JP6129449B1 - 低融点組成物,封止材及び電子部品 - Google Patents
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Abstract
Description
AgI ・・・・・ 12〜82モル%,
AgO1/2 ・・・ 12〜60モル%,
MoO3+WO3 ・ 6〜28モル%,
ΣAgQ1/q ・・ 68〜94モル%,及び
ΣMOm/2 ・・・ 18〜88モル%,
を満たし,且つ,
R1をアルカリ金属,R2をアルカリ土類金属としたとき,(2×MoO3+2×WO3+3×PO5/2)/(AgO1/2+R1O1/2+2×R2O)<1であり,
酸化物表面に対し低接触角を示すものである,低融点組成物。
2.Mo及びWから選ばれる1種又は2種,並びに,Ag,I,及びOを必須の構成要素として含んでなる低融点組成物であって,カチオンとアニオンとが結合してなる,式MQm/q〔式中,Mは価数mのカチオン,Qは価数qのアニオンを表す。〕で示される種々の化合物の集合体として,且つ酸化物イオン(O2−)以外のアニオンは全てAgイオンと結合しているものとして該組成物を表したとき,該組成物中それらの化合物が占める割合が次の条件:
AgI ・・・・・ 12〜82モル%,
AgO1/2 ・・・ 12〜60モル%,
MoO3+WO3 ・ 6〜28モル%,
ΣAgQ1/q ・・ 68〜94モル%,及び
ΣMOm/2 ・・・ 18〜88モル%,
を満たし,且つ,
吸収端の波長λgが480nm以上である,低融点組成物。
3.上記1又は2の低融点組成物であって,Mo及びWから選ばれる1種又は2種,並びに,Ag,I,及びOのみを構成要素として含んでなり,且つ
(2×MoO3+2×WO3)/AgO1/2<1である
低融点組成物。
4.AgF,AgCl及びAgBrを実質的に含まない,上記1〜3の何れかの低融点組成物。
5.Mo及びWから選ばれる1種又は2種並びにAg,I,及びOを含んでなり,酸化物表面に対し低接触角を示す低融点組成物の製造方法であって,
カチオンとアニオンとが結合してなる,式MQm/q〔式中,Mは価数mのカチオン,Qは価数qのアニオンを表す。〕で示される種々の化合物の集合体として,且つ酸化物イオン(O2−)以外のアニオンは全てAgイオンと結合しているものとして,該組成物を表したとき,該成物中それらの化合物が占める割合が次の条件:
AgI ・・・・・ 12〜82モル%,
AgO1/2 ・・・ 12〜60モル%,
MoO3+WO3 ・ 6〜28モル%,
ΣAgQ1/q ・・ 68〜94モル%,及び
ΣMOm/2 ・・・ 18〜88モル%,
を満たし,且つ,
R1をアルカリ金属,R2をアルカリ土類金属としたとき,(2×MoO3+2×WO3+3×PO5/2)/(AgO1/2+R1O1/2+2×R2O)<1
となるように原料を準備し調合し,加熱溶融した後冷却固化させる各ステップを含む,製造方法。
6.Mo及びWから選ばれる1種又は2種並びにAg,I,及びOを含んでなり,酸化物表面に対し低接触角を示す低融点組成物の製造方法であって,
カチオンとアニオンとが結合してなる,式MQm/q〔式中,Mは価数mのカチオン,Qは価数qのアニオンを表す。〕で示される種々の化合物の集合体として,且つ酸化物イオン(O2−)以外のアニオンは全てAgイオンと結合しているものとして,該組成物を表したとき,該組成物中それらの化合物が占める割合が次の条件:
AgI ・・・・・ 12〜82モル%,
AgO1/2 ・・・ 12〜60モル%,
MoO3+WO3 ・ 6〜28モル%,
ΣAgQ1/q ・・ 68〜94モル%,及び
ΣMOm/2 ・・・ 18〜88モル%,
を満たし,且つ
該組成物の吸収端の波長λgが480nm以上
となるように原料を準備し調合し,加熱溶融した後冷却固化させる各ステップを含む,製造方法。
7.上記5又は6の製造方法であって,該低融点組成物がMo及びWから選ばれる1種又は2種,並びに,Ag,I,及びOのみを構成要素として含んでなり,且つ
(2×MoO3+2×WO3)/AgO1/2<1であるように
原料を準備し調合し,加熱溶融した後冷却固化させる各ステップを含む,製造方法。
8.上記5〜7の何れかの製造方法であって,該低融点組成物がAgF,AgCl及びAgBrを実質的に含まないように,原料を準備し調合し,加熱溶融した後冷却固化させる各ステップを含む,製造方法。
9. 上記1〜4の何れかの低融点組成物を含んでなる低融点封止材。
10.上記9の低融点封止材で封止された電子部品。
11.上記9の低融点封止材で互いに接合された2以上の部材を含んでなる,電子部品。
12.水晶振動子,半導体素子,SAW素子又は有機EL素子である,上記10又は11の電子部品。
MoO3は比較的低融点にする効果があり,WO3は比較的高融点にする効果がある。300℃以下でフローする組成物を得るためには,モル比MoO3/(MoO3+WO3)を0.2〜1.0とすることが好ましく,0.5〜1.0とすることがより好ましい。250〜300℃では軟化しない耐熱性を有し,かつ,300〜400℃でフローする組成物を得るためには,モル比MoO3/(MoO3+WO3)を0〜0.2とすることが好ましく,0〜0.05とすることがより好ましい。
本発明の組成物が,酸化物に対する良好な濡れ性を示すには,組成物の色調が茶褐色等の濃色であること,より具体的には吸収端の波長λgが480nm以上であることが必要である。好ましくはλgは484nm以上である。
Mo及びWの両方を含む組成物であれば,(2×MoO3+2×WO3)/AgO1/2<1を満たすようにすれば,前記色調が得られ,酸化物への濡れ性も良好になることを本発明者は見出した。
250℃の場合:50°以下,300℃の場合:25°以下,350℃の場合:15°以下。なお,本発明の組成物について「低接触角」というときは,無機酸化物であるガラス板表面に対して観察される接触角が,350℃において15°以下であることをいい,より好ましくは,350℃において15°以下であり,且つ300℃において25°以下及び/又は250℃において50°以下であることをいう。
表1〜5に従い,各組成物につき,合計5gとなるよう,示された配合割合で原料を秤取・調合し,乳鉢で粉砕・混合して粉末とした。得られた粉末5gを磁製ルツボに入れた。ルツボを大気中,450℃に加熱した炉内へ入れ,10分間保持して原料混合物を溶融した。融液を室温にてグラファイト板上へ流し出して冷却させることにより,バルクとして各組成物を得た。
上記で得られた各バルクについて,下記の方法により物性を評価した。
組成物1〜26の各バルク約100mgをサンプルとしてスライドガラスの中央に載せ,スライドガラスの端部には平均粒径50μmのジルコニアビーズを載せた。更に上からスライドガラスをもう1枚重ねた。所定の温度(組成物1〜13,16〜25については300℃,組成物14〜15,26については350℃)に加熱した炉内へ,それらの重なったスライドガラスを入れた。1分後炉から取り出し,錘を載せた状態で室温まで冷却した。冷却後,マイクロメータを用いてサンプルの厚みを測定した。測定は,サンプルを挟んで重なったスライドガラス全体の厚みから2枚のスライドガラスの厚みを減算することにより行った。サンプルの厚みは40〜70μmの範囲内であった。分光光度計(型名「U−3010」,(株)日立ハイテクノロジーズ製)に積分球を付属させた装置を用い,入射光角度は0度として,サンプル及びこれを挟む2枚のスライドガラスの全体の外部透過率を700nm及び他の種々の波長λで測定し,前述の式1〜3より各サンプルにつき吸収端の波長を算出した。
組成物3及び5の内部透過率を分光透過率曲線として図2に示す。また,各組成物について吸収端波長の数値を表1〜5に示す。
組成物1〜26の各バルクを,直径3mm×高さ5mmの円柱状に切削加工してサンプルとした。各サンプルを25mm角,1.3mm厚のガラス板(ソーダライムガラス)の非錫面(フロートガラス製造時の空気側の面)に立てて載せ電気炉へ入れた。5℃/分で250℃,300℃又は350℃まで昇温した後,同温度で1時間保持し,加熱を止め,サンプルを放冷した。ガラス板上のサンプルの形状を観察し,図3に記載の各パラメータを計測し,それらを用いてθ/2法により接触角θを算出した。
各組成物について,ガラス板との接触角を表1〜5に示す。
<低融点組成物のみを用いて封止したサンプルの作製>
標準の金属製半導体パッケージの規格によるTO−5型で,上部に開口のある金属キャップ(本体はコバール製であり,表面にNiメッキを施したもの)の上部を,300℃に加熱した上記組成物2,5,7,9,11,13,16〜18,20,22,24〜25の融液に漬け,次いで組成物が付着した上部を上側に向けて金属キャップを台上に置いた。石英ガラス板を金属キャップ上に載せ,その状態でそれらを300℃に設定した炉に投入した。炉を300℃で10分間保持後,炉の加熱を止め,金属キャップを炉内で放冷した。金属キャップと石英ガラスは固着していた。
Heリーク試験には,JIS Z 2331:2006に規定された真空吹付け法を用いた。リークディテクタにはHELIOT700((株)ULVAC製)を用いた。
組成物2,5,7,9,11,13,16〜18,20,22,24〜25のいずれにおいても5×10−11Pa・m3/秒の感度にてHeのリークは確認できなかった。このことは当該組成物がコバール(金属)表面とガラス(無機酸化物)表面の両方に隙間なく密着して優れた密封状態を作り出したことを示している。
12 封止材
14 セラミック基板
16 水晶振動子
Claims (12)
- Mo及びWから選ばれる1種又は2種,並びに,Ag,I,及びOを必須の構成要素として含んでなる低融点組成物であって,カチオンとアニオンとが結合してなる,式MQm/q〔式中,Mは価数mのカチオン,Qは価数qのアニオンを表す。〕で示される種々の化合物の集合体として,且つ酸化物イオン(O2−)以外のアニオンは全てAgイオンと結合しているものとして該組成物を表したとき,該組成物中それらの化合物が占める割合が次の条件:
AgI ・・・・・ 12〜82モル%,
AgO1/2 ・・・ 12〜60モル%,
MoO3+WO3 ・ 6〜28モル%,
PO5/2 ・・・・・・0〜10モル%,
ΣAgQ1/q ・・ 68〜94モル%,及び
ΣMOm/2 ・・・ 18〜88モル%,
を満たし,且つ,
LiO1/2を含まず,
R1をアルカリ金属,R2をアルカリ土類金属としたとき,(2×MoO3+2×WO3+3×PO5/2)/(AgO1/2+R1O1/2+2×R2O)<1であり,
無機酸化物であるガラス板表面に対し350℃において15°以下の低接触角を示すものである,低融点組成物。 - Mo及びWから選ばれる1種又は2種,並びに,Ag,I,及びOを必須の構成要素として含んでなる低融点組成物であって,カチオンとアニオンとが結合してなる,式MQm/q〔式中,Mは価数mのカチオン,Qは価数qのアニオンを表す。〕で示される種々の化合物の集合体として,且つ酸化物イオン(O2−)以外のアニオンは全てAgイオンと結合しているものとして該組成物を表したとき,該組成物中それらの化合物が占める割合が次の条件:
AgI ・・・・・ 12〜82モル%,
AgO1/2 ・・・ 12〜60モル%,
MoO3+WO3 ・ 6〜28モル%,
PO5/2 ・・・・・・0〜10モル%,
ΣAgQ1/q ・・ 68〜94モル%,及び
ΣMOm/2 ・・・ 18〜88モル%,
を満たし,且つ,
LiO1/2を含まず,
吸収端の波長λgが480nm以上であり,
無機酸化物であるガラス板表面に対し350℃において15°以下の低接触角を示すものである,低融点組成物。 - 請求項1又は2の低融点組成物であって,Mo及びWから選ばれる1種又は2種,並びに,Ag,I,及びOのみを構成要素として含んでなり,且つ
(2×MoO3+2×WO3)/AgO1/2<1である
低融点組成物。 - AgF,AgCl及びAgBrを実質的に含まない,請求項1〜3の何れかの低融点組成物。
- Mo及びWから選ばれる1種又は2種並びにAg,I,及びOを含んでなり,無機酸化物であるガラス板表面に対し350℃において15°以下の低接触角を示す低融点組成物の製造方法であって,
カチオンとアニオンとが結合してなる,式MQm/q〔式中,Mは価数mのカチオン,Qは価数qのアニオンを表す。〕で示される種々の化合物の集合体として,且つ酸化物イオン(O2−)以外のアニオンは全てAgイオンと結合しているものとして,該組成物を表したとき,該成物中それらの化合物が占める割合が次の条件:
AgI ・・・・・ 12〜82モル%,
AgO1/2 ・・・ 12〜60モル%,
MoO3+WO3 ・ 6〜28モル%,
PO5/2 ・・・・・・0〜10モル%,
ΣAgQ1/q ・・ 68〜94モル%,及び
ΣMOm/2 ・・・ 18〜88モル%,
を満たし,且つ,
LiO1/2を含まず,
R1をアルカリ金属,R2をアルカリ土類金属としたとき,(2×MoO3+2×WO3+3×PO5/2)/(AgO1/2+R1O1/2+2×R2O)<1
となるように原料を準備し調合し,加熱溶融した後冷却固化させる各ステップを含む,製造方法。 - Mo及びWから選ばれる1種又は2種並びにAg,I,及びOを含んでなり,無機酸化物であるガラス板表面に対し350℃において15°以下の低接触角を示す低融点組成物の製造方法であって,
カチオンとアニオンとが結合してなる,式MQm/q〔式中,Mは価数mのカチオン,Qは価数qのアニオンを表す。〕で示される種々の化合物の集合体として,且つ酸化物イオン(O2−)以外のアニオンは全てAgイオンと結合しているものとして,該組成物を表したとき,該組成物中それらの化合物が占める割合が次の条件:
AgI ・・・・・ 12〜82モル%,
AgO1/2 ・・・ 12〜60モル%,
MoO3+WO3 ・ 6〜28モル%,
PO5/2 ・・・・・・0〜10モル%,
ΣAgQ1/q ・・ 68〜94モル%,及び
ΣMOm/2 ・・・ 18〜88モル%,
を満たし,且つ
LiO1/2を含まず,
該組成物の吸収端の波長λgが480nm以上
となるように原料を準備し調合し,加熱溶融した後冷却固化させる各ステップを含む,製造方法。 - 請求項5又は6の製造方法であって,該低融点組成物がMo及びWから選ばれる1種又は2種,並びに,Ag,I,及びOのみを構成要素として含んでなり,且つ
(2×MoO3+2×WO3)/AgO1/2<1であるように
原料を準備し調合し,加熱溶融した後冷却固化させる各ステップを含む,製造方法。 - 請求項5〜7の何れかの製造方法であって,該低融点組成物がAgF,AgCl及びAgBrを実質的に含まないように,原料を準備し調合し,加熱溶融した後冷却固化させる各ステップを含む,製造方法。
- 請求項1〜4の何れかの低融点組成物を含んでなる低融点封止材。
- 請求項9の低融点封止材で封止された電子部品。
- 請求項9の低融点封止材で互いに接合された2以上の部材を含んでなる,電子部品。
- 水晶振動子,半導体素子,SAW素子又は有機EL素子である,請求項10又は11の電子部品。
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