JP6115370B2 - リチウムイオン二次電池用電解液、リチウムイオン二次電池用電解液の製造方法、その電解液を用いたリチウムイオン二次電池、およびリチウムイオン二次電池を用いた電源装置 - Google Patents
リチウムイオン二次電池用電解液、リチウムイオン二次電池用電解液の製造方法、その電解液を用いたリチウムイオン二次電池、およびリチウムイオン二次電池を用いた電源装置 Download PDFInfo
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Description
正極107は、正極集電体表面に、正極活物質とバインダを含む正極合剤を塗布して正極合剤層を形成することで作製する。正極合剤には必要に応じて導電剤が添加される。
負極108は、負極集電体表面に、負極活物質とバインダを含む負極合剤を塗布して負極合剤層を形成することで作製する。負極合剤には必要に応じて導電剤が添加される。
セパレータ109は、正極107と負極108との間に挿入することで、正極107と負極108が短絡することを防止する。正極107、負極108、およびセパレータ109は積層されて電極群を構成する。セパレータの材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系高分子によるシートや、ポリオレフィン系高分子と4フッ化ポリエチレンなどのフッ素系高分子のシートを溶着させた多層構造のシートなどが使用可能である。セパレータ109は、リチウムイオン二次電池の充放電時には、リチウムイオンを通過させる必要があるため、一般に、直径が0.01〜10μmの多数の微細な孔が気孔率20〜90%の範囲となるように多数設けられている。この微細な孔は、何らかの原因によりリチウムイオン二次電池が所定の温度を超えて上昇した場合に、熱変形により塞がることでリチウムイオンの通過をブロックして、リチウムイオン二次電池の充電をシャットダウンする機能を有している。また、リチウムイオン二次電池の温度が上昇した際に、セパレータが収縮しないようにするために、表面にセラミックスとバインダの混合物による薄い層を形成したセパレータを用いてもよい。
電池容器102には電解液が封入される。電解液は、電解質、非水溶媒、難燃剤からなっている。非水溶媒としては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、γ-ブチロラクトン、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、1、 2-ジメトキシエタン、2-メチルテトラヒドロフラン、ジメチルスルフォキシド、1、 3-ジオキソラン、ホルムアミド、ジメチルホルムアミド、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、リン酸トリエステル、トリメトキシメタン、ジオキソラン、ジエチルエーテル、スルホラン、3-メチル-2-オキサゾリジノン、テトラヒドロフラン、1、 2-ジエトキシエタン、クロルエチレンカーボネート、クロルプロピレンカーボネートなどを用いることができる。
LiPF6 → Li+ + PF6 − (1)
PF6 − + H2O → POF3 + 2HF + F− (2)
Li+ + F− → LiF (3)
(CH3O)3P + H2O → (CH3O)2POH + CH3OH (4)
(CH3O)2POH → (CH3O)2PH(=O) (5)
(CH3O)2POH + H2O → (CH3O)2POH(=O) + 2H+ + 2e− (6)
(CH3O)3P → (CH3O)2P(=O)CH3 (7)
この反応を抑制するために、ジメチルアセトアミド(以下、DMAと記載)を添加した電解液とすることはより好ましい。DMAを添加することにより、亜リン酸トリメチルがメチルホスホン酸ジメチルに転移してその量が減少することを抑制できるので、亜リン酸トリメチルによる難燃性の効果を維持できる。
組成を種々に変化させて複数の電解液を調製し、これらの電解液を用いて実施例1〜14のリチウムイオン二次電池を試作電池として作製した。実施例1〜14の試作電池に用いた電解液の組成を、図4に一覧表として示す。
完成した実施例1〜14の試作電池に対して、5Aの充電電流にて電池電圧が2.8Vに達するまで充電を行い、その後、電池電圧を2.8Vに維持しながら電流が0.1Aに減少するまで充電を継続した。この状態で30分間放置した後、5Aの放電電流にて電池電圧が1.5Vに低下するまで放電を行った。以上の手順を3サイクル繰り返し、3サイクル目の放電時に測定された放電容量を初期容量とした。
本発明に係るリチウムイオン二次電池を用いた充放電装置を図6に示す。図6において、201aおよび201bはリチウムイオン二次電池、216は充放電制御器を表わす。リチウムイオン二次電池201aおよび201bの電解液は、共に実施例1の試作電池に用いた電解液と同じ組成であり、正極、負極、およびセパレータの材料についても実施例のリチウムイオン二次電池と同様である。リチウムイオン二次電池201aおよび201bは実施例よりも大きなサイズに構成され、定格容量はそれぞれ50Ahである。リチウムイオン二次電池201aおよび201bは直列に接続されている。
102 電池容器
103 蓋
104 正極外部端子
105 負極外部端子
106 注液口
107 正極
108 負極
109 セパレータ
110 正極リード線
111 負極リード線
112 絶縁性シール部材
201a、201b リチウムイオン二次電池
202 電池容器
204 正極外部端子
205 負極外部端子
206 注液口
207 正極
208 負極
209 セパレータ
212 絶縁性シール部材
213、214、215 電力ケーブル
216 充放電制御器
217、218、220、221 電力ケーブル
219 外部機器
222 発電装置
Claims (11)
- 請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用電解液において、
前記電解液の質量に対する、前記亜リン酸トリメチルと前記亜リン酸ジメチルと前記メチルホスホン酸ジメチルとの合計質量の割合は、1%以上かつ11%以下であることを特徴とするリチウムイオン二次電池用電解液。 - 請求項2に記載のリチウムイオン二次電池用電解液において、
前記電解液の質量に対する、前記亜リン酸トリメチル、前記亜リン酸ジメチル、および前記メチルホスホン酸ジメチルの質量のそれぞれの割合は、1%以上かつ10%以下、0.01%以上かつ0.1%以下、および0.05%以上かつ10%以下、であることを特徴とするリチウムイオン二次電池用電解液。 - 請求項1〜3のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液において、
前記環状エステル化合物は、炭酸プロピレン、炭酸エチレン、γ−ブチロラクトン、トリメチレンカーボネートのうちのいずれか1種または複数種であることを特徴とするリチウムイオン二次電池用電解液。 - 請求項1〜4のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液において、
ジメチルアセトアミドをさらに含有することを特徴とするリチウムイオン二次用電池電解液。 - 請求項6に記載のリチウムイオン二次電池用電解液の製造方法において、
前記混合工程において、さらに、ジメチルアセトアミドを添加して混合することを特徴とするリチウムイオン二次電池用電解液の製造方法。 - 正極と、負極と、セパレータと電解液とを有するリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
容器に前記正極と前記負極と前記セパレータとを収納する収納工程と、
前記容器に電解液を注入する注入工程と、
前記容器を密閉する密閉工程と、を有し、
前記電解液は、請求項1〜5のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液であることを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 請求項8に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法において、
亜リン酸トリメチルに含有される亜リン酸ジメチルの含有率を測定する第1測定工程と、
前記含有率が第1所定値を下回るかどうか判定する第1判定工程と、
前記第1判定工程において、前記含有率が前記第1所定値を下回った場合には、前記亜リン酸トリメチルと、亜リン酸ジメチルと、メチルホスホン酸ジメチルと化学式1〜4で表される環状エステル化合物の少なくとも1種と、前記化学式1〜4で表される前記環状エステル化合物とは異なる非水溶媒と、電解質と、を混合して電解液を作製する混合工程と、を有し、
前記電解液に含まれる前記亜リン酸ジメチルの第1の量と、前記混合工程において混合した前記亜リン酸ジメチルの第2の量とを測定する第2測定工程と、
前記第2の量に対する前記第1の量の比率が第2所定値を下回るかどうか判定する第2判定工程と、をさらに有し、
前記第2判定工程において、前記第2の量に対する前記第1の量の前記比率が前記第2所定値を下回った場合には、前記注入工程において前記リチウムイオン二次電池用電解液を注入することを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 正極と、負極と、セパレータと、電解液とを有するリチウムイオン二次電池において、
前記電解液は、請求項1〜5のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液であることを特徴とするリチウムイオン二次電池。 - 複数のリチウムイオン二次電池と、外部機器から前記複数のリチウムイオン二次電池への電力供給と前記複数のリチウムイオン二次電池から外部機器への電力の供給を制御する充放電制御器と、を有するリチウムイオン二次電池を搭載した電源装置において、
前記リチウムイオン二次電池は、請求項10に記載のリチウムイオン二次電池であることを特徴とする電源装置。
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