JP6249067B2 - フッ素化炭化水素の混合物を含有する組成物及びその製造方法 - Google Patents
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Description
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲内に含まれる組成比を有することにより、上記課題を解決することができることを見出した。
項1.フッ素化炭化水素の混合物を含有する組成物であって、
前記混合物に含まれるフッ素化炭化水素の組成比が、ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)の濃度の総和を100重量%とする3成分組成図において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比を有する混合物である、組成物。
項2.フッ素化炭化水素の混合物を含有する組成物であって、
前記混合物に含まれるフッ素化炭化水素の組成比が、ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)の濃度の総和を100重量%とする3成分組成図において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点D(R32/R125/R134a=31.4/11.5/57.1重量%)及び
点E(R32/R125/R134a=30.2/14.4/55.4重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比を有する混合物である、組成物。
項3.フッ素化炭化水素の混合物を含有する組成物であって、
前記混合物に含まれるフッ素化炭化水素の組成比が、ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)の濃度の総和を100重量%とする3成分組成図において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点B(R32/R125/R134a=34.0/13.9/52.1重量%)及び
点C(R32/R125/R134a=33.3/15.5/51.2重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比を有する混合物である、組成物。
項4.前記混合物は、更にHCFC-1122、HCFC-124、CFC-1113及び3,3,3-トリフルオロプロピンからなる群より選択される少なくとも1種のフッ素化炭化水素を含有する、項1〜3のいずれかに記載の組成物。
項5.前記混合物は、更に式(1):CmHnXp[式中、Xはそれぞれ独立してフッ素原子、塩素原子又は臭素原子を表し、mは1又は2であり、2m+2≧n+pであり、p≧1である。]で表される少なくとも1種のハロゲン化有機化合物を含有する、項1〜4のいずれかに記載の組成物。
項6.前記混合物は、更に式(2):CmHnXp[式中、Xはそれぞれ独立してハロゲン原子ではない原子を表し、mは1又は2であり、2m+2≧n+pであり、p≧1である。]で表される少なくとも1種の有機化合物を含有する、項1〜5のいずれかに記載の組成物。
項7.前記混合物は、更に水を含有する、項1〜6のいずれかに記載の組成物。
項8.前記混合物は、R32、R125及びR134aをこれらの濃度の総和で99.5重量%以上含有する、項1〜7のいずれかに記載の組成物。
項9.前記混合物は、R32、R125及びR134aのみからなる、項1〜7のいずれかに記載の組成物。
項10.前記混合物は、GWPが1500以下であり、且つ冷凍能力がR404Aに対して94%以上である、項1〜9のいずれかに記載の組成物。
項11.前記混合物は、混合冷媒であるR404A(R125/R134a/R143a=44/4/52重量%)の代替冷媒である、項1〜10のいずれかに記載の組成物。
項12.冷凍機油を含有する、項1〜11のいずれかに記載の組成物。
項13.前記冷凍機油は、ポリアルキレングリコール(PAG)、ポリオールエステル(POE)及びポリビニルエーテル(PVE)からなる群より選択される少なくとも1種のポリマーを含有する、項12に記載の組成物。
項14.トレーサー、相溶化剤、紫外線蛍光染料、安定剤及び重合禁止剤からなる群より選択される少なくとも1種の物質を含む、項1〜13のいずれかに記載の組成物。
項15.冷蔵庫、冷凍庫、冷水機、製氷機、冷蔵ショーケース、冷凍ショーケース、冷凍冷蔵ユニット、冷凍冷蔵倉庫用冷凍機、チラー(チリングユニット)、ターボ冷凍機及びスクリュー冷凍機からなる群から選択される少なくとも1種に使用する、項1〜14のいずれかに記載の組成物。
項16.組成物の製造方法であって、
ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)を混合する工程を有し、当該工程は、前記R32、R125及びR134aの濃度の総和を100重量%とする3成分組成図において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比とする工程である、製造方法。
項17.項1〜15のいずれかに記載の組成物を用いて冷凍サイクルを運転する工程を含む、冷凍方法。
項18.項1〜15のいずれかに記載の組成物を用いて冷凍サイクルを運転する、冷凍機の運転方法。
項19.項1〜15のいずれかに記載の組成物を含む冷凍機。
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲内に含まれる組成比を有することにより、R404Aと比較して、同等の不燃性、代替可能な冷凍能力等を有し、COPが同等以上であり、且つGWPの小さな組成物が得られる。
前記混合物に含まれるフッ素化炭化水素の組成比が、R32、R125及びR134aの濃度の総和を100重量%とする3成分組成図(図1)において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比を有する。
本発明の実施形態の一例による組成物(形態1)は、
フッ素化炭化水素の混合物を含有する組成物であって、
前記混合物に含まれるフッ素化炭化水素の組成比が、ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)の濃度の総和を100重量%とする3成分組成図(図1)において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比を有する。
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点D(R32/R125/R134a=31.4/11.5/57.1重量%)及び
点E(R32/R125/R134a=30.2/14.4/55.4重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる。
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点B(R32/R125/R134a=34.0/13.9/52.1重量%)及び
点C(R32/R125/R134a=33.3/15.5/51.2重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる。
y=0.9286x-17.643
z=100-x-y
19≦x≦61
ここで、ASHRAEによる冷媒の可燃性分類について説明する。
y=0.3644x+3.400
z=100-x-y
0≦x≦70.8
また、冷凍能力がR404Aに対して94%、95%及び100%である組成比を示す線分は、それぞれ以下の式によって表わされる線分に近似される。
y=-2.35x+83.25
25≦x≦35
R404Aに対して95%である組成比を示す線分:点D及び点Eの二点を通る直線(図1の線分Y)
y=-2.35x+85.25
25≦x≦35
R404Aに対して100%である組成比を示す線分:点B及び点Cの二点を通る直線(図1の線分X)
y=-2.26x+90.8
30≦x≦35
本発明の組成物に含有される混合物は、基本3成分(R32、R125及びR134a)に加えて、微量の水をさらに含んでもよく、その量は、前記混合物100重量部に対して、0.1重量部以下とすることが好ましい。混合物が微量の水分を含むことで、組成物中に含まれ得る不飽和のフッ素化炭化水素類の分子内二重結合が安定に存在でき、また、不飽和のフッ素化炭化水素類の酸化も起こりにくくなるため、結果として組成物の安定性が向上する。
本発明の組成物は、前記混合物の他に、種々の添加剤を適宜含むことができる。
本発明の形態1の組成物の製造方法は、R32、R125及びR134aを混合する工程を有し、 当該工程は、R32、R125及びR134aの濃度の総和を100重量%とする3成分組成図(図1)において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比とする工程である。この製造方法により形態1の組成物を製造することができる。
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点D(R32/R125/R134a=31.4/11.5/57.1重量%)及び
点E(R32/R125/R134a=30.2/14.4/55.4重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比とする工程である。この製造方法により形態2の組成物を製造することができる。
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点B(R32/R125/R134a=34.0/13.9/52.1重量%)及び
点C(R32/R125/R134a=33.3/15.5/51.2重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比とする工程である。この製造方法により形態3の組成物を製造することができる。
R404A、並びに、R32、R125及びR134a混合冷媒の各GWPは、IPCC(Intergovernmental Panel on Climate Change)第4次報告書の値に基づいて評価した。
蒸発温度 -40℃
凝縮温度 40℃
過熱温度 20K
過冷却温度 0K
圧縮機効率 70%
図1中、実施例の組成物の組成を▲で示す。
COP =(冷凍能力又は暖房能力)/消費電力量
組成物を構成する基本3成分の混合物の燃焼性は、米国ASHRAE34-2013規格に従って評価した。燃焼範囲は、ASTM E681-09に基づく測定装置を用いて測定を実施し、図2に不燃限界線(P)、燃焼範囲(Q)及び不燃範囲(R)を示す。
試験容器:280 mmφ球形(内容積:12リットル)
試験温度: 60℃±3℃
圧力 :101.3 kPa±0.7 kPa
水分 :乾燥空気1 gにつき0.0088 g±0.0005 g
組成物/空気混合比:1 vol.%刻み±0.2 vol.%
組成物混合: ±0.1 重量%
点火方法:交流放電、電圧 15kV、電流30mA、ネオン変圧器
電極間隔:6.4 mm (1/4 inch)
スパーク:0.4 秒 ±0.05 秒
判定基準:着火点を中心に90度以上火炎が広がった場合 = 燃焼(伝播)
不燃限界におけるR32、R125及びR134aの各成分の組成比(x/y/z重量%)は、ほぼ下記式(1)〜(3)で示される関係を満たすものであった。
19≦x≦61 (1)
y=0.9286x-17.643 (2)
z=100-x-y (3)
この結果より、本発明の組成物は不燃性であることが明確であり、空気といかなる比率で混じり合っても燃焼は認められない。
B:実施例3の組成比
C:実施例4の組成比
D:実施例10の組成比
E:実施例11の組成比
F:実施例12の組成比
G:実施例13の組成比
L:GWP=1500を示す線分の近似線分
X:冷凍能力100%(対R404A)である組成比を示す線分の近似線分
Y:冷凍能力95%(対R404A)である組成比を示す線分の近似線分
Z:冷凍能力94%(対R404A)である組成比を示す線分の近似線分
P:ASHRAE不燃限界線
Q:ASHRAE可燃領域
R:ASHRAE不燃領域
1:Ignition source
2:Sample inlet
3:Springs
4:12-liter glass flask
5:Electrodes
6:Stirrer
7:Insulated chamber
Claims (18)
- フッ素化炭化水素の混合物を含有する組成物であって、
前記混合物は、ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)をこれらの濃度の総和で99.5重量%以上含有し、
前記混合物に含まれるフッ素化炭化水素の組成比が、R32、R125及びR134aの濃度の総和を100重量%とする3成分組成図において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比を有する混合物であり、
前記混合物は、混合冷媒であるR404Aの代替冷媒であって、
前記混合物は、COPがR404Aに対して100%以上である、組成物。 - フッ素化炭化水素の混合物を含有する組成物であって、
前記混合物は、ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)をこれらの濃度の総和で99.5重量%以上含有し、
前記混合物に含まれるフッ素化炭化水素の組成比が、R32、R125及びR134aの濃度の総和
を100重量%とする3成分組成図において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比を有する混合物であって、
R32=32.5重量%±1重量%、且つ、R125=15.0重量%±1重量%、且つ、R134a=52.5重量%±2重量%である範囲に含まれる組成比を有する混合物である、組成物。 - フッ素化炭化水素の混合物を含有する組成物であって、
前記混合物は、ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)をこれらの濃度の総和で99.5重量%以上含有し、
前記混合物に含まれるフッ素化炭化水素の組成比が、R32、R125及びR134aの濃度の総和を100重量%とする3成分組成図において、
第1直線(y=0.9286x-16.643、z=100-x-y、19≦x≦61)、
第2直線(y=0.3644x+3.400、z=100-x-y、0≦x≦70.8)及び
第3直線(y=-2.35x+83.25、25≦x≦35)の3本の直線で囲まれる領域に含まれる組成比を有する混合物である、組成物。 - 前記混合物は、更にHCFC-1122、HCFC-124、CFC-1113及び3,3,3-トリフルオロプロピンからなる群より選択される少なくとも1種のフッ素化炭化水素を含有する、請求項1〜3のいずれかに記載の組成物。
- 前記混合物は、更に式(1):CmHnXp[式中、Xはそれぞれ独立してフッ素原子、塩素原子又は臭素原子を表し、mは1又は2であり、2m+2≧n+pであり、p≧1である。]で表される少なくとも1種のハロゲン化有機化合物を含有する、請求項1〜4のいずれかに記載の組成物。
- 前記混合物は、更に式(2):CmHnXp[式中、Xはそれぞれ独立してハロゲン原子ではない原子を表し、mは1又は2であり、2m+2≧n+pであり、p≧1である。]で表される少なくとも1種の有機化合物を含有する、請求項1〜5のいずれかに記載の組成物。
- 前記混合物は、更に水を含有する、請求項1〜6のいずれかに記載の組成物。
- 前記混合物は、R32、R125及びR134aのみからなる、請求項1〜3のいずれかに記載の組成物。
- 前記混合物は、GWPが1500以下であり、且つ冷凍能力がR404Aに対して94%以上である、請求項1〜8のいずれかに記載の組成物。
- 前記混合物は、混合冷媒であるR404Aの代替冷媒である、請求項2〜9のいずれかに記載の組成物。
- 冷凍機油を含有する、請求項1〜10のいずれかに記載の組成物。
- 前記冷凍機油は、ポリアルキレングリコール(PAG)、ポリオールエステル(POE)及びポリビニルエーテル(PVE)からなる群より選択される少なくとも1種のポリマーを含有する、請求項11に記載の組成物。
- トレーサー、相溶化剤、紫外線蛍光染料、安定剤及び重合禁止剤からなる群より選択される少なくとも1種の物質を含む、請求項1〜12のいずれかに記載の組成物。
- 冷蔵庫、冷凍庫、冷水機、製氷機、冷蔵ショーケース、冷凍ショーケース、冷凍冷蔵ユニット、冷凍冷蔵倉庫用冷凍機、チラー(チリングユニット)、ターボ冷凍機及びスクリュー冷凍機からなる群から選択される少なくとも1種に使用する、請求項1〜13のいずれかに記載の組成物。
- 請求項1〜14のいずれかに記載の組成物を用いて冷凍サイクルを運転する工程を含む、冷凍方法。
- 請求項1〜14のいずれかに記載の組成物を用いて冷凍サイクルを運転する、冷凍機の運転方法。
- 請求項1〜14のいずれかに記載の組成物を含む冷凍機。
- 組成物の製造方法であって、
ジフルオロメタン(R32)、ペンタフルオロエタン(R125)及び1,1,1,2-テトラフルオロエタン(R134a)を混合する工程を有し、
当該工程で得られる混合物は、R32、R125及びR134aをこれらの濃度の総和で99.5重量%
以上含有し、且つ、混合冷媒であるR404Aの代替冷媒であり、
当該工程は、前記R32、R125及びR134aの濃度の総和を100重量%とする3成分組成図において、
点A(R32/R125/R134a=37.3/17.0/45.7重量%)、
点F(R32/R125/R134a=30.7/10.9/58.4重量%)及び
点G(R32/R125/R134a=29.4/14.1/56.5重量%)、
の3点を頂点とする三角形の範囲に含まれる組成比とする工程である、製造方法。
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