木類から選ばれる少なくとも1種の植物エキスでは、安定的に高い水素濃度が検出された。
よって、安定的に水素濃度を高くできる。
本発明者らの実験研究により、植物の食用部位、または種子、または種子から発芽した芽の何れかから採取されたエキスでは、安定的に高い水素濃度が長く検出された。
よって、請求項1に記載の効果に加えて、安定的に長く水素が高い濃度となる。
そして、本発明者らは更に鋭意実験研究を積み重ねた結果、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液に酸を混合し沈殿物を溶解(分散)し、更に、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られる水素水に植物エキスを添加することにより、植物エキスを添加しない場合よりも溶存水素濃度が顕著に増大し、長い間溶存水素濃度が高くなることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
本発明者らの実験研究により、植物エキスの中でも柑橘類、緑黄色野菜類、ハーブ・薬草類、果実類、大豆類、花木類から選ばれる少なくとも1種の植物エキスの添加では、安定的に高い水素濃度が検出された。
よって、安定的に水素濃度を高くできる。
本発明者らの実験研究により、植物の食用部位、または種子、または種子から発芽した芽の何れかから採取されたエキスの添加では、安定的に高い水素濃度が長く検出された。
よって、請求項3に記載の効果に加えて、安定的に長く水素が高い濃度となる。
なお、実施の形態において、図示の同一記号及び同一符号は、同一または相当する機能部分であるから、ここではその重複する詳細な説明を省略する。
まず、本発明の実施の形態に係る水素水100の製造方法について、図1を参照して説明する。
図1に示すように、本実施の形態においては、始めに水素原液1が作製され、それに植物エキス70が添加される。
本実施の形態の水素原液1の製造方法は、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩のリン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製する混合工程(ステップS10)と、調製した分散液40に有機酸50を添加する酸混合工程(ステップS20)と、酸が添加された分散液40にアルカリ60を混合するアルカリ混合工程(ステップS30)と、アルカリ60が混合された分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS40)を具備する。
本実施の形態では、最初に、混合工程(ステップS10)にて、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と、水30とを混合して分散液40を調製する。
本発明を実施する場合、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物は、そのままの形態で添加することも可能であるし、水と混合しマグネシウム/カルシウム分散液の形態で添加することも可能である。
本発明を実施する場合、リン酸、リン酸塩は、そのままの形態で添加することも可能であるし、水と混合しリン酸/リン酸塩水溶液として添加することも可能である。
また、本実施の形態で使用する水30としては、天然水(ナチュラルウォータ、ナチュラルミネラルウォータ、ミネラルウォータ等)や、純水、滅菌水、蒸留水、イオン交換水、濾過水等の精製水、水道水等が挙げられる。但し、後述するように水素水100の分散媒がミネラル分を含む天然水(ナチュラルミネラルウォータ等)であれば確実に水素濃度を高くできることから、全体の溶液量等を考慮して水の種類が選択される。
ここで、分散液40のpHは、pHメータよりもpH試験紙で測定することで、共存イオンの影響を排除して正確なpHを測定できることから、pH試験紙で測定したものである。
また、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30とを混合して作製した分散液(40)100重量部に対して、20〜50重量部の範囲内とするのが好ましい。
有機酸50の添加量を上記範囲内とすることで、その後の処理操作性も高くなり、確実に水素濃度を高くすることができ、また、風味や透明性が良好で飲用に好適なものとなる。
なお、有機酸50は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合して有機酸水溶液(例えば、3〜20質量%濃度)の形態で、混合工程(ステップS10)で調製した分散液40と混合させてもよい。
アルカリ60の添加量を上記範囲内とすることで、確実に水素濃度が高い水素水100が得られ、特にpH5以上、pH8以下であれば風味や透明性が良好で飲用にも好適なものとなる。
アルカリ60は、取扱い性や分散性等の観点から、水と混合してアルカリ水溶液(例えば、1〜12質量%濃度)の形態で、酸混合工程(ステップS20)で酸性にした分散液40と混合させてもよい。
なお、本発明を実施する場合には、酸処理後の分散液40にアルカリ60を混合することなく、次の電圧印加工程(ステップS40)に供することも可能であり、電圧印加する分散液40のpHが好ましくはpH1以上、pH10以下であればよい。pH1以上、pH10以下であれば、確実に水素濃度を長い間高くできる。より好ましくは、pH3以上、pH8以下、更に好ましくは、pH3以上、pH5以下であれば、より水素濃度を高くできる。酸処理された分散液40がそのまま電圧印加に供されることもあれば、酸処理後にアルカリ60を混合してpHの調整を行っても良い。
このときの陰極及び陽極は、不活性な電極であれば良く、例えば、白金や炭素電極を用いることができる。陰極及び陽極の電圧は、水の電気分解に適した値に設定すれば良く(例えば、3〜20V)、電流は、電極の面積や溶液量等を考慮して適宜設定される(例えば、5〜10A)。電圧を印加し、励起する時間は、溶液量、溶液中の成分量、電圧をかけた後の所望とする溶存水素濃度(例えば、100〜1,500μg/L)等を考慮して適宜設定される(例えば、1〜200分間)。
例えば、マグネシウム/カルシウム10と、リン酸/リン酸塩20と水30とを混合して調製する分散液40を100重量部とするとき、マグネシウム/カルシウム10が5〜20重量部の範囲内で混合され、リン酸/リン酸塩20が10〜30重量部の範囲内で混合され、また、有機酸50の添加総量が、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の合計配合量100重量部に対して100〜200重量部の範囲内とした水素原液1にそれの9〜999倍の水を混合して、水素原液1を10〜1000倍に希釈することで、風味や透明性が良好な飲料水として好適なものとなる。
そして、特に、本発明者らの実験研究により、水素水100(水素原液1)の分散媒を主に天然水(ナチュラルミネラルウォータ等)、好ましくは、pH10以下の軟水とすることにより水素濃度が高くなることを確認しており、希釈された水素原液1は、好ましくは、pH1以上、pH10以下、より好ましくは、pH3以上、pH8以下であれば、確実に水素濃度が高くなる。pH5以上、pH8以下であれば、飲用にも適する。
なお、このような希釈を行った場合には、再度、陰極及び陽極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起する第2の電圧印加工程を実施してもよい。これにより、より安定的に水素水100の水素濃度が高くなる。
このようにして製造した水素原液1は、既存の一般的なPET容器等に入れて密封保管し、長期間(例えば12カ月以上)経過後に容器を開封して溶存水素濃度を測定しても、所定濃度の溶存水素が検出される。
この理由について科学的な根拠は未詳であるが、例えば、容器開封による圧力変化や振動、振とう、攪拌等の外力をきっかけに水素生成反応が生じるためと考えられる。或いは、水素原液1中の水素のキャリアーやドナーとなる微粒子に、生成した水素が吸着・固定されるためと考えられる。例えば、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の混合によりマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物(一例として、ヒドロキシアパタイト(Ca10(PO4)6(OH)2の錯体状物や、Mg10(PO4)6(OH)2の錯体状物等)が生成され、このマグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物に生成した水素が吸着・固定されることで、或いは、天然水等(ナチュラルミネラルウォータ等)の水に含まれているミネラル分の粒子等に水素が吸着・固定されることで水素が散逸し難くなり、また、PET容器に充填して密封しても、水素が吸着固定されている微粒子がPET容器のPET樹脂よりも高分子であることで水素がPET容器から抜け難くなっていることが考えられる。
また、混合工程(ステップS10)におけるマグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20と水30の混合により、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の反応でMg2+、Ca2+が生じ(以下、Mg2+の例で示すが、Ca2+も同様である)、例えば、以下の反応式(1)、(2)に示した反応によって水素が生成された可能性もある。
Mg2++4e-+H20→2H2+2MgO・・・(1)
Mg2++2H2O+2e-→Mg(OH)2+H2・・・(2)
または、天然水等(ナチュラルミネラルウォータ等)の水に含まれるミネラルが同様に反応した可能性もある。
Mg8H2(PO4)6+5H20+Mg2+4H+
→Mg10(PO4)6(OH)2+12H+・・・(3)
12H++12e-→6H2・・・(4)
その他、水素化マグネシウムや水素化カルシウム等と水との反応により水素が生成された可能性や、天然水等(ナチュラルミネラルウォータ等)の水と水素原液1との反応による水素生成の可能性や、マグネシウム/カルシウムーリン酸系の錯体状物等の触媒的作用によって、以下の反応式(5)と(6)に示した反応が促進されて水素が生成された可能性もある。
2H2O→2H++2OH-・・・(5)
2H++2e-→H2・・・(6)
特に、分散液40に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて励起することによって電子の移動(供受)が生じることから、電圧印加を行う前までに分散液40に鉄/亜鉛を添加した場合、鉄/亜鉛による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸50と混合する前の分散液40を調製する段階で添加した場合、鉄/亜鉛によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
本発明を実施する場合、糖類/多糖類は、そのまま添加することも可能であるし、水と混合して糖類/多糖類水溶液の形態で添加することも可能である。
特に、電圧の印加によって電子の移動(供受)が生じることから、電圧印加を行う前までに分散液40に糖類/多糖類を添加した場合、糖類/多糖類による高い水素濃度の増大効果が期待できる。更には有機酸50と混合する前の分散液40を調製する段階で添加した場合、糖類/多糖類によるより高い水素濃度の増大効果が期待できる。
糖類/多糖類の配合を上記範囲内とすることで、風味や透明性の低下を招くことなく顕著に水素濃度を高くすることができ、飲用にも適する。
第2のアルカリ混合工程で使用するアルカリも、アルカリ混合工程(ステップS30)で使用されるアルカリ60と同様、水酸化ナトリウム(NaOH)、水酸化カリウム(KOH)、水酸化カルシウム(Ca(OH)2)等が挙げられ、水素水100を飲用とする場合には、食品添加物として許可されているものが使用される。アルカリ混合工程(ステップS30)で使用したアルカリ60と同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。
そして、この第2のアルカリ混合工程を実施した後、天然水等(ナチュラルミネラルウォータ等)の水で、例えば、10〜1000倍に希釈することで、風味的に飲用に好適なものとなる。
なお、塩化マグネシウム、塩化カルシウム等はマグネシウム/カルシウム10として使用することも可能であり、マグネシウム/カルシウム10として塩化マグネシウム、塩化カルシウム使用した場合でも同様の効果が得られる。塩化物として塩化マグネシウム、塩化カルシウムを使用する場合には、電圧印加工程(ステップ40)に至るまでの間に分散液40に混合されることで塩化マグネシウムのマグネシウムや塩化カルシウムのカルシウムが水素の生成や吸着・固定に関与し、水素濃度の増大を期待できる。
好適には、果実類、緑黄色野菜類、ハーブ・薬草類、木の実類(種実類)、花木類のエキスである。より好適には、柑橘類のエキスを添加することにより、安定的に水素濃度のピーク値が高くなり、長い間水素水100の水素濃度が高くなる。
緑黄色野菜類としては、例えば、ブロッコリー、大麦若葉、ケール、カボチャ、ニラ、ニンジン、小松菜、トマト、ホウレンソウ、モロヘイヤ、小麦若葉、明日葉、クワ若葉、メキャベツ等が挙げられ、中でも、ブロッコリー、大麦若葉、ケール、カボチャ、ニラ等の添加により高い水素濃度のピーク値が得られ、安定的に長い間水素水100の水素濃度が高くなる。
ハーブ・薬草類としては、例えば、カモミール、ドクダミ、セイヨウサンザシ、ブドウ葉、レモンバーム、ミント、シソ、エゴマ、ローズマリー、タイム、セージ、レモングラス等が挙げられ、中でも、カモミール、ドクダミ、セイヨウサンザシ、ブドウ葉、シソ等の添加により高い水素濃度のピーク値が得られ、安定的に長い間水素水100の水素濃度が高くなる。
また、果実類としてはキウイ、イチゴ、リンゴ、ライチ等が挙げられ、豆類としては大豆等、木の実(種実類)としては胡桃等、花木類としては椿等が挙げられる。
特に、水素原液1に植物エキス70を添加してなる水素水100を既存の一般的なPET容器に入れて密封し、長期間保管後(例えば、12カ月後)に容器を開封して溶存水素濃度を測定しても、植物エキス70が添加されていない場合と比較して、溶存水素濃度の測定ピーク値が顕著に高く、長い間水素濃度が高かった。
また、植物エキス70の中でも、柑橘類を含む果実類、緑黄色野菜類、ハーブ・薬草類、胡桃等の木の実類のエキスの添加により、溶存水素濃度のピーク値がより高くなり、長く溶存水素濃度がより高いものとなる傾向にあった。
そして、これら柑橘類、緑黄色野菜、ハーブ・薬草、胡桃等はビタミンC(アスコルビン酸)、ビタミンE(トコフェロール、トコトリエノール)、ポリフェノール(レスベラトロール、アントシアニン、ケルセチン、ルチン、カテキン、カルコン、タンニン、ロズマリン酸、ヘスペリジン、テアフラビン、イソフランボン等のフラボノイド、クロロゲン酸、リグナン、クルクミン、レスベラトロール、クマリン等)、カロテノイド(リコペン、アスタキサンチン、カロテン、ルテイン)、CoQ、αリポ酸等の天然の植物由来の植物性抗酸化物質やナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム等のミネラルを多く含有するものである。
よって、溶存水素濃度の増大には、植物エキス70に含有される様々な種類の抗酸化物質やミネラルが関与している可能性も考えられ、このように天然の抗酸化物質及び/またはミネラルを含有する植物エキス70の添加により、水素濃度が高くなり、長く水素濃度がより高いものとなる。
また、特に柑橘類等のpHが低いものでは水素濃度が著しく増加したことから、pHの低下の影響により水素濃度が高くなった可能性もある。
まず、本実施例に係る水素原液1は、図1のフローチャートにしたがい、表1に示した配合内容で製造した。なお、表1の数値は各配合成分を重量部で示したものである。
そして、100倍希釈された水素原液1を90℃で30分加熱を行った後、既存の一般的なPET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却後、1〜2カ月室温(10〜25℃程度)下で保管したものを使用した。なお、100倍希釈した後の水素原液1は、pH試験紙による測定でpH=5〜8であり、透明で風味も良いことから飲料にも適する。
念のため、希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)の成分を表2に示す。
そして、各実施例に係る水素水100について、溶存水素濃度の測定を行った。
ここでは、100倍希釈した水素原液1に各種の植物エキス70を添加して得られた水素水100について、90℃で30分加熱を行い、その後、既存の一般的なPET容器に充填しキャップをして密封し、それを流水で冷却してサンプルを作製した。そして、作製した水素水100のサンプルについて、所定期間経過後に開封し、PET容器に入れた水素水100の溶存水素濃度の測定を経時的に行った。
溶存水素濃度の測定に際しては、水素水100が入ったPET容器のキャップを開け、PET容器内の水素水100を測定用の容器に移し、磁気スターラで所定時間(30秒〜1分程度)攪拌しながら、測定を行った。測定後の水素水100はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで所定条件下で保管した。測定は、密封されたPET容器の開封直後に初回測定を開始し、1日に1回とした。
実施例1に係る水素水100は、上述のようにして得られた100倍希釈した水素原液1に植物エキス70として柑橘類のエキスを添加したものである。
柑橘類のエキスとして、実施例1‐1では柚子、実施例1‐2では伊予柑、実施例1‐3ではデコポン、実施例1‐4ではグレープフルーツ、実施例1‐5ではレモンを用いた。
実施例1‐1として、100倍希釈した水素原液1に柚子エキスを添加した水素水100のサンプルを作製した。柚子エキスとしては、例えば、オリザ油化(株)製『柚子種子エキス(WSP等)、油』や、柚子種子の搾汁等を使用した。
更なる比較として、水素原液1での希釈に使用した天然水(奥長良川で採水した地下水を原水として後述の図26及び図27で示すような所定の濾過や殺菌等を行ったナチュラルミネラルウォータ;表2)350mlに対して、実施例1‐1と同様、柚子エキス50mgを添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それについても対照(コントロール)作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで所定条件下で保管した。実施例1‐1のサンプル1、ブランク、対照は初回の溶存水素濃度測定が終わった後、室温(10〜25℃程度)下で保管し、実施例1‐1のサンプル2及びサンプル3では初回の溶存水素濃度測定が終わった後、32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
実施例1‐1のサンプル1〜3、ブランク、対照についての溶存水素濃度の測定結果を図2のグラフに示す。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
即ち、実施例1‐1Aとして、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対して柚子エキスを50mg添加した水素水100のサンプル6、サンプル7を作製した。
また、実施例1‐1Bとして、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対して柚子エキスを30mg添加した水素水100のサンプル8、サンプル9を作製した。
更に、実施例1‐1Cとして、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対して柚子エキスを100mg添加した水素水100のサンプル10、サンプル11を作製した。
なお、100倍希釈した水素原液1は、上記のサンプル1〜サンプル3のときと同様、第2の電圧印加等の所定の処理を行っていないものを使用した。
測定条件は、上記と同様、初めにPET容器開封直後に初回測定を行い、測定は1日に1回とした。なお、溶存水素濃度を測定する際の攪拌時間は毎回30秒〜1分程度とした。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
このときのサンプル6〜サンプル11の溶存水素濃度の測定結果を、ブランクと比較して示したのが図4のグラフである。なお、ブランクについては、開封後室温条件下で保管を行ったときの測定値である。
このように、100倍希釈した水素原液350mlに対して柚子エキスの添加量が30mg〜100mgの範囲内において、100倍希釈した水素原液1(ブランク)と比較して、溶存水素濃度が顕著に増大し、長く水素濃度が高い濃度で存在することが確認された。
しかし、本発明を実施する場合には、水素水100の用途等に応じて、植物エキス70の添加量は適宜設定される。本発明者らの実験研究では、更に、100倍希釈した水素原液350mlに対して柚子エキスの添加量を200mgとした場合、1,000ppbを超えるピーク値になることを確認している。
例えば、実施の形態の水素水100においては、開封時の圧力(気圧)変化や振動、振とう、攪拌等の外力が加わること等により上記の反応式(1)〜(6)等で示したような水素生成反応が促進されることが考えられる。或いは、開封時の圧力(気圧)変化や振動、振とう、攪拌等の外力が加わること等により、上記の水素のキャリアーやドナーとなる微粒子(例えば、マグネシウム/カルシウム10とリン酸/リン酸塩20の混合により生じるマグネシウム/カルシウム‐リン酸系の錯体状物や、天然水等(ナチュラルミネラルウォータ等)の水に含まれているミネラル分の粒子等)に吸着・固定された水素の遊離が促進されて、溶存水素として検出されることが考えられる。また、これらの反応が持続的に生じることで、長く溶存水素が高い濃度で存在していることが考えれる。なお、外力を継続的に加えることで反応性や反応速度が高まり早くに水素濃度の増大が見られることが予測される。
したがって、本発明の水素水100によれば、図2で示したように、容器開封後の温度条件によって溶存水素濃度の測定値が変動することから、温度条件によっても上記反応性(水素生成、水素遊離の促進、酸素の溶解が少なくなることによる水素消費の低減化等)や、反応速度等が変化し、反応促進は温度依存性が高いものと考えている。
即ち、本発明の水素水100は、25℃〜35℃の範囲内の温度条件下で安定的に溶存水素濃度が高くなり、より好ましくは、32℃±1℃の温度条件下で最も溶存水素濃度が高くなるものである。
一方で、サンプル13は、100倍希釈された水素原液(1)350mlに対して柚子エキスを50mg添加し、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作成後32℃に保温したインキュベータで保管を行い、サンプル作成日から3日後に初めて開封して溶存水素濃度の測定を開始し、初回測定後は32℃に保温したインキュベータで保管したものである。
また、サンプル14は、100倍希釈された水素原液(1)350mlに対して柚子エキスを50mg添加し、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作成後32℃に保温したインキュベータで保管を行い、サンプル作成日の5日後に初めて開封して溶存水素濃度の測定を開始し、初回測定後も32℃に保温したインキュベータで保管を行ったものである。
なお、100倍希釈した水素原液1には、上記のサンプル1〜サンプル3のときと同様、第2の電圧印加等の所定の処理を行っていないものを使用した。
実施例1‐2として、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対して伊予柑エキス(果実の食用部位の搾汁)を1.5g(抽出物0.03g相当)添加した水素水100のサンプルを作製した。
そして、前者の、希釈してから90℃で30分加熱を行って直ぐに容器に充填し密封して室温で保管しておいた100倍希釈した水素原液(1a1)350mlに対して伊予柑エキスを1.5g添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、既存の一般的なPET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後(初回測定後)は32℃に保温したインキュベータで保管したものを実施例1‐2a1とした。
また、後者の、希釈後第2の電圧印加等を行ってから所定の加熱をして容器に充填し密封して室温で保管しておいた100倍希釈した水素原液(1a2)350mlに対して伊予柑エキスを1.5g添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管したものを実施例1‐2a2とした。
更なる比較として、水素原液1(1a1、1a2)において希釈に使用した水(天然水)350mlに対して、実施例1‐2と同様、伊予柑エキスを1.5g添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それについても作製日(エキスを添加した日)に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
これら実施例1‐2、ブランク、対照についての溶存水素濃度の測定結果を図6のグラフに示す。
また、実施例1‐2a2の水素水100では、2回目の測定で、溶存水素濃度の測定値が190ppb程度であり、3回目の測定で235ppbのピーク値となり、4回目〜5回目の測定でも120ppb〜190ppb程度あり、6回目〜7回目の測定でも10ppb〜30ppb程度あり、ブランクよりも早い段階で溶存水素濃度の増大が見られ、ブランクよりも溶存水素濃度の測定ピーク値が高く、長い間溶存水素濃度が高く検出された。
実施例1‐3として、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対してデコポンエキス(果実の食用部位の搾汁)を1.5g(抽出物0.03g相当)添加した水素水100のサンプルを作製した。
そして、100倍希釈した水素原液(1a1)350mlに対してデコポンエキスを1.5g添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、既存の一般的なPET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後(初回測定後)は32℃に保温したインキュベータで保管したものを実施例1‐3a1とした。
更なる比較として、水素原液1(1a1、1a2)において希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)350mlに対して、実施例1‐3と同様、デコポンエキスを1.5g添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それについても作製日(エキスを添加した日)に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで所定条件下で保管した。実施例1‐3a、ブランク、対照については開封後32℃に保温したインキュベータで保管を行い、実施例1‐3bについては開封後室温(10〜25℃)下で保管を行った。
これら実施例1‐3、ブランク、対照についての溶存水素濃度の測定結果を図7のグラフに示す。
これに対し、100倍希釈した水素原液1(1a1、1a2)にデコポンエキスが添加された実施例1‐3a1、実施例1‐3a2、実施例1‐3bの水素水100では、何れも測定ピーク値がブランクよりも高く、また、長く溶存水素が高い濃度で存在した。
また、実施例1‐3a2(開封後は32℃で保管)の水素水100でも、2回目の測定で968ppbのピーク値となり、3回目の測定でも810ppb程度、4回〜6回目の測定でも75ppb〜250ppbあり、ブランクよりも早い段階で溶存水素濃度の増大が見られ、ブランクよりも溶存水素濃度の測定ピーク値が高く、ブランクより長い間溶存水素濃度が高かった。
更に、実施例1‐3b(開封後は室温下で保管)の水素水100でも、3回目〜6回目の測定で、550ppb〜610ppbのピーク値となり、6回目〜7回目の測定でも50ppb〜75ppb程度あり、ブランクよりも溶存水素濃度の測定ピーク値が高く、ブランクよりも長く溶存水素濃度が高かった。
実施例1‐4として、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対してグレープフルーツエキス(果実の食用部位の搾汁)を1.5g(抽出物0.03g相当)添加した水素水100のサンプルを作製した。
そして、100倍希釈した水素原液(1a1)350mlに対してグレープフルーツエキスを1.5g添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、既存の一般的なPET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後(初回測定後)は32℃に保温したインキュベータで保管したものを実施例1‐4a1とした。
更なる比較として、水素原液1(1a1、1a2)において希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)350mlに対して、実施例1‐4と同様、グレープフルーツエキスを1.5g添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それについても作製日(エキスを添加した日)に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで所定条件下で保管した。実施例1‐4a、ブランク、対照については開封後32℃に保温したインキュベータで保管を行い、実施例1‐4bについては開封後室温(10〜25℃)下で保管を行った。
これら実施例1‐4、ブランク、対照についての溶存水素濃度の測定結果を図8のグラフに示す。
これに対し、100倍希釈した水素原液1にグレープフルーツエキスが添加された実施例1‐4a1、実施例1‐4a2、実施例1‐4bの水素水100では、何れも測定ピーク値がブランクよりも高く、また、長く溶存水素が高い濃度で存在した。
また、実施例1‐4a2(開封後は32℃で保管)の水素水100では、2回目の測定で1160ppbのピーク値となり、3回目〜5回目の測定でも180ppb〜610ppb程度あり、ブランクよりも早い段階で溶存水素濃度の増大が見られ、ブランクよりも溶存水素濃度の測定ピーク値が高く、ブランクより長い間溶存水素濃度が高かった。
更に、実施例1‐4b(開封後は室温下で保管)の水素水100でも、溶存水素濃度の測定値が3回目〜5回目の測定で200ppb〜299ppbのピーク値となり、6回目の測定でも75ppb程度あり、ブランクよりも溶存水素濃度の測定ピーク値が高く、ブランクよりも長く溶存水素濃度が高かった。
実施例1‐5として、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対してレモンエキス(果実食用部位の搾汁)を1.5g(抽出物0.03g相当)添加した水素水100のサンプルを作製した。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
実施例1‐5についての溶存水素濃度の測定結果をブランク、対照と比較して図9のグラフに示す。
また、対照(コントロール)としては、水素原液1において希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)350mlに対して、実施例1‐5と同様、レモンエキスを1.5g添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却したものについての経時的な溶存水素濃度の測定結果を図9に示した。対照についても、作製日(エキスを添加した日)に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管したとき測定結果である。
実施例2に係る水素水100は、上述のようにして得られた100倍希釈した水素原液1に植物エキス70として緑黄色野菜類のエキスを添加したものである。
緑黄色野菜として、実施例2‐1ではブロッコリースプラウト、実施例2‐2では大麦若葉、実施例2‐3ではケール、実施例2‐4ではニラ、実施例2‐5ではカボチャを用いた。
実施例2‐1として、100倍希釈した水素原液1にブロッコリースプラウトエキス(オリザ油化(株)製の「ブロッコリースプラウトエキス」)を添加し水素水100のサンプルを作製した。
そして、100倍希釈した水素原液(1a1)350mlに対してブロッコリースプラウトエキスを100mg添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、既存の一般的なPET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は室温(10〜25℃)下で保管したものを実施例2‐1a1とした。
また、100倍希釈した水素原液(1a2)350mlに対してブロッコリースプラウトエキスを100mg添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は室温(10〜25℃)下で保管したものを実施例2‐1a2とした。
更なる比較として、水素原液1(1a1、1a2)において希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)350mlに対して、実施例2‐1と同様、ブロッコリースプラウトエキスを100mg添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それについても作製日(エキスを添加した日)に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は室温(10〜25℃)下で保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで所定条件下で保管した。
これら実施例2‐1、ブランク、対照についての溶存水素濃度の測定結果を図10のグラフに示す。
また100倍希釈した水素原液1a2にブロッコリースプラウトエキスを添加した実施例2‐1a2の水素水100でも、2回目の測定で10ppb程度、3回目の測定で溶存水素濃度が178ppbの測定ピーク値となり、4回目〜7回目の測定でも40ppb〜140ppb程度あり、8回目の測定でも25ppb程度あった。
即ち、実施例2‐1Aとして、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対してブロッコリースプラウトエキスを100mg添加した水素水100のサンプルを作製した。
また、実施例2‐1Bとして、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対してブロッコリースプラウトエキスを50mg添加した水素水100のサンプルを同様に作製した。
更に、実施例2‐1Cとして、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対してブロッコリースプラウトエキスを10mg添加した水素水100のサンプルを同様に作製した。
なお、ここでは、100倍希釈した水素原液1は、上記の実施例2‐1a1、ブランクa1と同様の第2の電圧印加を行っていない水素原液1a1を使用した。
測定条件は、上記と同様、初めにPET容器開封直後に初回測定を行い、測定は1日に1回とした。なお、溶存水素濃度を測定する際の攪拌時間は毎回30秒〜1分程度とした。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで室温条件下で保管を行った。
このときの実施例2‐1A,2‐1B,2‐1Cの溶存水素濃度の測定結果を、上記のブランクa1と比較して示したのが図11のグラフである
特に100倍希釈した水素原液(1)350mlにブロッコリースプラウトエキス100mgを添加した実施例2‐1Aの水素水100において、4回目の測定で225ppbあり、5回目〜7回目の測定でも60ppb〜160ppb程度あり、溶存水素濃度が顕著に増大し、最も高い濃度の水素が長く検出された。
しかし、本発明を実施する場合には、水素水100の用途等に応じて、添加量は適宜設定される。
まずは上記の実施例2‐1Aの水素水100が充填されたPET容器の開封時期を、サンプル作製日、サンプル作製日から1週間後、サンプル作製日2週間後としたときの溶存水素濃度の測定結果について説明する。
また、サンプル作成後室温(10〜25℃)下で保管し、サンプル作製日から1週間後に初めてPET容器を開封し、溶存水素濃度の測定を開始したものをサンプル2とした。
更に、サンプル作成後室温(10〜25℃)下で保管し、サンプル作製日から2週間後に初めてPET容器を開封し、溶存水素濃度の測定を開始したものをサンプル3とした。
なお、サンプル1〜サンプル3は全て、開封後も室温(10〜25℃)下で保管を行った。
このときのサンプル1〜3の溶存水素濃度の測定結果を、上記のブランクa1と比較して示したのが図12のグラフである。
また、上記実施例2‐1Cの水素水100のサンプル、即ち、100倍希釈した水素原液(1a1)350mlに対してブロッコリースプラウトエキスを10mg添加し、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填して、キャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作成後室温(10〜25℃)下で保管し、サンプル作製日から1カ月後に初めてPET容器を開封し、溶存水素濃度の測定を開始したものをサンプル5とした。
なお、サンプル4及びサンプル5については、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
このときのサンプル4及びサンプル5の溶存水素濃度の測定結果を、ブランクa1と比較して示したのが図13のグラフである。
実施例2‐2は、緑黄色野菜類として大麦若葉(青汁の一種)を使用した事例である。
実施例2‐2として、100倍希釈した水素原液1に大麦若葉エキス(佐々木食品工業(株)製の「国産大麦若葉粉末」)を添加し水素水100のサンプルを作製した。
また、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対して大麦若葉エキスを50mg添加した水素水100のサンプルを実施例2‐2Bとした。
更に、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対して大麦若葉エキスを30mg添加した水素水100のサンプルを実施例2‐2Cとした。
これら全て開封後は室温(10〜25℃)下で保管した。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで室温(10〜25℃)下で保管を行った。
実施例2‐2、ブランクについての溶存水素濃度の測定結果を図14のグラフに示す。
これに対し、100倍希釈した水素原液1に大麦若葉エキスを添加した実施例2‐2A、実施例2‐2B、実施例2‐2Cの水素水100では、ブランクよりも早い段階で溶存水素濃度の増大が見られ、2回目の測定で、82〜165ppbのピーク値となり、3回目の測定でも何れも65ppb以上あり、4回目の測定でも10ppb〜40ppb程度あった。特に、実施例2‐2Aでは、ブランクと比較して、ピーク値(最大値)の溶存水素濃度が2.5倍以上に増大した。
実施例2‐3として、100倍希釈した水素原液1にケールエキス(佐々木食品工業(株)製の「国産ケール粉末」)を添加し水素水100のサンプルを作製した。
また、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対してケールエキスを50mg添加した水素水100のサンプルを実施例2‐3Bとした。
更に、100倍希釈した水素原液(1)350mlに対してケールエキスを30mg添加した水素水100のサンプルを実施例2‐3Cとした。
これら全て開封後は室温(10〜25℃)下で保管した。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで室温(10〜25℃)下で保管を行った。
実施例2‐3、ブランクについての溶存水素濃度の測定結果を図15のグラフに示す。
これに対し、100倍希釈した水素原液1にケールエキスを添加した実施例2‐3A、実施例2‐3B、実施例2‐3Cの水素水100では、ブランクよりも早い段階で溶存水素濃度の増大が見られ、2〜3回目の測定で、70ppb〜151ppbのピーク値となり、4回目の測定でも45ppb以上あり、5回目でも15ppb〜25ppb程度あった。
特に、実施例2‐3Bでは、ブランクと比較して、ピーク値(最大値)の溶存水素濃度が2.5倍以上に増大した。
実施例2‐4は、緑黄色野菜類としてニラを使用した事例、実施例2‐5は、緑黄色野菜類としてカボチャを使用した事例である。
また、実施例2‐5として、100倍希釈した水素原液1にカボチャエキス(アスク薬品(株)製の「西洋カボチャ種子乾燥エキスGMP940」)を添加し水素水100のサンプルを作製した。
このような100倍希釈した水素原液(1a2)350mlに対して、実施例2‐4ではニラエキスを85.7mg/L添加、実施例2‐5ではカボチャエキスを85.7mg/L添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後(初回測定後)は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
更なる比較として、水素原液1において希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)350mlに対して、ニラエキス、カボチャエキスをそれぞれ85.7mg/Lを添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それらについても作製日(エキスを添加した日)に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
実施例2‐4についての溶存水素濃度の測定結果を、ブランク、対照と比較して図16のグラフに示す。
また、実施例2‐5についての溶存水素濃度の測定結果を、ブランク、対照と比較して図17のグラフに示す。
これに対し、図16に示したように、100倍希釈した水素原液1にニラエキスを添加した実施例2‐4の水素水100では、ブランクよりも早い段階で溶存水素濃度の増大が見られ、測定開始から2回目の測定で292ppbのピーク値となり、3回目の測定でも125ppbあった。
また、図17に示したように、100倍希釈した水素原液1にカボチャエキスを添加した実施例2‐5の水素水100でも、ブランクよりも早い段階で溶存水素濃度の増大が見られ、測定開始から2回〜3回目の測定で209〜225ppbの測定ピーク値となり、4回目の測定でも65ppbあった。
実施例3に係る水素水100は、上述のようにして得られた100倍希釈した水素原液1に植物エキス70としてハーブ・薬草類のエキスを添加したものである。
実施例3‐1では、ハーブ・薬草エキスとして、キク科のカモミール、ドクダミ科のドクダミ、バラ科のセイヨウサンザシ、ブドウ科のブドウ葉の各エキスが混合された混合エキス(商品名『AGハーブMIX』、アークレイ社製)を用いた。
更なる比較として、水素原液1において希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)350mlに対して、実施例3‐1と同様、ハーブ・薬草の混合エキスを100mg添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それについても作製日(エキスを添加した日)に開封して経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
これら全て開封後は室温(10〜25℃)下で保管した。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで室温(10〜25℃)下で保管を行った。
実施例3‐1、ブランク、対照についての溶存水素濃度の測定結果を図18のグラフに示す。
これに対し、100倍希釈した水素原液1にハーブ・薬草混合エキスを添加した実施例3‐1のサンプル1水素水100では、ブランクよりも早い段階で溶存水素濃度の増大が見られ、3〜4回目の測定で、130〜147ppbのピーク値となり、5回目の測定でも80ppb程度、6回目でも40ppb程度あり、ブランクと比較して、溶存水素濃度の測定ピーク値が高くなり(2.2倍に増大)、また、ブランクよりも高い濃度の溶存水素が長く検出された。
このような100倍希釈した水素原液(1a2)350mlに対して、実施例3‐2ではシソエキスを85.7mg/L添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
更なる比較として、水素原液1において希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)350mlに対して、シソエキスをそれぞれ85.7mg/Lを添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それについても作製日(エキスを添加した日)に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
実施例3‐2についての溶存水素濃度の測定結果を、ブランク、対照と比較して図19のグラフに示す。
これに対し、100倍希釈した水素原液1にシソエキスを添加した実施例3‐2の水素水100では、測定開始から3回目の測定で、262ppbのピーク値となり、4回目の測定でも74ppbあった。
実施例4に係る水素水100は、上述のようにして得られた100倍希釈した水素原液1に植物エキス70として柑橘類以外の果実類、木の実類(種実類)、花木類、豆類のエキスを添加したものである。
果実類として、実施例4‐1では苺、実施例4−2ではキウイ、実施例4‐3ではライチを用いた。また、木の実類(種実類)として、実施例4‐4で胡桃を用いた。更に、花木類として実施例4‐5で椿を用いた。加えて、豆類として実施例4‐6で大豆を用いた
また、実施例4‐2として、100倍希釈した水素原液1にキウイエキス(オリザ油化(株)製の「キウイ種子エキスWSP」)を添加し水素水100のサンプルを作製した。
更に、実施例4‐3として、100倍希釈した水素原液1にライチエキス(オリザ油化(株)製の「ライチ種子エキスWSP」)を添加し水素水100のサンプルを作製した。
更に、実施例4‐5として、100倍希釈した水素原液1に椿エキス(ビーエイチエヌ(株)製の「ツバキ種子エキスCD25」)を添加し水素水100のサンプルを作製した。
加えて、実施例4‐6として、100倍希釈した水素原液1に大豆(胚芽)エキス(フジッコ(株)製の「フジフラボンP10」)を添加し水素水100のサンプルを作製した。
このような100倍希釈した水素原液(1a2)350mlに対して、実施例4‐1では苺エキスを85.7mg/L、実施例4‐2ではキウイエキスを85.7mg/L、実施例4‐3ではライチエキスを85.7mg/L、実施例4‐4では胡桃エキスを85.7mg/L、実施例4‐5では椿エキスを85.7mg/L、実施例4‐6では大豆エキスを85.7mg/L添加したのち、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した水素水100のサンプルについて、サンプル作製日に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後(初回測定後)は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
更なる比較として、水素原液1において希釈に使用した天然水(ナチュラルミネラルウォータ)350mlに対して、各種苺エキス、キウイエキス、ライチエキス、胡桃エキス、椿エキス、大豆エキスをそれぞれ85.7mg/L添加し、そして、90℃で30分加熱を行い、その後、PET容器に充填しキャップをして密封し、流水で冷却した対照(コントロール)を用意し、それらについても作製日(エキスを添加した日)に開封して溶存水素濃度の測定を開始し、開封後は32℃に保温したインキュベータで保管し、経時的に溶存水素濃度の測定を行った。
毎度測定後の液はPET容器に再度戻し、キャップを閉めて、次の測定時で使用するまで32℃に保温したインキュベータで保管を行った。
また、図22、図25のグラフにおいて、各種植物エキス70を添加していないブランク(100倍希釈した水素原液1a1)では、4回目の測定で12ppb、5回目の測定で20ppbの測定ピーク値になり、6回目の測定で8ppbに減少した。
なお、上記実施例で使用したエキスに限定されず、その他の市販の抽出物や、植物から搾取した搾取液等でも同様に有効な効果が得られる。
1次フィルタ111は、例えば、濾過精度(ポアサイズ)が30μm〜20μm以下の1種または2種以上のフィルタからなり、殆どの地下水Wに入っている鉱物種類の粒子等の異物、不純物が除去できるようになっている。
この1次フィルタ111によって地下水W中の異物、不純物等を除去することにより、水素濃度を安定させることができる。また、下流側のフィルタの負荷を軽減する。更に、微生物の栄養源でもある地下水W中の異物、不純物等が除去されることで、後の製造工程における微生物の繁殖を抑制し、タンク、配管等の設備における衛生管理の負担を軽減できる。
なお、天然水補助タンク121は、1次フィルタ111からの濾過水を逆流させて1次フィルタ111の洗浄、所謂、逆洗を行う容量を少なくとも有する濾過水のタンクであり、逆洗を行う1次フィルタ111を使用するために必要なもので、使い捨てのフィルタを使用する場合には必要でない。
一時的な汲み上げ用の天然水補助タンク121に収容され、所定容量を満たしたのちは、天然水補助タンク121の下流側に配設された混合タンク123に供給される。
そして、濾過水と混合される水素原液1には、図1で示した混合工程(ステップS10)、酸混合工程(ステップS20)、アルカリ混合工程(ステップS30)、電圧印加工程(ステップ40)を経て得られたものが使用される。
また、植物エキス70についても、一時的な貯留用の植物エキス貯留タンク122bに所定量収容され、この植物エキス貯留タンク122bから混合タンク123内へ供給される。
濾過水、水素原液1及び植物エキス70を混合して水素水100とした混合工程(S112)後に、電圧印加工程(S114)を組み込むことで、水素濃度が安定的に高くなり、安定した品質を確保できる。
そして、加熱殺菌を終えた水素水100は、精密濾過工程(S116)におけるファイナルフィルタ114に供給される。
このファイナルフィルタ114としては、例えば、濾材をポリサルホンとしたポリサルホン製のメンブレンフィルタカートリッジ等が使用できる。
特に、ファイナルフィルタ114の前に加熱殺菌を行っている場合には、加熱殺菌の余熱(例えば、85℃〜135℃、30分保持した余熱)が存在するから、ファイナルフィルタ114において微生物の繁殖が抑制され、長寿命化を図ることができる。
充填タンク124に収容された水素水100は、容器充填工程(ステップS117)において、クリーンルーム内にて、所定の充填速度で、液体充填機130によりPET容器、アルミニウム、スチール等の金属缶、ガラスや陶器のビン、アルミ等のラミネートフィルムからなる袋状容器等の容器130aに充填される。そして、液体充填機130では、容器130aに水素水100を充填し、充填した後に容器130aのキャップ130bで密封する。キャップ130bには、例えば、バキュームで異物を吸い取った後に、紫外線殺菌処理がなされたものが使用される。なお、必要に応じてスチーム殺菌や無菌エアーブロー処理が行われることもある。また、容器130aは、例えば、消毒薬により殺菌洗浄がなされた後、殺菌洗浄液を除去する濯ぎ洗浄を行って薬剤等を完全に落とし、その後、ビンロウ紫外線処理がなされたものが使用される。このときの洗浄には、濾過水や水素水100を使用できる。
加熱殺菌工程(ステップS115)によって菌を死滅させることで、薬剤による殺菌処理を行うことなく容器入りを可能としており、地下水(天然水)Wの本来の風味を生かした密封容器入り水素水とすることができる。
非加熱で密封容器入り水素水を製造する方法においては、汲み上げた地下水Wを30μm以下のフィルタ111、112、113に通過させることにより濾過する原水濾過工程(ステップS111)と、濾過した水に水素原液1を混合し攪拌手段によって均一にする混合工程(ステップS122)と、混合工程(ステップS122)後の混合液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間を所定の電圧で励起する電圧印加工程(ステップS114)と、混合工程(ステップS122)から電圧印加工程(ステップS114)後の間に植物エキス70を添加して水素水100とし、得られた水素水100を0.2μm以下のフィルタ114Aに通過させることにより除菌濾過する除菌濾過工程(ステップS116A)と、除菌濾過した水素水100を容器130aに非加熱除菌常温充填し、容器130aをキャップ130bで密封する容器充填工程(ステップS117)とを有する。
即ち、図27に示したように、非加熱で密封容器入り水素水を製造する場合、加熱殺菌を行う図26と比較して、電圧印加工程(ステップS114)までは形式的には同一であり、陰極及び陽極が浸漬されてそれら電極間に所定の電圧がかけられ励起された後に水素水100を0.2μm以下のファイナルフィルタ114Aを通過させることにより、異味、異臭、不純物の除去に加え除菌を行うことで、加熱殺菌工程を省略している。それ以降の処理は、図26と同様、除菌されたクリーンルームで行われ、ファイナルフィルタ114Aを通過した水素水100は、クリーンルーム内の充填タンク124に収容され、所定の充填速度で、充填タンク124から液体充填機130で容器130aとしてのPET容器、アルミニウム缶、スチール缶等に非加熱状態の常温で充填され、充填後に容器130aのキャップ130bで密封された後、出荷される。
特に、0.2μm以下のフィルタの前に、それよりも2.5倍〜5倍以上の濾過精度の開きがあるフィルタを配設することにより、0.2μm以下のフィルタの負荷を軽減して非加熱での除菌効果を上げることができる。即ち、0.2μm以下のフィルタの負荷の軽減のためには、それの5倍以下の濾過精度のフィルタを前に配設するのが好適であり、それによって、水素水100の非加熱での除菌効果を上げることができる。このため、0.2μm以下のフィルタの上流側に、1μm〜0.5μmの濾過精度のフィルタを配設するのが好ましい。
しかし、ファイナルフィルタ114Aについては、0.2μm以下のフィルタの機能があれば、フィルタの組合せは上記に限定されない。勿論、ファイナルフィルタ114Aについても逆洗可能なフィルタとしてもよい。
特に、殺菌のために温度を上昇させないから、塩素処理等の薬剤処理及び加熱処理による風味の劣化もなく、天然水Wの本来の風味をより生かすことができる。また、より安定的に水素濃度が高くなることが期待できる。
加えて、除菌濾過工程(ステップ116A)前に紫外線殺菌を行うことで、除菌濾過工程(ステップ116A)前までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備、衛生管理が容易となり、特に、0.2μmフィルタ114Aの長寿命化を図ることができる。
上記30μm以下のフィルタ111、112、113は、ここでは、不純物の除去の対象が、主に、地下水Wに含まれる鉱物種類等であることから、鉱物種類等を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が30μm以下と規定したものである。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、原水が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設してフィルタの負荷を軽減する構成とするのが望ましい。
また、上記電圧印加工程(ステップS114)は、混合工程(ステップS112)後の混合液に陰極及び陽極を浸漬してそれら電極間に所定の電圧をかけて、励起する工程である。ここで、混合工程(ステップS112)後の混合液とは、電圧印加工程(ステップS114)前に植物エキス70が添加される場合には、希釈された水素原液1に植物エキス70が混合されて得られた水素水100を示し、電圧印加工程(ステップS114)後に、植物エキス70を添加する場合には、濾過水と水素原液1との混合により希釈された水素原液1を示す。
上記1μm以下のフィルタとは、本工程では、除去の対象が、主に、異味、異臭、不純物等の微粒子であることから、かかる微粒子を除去できる能力を持つフィルタとして、濾過精度が1μm以下と規定したものである。特に、0.2μm以下のフィルタを用いることで除菌も可能となる。なお、かかるフィルタとしては、2種以上(2段以上)を適宜組み合わせて用いてもよく、複数のフィルタを使用する場合には、フィルタの目詰まりを少なくして負荷が軽減されるよう、水素水100が濾過性能の低いフィルタから濾過性能の高いフィルタへと順に通過すようにフィルタを配設する構成とし、順次細かいものを除去するのが望ましい。
一方、図27において、上記除菌濾過工程(ステップS116A)は、水素水100を0.2μm以下のフィルタに通過させることによって精密濾過処理を施し除菌及び異味、異臭、不純物を除去する工程である。
上記0.2μm以下のフィルタとは、本工程での除去の対象が、主に、一般細菌及び真菌の微生物等であることから、一般細菌及び真菌の微生物等を除去できる能力を持つフィルタとして濾過精度が0.2μm以下と規定したものであり、除菌効果がある0.2μm以下のフィルタを使用することで、加熱殺菌を不要とすることができる。特に、0.2μm以下のフィルタの前に、0.2μm以下のフィルタの2.5倍〜5倍の濾過精度の開きがある1μm〜0.5μmの範囲内のフィルタを設け、水素水を1μm〜0.5μmの範囲内のフィルタ及び0.2μm以下のフィルタの順に通過させる2段構成とすることにより、0.2μm以下のフィルタの目詰まりを少なくして負荷を軽減し、非加熱で除菌効果を上げることができる。
また、図27において、上記容器充填工程(ステップS117)は、水素水100をPET容器等の容器130aに非加熱除菌常温充填し、130aをキャップ(栓)130bで密封する工程である。上記非加熱除菌常温充填とは、水素水100をクリーンルーム等の除菌された(無菌の)常温下で充填するものであればよい。なお、容器130aの材質は特に問われず、PET等の樹脂、アルミやスチール等の金属、陶器、ガラス等が使用できる。特に、本発明の水素水100によればPET容器に入れて長期間保管後に開封したときでも、高い水素濃度が長く検出される。
特に、図26において、加熱殺菌前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程(ステップS112)後から加熱殺菌工程(ステップ115)までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備の衛生管理が容易となる。
また、図27において、除菌濾過工程(ステップ116A)前に紫外線殺菌を行うことで、混合工程(ステップS112)後から除菌濾過工程(ステップ116A)までの細菌の増殖を抑制でき、製造設備、衛生管理が容易となり、特に、0.2μmフィルタ114Aの長寿命化を図ることができる。
また、上記アルカリ混合工程(ステップS30)では、アルカリ60と混合しても好ましくは、pH1以上、pH10以下とされ、より好ましくはpH3以上、pH8以下、更に好ましくは、pH3以上、pH5以下とされる。
更に、上記電圧印加工程(ステップS40)は、沈殿物が溶解(分散)された分散液40に陰極及び陽極を浸漬し、その両極を繋ぐ直流電源により直流電圧を印加することにより行われ、このときの陰極及び陽極の電圧は、例えば、水の電気分解に適した値に設定される。
本発明者らの実験研究により、植物エキスの中でも伊予柑、デコポン、柚子、グレープフルーツ、レモンから選ばれる少なくとも1種の柑橘類のエキスでは、より水素濃度が高くなった。
よって、水素濃度を高くできる。
本発明者らの実験研究により、植物エキスの中でも伊予柑、デコポン、柚子、グレープフルーツ、レモンから選ばれる少なくとも1種の柑橘類のエキスの添加では、より水素濃度が高くなった。
よって、水素濃度を高くできる。
よって、上記実施の形態の水素水100は、32℃±1℃範囲内の温度条件下で溶存水素濃度が最も高くなる発明として捉えることもできる。
この発明の水素水100によれば、溶存水素濃度が増大し長い間溶存水素濃度が高くなる。特に、PET容器等の密封容器に入れて長期経過後に開封したときでも、水素濃度が高くなり、長い間高い濃度で水素が存在する。
ここで、上記溶存水素濃度が高くなるとは、32℃±1℃の範囲内の温度条件下とすることにより、該温度の範囲外の温度条件と比較して、隔膜型ポーラログラフ法を用いた溶存水素濃度計により経時的に測定を行った際の測定ピーク値(最高値)が最も高くなることを意味する。
また、水素水100をPET等の容器に入れて密封した場合では、容器開封後に32℃±1℃の範囲内の温度条件下で管理することにより、隔膜型ポーラログラフ法を用いた溶存水素濃度計により経時的に測定を行った際の測定ピーク値(最高値)が該温度の範囲外の温度条件と比較して最も高くなる。
因みに、上記32℃±1℃の±1℃は、誤差範囲の問題である。
しかし、マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種のマグネシウム/カルシウム10と、リン酸及び/またはリン酸塩20と、水30とを混合して調製した分散液40に酸としての有機酸50を混合して、沈殿物が溶解(分散)された分散液40に陽極及び陰極を浸漬し、それら電極間を所定の電圧で励起して得られた水素原液1に植物エキス70を添加することで、植物エキス70による水素濃度の増大効果が高くなる。
10 マグネシウム/カルシウム
20 リン酸/リン酸塩
30 水
40 分散液
50 有機酸
60 アルカリ
70 植物エキス
100 水素水
Claims (4)
- マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とが混合されてなり、酸処理により沈殿物のない分散液に陽極及び陰極の電極を浸漬して前記陽極及び前記陰極の前記電極間へ電圧印加し、前記電圧印加により電気分解されて水素が生成されてなる水素水に対し、
植物エキスとして、野菜類、果実類、ハーブ・薬草類、豆類、木の実類、花木類から選ばれる少なくとも1種のエキスが添加されてなることを特徴とする水素水。 - 前記植物エキスは、植物の食用部位、または種子、または種子から発芽した芽の何れかから採取されたエキスであることを特徴とする請求項1に記載の水素水。
- マグネシウム、マグネシウム化合物、カルシウム、カルシウム化合物のうちの少なくとも1種と、リン酸及び/またはリン酸塩と、水とを混合して調製した分散液に酸を混合して沈殿物を溶解し、更に、陽極及び陰極の電極を浸漬して前記陽極及び前記陰極の前記電極間へ電圧印加し、前記電圧印加により電気分解されて水素が生成されてなる水素水に対し、
植物エキスとして、野菜類、果実類、ハーブ・薬草類、豆類、木の実類、花木類から選ばれる少なくとも1種のエキスを添加したことを特徴とする水素水の製造方法。 - 前記植物エキスは、植物の食用部位、または種子、または種子から発芽した芽の何れかから採取されたエキスであることを特徴とする請求項3に記載の水素水の製造方法。
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