JP6125810B2 - ナノ粒子を含む三成分熱電材料及びその製造方法 - Google Patents
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Description
ZT=S2γT/κ
上記式中のZTもしくは性能指数は、ゼーベック係数S、電気伝導率γ及び熱伝導率κを含む材料の巨視的輸送パラメータに関連している。
本発明は、三成分主族マトリックス材料及びナノ粒子及び/又はナノ内在物を含む熱電材料を包含する。ナノ粒子の例は、式MO及び/又はM(式中、Mは2+酸化状態又は金属形態の2族もしくは12族元素である)を有する材料の粒子を含む。マトリックス材料は三成分主族又はカルコゲニド半導体材料であり、好ましくは元素Bi、Se及びTeを含み、好ましくは式Bi 2 (SeTe) 3 を有する材料である。半導体マトリックス材料はテルル化ビスマスとセレンのような他の元素(例えば高い導電性を与える元素)との合金、又は適切な熱電効果を有する他の材料であってよい。この熱電材料は、変換効率の高い熱電デバイスに用いることのできる、高い性能指数を有する材料を含む。
酸素を含まないフラスコに5.611gの200メッシュテルル粉末、0.184gの100メッシュセレン粉末及び103mLの水を加えた。この混合物を不活性ガスで脱気し、氷水槽中で冷却した。6.360gのホウ化水素ナトリウムを少しずつ加えた。危険な熱の発生及び水素ガスの発火を防ぐために、ホウ化水素ナトリウムは一度に加えなかった。
[1]
三成分主族半導体材料、及び
式MO(式中、Mは2族元素及び12族元素からなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である)の金属酸化物のナノ粒子
を含み、前記ナノ粒子が三成分主族半導体材料のマトリックス中に分散している熱電組成物。
[2]
前記半導体材料がBi、Te及びSeを含む、項目1記載の熱電組成物。
[3]
前記半導体材料がBi 2 (SeTe) 3 を含む、項目1記載の熱電組成物。
[4]
前記半導体材料が、この半導体材料の総重量を基準として少なくとも50wt%の量のBi 2 (SeTe) 3 を含む、項目1記載の熱電組成物。
[5]
前記半導体材料がBi 2 (SeTe) 3 を含み、前記ナノ粒子がZnOナノ粒子を含む、項目1記載の熱電組成物。
[6]
前記半導体材料が、この半導体材料の総重量を基準として少なくとも50wt%の量のBi 2 (SeTe) 3 を含み、前記ナノ粒子の総重量を基準として少なくとも50wt%がZnOの粒子である、項目1記載の熱電組成物。
[7]
還元された化合物の形態の少なくとも1種の金属を酸化された化合物の形態の少なくとも1種の金属と混合することを含む、N型熱電材料の製造方法であって、前記混合が主族金属の少なくとも3種の異なる金属化合物を混合することを含み、前記混合が水中において式MO(式中、Mは周期表の2族元素又は12族元素である)の材料のナノ粒子の存在下において行う方法。
[8]
金属粉末の形態の金属を1種以上の還元剤と水中で反応させることにより、混合前に少なくとも2種の還元された金属化合物を形成することをさらに含む、項目7記載の方法。
[9]
水溶液及び有機溶液からなる群より選ばれる少なくとも1種と混合することにより形成される沈殿を洗浄することをさらに含む、項目7記載の方法。
[10]
洗浄した沈殿を乾燥させ、次いで
この洗浄した沈殿をプレス成形し、そして
圧縮した洗浄した沈殿を焼結して、ナノ粒子を含む焼結した三成分N型熱電材料を形成すること、
をさらに含む、項目9記載の方法。
[11]
前記還元された金属化合物が、アルカリ性水性媒体中においてテルル金属とセレンの混合物をホウ化水素ナトリウムと反応させることにより形成される、項目7記載の方法。
[12]
酸化された金属化合物を含む水性組成物を2種の還元された金属の混合物と混合することを含む、項目7記載の方法。
[13]
酸化された金属化合物がハロゲン化物、アルコキシド、カルボキシレート又はこれらの混合物の少なくとも1種の形態である、項目12記載の方法。
Claims (16)
- 式(BiSe) 2 Te 3 の三成分主族半導体材料、及び
ZnOナノ粒子
を含み、前記ナノ粒子が三成分主族半導体材料のマトリックス中に分散している熱電組成物であって、150℃から200℃の温度範囲にかけて電気伝導率が低下し、150℃から200℃の温度範囲にかけてゼーベック係数が一定となる熱電組成物。 - 前記ZnOナノ粒子が単峰型粒度分布を有する、請求項1記載の熱電組成物。
- 前記ZnOナノ粒子が三成分主族半導体材料の総重量に対して40重量%以下の量で熱電組成物中に存在する、請求項1記載の熱電組成物。
- 前記ZnOナノ粒子が三成分主族半導体材料の総重量に対して60重量%以上の量で熱電組成物中に存在する、請求項1記載の熱電組成物。
- 前記ZnOナノ粒子が0.95〜0.99の球形度を有する、請求項1記載の熱電組成物。
- N型熱電材料の製造方法であって、
金属粉末の形態の金属を1種以上の還元剤と水中で反応させることにより、混合前に少なくとも2種の還元された金属化合物を形成すること、次いで
還元された金属化合物を酸化された化合物の形態の少なくとも1種の金属と混合することを含み、前記混合が主族金属の少なくとも3種の異なる金属化合物を混合することを含み、前記混合が水中において式MO(式中、Mは周期表の2族元素又は12族元素である)の材料のナノ粒子の存在下において行う方法。 - 水溶液及び有機溶液からなる群より選ばれる少なくとも1種と混合することにより形成される沈殿を洗浄することをさらに含む、請求項6記載の方法。
- 洗浄した沈殿を乾燥させ、次いで
この洗浄した沈殿をプレス成形し、そして
圧縮した洗浄した沈殿を焼結して、ナノ粒子を含む焼結した三成分N型熱電材料を形成すること、
をさらに含む、請求項7記載の方法。 - 前記還元された金属化合物が、アルカリ性水性媒体中においてテルル金属とセレン金属の混合物をホウ化水素ナトリウムと反応させることにより形成される、請求項6記載の方法。
- 酸化された金属化合物がハロゲン化物、アルコキシド、カルボキシレート又はこれらの混合物の少なくとも1種の形態である、請求項6記載の方法。
- 第1の電気伝導性層と接触している熱源、第1の電気伝導性層と接触している第1及び第2の熱電材料、第1及び第2の熱電材料と接触している第1及び第2の電気接触、及び熱シンクを含む熱電デバイスであって、前記第1の熱電材料が請求項1記載の熱電組成物を含む熱電デバイス。
- 請求項1記載の熱電組成物の製造方法であって、
還元された形態のTe及びSe金属化合物を混合して混合物を形成すること、及び
この混合物を400℃及び100MPaにおいて4時間焼結することを含み、前記混合をZnOナノ粒子の存在下において行う方法。 - 混合する前に、金属粉末の形態のTe及びSe金属を1種以上の還元剤及び水と反応させることにより還元されたTe及びSe金属化合物を形成することをさらに含む、請求項12記載の方法。
- 水溶液及び有機溶液からなる群より選ばれる少なくとも1種と混合することにより形成される沈殿を洗浄することをさらに含む、請求項12記載の方法。
- 洗浄した沈殿を乾燥させ、次いで
この洗浄した沈殿をプレス成形し、そして
圧縮した洗浄した沈殿を焼結して、ZnOナノ粒子を含む焼結した三成分N型熱電材料を形成すること、
をさらに含む、請求項14記載の方法。 - 前記還元された金属化合物が、アルカリ性水性媒体中においてテルル金属とセレン金属の混合物をホウ化水素ナトリウムと反応させることにより形成される、請求項12記載の方法。
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