JP6149030B2 - 燃料電池モジュール及び燃料電池システム - Google Patents

Description

本発明は、芳香族化合物の核水素化体を用いて発電する燃料電池モジュールと、当該燃料電池モジュールを備える燃料電池システムに関する。

従来、太陽光や風力等の再生可能エネルギーの利用が盛んに検討されている。このような再生可能エネルギーは、エネルギーの供給地と消費地とが離れている場合が多い。エネルギー供給地は、多くは砂漠や山岳地帯なとの過疎地であり、エネルギー消費地は多くは都市部である。それゆえ、エネルギーの供給地から消費地への輸送方法として送電網による送電は効率的でなく、化学エネルギーに変換して輸送することが望ましい。

化学エネルギーの媒体としては、液体水素あるいは高圧水素ガスが候補として挙げられる。しかしながら、液体水素や高圧水素ガスは、水素の液化や圧縮のためにエネルギーが必要であるため、エネルギー変換効率の点で不利である。その上、液体水素や高圧水素ガスは、石油等の液体化石燃料に比べて重量あるいは体積当たりのエネルギー密度が著しく低いという問題がある。

これに対し、いわゆる有機ハイドライドを化学エネルギーの媒体として利用することが現在有望視されている。すなわち、ベンゼン、トルエン、ナフタレン等に代表される可逆的に水素化可能な芳香族化合物に、自然エネルギーが潤沢にある地域で、この自然エネルギーから得られる電力によって核水素化反応を行う。これにより、芳香族化合物を、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、デカリンに代表される環状有機化合物、すなわち有機ハイドライドに変換する。そして、この有機ハイドライドを消費地へ輸送する。消費地では、有機ハイドライドの脱水素反応により水素を取り出し、得られた水素を発電等のエネルギー変換に利用する。また、脱水素反応後に生成される有機ハイドライドの脱水素化体、すなわち芳香族化合物を回収しエネルギー供給地へ輸送して、再びエネルギー媒体として利用する。

このように、エネルギー媒体として有機ハイドライドを用いることで、循環型エネルギー変換／輸送モデルを実現することができる。このエネルギー変換／輸送モデルのなかで、例えばトルエン−メチルシクロヘキサン系では、可搬媒体全体の重量に対する可逆的に運搬できる水素重量の割合が７％を越える。したがって、有機ハイドライドを用いた場合、液体水素や７０ＭＰａ程度の高圧水素に匹敵する重量エネルギー密度を、冷却や高圧容器を用いる必要がない比較的温和な条件で得ることができる。

有機ハイドライドの脱水素化体に水素を添加する方法としては、例えば太陽光発電や風力発電により得られた電力で水の電気分解を行い、この電気分解で得られた水素を用いて有機ハイドライドを得る方法が挙げられる。また、有機ハイドライドの脱水素体を気化させたガスを直接電極上に送り込むことで、水素ガスの状態を経由せずに有機ハイドライドを得る手法も報告されている（非特許文献１参照）。

一方、消費地において有機ハイドライドから電力等の利用可能なエネルギーを可逆的に得る方法、すなわち、脱水素化体の大部分を回収・再利用できるように有機ハイドライドを脱水素化する方法としては、有機ハイドライドから脱水素反応により水素ガスを分離し、得られた水素ガスで燃料電池等の発電素子を動作させる方法が専ら提案されている。例えば、特許文献１には、有機ハイドライドの脱水素反応により水素を製造する脱水素手段と、脱水素手段で製造された水素を燃料として用いる燃料電池とを組み合わせた構造が開示されている。

有機ハイドライドの水素分離反応を経由せずに、有機ハイドライドの有する水素を直接用いて発電できるダイレクト型燃料電池も考案されてはいるが（非特許文献２，３、特許文献２参照）、電極幾何面積あたりの電流密度や単セル当たりの電圧特性に代表される発電特性、電極幾何面積当たりに取り出せる電力（出力密度）等に未だ大幅な改善の余地があり、実用的な出力密度とエネルギー変換効率を両立するに至っていない。

特開２００５−２０３２６６号公報 米国特許出願公開第２００８／０１５２９６０号明細書

市川勝，Ｊ．Ｊｐｎ．Ｉｎｓｔ．Ｅｎｅｒｇｙ，８５巻，５１７（２００６） Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｐｈｙｓｉｃｓ，８，１７２４−１７３０（２００６） Ｚ．Ｓｈｉ、Ｊ．Ｐｏｗｅｒ Ｓｏｕｒｃｅｓ，１７６，１２２−１２７（２００８）

上述した、有機ハイドライドから脱水素反応により水素ガスを分離する方法では、この脱水素反応が吸熱反応であるため、脱水素反応に要する熱量を何らかの燃焼反応等によって外部から供給する必要があった。上述した特許文献１には、脱水素反応の反応熱に燃料電池の排熱を利用することが開示されている。

これに対し本発明者らは、有機ハイドライドの脱水素反応と燃料電池の発電とを効率的に進行させる上で、従来の構造には改善の余地があることを認識するに至った。

本発明はこうした課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、有機ハイドライドの脱水素反応と燃料電池の発電とを効率的に進行させることができる技術を提供することにある。

本発明のある態様は燃料電池モジュールである。当該燃料電池モジュールは、燃料電池と、芳香族化合物の核水素化体の脱水素反応を行う脱水素反応部と、前記脱水素反応部で生成された水素と、前記核水素化体の脱水素化体とを分離する水素分離部と、前記水素分離部で分離された水素を前記燃料電池に供給する水素供給部と、前記燃料電池、前記脱水素反応部、前記水素分離部及び前記水素供給部を収容する単一の筐体と、を備え、前記脱水素反応部は、前記燃料電池で発生する熱、及び前記燃料電池のオフガスの燃焼で発生する熱の少なくとも一方により加熱されることを特徴とする。

本発明の他の態様は燃料電池システムである。当該燃料電池システムは、上述の態様の燃料電池モジュールと、前記水素分離部で分離された気体状の前記脱水素化体を凝縮させる凝縮部と、前記凝縮部で生成される液体状の前記脱水素化体を収容する脱水素化体収容槽と、を備えることを特徴とする。

本発明によれば、有機ハイドライドの脱水素反応と燃料電池の発電とを効率的に進行させることができる技術を提供することができる。

実施の形態１に係る燃料電池システムの概略構造を示す模式図である。 燃料電池モジュールの概略構造を示す模式図である。 図２のＡ−Ａ線に沿った断面図である。 台座と反応容器の寸法を説明するための概念図である。 図５（Ａ）〜図５（Ｃ）は、水素分離部の膜形状を説明するための模式図である。 脱水素反応部のゲージ圧と水素分離部における水素流量との関係を示す図である。 実施の形態２に係る燃料電池システムの概略構造を示す模式図である。

以下、本発明の実施の形態を、図面を参照して説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。

（実施の形態１）
図１は、実施の形態１に係る燃料電池システムの概略構造を示す模式図である。図１に示すように、本実施の形態に係る燃料電池システム１は、核水素化体貯蔵槽１０、燃料電池モジュール２０、第１排ガス処理部３０、第２排ガス処理部３２、第１熱交換部４０（熱交換部）、第２熱交換部４２（第２の熱交換部）、第３熱交換部４４、凝縮部５０、脱水素化体収容槽６０、及び貯湯槽７０を備える。

核水素化体貯蔵槽１０は、燃料電池モジュール２０に供給される芳香族化合物の核水素化体、すなわち有機ハイドライドを貯蔵する。核水素化体貯蔵槽１０に貯蔵される有機ハイドライドは、外部の核水素化体供給ラインから供給される。本実施の形態に係る燃料電池システム１で用いられる有機ハイドライドは、水素化反応／脱水素反応を可逆的に起こすことにより水素を添加／脱離できる有機化合物であれば特に限定されず、アセトン−イソプロパノール系、ベンゾキノン−ヒドロキノン系、芳香族炭化水素を含む芳香族化合物系など広く用いることができる。これらの中で、エネルギー輸送時の運搬性、毒性、安全性、保存安定性などの側面、体積あるいは重量当たりに輸送できる水素量、有機ハイドライドの脱水素化体への水素添加及び水素化体からの脱水素反応の容易性、Ｇｉｂｂｓ自由エネルギー変化が著しく大きくない等のエネルギー変換効率の観点から、トルエン−メチルシクロヘキサン系に代表される芳香族化合物系が好ましい。

有機ハイドライドとして用いることができる芳香族化合物の核水素化体は、例えば少なくとも１つの芳香環を核水素化した化合物である。具体的には、例えば、ベンゼン、ナフタレン、アントラセン、ジフェニルエタン、ピリジン、ピリミジン、ピラジン、キノリン、イソキノリン、Ｎ−アルキルピロール、Ｎ−アルキルインドール、Ｎ−アルキルジベンゾピロールなどの核水素化体が挙げられる。上述した化合物における芳香環の１乃至４の水素原子がアルキル基で置換されていてもよい。ただし、上記芳香族化合物中の「アルキル」は、炭素数１〜６の直鎖アルキル基又は分岐アルキル基である。例えば、ベンゼンとしては、トルエン、エチルベンゼンなどのアルキルベンゼン、キシレン、ジエチルベンゼンなどのジアルキルベンゼン、メシチレンなどのトリアルキルベンゼンが挙げられる。また、ナフタレンとしては、メチルナフタレンなどのアルキルナフタレンが挙げられる。芳香族化合物及びその核水素化体は、核水素化体貯蔵槽１０や燃料電池モジュール２０の構造の簡便化の観点から、常温で液体であることが好ましい。上述した化合物のうち複数を混合したものを用いる場合は、混合物として液体であればよい。

例えば、トルエン−メチルシクロヘキサン系の場合、１分子のメチルシクロヘキサン（核水素化体）から３分子の水素を取り出すことができる。また、ガソリン等の石油類に性質が類似しているため、従来の液体燃料と同様の扱いが可能である。なお、以下では適宜、芳香族化合物の核水素化体、すなわち有機ハイドライドを、「核水素化体」と称する。また、核水素化体の脱水素化体、すなわち、有機ハイドライドの脱水素化体を、「脱水素化体」と称する。以下、本実施の形態では、メチルシクロヘキサン（以下では適宜、「ＭＣＨ」と称する）を核水素化体の例にとり、トルエン（以下では適宜、「ＴＬ」と称する）を脱水素化体の例にとって説明する。

核水素化体としてのＭＣＨは、ポンプ８０により核水素化体貯蔵槽１０から燃料電池モジュール２０に送出される。

燃料電池モジュール２０は、筐体１００、燃料電池１１０、燃焼部１２０、反応容器１３０等を備える。燃料電池１１０、燃焼部１２０及び反応容器１３０は、単一の筐体１００に収容されて一体化されている。核水素化体貯蔵槽１０から供給されたＭＣＨは、反応容器１３０に流入する。そして、反応容器１３０中でＭＣＨの脱水素反応が行われ、水素とＴＬとが生成される。生成された水素ガスは気体状のＴＬと分離され、燃料電池１１０に供給される。また、燃料電池１１０には、外部からポンプ８２により空気等の酸化剤が供給される。燃料電池１１０は、供給された水素と酸化剤とを用いて電気化学反応により発電するとともに、オフガスを筐体１００の内部空間に排出する。燃焼部１２０は、当該内部空間においてオフガスを燃焼する。燃料電池モジュール２０の構成については後に詳細に説明する。

燃焼部１２０によるオフガスの燃焼によって発生した燃焼排ガスは、第１排ガス処理部３０に排出される。第１排ガス処理部３０は、例えば、Ｐｔ、Ｐｄ等をアルミナ、シリカ等の担体に担持させてなる燃焼触媒を有する。第１排ガス処理部３０は、この燃焼触媒に燃焼排ガスを接触させることで燃焼排ガスを燃焼させ、燃焼排ガス中のＣＯ濃度を低下させて外気に開放する。

反応容器１３０内で水素と分離された気体状のＴＬは、圧力調整部３４を経て、気液分離手段としての凝縮部５０に送出される。なお、反応容器１３０から凝縮部５０へは、気体状のＴＬに加え、分離されなかった水素、未反応のＭＣＨ、メタンやベンゼン等の副生成物などを含む混合ガスが送出される。圧力調整部３４は、例えばオリフィス、ニードルバルブ、キャピラリー等で構成される。反応容器１３０内で高圧の状態にある混合ガスは、圧力調整部３４において圧力が開放され、圧力調整部３４の下流側で略常圧となる。したがって、凝縮部５０を簡便な構成とすることができる。気体状のＴＬは、凝縮部５０において凝縮して液体となり、他の気体と分離される。分離された液体状のＴＬは、ポンプ８６により凝縮部５０から脱水素化体収容槽６０に送出され、脱水素化体収容槽６０内に収容される。脱水素化体収容槽６０に収容されたＴＬは、外部の脱水素化体回収ラインに送り出され、再び有機ハイドライドの脱水素化体として水素輸送に供される。

本実施の形態の燃料電池システム１は、内部が隔壁９２により２つの空間に区画された単一のタンク９０を有する。そして、タンク９０内の一方の空間が核水素化体貯蔵槽１０を構成し、他方の空間が脱水素化体収容槽６０を構成している。隔壁９２は可動式であり、ＭＣＨ及びＴＬの収容量に応じて、核水素化体貯蔵槽１０及び脱水素化体収容槽６０の容積を変更することができる。

凝縮部５０において、液体状のＴＬと分離された気体は、第２排ガス処理部３２に送出される。第２排ガス処理部３２は、第１排ガス処理部３０と同様の構造を有し、凝縮部５０から送られてきた気体を燃焼触媒と接触させて当該気体を燃焼させた後、外気に開放する。

貯湯槽７０は、熱媒体としての熱回収水を貯蔵する貯蔵槽である。貯湯槽７０には、外部から上水が供給される。また、貯湯槽７０には循環流路７２が設けられている。循環流路７２には、ポンプ８４が設けられており、ポンプ８４により貯湯槽７０内の熱回収水が循環流路７２に送り出され、循環流路７２を通って再び貯湯槽７０に戻される。循環流路７２には、熱回収水の流れ方向の上流側から順に、第３熱交換部４４、第１熱交換部４０、第２熱交換部４２が設けられている。

第３熱交換部４４では、第２排ガス処理部３２から送り出された排ガスと、貯湯槽７０から送り出された熱回収水との間で熱交換が行われ、排ガスにより熱回収水が加熱される。この熱回収水は、第３熱交換部４４よりも下流側に設けられた第１熱交換部４０に送出される。第１熱交換部４０では、反応容器１３０から排出された、気体状のＴＬを含む混合ガスと、熱回収水との間で熱交換が行われ、熱回収水がさらに加熱される。第１熱交換部４０で加熱された熱回収水は、第１熱交換部４０よりも下流側に設けられた第２熱交換部４２に送出される。第２熱交換部４２では、第１排ガス処理部３０において完全燃焼された、オフガスの燃焼排ガスと、熱回収水との間で熱交換が行われ、熱回収水がさらに加熱される。第２熱交換部４２を通過した熱回収水は、貯湯槽７０に戻される。これにより、貯湯槽７０に湯水が貯留される。

貯湯槽７０に溜められた湯水は、外部に送り出されて暖房や給湯等に利用される。したがって、本実施の形態に係る燃料電池システム１は、燃料電池モジュール２０等からの排熱を回収して、暖房や給湯等に利用するコジェネレーションシステムを構成している。

続いて、本実施の形態に係る燃料電池モジュール２０の構造について詳細に説明する。図２は、燃料電池モジュールの概略構造を示す模式図である。図３は、図２のＡ−Ａ線に沿った断面図である。本実施の形態に係る燃料電池モジュール２０は、上述した筐体１００、燃料電池１１０、燃焼部１２０、及び反応容器１３０に加え、水素供給部１４０、台座１５０を備える。

燃料電池１１０は、供給された水素と酸化剤とを用いて電気化学反応を行う発電素子である。また、燃料電池１１０は、核水素化体の脱水素反応に必要な熱を反応容器１３０に供給する熱源としても機能する。この熱源としての機能を発揮するために、燃料電池１１０は、核水素化体の脱水素反応の下限温度（例えば２５０℃）以上の温度で動作する燃料電池であることが好ましい。ここで、燃料電池の動作温度とは、燃料電池の発電部における代表的な温度を意味する。例えば、複数の発電セルが積層されたセルスタックの形態では、その中心付近の温度が動作温度として好ましく用いられる。

この要件を満たす燃料電池の好ましい例としては、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）、溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）等の高温型燃料電池や、リン酸形燃料電池（ＰＡＦＣ）、リン酸含浸系電解質を用いる燃料電池、中温固体高分子形燃料電池（ＭＴ−ＰＥＦＣ）等の中温型燃料電池を挙げることができる。特に、３００〜６００℃の中温域で動作可能なＳＯＦＣが好ましい。ＳＯＦＣの中でも、その動作温度範囲の比較的低温域で動作する燃料電池は、目下様々な研究者によって鋭意開発されており、特に当該温度域で酸素イオンあるいはプロトンを伝導する固体電解質材料や、空気極触媒材料に関して多数報告されている（江口浩一監修、「固体酸化物形燃料電池：ＳＯＦＣの開発」、シーエムシー出版、ｐ１２２〜ｐ１７３）。燃料電池１１０としては、一例としてＬＳＧＭ（ＬａＳｒＧａＭｇＯ）系電解質を用いたアノード支持円筒型ＳＯＦＣ（Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｐｏｗｅｒ Ｓｏｕｒｃｅｓ， Ｖｏｌｕｍｅ １９９， １ Ｆｅｂｒｕａｒｙ ２０１２， Ｐａｇｅｓ １１７−１２３ Ｎａｏｋｉ Ｗａｔａｎａｂｅ， Ｔｏｓｈｉｈａｒｕ Ｏｏｅ， Ｔａｔｓｕｍｉ Ｉｓｈｉｈａｒａ）が好ましく用いられる。

燃料電池としてＳＯＦＣを用いる場合、動作温度の範囲は、好ましくは３００〜６００℃であり、より好ましくは３５０〜５５０℃である。燃料電池の動作温度を３００℃以上とすることで、脱水素反応に必要な熱を反応容器１３０により確実に与えることができる。また動作温度を６００℃以下とすることで、反応容器１３０への熱供給量が過剰となることを回避して、副反応の進行や、供給された熱が反応容器１３０で有効に利用されない事態が生じることを防ぐことができる。

本実施の形態の燃料電池１１０は、円筒型のＳＯＦＣである。なお、燃料電池１１０は、円筒平板型等であってもよい。燃料電池１１０は、台座１５０の主表面上に搭載されている。本実施の形態では、複数の燃料電池１１０が台座１５０に搭載されている。台座１５０内には水素供給部１４０の一部を構成する水素流路１４２が設けられており、燃料電池１１０の一端（下端）が水素流路１４２に接続されることで、燃料電池１１０が水素供給部１４０に接続されている。燃料電池１１０は、台座１５０上で上方に突出し、他端（上端）が筐体１００の内部空間のうち反応容器１３０の下方に位置する、下方空間１０２に開放されている。

各燃料電池１１０は、中心に管状の水素流通空間１１０ａを有し、その外側に、アノード１１２、電解質膜１１４、カソード１１６がこの順に積層された構造を有する。すなわち、アノード１１２の内周面によって水素流通空間１１０ａが形成されている。カソード１１６には、燃料電池１１０の軸方向に沿ってスリット１１６ａが設けられており、スリット１１６ａ内に集電体１１８が設けられている。

水素供給部１４０から供給される水素は、水素流通空間１１０ａ内を燃料電池１１０の一端側から他端側に流動しながら、アノード１１２の内周面からアノード１１２に供給される。アノード１１２に供給されずに残った水素は、燃料電池１１０の他端から筐体１００内における下方空間１０２にオフガスとして排出される。また、ポンプ８２により筐体１００内に供給された酸化剤としての空気は、筐体１００の内部空間に露出するカソード１１６の外周面からカソード１１６に供給される。

水素及び空気が供給されると、アノード１１２で以下の式（１）で示す電極反応が起きる。一方、カソード１１６で以下の式（２）で示す電極反応が起きる。
アノード：Ｈ_２＋Ｏ^２−→Ｈ_２Ｏ＋２ｅ⁻ （１）
カソード：１／２Ｏ_２＋２ｅ⁻→Ｏ^２− （２）

アノード１１２では、上記式（１）に示されるように、供給された水素が電子を放出するとともに、カソード１１６から電解質膜１１４中を移動してきた酸素イオンと反応して水が生成される。電子は、外部回路（図示せず）を通ってカソード１１６に移動する。一方、カソード１１６では、上記式（２）に示されるように、供給された空気中に含まれる酸素がアノード１１２側から移動してきた電子と反応して酸素イオンとなる。酸素イオンは電解質膜１１４の内部をアノード１１２に向かって移動する。このように、外部回路ではアノード１１２からカソード１１６に向かって電子が移動するため、電力が取り出される。

燃焼部１２０は、バーナー等の公知の燃焼装置で構成され、燃料電池１１０の他端側に、すなわち下方空間１０２に配置されている。燃焼部１２０は、下方空間１０２において、燃料電池１１０の開放端から放出されたオフガスと、筐体１００の内部空間に存在する酸化剤としての空気との混合ガスを燃焼させる。オフガスの燃焼によって発生した熱は、下方空間１０２の上部に位置する反応容器１３０に供給される。これにより、反応容器１３０の温度を、より確実に、核水素化体の脱水素反応に好適な温度に維持することができる。

なお、本実施の形態では、燃料電池１１０の発電時に発生する熱、及び燃料電池１１０のオフガスの燃焼で発生する熱により反応容器１３０を加熱しているが、燃料電池１１０で発生する熱で核水素化体の脱水素反応に必要な熱を十分に確保できる場合には、燃焼部１２０を省略することができる。また、本実施の形態では、燃焼部１２０を設けて、燃料電池１１０で利用しなかった余剰燃料ガスを燃焼させることで、核水素化体の脱水素反応に必要な熱を反応容器１３０に供給している。そのため、燃料電池１１０の動作温度は、必ずしも核水素化体の脱水素反応の下限温度よりも高温である必要はない。ただし、脱水素反応に必要な熱をより確実に確保するという観点から、本実施の形態のように燃料電池１１０の動作温度を脱水素反応の下限温度以上に設定することが好ましい。

また、熱の授受を効率的に行うために、発熱点である燃料電池１１０もしくは燃焼部１２０と、吸熱点である反応容器１３０（より詳しくは、後述する脱水素反応部）を空間的にできるだけ接近させることが好ましい。本実施の形態では、円筒型の燃料電池１１０を採用し、オフガスが排出される側の端部を、反応容器１３０の下方に位置する下方空間１０２に配置し、さらに下方空間１０２に燃焼部１２０を配置している。そのため、燃料電池１１０もしくは燃焼部１２０で発生した熱を効率的に反応容器１３０に伝達させることができる。

なお、本実施の形態では、燃焼部１２０でオフガスを燃焼させて反応容器１３０に熱を供給する上で好適であるという理由で、円筒型や円筒平板型等の筒状の形状を有する燃料電池１１０を採用し、一端側を水素供給部１４０に接続し、他端側を開放させた片側（下端）固定構造としている。しかしながら、燃料電池１１０の形状はこれに限定されず、様々な形状を採ることができる。例えば、燃料電池１１０のみで脱水素反応に必要な熱を賄う構成においては、平板型等の燃料電池を採用してもよい。

反応容器１３０は、脱水素反応部１３２、水素分離部１３４及び水素室１３６を内部に含む。本実施の形態では、膜状の水素分離部１３４が水素室１３６を画定している。例えば、図２及び図５に示すように、反応容器１３０の内部が膜状の水素分離部１３４により２つの空間に区画されており、一方の空間が脱水素反応部１３２を構成し、他方の空間が水素室１３６を構成している。

脱水素反応部１３２は、上述の一方の空間に充填された脱水素触媒１３２ａと、反応容器１３０の外部、すなわち核水素化体貯蔵槽１０から供給されるＭＣＨの供給口１３２ｂと、核水素化体の脱水素反応により生成されたＴＬが排出される排出口１３２ｃとを有する。脱水素反応部１３２は、脱水素触媒１３２ａの触媒反応によって、供給口１３２ｂから内部に流入したＭＣＨの脱水素反応を行う。これにより、ＭＣＨから水素ガスと気体状のＴＬとの混合ガスが得られる。脱水素触媒１３２ａとしては、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｐｄ、Ｎｉ等の脱水素活性を有する金属と、必要に応じて、触媒上でのコーク生成を抑制するためのＫ_２Ｏ、Ｒｂ_２Ｏ、Ｃｓ_２Ｏ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、Ｓｃ_２Ｏ_３、Ｙ_２Ｏ_３、Ｌａ_２Ｏ_３、ＣｅＯ_２等の助触媒とを、アルミナ等の担体に担持した固体触媒床を挙げることができる。なお、触媒上でのコーク生成の抑制を目的として、脱水素反応部１３２で生成され水素分離部１３４で分離された水素の一部を、脱水素反応部１３２に供給してもよい。

脱水素触媒１３２ａがアルミナ担持Ｐｔ触媒である場合、触媒反応温度は、好ましくは２５０℃以上５００℃以下であり、より好ましくは３００℃以上４５０℃以下である。触媒反応温度を２５０℃以上とすることで、実用的な脱水素反応を実施できる程度の反応速度をより確実に得ることができる。また、触媒反応温度を５００℃以下とすることで、脱水素反応と競争して、ＭＣＨの脱メチル化反応や炭素析出反応が起こることを、抑制することができる。脱水素反応部１３２は、燃料電池１１０で発生する熱、及び／又は燃料電池１１０のオフガスの燃焼で発生する熱により加熱されて、触媒反応温度に維持される。脱水素反応部１３２における、核水素化体から脱水素化体への転換率は、好ましくは９０％以上であり、より好ましくは９３％以上であり、さらに好ましくは９５％以上である。

燃料電池モジュール２０における温度制御の主な対象としては、脱水素反応部１３２と燃料電池１１０が挙げられるが、少なくとも脱水素反応部１３２の温度について、熱電対などの温度計測手段を用いて脱水素反応部１３２内の所定部位の温度をモニターしながら、所定温度範囲内に制御されることが好ましい。例えば、脱水素反応部１３２の温度が２５０℃未満となった場合、脱水素反応部１３２の温度を上げるべく、燃料電池１１０で消費されない余剰水素量を増大させる。すなわち、燃料電池１１０の後述するＵｆを低減させる。具体的には、例えば燃料電池モジュール２０へのＭＣＨの投入量の増大や、燃料電池１１０の掃引電流の低減等によりＵｆを低減させる。脱水素反応部１３２の温度が５００℃を越えた場合、脱水素反応部１３２の温度を下げるべく、燃料電池１１０の許容上限を超えない範囲でＵｆを増大させる。具体的には、例えばＵｆを低減させる場合と逆の制御を実施する。

水素分離部１３４は、脱水素反応部１３２で生成された水素と、同時に生成される脱水素化体としてのＴＬとを分離する。上述のように、本実施の形態では、水素分離部１３４は水素分離膜で構成されており、水素分離膜が水素とＴＬの混合ガスから水素を選択的に透過させることで、水素を主成分とする燃料ガスが生成される。水素分離部１３４を構成する水素分離膜としては、Ｐｄ等の金属薄膜や、シリカ、ゼオライトなどの多孔質膜等を挙げることができる。水素分離膜の好ましい例としては、ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）により形成したシリカ薄膜（野村幹弘著、「表面技術」ｖｏｌ．５９，Ｎｏ．１，ｐ２８，２００８年）が挙げられる。

一般に、燃料として利用できる物質は、低温〜中温型燃料電池では水素のみ、ＳＯＦＣ等の高温型燃料電池では水素と一酸化炭素が含まれる。また、高温型燃料電池において水蒸気改質反応で得られた改質ガスが燃料として用いられる場合であって、改質器出口ガスに余剰の水分が含まれる場合は、メタンや低級の炭化水素も燃料として用いることができる。一方、本実施の形態では、燃料電池１１０はＳＯＦＣであり動作温度は比較的高温であるが、燃料電池１１０に供給される燃料ガス中に水分が存在しないため、基本的に燃料として利用できる物質は水素のみである。

したがって、燃料ガス中に含まれる炭化水素の濃度が高いと、燃料電池で炭素析出（コーキング）等が発生し、燃料電池の劣化破壊が引き起こされる懸念がある。このため、燃料電池１１０に供給される燃料ガスは、ＴＬや、脱水素反応部１３２で起こる副反応によって生じるメタン、ベンゼン等の含炭素化合物の含有量が一定の範囲以下となっていることが望ましい。こうした観点から、燃料電池１１０をＳＯＦＣとした場合、水素分離部１３４を通過したガス中に含まれるＴＬのモル分率は、５％以下であることが好ましく、３％以下であることがより好ましく、１％以下であることがさらに好ましい。

本実施の形態において、水素分離部１３４は、脱水素反応部１３２の供給口１３２ｂにおけるＭＣＨの流入方向に対して略平行に延在している。そして、反応容器１３０の燃焼部１２０側を向く面の全体を脱水素反応部１３２としている。これにより、燃料電池１１０及び／又は燃焼部１２０から脱水素反応部１３２への熱伝達をより確実に行うことができ、また、脱水素反応部１３２の全体をより均一に加熱することができる。さらに、水素分離部１３４の有効透過面積を確保することができる。なお、前記「略平行」とは、水素分離部１３４が例えば図５（Ｂ）に示すジグザグ形状や図５（Ｃ）に示すプリーツ形状を有する場合、水素分離部１３４の局所的な傾きを無視し、水素分離部１３４の延在方向、言い換えれば、ＭＣＨの流入方向上流側に位置する水素分離部１３４の端部と下流側に位置する水素分離部１３４の端部とを結ぶ直線が、ＭＣＨの流入方向に対しておおよそ平行であることを意味する。

また、水素分離部１３４は、脱水素反応部１３２の隔壁の一部を構成し、燃料電池モジュール２０の内部で水素とＴＬとを分離している。これにより、脱水素反応部１３２から燃料電池モジュール２０の外部へ水素とＴＬの混合ガスを取り出して、モジュール外部で水素とＴＬとを分離する構成に比べて、高温の水素ガスが有するエンタルピーの損失を抑制することができる。

水素分離部１３４で分離された気体状のＴＬを主成分とするガス、すなわち、水素分離部１３４を透過しなかったガスは、脱水素反応部１３２の排出口１３２ｃから凝縮部５０に送出される。そして、上述のように凝縮部５０によりＴＬが液化されて気体と分離され、脱水素化体収容槽６０に回収される。

水素分離部１３４で分離された水素を主成分とするガス、すなわち、水素分離部１３４を透過したガスは、水素分離部１３４を挟んで脱水素反応部１３２と隣り合う水素室１３６に流入する（図２における矢印は、このガスの流れを示している）。水素室１３６には、水素供給部１４０を構成する管部１４４の上端が接続されている。したがって、水素室１３６は、水素分離部１３４と水素供給部１４０の管部１４４とをつなぐガス流路として機能する。

脱水素反応部１３２は、燃料電池１１０の上方に配置され、水素分離部１３４は、脱水素反応部１３２の上方に配置されている。すなわち、脱水素反応部１３２の一方の主表面が燃料電池１１０及び／又は燃焼部１２０からの受熱面となり、当該受熱面とは反対側の脱水素反応部１３２の主表面上に水素分離部１３４が配置されている。そして、脱水素反応部１３２とは反対側の水素分離部１３４の主表面上に水素室１３６が配置されている。これにより、供給口１３２ｂから導入されたＭＣＨの脱水素反応が、核水素化体の流れの上流側から徐々に開始され、生成された水素が水素分離部１３４を透過してＴＬから分離され、水素回収用空間である水素室１３６に移動する。脱水素反応部１３２から水素室１３６への水素の移動により、脱水素反応部１３２内の平衡状態がずれるため、ＭＣＨの脱水素反応を略完全に進行させることができる。

水素分離部１３４でＴＬから分離され、水素室１３６に流入した水素ガスは、水素供給部１４０に送り出される。水素供給部１４０は、水素流路１４２（燃料電池ガスマニホルド）と、管部１４４（ダクト）とを有する。水素流路１４２は、上述のように台座１５０内に設けられており、一端側が複数に分岐して各燃料電池１１０の下端に接続されている。管部１４４は、上下方向に延在して、下端が水素流路１４２の他端に接続され、上端が水素室１３６に接続される。水素室１３６に流入した水素は、管部１４４及び水素流路１４２を経て、燃料電池１１０に供給される。

本実施の形態に係る燃料電池モジュール２０では、燃料電池１１０と、燃焼部１２０と、脱水素反応部１３２及び水素分離部１３４を含む反応容器１３０と、水素供給部１４０とが、単一の筐体１００に収容されている。このように、燃料電池１１０と、この燃料電池１１０に供給する燃料を生成するための反応容器１３０とを１つの断熱空間内に配置することで、核水素化体の脱水素反応により生じた水素のエンタルピーを損なうことなく、水素を燃料電池１１０へ供給することができる。よって、核水素化体から高いエネルギー変換効率で且つ実用的な出力密度で、電力を取り出すことができる。また、燃料電池１１０から放出される余剰熱を脱水素反応部１３２に効率的に与えることができる。そのため、脱水素反応部１３２による核水素化体の脱水素反応と、燃料電池１１０による発電とを効率的に進行させることができる。

ここで、図４を参照しながら、燃料電池モジュール２０における台座１５０と反応容器１３０の寸法について説明する。図４は、台座と反応容器の寸法を説明するための概念図である。燃料電池モジュール２０の設置面積の増大を抑制する観点から、台座１５０の投影面１５０Ｐの定格出力当たりの面積は、好ましくは１０００〜１００００ｃｍ^２／ｋＷであり、より好ましくは２０００〜８０００ｃｍ^２／ｋＷであり、さらに好ましくは３０００〜７０００ｃｍ^２／ｋＷである。例えば、１ｋｗ級（ＤＣ８００Ｗ）の発電仕様のＳＯＦＣで、台座１５０の投影面１５０Ｐの幅が約１０５ｍｍであり、長さが約３５０ｍｍである場合、投影面１５０Ｐの面積は、約３６７５ｃｍ^２であり、定格出力当たりの面積に換算すると約４６００ｃｍ^２／ｋｗとなる。

台座１５０の主表面と直交する方向Ｘへの反応容器１３０の投影面１３０Ｐの面積は、当該方向Ｘへの台座１５０の投影面１５０Ｐの、燃料電池モジュール２０の定格出力当たりの面積に対して、０．５〜１．３５倍であることが好ましく、０．６〜１．２倍であることがより好ましく、０．７〜１．１倍であることがさらに好ましい。

投影面１３０Ｐの面積を投影面１５０Ｐの定格出力当たりの面積に対して０．５倍以上とすることで、燃料電池１１０への燃料の供給不足が発生することをより確実に回避することができる。また、投影面１３０Ｐの面積を投影面１５０Ｐの定格出力当たりの面積に対して１．３５倍以下とすることで、燃料電池モジュール２０の大型化を抑制しながら、燃料電池１１０と反応容器１３０との一体化を図ることができる。すなわち、台座１５０の寸法、言い換えれば複数の燃料電池１１０の設置領域の寸法に基づいて筐体１００の寸法を定め、この筐体１００内に反応容器１３０を収容して、燃料電池１１０と反応容器１３０との一体化を図ることができる。また、燃料電池モジュール２０を方向Ｘから見て、反応容器１３０は台座１５０の輪郭の内側に含まれることが好ましい。

続いて、燃料電池１１０における燃料利用率及び空気利用率について説明する。燃料電池１１０へ供給される水素のうち、発電により消費される水素の割合は、燃料利用率（以下では適宜、「Ｕｆ」と称する）と定義される。また、本実施の形態では、酸化剤である空気に含まれる酸素が発電に利用される割合は、空気利用率（以下では適宜、「Ｕａ」と称する）と定義される。

Ｕｆは、好ましくは６０〜９９％であり、より好ましくは７０〜９８％であり、さらに好ましくは７５〜９７％である。Ｕｆを６０％以上とすることで、供給された燃料ガスが燃料電池１１０で有効に利用され、燃料電池１１０の実用性が得られる程度までエネルギー変換効率（発電効率）を高めることができる。また、Ｕｆを９９％以下とすることで、燃焼部１２０に供給されるオフガスを確保でき、これにより脱水素反応に必要な熱を脱水素反応部１３２へより確実に供給することができる。また、燃料電池モジュール２０が複数の燃料電池積層体を含む場合、燃料ガスが十分に供給されないセルが存在し得るが、Ｕｆを９９％以下とすることで、そのようなセルにも燃料ガスを十分に行き渡らせることができ、これにより燃料電池の性能低下の原因となるアノードの再酸化等を回避することができる。

Ｕａは、１００％を超えない限りは特に制限はないが、エネルギー変換効率とセルの劣化抑制の観点から、１０〜５０％であることが好ましい。

続いて、脱水素反応部１３２の圧力条件について説明する。ＭＣＨの脱水素反応は、水素を生成する反応である。そのため、脱水素反応部１３２内の圧力を高めると、化学平衡となるよう脱水素反応よりも逆反応が優先される。そのため、脱水素反応部１３２内の圧力は、常圧付近であることが本来好ましい。しかしながら、脱水素反応部１３２の後段に、圧力依存性の水素分離部１３４が設けられているため、被透過側の圧力、すなわち脱水素反応部１３２内の圧力を、透過側、すなわち燃料電池１１０側の圧力よりも高くすることが望ましい。燃料電池１１０の燃料流路（水素流通空間１１０ａ）内の圧力は略常圧と考えられるため、脱水素反応部１３２のゲージ圧（常圧に対する脱水素反応部１３２内の圧力）をそのまま、水素ガスを水素分離部１３４を透過させるために必要な圧力差とみなすことができる。脱水素反応部１３２のゲージ圧は、好ましくは１０〜６００ｋＰａであり、より好ましくは２０〜３００ｋＰａである。脱水素反応部１３２のゲージ圧は、例えばポンプ８０によるＭＣＨの流量調整等により制御することができる。脱水素反応部１３２のゲージ圧を高めた場合、ポンプ８０から圧力調整部３４までの間が高圧領域となる。

必要とされる脱水素反応部１３２のゲージ圧は、水素分離部１３４の水素透過係数と、水素分離部１３４を構成する水素分離膜の、方向Ｘへの投影面積に対する有効透過面積の大きさ（膜表面のラフネス）とに依存する。水素分離部１３４は、水素透過係数が１．０×１０^−７ｍｏｌ／ｍ^２／ｓ／Ｐａ以上であることが好ましく、２．０×１０^−７ｍｏｌ／ｍ^２／ｓ／Ｐａ以上であることがより好ましく、３．０×１０^−７ｍｏｌ／ｍ^２／ｓ／Ｐａ以上であることがさらに好ましい。また、水素分離部１３４は、脱水素反応部１３２側の主表面の有効透過面積が、上述の方向Ｘへの投影面積の１．２倍以上であることが好ましく、１．４倍以上であることがより好ましい。ここで、「有効透過面積」とは、水素分離部１３４における、水素とＴＬの混合ガスが接触して水素の分離が行われる領域の面積をいい、例えば、後述するジグザグ形状やプリーツ形状の水素分離膜では、主表面を展開したときの実面積に相当する。

一例として、ＭＣＨの投入量を１３．２ｇ／ｍｉｎ（メチルヒドロキノンのＨ_２換算で１６７６Ｗ）、燃焼部１２０で発生する熱エネルギーを５６Ｗ、燃料電池１１０で発生する熱エネルギーを５６４Ｗ、脱水素反応部１３２での消費熱エネルギーを−４２０Ｗ（６２．６ｋＪ／ｍｏｌ−Ｈ_２）、燃料電池モジュール２０での熱損失を−２００Ｗとする。また、燃料電池１１０の出力をＤＣ１０００Ｗ、ＡＣ９００Ｗ、設置数を１００、燃料電池１つ当たりの電圧を８００ｍＶ（６４％ＬＨＶ（低位発熱量））、電流を１２．５Ａ、Ｕｆを９６．５％、水素分離部１３４で要求される水素流量を９．０２ＮＬＭ（ノルマルリットル／分）とする。発電効率は、６１．６％ＬＨＶ（ＤＣ）、５５．５％ＬＨＶ（ＡＣ）である。また、水素分離部１３４を構成する水素分離膜を、水素透過係数の最大値が４．３×１０^−７ｍｏｌ／ｍ^２／ｓ／ＰａであるシリカＣＶＤ膜とする。

このモデルにおける、シリカＣＶＤ膜のラフネスと、必要水素量９．０２ＮＬＭを得るために必要な脱水素反応部１３２のゲージ圧との関係は、次の通りである。図５（Ａ）〜図５（Ｃ）は、水素分離部の膜形状を説明するための模式図である。図６は、脱水素反応部のゲージ圧と水素分離部における水素流量との関係を示す図である。図６において、縦軸は各形状の水素分離部１３４の水素流量（ＮＬＭ）を示し、横軸は脱水素反応部１３２のゲージ圧（ｋＰａ）を示す。破線は、水素流量９．０２ＮＬＭの位置を示す。

水素分離部１３４の形状としては、図５（Ａ）に示す平面形状、図５（Ｂ）に示すジグザグ形状、図５（Ｃ）に示すプリーツ形状等を挙げることができる。図５（Ａ）に示す平面形状の水素分離部１３４は、方向Ｘへの投影面積に対する有効透過面積の比Ｒが１である。図５（Ｂ）に示すジグザグ形状の水素分離部１３４は、投影面積に対する有効透過面積の比Ｒが１．４である。図５（Ｃ）に示すプリーツ形状の水素分離部１３４は、投影面積に対する有効透過面積の比Ｒが５である。

各形状の水素分離部１３４について、脱水素反応部１３２のゲージ圧を変化させたときの水素流量の変化を見ると、図６に示すように、Ｒが１である平面形状の水素分離部１３４では、脱水素反応部１３２のゲージ圧が５５０ｋＰａの近傍で、要求水素流量９．０２ＮＬＭに到達する。Ｒが１．４であるジグザグ形状の水素分離部１３４では、ゲージ圧４００ｋＰａの近傍で要求水素流量に到達する。Ｒが５であるプリーツ形状の水素分離部１３４では、ゲージ圧１００ｋＰａの近傍で要求水素流量に到達する。

すなわち、投影面積に対する有効透過面積の比Ｒを増大させることで、脱水素反応部１３２のゲージ圧をより低減させることができる。これにより、脱水素反応部１３２において脱水素反応の逆反応が進行することを抑制できるため、脱水素反応部１３２における効率的な水素生成が可能となり、脱水素反応部１３２、ひいては反応容器１３０を小型化することができる。その結果、燃料電池モジュール２０の設置面積の増大を抑制しながら、燃料電池１１０と反応容器１３０との一体化が可能となる。

以上説明したように、本実施の形態に係る燃料電池モジュール２０は、燃料電池１１０と、脱水素反応部１３２と、水素分離部１３４と、水素供給部１４０とを単一の筐体１００に収容して、これらを一体化するとともに、燃料電池１１０で発生する熱及びオフガスの燃焼で発生する熱の少なくとも一方により脱水素反応部１３２を加熱している。すなわち、本実施の形態に係る燃料電池モジュール２０では、燃料電池１１０で発生した熱及び／又はオフガスの燃焼熱を、燃料電池１１０の燃料を生成する脱水素反応部１３２に供給しているため、脱水素反応部１３２での脱水素反応を安定的に進行させることができる。また、この脱水素反応で生成された水素と脱水素化体との分離を燃料電池モジュール２０の内部で実施しているため、水素のエンタルピーを損なうことなく、水素を燃料電池１１０へ供給することができる。そして、この水素を燃料電池１１０に供給しているため、燃料電池１１０において安定的に発電させることができる。したがって、有機ハイドライドの脱水素反応と燃料電池１１０の発電とを効率的に進行させることができる。

（実施の形態２）
実施の形態２に係る燃料電池システム１は、第２排ガス処理部３２を備えない点を除き、実施の形態１に係る燃料電池システム１と同様の構成を備える。以下、実施の形態１と異なる点を中心に、本実施の形態に係る燃料電池システム１について説明する。なお、実施の形態１と同一の構成については同一の符号を付し、その説明及び図示は適宜省略する。

図７は、実施の形態２に係る燃料電池システムの概略構造を示す模式図である。図７に示すように、本実施の形態に係る燃料電池システム１は、核水素化体貯蔵槽１０、燃料電池モジュール２０、第１排ガス処理部３０、第１熱交換部４０、第２熱交換部４２、凝縮部５０、脱水素化体収容槽６０、及び貯湯槽７０を備える。

核水素化体貯蔵槽１０は、燃料電池モジュール２０に供給される核水素化体としてのＭＣＨを貯蔵する。ＭＣＨは、ポンプ８０により核水素化体貯蔵槽１０から燃料電池モジュール２０に送出される。燃料電池モジュール２０は、燃料電池１１０、燃焼部１２０、反応容器１３０等が筐体１００内に収容されて一体化された構造を備える。核水素化体貯蔵槽１０から供給されたＭＣＨは、反応容器１３０中で脱水素反応に供され、水素とＴＬとが生成される。生成された水素はＴＬと分離され、燃料電池１１０に供給される。また、燃料電池１１０には、外部からポンプ８２により空気等の酸化剤が供給される。燃料電池１１０は、供給された水素と酸化剤とを用いて電気化学反応により発電するとともに、オフガスを筐体１００の内部空間に排出する。燃焼部１２０は、当該内部空間においてオフガスを燃焼する。

燃焼部１２０によるオフガスの燃焼によって発生した燃焼排ガスは、第１排ガス処理部３０に排出され、第１排ガス処理部３０において完全に燃焼される。反応容器１３０内で水素と分離された気体状のＴＬは凝縮部５０に送出され、凝縮部５０において凝縮して液体となり、他の気体と分離される。分離された液体状のＴＬは、凝縮部５０から脱水素化体収容槽６０に送出される。脱水素化体収容槽６０に収容されたＴＬは、外部の脱水素化体回収ラインに送り出され、再び有機ハイドライドの脱水素化体として水素輸送に供される。凝縮部５０において、液体状のＴＬと分離された気体は、圧力調整部３６を経て、第１排ガス処理部３０に送出され、第１排ガス処理部３０において完全に燃焼される。

圧力調整部３６は、例えばオリフィス、ニードルバルブ、キャピラリー等で構成される。反応容器１３０内で高圧の状態にある混合ガスは、圧力が維持されたまま凝縮部５０に送出される。したがって、凝縮部５０においてＴＬと分離された気体は、高圧状態が維持されている。この気体は、圧力調整部３６において圧力が開放され、圧力調整部３６の下流側で略常圧となる。圧力調整部３６の上流側は圧力が高いため、燃料電池モジュール２０の燃焼排ガスが第１排ガス処理部３０から凝縮部５０側に逆流することを防ぐことができる。また、凝縮部５０内が高圧の状態にあるため、液体状のＴＬの回収率を高めることができる。さらに、液体状のＴＬも高圧の状態にあるため、自身の圧力により凝縮部５０から脱水素化体収容槽６０に移動する。したがって、実施の形態１に係る燃料電池システム１が備えるポンプ８６を省略することができる。

貯湯槽７０には、熱回収水が貯蔵される。また、貯湯槽７０には循環流路７２が設けられている。貯湯槽７０内の熱回収水は、ポンプ８４により循環流路７２に送り出され、循環流路７２を通って再び貯湯槽７０に戻される。循環流路７２には、熱回収水の流れ方向の上流側から順に、第１熱交換部４０、第２熱交換部４２が設けられている。第１熱交換部４０では、反応容器１３０から排出されたＴＬを含む混合ガスと、熱回収水との間で熱交換が行われる。第１熱交換部４０で加熱された熱回収水は、第２熱交換部４２に送出される。第２熱交換部４２では、第１排ガス処理部３０から排出された燃焼排ガスと、熱回収水との間で熱交換が行われ、熱回収水がさらに加熱される。第２熱交換部４２を通過した熱回収水は、貯湯槽７０に戻される。これにより、貯湯槽７０に湯水が貯留される。

以上説明した実施の形態２に係る燃料電池システム１においても、実施の形態１と同様の効果が得られる。また、本実施の形態の燃料電池システム１は、第２排ガス処理部３２を省略しているため、燃料電池システム１の構造を簡略化することができる。

本発明は、上述の各実施の形態に限定されるものではなく、当業者の知識に基づいて各種の設計変更等の変形を加えることも可能であり、そのような変形が加えられた実施の形態も本発明の範囲に含まれうるものである。

例えば、上述の各実施の形態では、水素分離部１３４は反応容器１３０内で略面状に延在しているが、水素分離部１３４の形状は特にこれに限定されず、例えば筒状であってもよい。この場合、例えば水素分離部１３４の筒の内部を水素室１３６とすることができる。筒状の水素分離部１３４は、反応容器１３０内に複数設けられてもよい。この場合、水素分離部１３４の有効透過面積は、筒の外周面の合計面積である。また、例えば、水素分離部１３４と脱水素触媒１３２ａとの間にメッシュ状の仕切り板などを設けて、脱水素触媒１３２ａの充填空間と水素分離部１３４とを非接触としてもよい。

１ 燃料電池システム、 ２０ 燃料電池モジュール、 ４０ 第１熱交換部、 ４２ 第２熱交換部、 ５０ 凝縮部、 ６０ 脱水素化体収容槽、 ７０ 貯湯槽、 １００ 筐体、 １０２ 下方空間、 １１０ 燃料電池、 １２０ 燃焼部、 １３０ 反応容器、 １３０Ｐ 投影面、 １３２ 脱水素反応部、 １３２ａ 脱水素触媒、 １３２ｂ 供給口、 １３４ 水素分離部、 １３６ 水素室、 １４０ 水素供給部、 １４２ 水素流路、 １４４ 管部、 １５０ 台座、 １５０Ｐ 投影面。

本発明は、燃料電池モジュール及び燃料電池システムに利用することができる。

Claims (12)

1. 燃料電池と、
   芳香族化合物の核水素化体の脱水素反応を行う脱水素反応部と、
   前記脱水素反応部で生成された水素と、前記核水素化体の脱水素化体とを分離する水素分離部と、
   前記脱水素反応部及び前記水素分離部を内部に含む反応容器と、
   前記水素分離部で分離された水素を前記燃料電池に供給する水素供給部と、
   主表面上に前記燃料電池が搭載される台座と、
   前記燃料電池、前記脱水素反応部、前記水素分離部、前記水素供給部及び前記台座を収容する単一の筐体と、を備え、
   前記水素分離部は、金属薄膜及び多孔質膜の少なくとも一方からなる水素分離膜であり、前記反応容器の内部を２つの空間に区画し、一方の空間は、脱水素触媒が充填されて前記脱水素反応部を構成し、他方の空間は、前記水素分離部で分離された水素が流入する水素室を構成し、
   前記脱水素反応部は、一方の主表面と当該一方の主表面とは反対側の他方の主表面とを有し、前記一方の主表面が前記燃料電池で発生する熱、及び前記燃料電池のオフガスの燃焼で発生する熱の少なくとも一方を受ける受熱面を構成し、前記他方の主表面上に前記水素分離部が配置され、
   前記水素供給部は、前記台座内に設けられた水素流路と、当該水素流路及び前記水素室を接続する管部とを有し、
   前記台座の主表面と直交する方向への前記反応容器の投影面の面積は、当該方向への前記台座の投影面の、燃料電池モジュールの定格出力当たりの面積に対して０．５〜１．３５倍であり、
   前記水素分離部における前記脱水素反応部側の主表面の有効透過面積が、前記直交する方向への投影面積の１．２倍以上であることを特徴とする燃料電池モジュール。
2. 前記脱水素反応部は、前記燃料電池の上方に配置され、
   前記水素分離部は、前記脱水素反応部の上方に配置されている請求項１に記載の燃料電池モジュール。
3. 前記脱水素反応部は、前記反応容器の外部から供給される前記核水素化体の供給口を有し、
   前記水素分離部は、前記供給口における前記核水素化体の流入方向に対して略平行に延在している請求項１又は２に記載の燃料電池モジュール。
4. 前記水素分離部は、水素透過係数が１．０×１０^−７ｍｏｌ／ｍ^２／ｓ／Ｐａ以上である請求項１乃至３のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
5. 前記脱水素反応部における、前記核水素化体から前記脱水素化体への転換率が９０％以上である請求項１乃至４のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
6. 前記水素分離部を通過したガス中に含まれる前記脱水素化体のモル分率が５％以下である請求項１乃至５のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
7. 前記燃料電池のオフガスを燃焼させる燃焼部をさらに備え、
   前記燃料電池は、前記筐体内における前記脱水素反応部の下方空間に前記オフガスを排出し、
   前記燃焼部は、前記下方空間において前記オフガスを燃焼させる請求項１乃至６のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
8. 前記燃料電池は、筒状の形状を有し、一端が前記水素供給部に接続され、他端が前記下方空間に開放され、当該他端側に前記燃焼部が配置されている請求項７に記載の燃料電池モジュール。
9. 前記燃料電池は、円筒型又は円筒平板型の固体酸化物形燃料電池である請求項１乃至８のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
10. 請求項１乃至９のいずれか１項に記載の燃料電池モジュールと、
    前記水素分離部で分離された気体状の前記脱水素化体を凝縮させる凝縮部と、
    前記凝縮部で生成される液体状の前記脱水素化体を収容する脱水素化体収容槽と、
    を備えることを特徴とする燃料電池システム。
11. 熱媒体の貯蔵槽と、
    気体状の前記脱水素化体と前記熱媒体との間で熱交換を行う熱交換部と、
    をさらに備える請求項１０に記載の燃料電池システム。
12. 前記熱交換部よりも前記熱媒体の流れ方向の下流側に設けられ、前記オフガスの燃焼排ガスと前記熱媒体との間で熱交換を行う第２の熱交換部をさらに備える請求項１１に記載の燃料電池システム。

Images