JP6102440B2 - プロピレン樹脂組成物及びそれからなる成形体 - Google Patents
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Description
本発明は、プロピレン樹脂組成物及びそれからなる成形体に関するものである。さらに詳細には、流動性が高く、揮発性の有機化合物の放散量が少なく、特にホルムアルデヒドの放散量が少ないプロピレン樹脂組成物及びそれからなる成形体に関するものである。
プロピレン樹脂は、各種容器とそのキャップ、食品用包装材料、文具や日用雑貨、繊維、自動車内外装材、家電用材料、また建築材料等の用途に利用されている。
例えば、特許文献１には、結晶性ポリプロピレン樹脂、無機フィラー、ゴムならびにパルミチン酸ジエタノールアミドを含有するポリプロピレン樹脂組成物が記載されており、さらに、ビス（ヒドロキシエチル）ステアリルアミンおよび／またはグリセリンステアレートを含有するポリプロピレン樹脂組成物が記載されている。
一般に、プロピレン樹脂を成形加工する時に、成形加工性を改良するために、必要に応じて、プロピレン樹脂に有機過酸化物を配合し溶融混練して、プロピレン樹脂の流動性を調整する方法が知られている。
しかし、プロピレン樹脂に有機過酸化物を配合し溶融混練する場合、上記特許文献等に記載のポリプロピレン樹脂組成物を用いても、溶融混練して得られる樹脂組成物、またはそれからなる成形体に含まれる揮発性の有機化合物（以下、ＶＯＣと称する）の放散量については、特にホルムアルデヒドの放散量については、さらなる低減が求められる。
かかる状況の下、本発明は、ＶＯＣの放散量が少なく、特にホルムアルデヒドの放散量が少ないプロピレン樹脂組成物及びそれからなる成形体を提供することを目的とする。
本発明は、
プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部と、
下記アミド化合物（成分（Ｂ））０．０１〜０．４重量部と、
有機過酸化物（成分（Ｃ））０．０５〜１．５重量部と、
を溶融混練して得られるポリプロピレン樹脂組成物、及びそれからなる成形体に係るものである。
アミド化合物（成分（Ｂ））が、
式（Ｉ）で表されるＮ，Ｎ’−ジ（ヒドロキシエチル）アルキルアミドである。
CnH2n+1CON（CH2CH2OH）2 式（Ｉ）
（式（Ｉ）中、ｎは１７以上の整数を表す。）
プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部と、
下記アミド化合物（成分（Ｂ））０．０１〜０．４重量部と、
有機過酸化物（成分（Ｃ））０．０５〜１．５重量部と、
を溶融混練して得られるポリプロピレン樹脂組成物、及びそれからなる成形体に係るものである。
アミド化合物（成分（Ｂ））が、
式（Ｉ）で表されるＮ，Ｎ’−ジ（ヒドロキシエチル）アルキルアミドである。
CnH2n+1CON（CH2CH2OH）2 式（Ｉ）
（式（Ｉ）中、ｎは１７以上の整数を表す。）
本発明によれば、ＶＯＣの放散量が少なく、特にホルムアルデヒドの放散量が少ないプロピレン樹脂組成物及びそれからなる成形体を得ることが可能である。
［プロピレン重合材料（成分Ａ）］
本発明で用いられるプロピレン重合材料（成分（Ａ））は、
プロピレン単独重合体、または、
プロピレンと他のモノマーとのランダム共重合体、または、
プロピレン重合体成分とプロピレンと他のオレフィンとの共重合体成分とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料である。
これらは単独で使用してもよく、２種以上をブレンドして使用してもよい。
本発明で用いられるプロピレン重合材料（成分（Ａ））は、
プロピレン単独重合体、または、
プロピレンと他のモノマーとのランダム共重合体、または、
プロピレン重合体成分とプロピレンと他のオレフィンとの共重合体成分とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料である。
これらは単独で使用してもよく、２種以上をブレンドして使用してもよい。
ランダム共重合体としては、プロピレンに由来する構成単位とエチレンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体、プロピレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体、または、プロピレンに由来する構成単位とエチレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体が挙げられる。
プロピレン重合体成分とプロピレンと他のオレフィンとの共重合体成分とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料としては、プロピレン重合体成分と、エチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選択されるオレフィンに由来する構成単位とプロピレンに由来する構成単位とからなる共重合体成分とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料が挙げられる。
プロピレン重合材料（成分（Ａ））は、成形体の引張強度と耐衝撃性のバランスを良好にするという観点から、13Ｃ−ＮＭＲで測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］と称する）が０．９７以上であることが好ましく、０．９８以上であることがより好ましい。
［ｍｍｍｍ］は、ポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率であり、１に近いほどそのプロピレン重合材料（成分（Ａ））は高い立体規則性を示す分子構造を有する高結晶性の重合体であることを表す指標である。
［ｍｍｍｍ］は、ポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率であり、１に近いほどそのプロピレン重合材料（成分（Ａ））は高い立体規則性を示す分子構造を有する高結晶性の重合体であることを表す指標である。
［ｍｍｍｍ］の測定方法は、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによってＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に記載されている方法であり、具体的には13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定する。なお、プロピレン重合材料（成分（Ａ））が、上記のランダム共重合体または上記のブロック共重合材料である場合には、ランダム共重合体または共重合材料に含まれるプロピレンに由来する構成単位の連鎖について測定される値を用いる。ただし、ＮＭＲ吸収ピークの帰属に関しては、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ８，６８７（１９７５）に基づいて行う。
プロピレン重合材料（成分（Ａ））の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定されるメルトマスフローレート（ＭＦＲと称する）は、成形体の引張強度と耐衝撃性のバランスを良好にするという観点や、樹脂組成物の成形加工性を良好にするという観点から、０．０５〜５００ｇ／１０分であることが好ましく、１〜２００ｇ／１０分であることがより好ましく、１０〜１２０ｇ／１０分であることが更に好ましい。
プロピレン重合材料（成分（Ａ））は、重合触媒を用いて下記の重合方法により製造することができる。
重合触媒としては、例えば、チーグラー型触媒系、チーグラー・ナッタ型触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とアルキルアルミノキサンからなる触媒系、またはシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とそれと反応してイオン性の錯体を形成する化合物及び有機アルミニウム化合物からなる触媒系、シリカ、粘土鉱物等の無機粒子にシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物、イオン性の錯体を形成する化合物及び有機アルミニウム化合物等の触媒成分を担持し変性させた触媒系等が挙げられ、また、上記の触媒系の存在下で、プロピレン、エチレン、またはα−オレフィンを予備重合させて調製される予備重合触媒を用いてもよい。
上記の触媒系としては、例えば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開平５−１９４６８５号公報、特開平７−２１６０１７号公報、特開平９−３１６１４７号公報、特開平１０−２１２３１９号公報、特開２００４−１８２９８１号公報に記載の触媒系が挙げられる。
重合触媒としては、例えば、チーグラー型触媒系、チーグラー・ナッタ型触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とアルキルアルミノキサンからなる触媒系、またはシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とそれと反応してイオン性の錯体を形成する化合物及び有機アルミニウム化合物からなる触媒系、シリカ、粘土鉱物等の無機粒子にシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物、イオン性の錯体を形成する化合物及び有機アルミニウム化合物等の触媒成分を担持し変性させた触媒系等が挙げられ、また、上記の触媒系の存在下で、プロピレン、エチレン、またはα−オレフィンを予備重合させて調製される予備重合触媒を用いてもよい。
上記の触媒系としては、例えば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開平５−１９４６８５号公報、特開平７−２１６０１７号公報、特開平９−３１６１４７号公報、特開平１０−２１２３１９号公報、特開２００４−１８２９８１号公報に記載の触媒系が挙げられる。
重合方法としては、例えば、バルク重合、溶液重合、スラリー重合又は気相重合が挙げられる。ここでバルク重合とは、重合温度において液状のオレフィンを媒体として重合を行う方法をいい、溶液重合又はスラリー重合とは、プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の不活性炭化水素溶媒中で重合を行う方法をいう。また気相重合とは、気体状態の単量体を媒体として、その媒体中で気体状態の単量体を重合する方法をいう。
これらの重合方法は、バッチ式、複数の重合反応槽を直列に連結させた多段式のいずれでもよく、また、これらの重合方法を任意に組み合わせてもよい。好ましくは、連続式の気相重合法、またはバルク重合法と気相重合法を連続的に行うバルク−気相重合法である。
なお、重合工程における各種条件（重合温度、重合圧力、モノマー濃度、触媒投入量、重合時間等）は、目的とするプロピレン重合材料（成分（Ａ））に応じて、適宜決定すればよい。
これらの重合方法は、バッチ式、複数の重合反応槽を直列に連結させた多段式のいずれでもよく、また、これらの重合方法を任意に組み合わせてもよい。好ましくは、連続式の気相重合法、またはバルク重合法と気相重合法を連続的に行うバルク−気相重合法である。
なお、重合工程における各種条件（重合温度、重合圧力、モノマー濃度、触媒投入量、重合時間等）は、目的とするプロピレン重合材料（成分（Ａ））に応じて、適宜決定すればよい。
プロピレン重合材料（成分（Ａ））の製造において、プロピレン重合材料（成分（Ａ））中に含まれる残留溶媒や、製造時に副生する超低分子量のオリゴマー等を除去するために、必要に応じてプロピレン重合材料（成分（Ａ））をそのプロピレン重合材料（成分（Ａ））が融解する温度以下の温度で乾燥してもよい。乾燥方法としては、例えば、特開昭５５−７５４１０号公報、特許第２５６５７５３号公報に記載の方法等が挙げられる。
［ランダム共重合体］
本発明で用いられるランダム共重合体は、プロピレンに由来する構成単位とエチレンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体、プロピレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体、プロピレンに由来する構成単位とエチレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体である。
上記ランダム共重合体を構成する炭素数４以上のα−オレフィンは、好ましくは炭素数４〜１０個のα−オレフィンであり、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等が挙げられ、好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
本発明で用いられるランダム共重合体は、プロピレンに由来する構成単位とエチレンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体、プロピレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体、プロピレンに由来する構成単位とエチレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体である。
上記ランダム共重合体を構成する炭素数４以上のα−オレフィンは、好ましくは炭素数４〜１０個のα−オレフィンであり、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等が挙げられ、好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
プロピレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−１−オクテンランダム、プロピレン−１−デセンランダム共重合体等が挙げられる。
プロピレン由来の構成単位とエチレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−エチレン−１−オクテン、プロピレン−エチレン−１−デセン共重合体等が挙げられる。
プロピレン由来の構成単位とエチレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位とからなるランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−エチレン−１−オクテン、プロピレン−エチレン−１−デセン共重合体等が挙げられる。
上記のプロピレンに由来する構成単位とエチレンに由来する構成単位からなるランダム共重合体において、エチレンに由来する構成単位の含有量は、ランダム共重合体の全重量を１００重量％として、好ましくは０．１〜４０重量％であり、より好ましくは０．１〜３０重量％であり、更に好ましくは２〜１５重量％である。プロピレンに由来する構成単位の含有量は、好ましくは９９．９〜６０重量％であり、より好ましくは９９．９〜７０重量％であり、更に好ましくは９８〜８５重量％である。
上記のプロピレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位からなるランダム共重合体において、炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量は、ランダム共重合体の全量を１００重量％として、好ましくは０．１〜４０重量％であり、より好ましくは０．１〜３０重量％であり、更に好ましくは２〜１５重量％である。プロピレンに由来する構成単位の含有量は、好ましくは９９．９〜６０重量％であり、より好ましくは９９．９〜７０重量％であり、更に好ましくは９８〜８５重量％である。
上記のプロピレンに由来する構成単位とエチレンに由来する構成単位と炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位からなるランダム共重合体において、エチレンに由来する構成単位の含有量は、ランダム共重合体の全量を１００重量％として、好ましくは０．１〜３０重量％であり、より好ましくは０．１〜２０重量％であり、更に好ましくは１〜１０重量％である。また、炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位の含有量は、好ましくは０．１〜３０重量％であり、より好ましくは０．１〜２０重量％であり、更に好ましくは１〜１０重量％である。また、プロピレンに由来する構成単位の含有量は、好ましくは９９．８〜４０重量％であり、より好ましくは９９．８〜６０重量％であり、更に好ましくは９８〜８０重量％である。
［多段重合によって得られるプロピレン重合材料］
本発明に用いられる多段重合によって得られるプロピレン重合材料は、
プロピレン重合体成分とプロピレンと他のオレフィンとの共重合体成分とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料であり、
好ましくは、多段重合によって得られ、
プロピレン重合体成分（重合体成分（Ｉ）と称する）と、
エチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選択されるオレフィンに由来する構成単位とプロピレンに由来する構成単位とからなる共重合体成分（重合体成分（II）と称する）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料である。
重合体成分（Ｉ）は、プロピレン単独重合体成分、またはエチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンに由来する構成単位０．０１重量％以上２０重量％未満と、プロピレンに由来する構成単位８０重量％を超え９９．９９重量％以下とからなるプロピレン共重合体成分である（ただし、重合体成分（Ｉ）の全重量を１００重量％とする）。
重合体成分（Ｉ）に用いられる炭素数４〜１０個のα−オレフィンとしては、好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、より好ましくは１−ブテンである。
本発明に用いられる多段重合によって得られるプロピレン重合材料は、
プロピレン重合体成分とプロピレンと他のオレフィンとの共重合体成分とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料であり、
好ましくは、多段重合によって得られ、
プロピレン重合体成分（重合体成分（Ｉ）と称する）と、
エチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選択されるオレフィンに由来する構成単位とプロピレンに由来する構成単位とからなる共重合体成分（重合体成分（II）と称する）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料である。
重合体成分（Ｉ）は、プロピレン単独重合体成分、またはエチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンに由来する構成単位０．０１重量％以上２０重量％未満と、プロピレンに由来する構成単位８０重量％を超え９９．９９重量％以下とからなるプロピレン共重合体成分である（ただし、重合体成分（Ｉ）の全重量を１００重量％とする）。
重合体成分（Ｉ）に用いられる炭素数４〜１０個のα−オレフィンとしては、好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、より好ましくは１−ブテンである。
重合体成分（Ｉ）のエチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンに由来する構成単位とプロピレンに由来する構成単位とからなるプロピレン共重合体成分としては、例えば、プロピレン−エチレン共重合体成分、プロピレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−１−ヘキセン共重合体成分、プロピレン−１−オクテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ヘキセン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−オクテン共重合体成分等が挙げられる。
重合体成分（Ｉ）としては、好ましくは、プロピレン単独重合体成分、プロピレン−エチレン共重合体成分、プロピレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体成分が挙げられる。
重合体成分（II）は、エチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンに由来する構成単位２０〜８０重量％と、プロピレンに由来する構成単位と８０〜２０重量％を有する共重合体成分である（ただし、重合体部分（II）の全重量を１００重量％とする）。
重合体成分（II）に含有されるエチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンに由来する構成単位の含有量として、好ましくは、２０〜６０重量％、より好ましくは３０〜６０重量％である。
重合体成分（II）に含有されるエチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンに由来する構成単位の含有量として、好ましくは、２０〜６０重量％、より好ましくは３０〜６０重量％である。
重合体成分（II）における炭素数４〜１０のα−オレフィンとしては、例えば、重合体成分（Ｉ）における炭素数４〜１０のα−オレフィンと同様のα−オレフィンが挙げられる。
重合体成分（II）としては、例えば、プロピレン−エチレン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ヘキセン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−オクテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−デセン共重合体成分、プロピレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−１−ヘキセン共重合体成分、プロピレン−１−オクテン共重合体成分、プロピレン−１−デセン共重合体成分等が挙げられ、好ましくは、プロピレン−エチレン共重合体成分、プロピレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体成分、より好ましくは、プロピレン−エチレン共重合体成分である。
重合体成分（Ｉ）と重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料における重合体成分（II）の含有量は１〜５０重量％であることが好ましく、１〜４０重量％であることがより好ましく、１０〜４０重量％であることが更に好ましく、１０〜３０重量％であることが最も好ましい（ただし、重合体成分（Ｉ）と重合体成分（II）との全重量の合計を１００重量％とする）。
重合体成分（Ｉ）と重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料の重合体成分（Ｉ）がプロピレン単独重合体成分の場合、プロピレン重合材料（成分（Ａ））としては、例えば、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン−１−ブテン）重合材料、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン−１−ヘキセン）重合材料、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン−１−オクテン）重合材料、（プロピレン）−（プロピレン−１−ブテン）重合材料、（プロピレン）−（プロピレン−１−ヘキセン）重合材料、（プロピレン）−（プロピレン−１−オクテン）重合材料、（プロピレン）−（プロピレン−１−デセン）重合材料等が挙げられる。
また、重合体成分（Ｉ）と重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料の重合体成分（Ｉ）がエチレン及び炭素数４〜１０個のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のオレフィンに由来する構成単位と、プロピレンに由来する構成単位とからなるブロック共重合体成分の場合、プロピレン重合材料（成分（Ａ））としては、例えば、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−エチレン−１−ブテン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−エチレン−１−ヘキセン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−エチレン−１−オクテン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−エチレン−１−デセン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−１−ブテン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−１−ヘキセン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−１−オクテン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−１−デセン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−エチレン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−エチレン−１−ブテン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−エチレン−１−ヘキセン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−エチレン−１−オクテン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−エチレン−１−デセン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−１−ブテン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−１−ヘキセン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−１−オクテン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−１−デセン）重合材料、（プロピレン−１−ヘキセン）−（プロピレン−１−ヘキセン）重合材料、（プロピレン−１−ヘキセン）−（プロピレン−１−オクテン）重合材料、（プロピレン−１−ヘキセン）−（プロピレン−１−デセン）重合材料、（プロピレン−１−オクテン）−（プロピレン−１−オクテン）重合材料、（プロピレン−１−オクテン）−（プロピレン−１−デセン）重合材料等が挙げられる。
重合体成分（Ｉ）と重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料として、好ましくは、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン−１−ブテン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料、（プロピレン−エチレン）−（プロピレン−エチレン−１−ブテン）重合材料、（プロピレン−１−ブテン）−（プロピレン−１−ブテン）重合材料であり、より好ましくは、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料である。
重合体成分（Ｉ）の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（［η］I）は、０．１〜５ｄｌ／ｇであり、好ましくは０．３〜４ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．５〜３ｄｌ／ｇである。
重合体成分（II）の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（［η］II）は１〜２０ｄｌ／ｇであり、好ましくは１〜１０ｄｌ／ｇであり、より好ましくは２〜７ｄｌ／ｇである。
また、重合体成分（Ｉ）の極限粘度（［η］I）に対する重合体成分（II）の極限粘度（［η］II）の比（［η］II／［η］I）は、好ましくは１〜２０であり、より好ましくは２〜１０であり、さらに好ましくは２〜９である。
なお、本発明における極限粘度（単位：ｄｌ／ｇ）は、以下の方法によって、テトラリンを溶媒として用いて、温度１３５℃で測定される値である。
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１ｇ／ｄｌ、０．２ｇ／ｄｌ及び０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定する。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法、すなわち還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求められる。
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１ｇ／ｄｌ、０．２ｇ／ｄｌ及び０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定する。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法、すなわち還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求められる。
プロピレン重合材料（成分（Ａ））が、重合体成分（Ｉ）と重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料である場合、前段の重合槽から一部抜き出した重合体部分から重合体成分（Ｉ）または重合体成分（II）の極限粘度を求め、この極限粘度の値と、重合体成分（Ｉ）または重合体成分（II）のそれぞれの含有量を用いて、他方の重合体成分の極限粘度を算出する。
また、重合体成分（Ｉ）と重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料が、重合体成分（Ｉ）を前段の重合工程で製造し、重合体成分（II）を後段の工程で製造する方法によって製造されるプロピレン重合材料である場合、重合体成分（Ｉ）及び重合体成分（II）のそれぞれの含有量と、極限粘度（［η］Total、［η］I、［η］II）の測定方法及び算出の手順は、以下のとおりである。なお、極限粘度（［η］Total）は、当該プロピレン重合材料の極限粘度を示す。
前段の重合工程で得た重合体成分（Ｉ）の極限粘度（［η］I）と、後段の重合工程後の重合体成分（Ｉ）及び重合体成分（II）からなるプロピレン重合材料の極限粘度（［η］Total）、当該プロピレン重合に含有される重合体成分（II）の含有量から、重合体成分（II）の極限粘度（［η］II）を、下記式から計算する。
［η］II＝（［η］Total−［η］I×ＸI）／ＸII
［η］Total：後段重合工程後の当該プロピレン重合材料の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］I：前段重合工程後に重合槽より抜き出した重合体成分（Ｉ）の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
ＸI：当該プロピレン重合材料に対する重合体部分（Ｉ）の重量比
ＸII：当該プロピレン重合材料に対する重合体部分（II）の重量比
尚、ＸI、ＸIIは重合時の物質収支から求める。
［η］II＝（［η］Total−［η］I×ＸI）／ＸII
［η］Total：後段重合工程後の当該プロピレン重合材料の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］I：前段重合工程後に重合槽より抜き出した重合体成分（Ｉ）の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
ＸI：当該プロピレン重合材料に対する重合体部分（Ｉ）の重量比
ＸII：当該プロピレン重合材料に対する重合体部分（II）の重量比
尚、ＸI、ＸIIは重合時の物質収支から求める。
重合体成分（Ｉ）及び重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料に対する重合体成分（II）の重量比（ＸII）は、重合体成分（Ｉ）と当該プロピレン重合材料の結晶融解熱量をそれぞれ測定し、次式を用いて計算により求めることもできる。結晶融解熱量は、示差走査型熱分析（ＤＳＣ）により測定できる。
ＸII＝１−（ΔＨｆ）Total／（ΔＨｆ）I
（ΔＨｆ）Total：当該プロピレン重合材料の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
（ΔＨｆ）I：重合体成分（Ｉ）の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
ＸII＝１−（ΔＨｆ）Total／（ΔＨｆ）I
（ΔＨｆ）Total：当該プロピレン重合材料の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
（ΔＨｆ）I：重合体成分（Ｉ）の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
重合体成分（Ｉ）及び重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料に含まれる重合体成分（II）のコモノマーに由来する単位の含有量（（Ｃα’）II）は、赤外線吸収スペクトル法によりブロック共重合材料のコモノマーに由来する単位の含有量（（Ｃα’）Total）を測定し、次式を用いて計算により求めた。
（Ｃα’）II＝（Ｃα’）Total／ＸII
（Ｃα’）Total：当該プロピレン重合材料のコモノマーに由来する単位の含有量（重量％）
（Ｃα’）II：重合体成分（II）のコモノマーに由来する単位の含有量（重量％）
（Ｃα’）II＝（Ｃα’）Total／ＸII
（Ｃα’）Total：当該プロピレン重合材料のコモノマーに由来する単位の含有量（重量％）
（Ｃα’）II：重合体成分（II）のコモノマーに由来する単位の含有量（重量％）
重合体成分（Ｉ）及び重合体成分（II）とからなり、多段重合によって得られるプロピレン重合材料の製造方法は、重合体成分（Ｉ）を第１工程で製造し、重合体成分（II）を第２工程で製造する多段重合法であり、重合には上述の重合触媒を用いることができる。
［アミド化合物（成分（Ｂ））］
本発明で用いられるアミド化合物（成分（Ｂ））とは、
式（Ｉ）で表されるＮ，Ｎ’−ジ（ヒドロキシエチル）アルキルアミドである。
CnH2n+1CON（CH2CH2OH）2 式（Ｉ）
（式（Ｉ）中、ｎは１７以上の整数を表す。）
本発明で用いられるアミド化合物（成分（Ｂ））とは、
式（Ｉ）で表されるＮ，Ｎ’−ジ（ヒドロキシエチル）アルキルアミドである。
CnH2n+1CON（CH2CH2OH）2 式（Ｉ）
（式（Ｉ）中、ｎは１７以上の整数を表す。）
式（Ｉ）中、CnH2n+1で表されるアルキル基は、本発明のポリプロピレン樹脂組成物を射出成形した際に、金型の汚染を抑えるという観点から、好ましくは炭素数が１７以上のアルキル基（すなわち、式（Ｉ）中のｎが１７以上のアルキル基）であり、より好ましくは炭素数が１７〜３０のアルキル基である。アルキル基としては、例えば、アセチル基、ステアリル基等が挙げられ、好ましくはステアリル基である。
本発明で用いられるアミド化合物（成分（Ｂ））の含有量は、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して、０．０１〜０．４重量部であり、好ましくは、０．０１〜０．０５重量部である。
［有機過酸化物（成分（Ｃ））］
有機過酸化物としては、例えば、過酸化アルキル類、過酸化ジアシル類、過酸化エステル類及び過酸化カーボネート類が挙げられる。
有機過酸化物としては、例えば、過酸化アルキル類、過酸化ジアシル類、過酸化エステル類及び過酸化カーボネート類が挙げられる。
過酸化アルキル類としては、例えば、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、ｔｅｒｔ−ブチルクミル、１，３−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、３，６，９−トリエチル−３，６，９−トリメチル−１，４，７−トリパーオキソナン等が挙げられる。
過酸化ジアシル類としては、例えば、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、デカノイルパーオキサイド等が挙げられる。過酸化エステル類としては、例えば、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、α−クミルパーオキシネオデカノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート、ｔｅｒｔ−ヘキシルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−アミルパーオキシル−２−エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔｅｒｔ−アミルパーオキシ３，５，５―トリメチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ３，５，５―トリメチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−ブチルパーオキシトリメチルアディペート等が挙げられる。
過酸化カーボネート類としては、例えば、ジ−３−メトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシカーボネート、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ジ（４−ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジセチルパーオキシジカーボネート、ジミリスチルパーオキシジカーボネート等が挙げられる。
このうち、過酸化アルキル類を用いることが好ましく、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、１，３−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、３，６，９−トリエチル−３，６，９−トリメチル−１，４，７−トリパーオキソナンのいずれかを用いることがより好ましい。
有機過酸化物の配合量は、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して、０．０５〜１．５重量部である。好ましくは０．０５〜１．０重量部である。有機過酸化物を配合量が多すぎると、成形体の機械的物性が低下することがある。
有機過酸化物は、そのまま配合してもよく、プロピレン重合材料（成分（Ａ））の粉末や、その他のオレフィン樹脂の粉末に任意の濃度で混合又は含浸させた粉末（マスターバッチと称する）として配合してもよい。
また、プロピレン重合材料（成分（Ａ））と有機過酸化物（成分（Ｃ））を、予め溶融混練してもよい。成分（Ａ）と成分（Ｃ）を溶融混練する方法としては、バンバリーミキサー、プラストミル、ブラベンダープラストグラフ、一軸押出機、二軸押出機等の公知の装置を用いる方法が挙げられ、好ましくは、連続生産ができ生産性が高いという観点から、一軸押出機または二軸押出機を用いて溶融混練する方法である。
また、プロピレン重合材料（成分（Ａ））と有機過酸化物（成分（Ｃ））を、予め溶融混練してもよい。成分（Ａ）と成分（Ｃ）を溶融混練する方法としては、バンバリーミキサー、プラストミル、ブラベンダープラストグラフ、一軸押出機、二軸押出機等の公知の装置を用いる方法が挙げられ、好ましくは、連続生産ができ生産性が高いという観点から、一軸押出機または二軸押出機を用いて溶融混練する方法である。
上記のその他のオレフィン樹脂としては、例えば、エチレン重合体、プロピレン重合材料（成分（Ａ））と異なるプロピレン重合材料、ブテン重合体、水素添加ブロック共重合体等が挙げられ、好ましくは、エチレン重合体もしくはプロピレン重合材料（成分（Ａ））と異なるプロピレン重合材料、さらに好ましくはプロピレン重合材料（成分（Ａ））と異なるプロピレン重合材料である。その他のオレフィン樹脂としては、これらを単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
［エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体］
本発明のプロピレン樹脂組成物には、成形体の耐衝撃性を改良するために、エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体を含有しても良い。本発明で用いられるエチレンとα−オレフィンとからなる共重合体の密度は、成形体の剛性、硬度や耐衝撃性を高めるという観点から、０．８５〜０．９１ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．８５〜０．８８ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．８５５〜０．８７５ｇ／ｃｍ３である。
本発明のプロピレン樹脂組成物には、成形体の耐衝撃性を改良するために、エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体を含有しても良い。本発明で用いられるエチレンとα−オレフィンとからなる共重合体の密度は、成形体の剛性、硬度や耐衝撃性を高めるという観点から、０．８５〜０．９１ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．８５〜０．８８ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．８５５〜０．８７５ｇ／ｃｍ３である。
また、成形時の樹脂組成物の流動性や、成形体の剛性と耐衝撃性とのバランスを良好にするという観点から、エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体の１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定されるＭＦＲ（ＪＩＳ Ｋ−７２１０に準拠）は、０．０５〜１００ｇ／１０分であり、より好ましくは０．１〜５０ｇ／１０分である。さらに好ましくは０．１〜３０ｇ／１０分である。
エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体に含有されるエチレン含有量は、成形体の衝撃性強度を高くするという観点、特に低温衝撃強度を高くするという観点から、好ましくは５〜９５重量％であり、より好ましくは１０〜９０重量％である。ただし、エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体の全重量を１００重量％とする。
エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体に用いられるα−オレフィンとしては、炭素数４〜２０のα−オレフィンが挙げられ、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−エイコセン等が挙げられる。これらのα−オレフィンは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。好ましくは炭素数４〜８のα−オレフィンであり、より好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体として、例えば、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体、エチレン−ヘキセン−１ランダム共重合体、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体等が挙げられ、好ましくは、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体又はエチレン−ブテン−１ランダム共重合体である。また、２種以上のエチレン−α−オレフィンランダム共重合体を併用しても良い。
エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体の製造方法としては、公知の触媒と公知の重合方法を用いて、エチレンとα−オレフィンを共重合させることによって製造する方法が挙げられる。
公知の触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物からなる触媒系、チーグラーナッタ触媒系又はメタロセン触媒系等が挙げられ、公知の重合方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法又は気相重合法等が挙げられる。
メタロセン系触媒としては、例えば、特開平３−１６３０８８号公報、特開平４−２６８３０７号公報、特開平９−１２７９０号公報、特開平９−８７３１３号公報、特開平１１−８０２３３号公報、特表平１０−５０８０５５号公報等に記載されているメタロセン系触媒が挙げられる。メタロセン系触媒を用いるエチレン−α−オレフィン共重合体の製造方法として、好ましくは、欧州特許出願公開第１２１１２８７号明細書に記載されている方法が挙げられる。
公知の触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物からなる触媒系、チーグラーナッタ触媒系又はメタロセン触媒系等が挙げられ、公知の重合方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法又は気相重合法等が挙げられる。
メタロセン系触媒としては、例えば、特開平３−１６３０８８号公報、特開平４−２６８３０７号公報、特開平９−１２７９０号公報、特開平９−８７３１３号公報、特開平１１−８０２３３号公報、特表平１０−５０８０５５号公報等に記載されているメタロセン系触媒が挙げられる。メタロセン系触媒を用いるエチレン−α−オレフィン共重合体の製造方法として、好ましくは、欧州特許出願公開第１２１１２８７号明細書に記載されている方法が挙げられる。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物に含まれるエチレンとα−オレフィンとからなる共重合体の含有量は、成形体の剛性や耐熱性を高くするという観点から、プロピレン重合材料（成分（Ａ））と、エチレンとα−オレフィンとからなる共重合体の合計量１００重量部に対して、１〜２５重量部であり、より好ましくは３〜２０重量部であり、さらに好ましくは５〜１５重量部である。
［無機充填剤］
本発明のプロピレン樹脂組成物には、機械物性のバランスをさらに改良するために、無機充填剤を含有しても良い。無機充填剤としては、例えば、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、酸化カルシウム、硫酸バリウム、マイカ、結晶性ケイ酸カルシウム、タルク、繊維状マグネシウムオキシサルフェート等が挙げられ、好ましくはタルク又は繊維状マグネシウムオキシサルフェートである。より好ましくはタルクである。これらは単独で用いても良く、２種以上を併用しても良い。
本発明のプロピレン樹脂組成物には、機械物性のバランスをさらに改良するために、無機充填剤を含有しても良い。無機充填剤としては、例えば、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、酸化カルシウム、硫酸バリウム、マイカ、結晶性ケイ酸カルシウム、タルク、繊維状マグネシウムオキシサルフェート等が挙げられ、好ましくはタルク又は繊維状マグネシウムオキシサルフェートである。より好ましくはタルクである。これらは単独で用いても良く、２種以上を併用しても良い。
タルクは、パイロフィライト型三層構造の結晶構造を有する含水ケイ酸マグネシウムであり、タルクとして好ましくは、含水ケイ酸マグネシウムを粉砕したものであり、より好ましくは、含水ケイ酸マグネシウムの分子の結晶を単位層程度にまで微粉砕して得られた平板状の粒子である。
本発明で用いられるタルクの平均粒子径として、好ましくは３μｍ以下である。ここでタルクの平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水又はアルコールである分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ５０のことを意味する。
タルクは、無処理のまま使用しても良く、又は、プロピレン重合材料（成分（Ａ））との界面接着性を向上させるために、または、プロピレン重合材料（成分（Ａ））に対する分散性を向上させるために、公知の各種の界面活性剤で表面を処理して使用しても良い。界面活性剤としては、例えば、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類等が挙げられる。
無機充填剤として用いられる繊維状マグネシウムオキシサルフェートの平均繊維長として、好ましくは５〜５０μｍであり、より好ましくは１０〜３０μｍである。また、繊維状マグネシウムオキシサルフェートの平均繊維径として、好ましくは０．３〜２μｍであり、より好ましくは０．５〜１μｍである。ここで繊維状マグネシウムオキシサルフェートの平均繊維径および平均繊維は、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察を行って得られた画像から、無作為に５０本以上の繊維状マグネシウムオキシサルフェートを選択し、その繊維径および繊維長を測定して平均することによって求められる。
本発明で用いられる無機充填剤の含有量は、成形体の剛性と衝撃強度を高めるという観点から、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して、好ましくは１〜２５重量部である。
［ビニル芳香族化合物含有ゴム］
本発明のプロピレン樹脂組成物には、機械物性のバランスをさらに改良するために、ビニル芳香族化合物含有ゴムを含有しても良い。ビニル芳香族化合物含有ゴムとしては、例えば、ビニル芳香族化合物重合体と共役ジエン系重合体からなるブロック共重合体や、かかるブロック共重合体の水素添加物が挙げられる。水素添加物の場合、その共役ジエン重合体部分の二重結合の水素添加率として、好ましくは８０重量％以上であり、より好ましくは８５重量％以上である（ただし、共役ジエン重合体部分に含有される二重結合の全量を１００重量％とする）。
本発明のプロピレン樹脂組成物には、機械物性のバランスをさらに改良するために、ビニル芳香族化合物含有ゴムを含有しても良い。ビニル芳香族化合物含有ゴムとしては、例えば、ビニル芳香族化合物重合体と共役ジエン系重合体からなるブロック共重合体や、かかるブロック共重合体の水素添加物が挙げられる。水素添加物の場合、その共役ジエン重合体部分の二重結合の水素添加率として、好ましくは８０重量％以上であり、より好ましくは８５重量％以上である（ただし、共役ジエン重合体部分に含有される二重結合の全量を１００重量％とする）。
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムのゲル・パーミュエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定される分子量分布として、好ましくは２．５以下であり、より好ましくは１〜２．３以下である。なお、分子量分布は、数平均分子量（Ｍｎ）に対する重量平均分子量（Ｍｗ）の比、すなわち、Ｍｗ／Ｍｎである。
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムに含有されるビニル芳香族化合物の含有量として、好ましくは１０〜２０重量％であり、より好ましくは１２〜１９重量％である（ただし、ビニル芳香族化合物含有ゴムの全量を１００重量％とする）。
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムのＪＩＳ Ｋ７２１０に従って温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定されるＭＦＲは、好ましくは０．０１〜１５ｇ／１０分であり、より好ましくは０．０３〜１３ｇ／１０分である。
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムとしては、例えば、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン系ゴム（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系ゴム（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系ゴム（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系ゴム（ＳＩＳ）等のブロック共重合体、及びこれらのブロック共重合体を水添したブロック共重合体等が挙げられる。さらに、エチレン−プロピレン−非共役ジエン系ゴム（ＥＰＤＭ）にスチレン等のビニル芳香族化合物を反応させて得られたゴムも挙げられる。これらは単独で用いても良く、２種以上を併用しても良い。
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムの製造方法としては、例えば、オレフィン系共重合体ゴム又は共役ジエンゴムに対し、ビニル芳香族化合物を、重合又は反応等によって結合させる方法等が挙げられる。
［添加剤］
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて添加剤を含有しても良い。添加剤としては、例えば、中和剤、酸化防止剤、加工安定剤、紫外線吸収剤、ヒンダードアミン系光安定剤、造核剤、透明化核剤、滑剤、加工助剤、金属石鹸、着色剤（カーボンブラック、酸化チタンなどの顔料）、発泡剤、抗菌剤、可塑剤、難燃剤、架橋剤、架橋助剤、高輝度化剤等が挙げられる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて添加剤を含有しても良い。添加剤としては、例えば、中和剤、酸化防止剤、加工安定剤、紫外線吸収剤、ヒンダードアミン系光安定剤、造核剤、透明化核剤、滑剤、加工助剤、金属石鹸、着色剤（カーボンブラック、酸化チタンなどの顔料）、発泡剤、抗菌剤、可塑剤、難燃剤、架橋剤、架橋助剤、高輝度化剤等が挙げられる。
［中和剤］
中和剤としては、例えば、高級脂肪酸の金属塩（金属石鹸）、ハイドロタルサイト類、アルカリ土類金属の酸化物又はアルカリ土類金属の水酸化物等が挙げられる。これらの中和剤は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
中和剤としては、例えば、高級脂肪酸の金属塩（金属石鹸）、ハイドロタルサイト類、アルカリ土類金属の酸化物又はアルカリ土類金属の水酸化物等が挙げられる。これらの中和剤は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記の金属石鹸に係る高級脂肪酸として、炭素数１０〜３０の脂肪酸が好ましく、炭素原子数１２〜１８個の脂肪酸がさらに好ましい。金属石鹸に係る金属として、カルシウム、ナトリウム、マグネシウム、リチウム、アルミニウム、または亜鉛が好ましく、カルシウムがより好ましい。中でも、高級脂肪酸の金属塩として、ステアリン酸のカルシウム塩が好ましい。
上記のハイドロタルサイト類は天然品または合成品であり、その結晶構造、結晶粒子径および含水率のような性状は、適宜決定すればよい。必要に応じて、表面処理されたハイドロタルサイト類を使ってもよい。
ハイドロタルサイト類の中で、好ましくは下記式：
MgyAl2(OH)2y+4CO3・mH2O または、
ZnyAl2(OH)2y+4CO3・mH2O
（式中、ｙは、ｙ≧４であり、ｍは正の数である。）
で表されるハイドロタルサイトである。
MgyAl2(OH)2y+4CO3・mH2O または、
ZnyAl2(OH)2y+4CO3・mH2O
（式中、ｙは、ｙ≧４であり、ｍは正の数である。）
で表されるハイドロタルサイトである。
また、ハイドロタルサイト類として、より好ましくは下記のハイドロタルサイトである。
Mg4.5Al2(OH)13CO3・3H2O
Mg4.5Al2(OH)11(CO3)0.8・O0.2
Mg4Al2(OH)12CO3・3H2O
Mg5Al2(OH)14CO3・4H2O
Mg6Al2(OH)16CO3・4H2O
Zn4Al2(OH)12CO3・mH2O(mは０〜４)
Mg3ZnAl2(OH)12CO3・mH2O(mは０〜４)
Mg4.5Al2(OH)13CO3・3H2O
Mg4.5Al2(OH)11(CO3)0.8・O0.2
Mg4Al2(OH)12CO3・3H2O
Mg5Al2(OH)14CO3・4H2O
Mg6Al2(OH)16CO3・4H2O
Zn4Al2(OH)12CO3・mH2O(mは０〜４)
Mg3ZnAl2(OH)12CO3・mH2O(mは０〜４)
アルカリ土類金属の酸化物とは、周期表第２族の金属原子の酸化物であり、例えば、酸化カルシウム、酸化マグネシウム等が挙げられる。
また、アルカリ土類金属の水酸化物とは、周期表第２族の金属原子の水酸化物であり、例えば、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム等が挙げられ、好ましくは水酸化カルシウムである。
また、アルカリ土類金属の水酸化物とは、周期表第２族の金属原子の水酸化物であり、例えば、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム等が挙げられ、好ましくは水酸化カルシウムである。
中和剤の配合量は、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して０．００１〜０．５重量部であり、好ましくは０．００５〜０．５重量部であり、より好ましくは０．０１〜０．２重量部である。
［酸化防止剤］
酸化防止剤としては、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤、ヒドロキシルアミン系酸化防止剤等が挙げられる。好ましくは、フェノール系酸化防止剤またはリン系酸化防止剤であり、より好ましくはフェノール系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤が併用される。
酸化防止剤としては、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤、ヒドロキシルアミン系酸化防止剤等が挙げられる。好ましくは、フェノール系酸化防止剤またはリン系酸化防止剤であり、より好ましくはフェノール系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤が併用される。
［フェノール系酸化防止剤］
フェノール系酸化防止剤としては、好ましくは、テトラキス［メチレン−３（３’，５’ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５・５］ウンデカン、トリエチレングリコール−Ｎ−ビス−３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，６−ヘキサンジオールビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，２−チオ−ジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５−トリス［３（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ］エチルイソシアネート、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、１，３，５−トリス（４−ｔｅｒｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−ジメチルベンジル）イソシアヌレート等が挙げられる。
フェノール系酸化防止剤としては、好ましくは、テトラキス［メチレン−３（３’，５’ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５・５］ウンデカン、トリエチレングリコール−Ｎ−ビス−３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，６−ヘキサンジオールビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，２−チオ−ジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５−トリス［３（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ］エチルイソシアネート、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、１，３，５−トリス（４−ｔｅｒｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−ジメチルベンジル）イソシアヌレート等が挙げられる。
ポリプロピレン系樹脂組成物の成形加工性や耐熱劣化性を良好にするという観点から、好ましくは分子量３００以上のフェノール系酸化防止剤である。
分子量３００以上のフェノール系酸化防止剤としては、例えば、テトラキス［メチレン−３（３’，５’ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５・５］ウンデカン、トリエチレングリコール−Ｎ−ビス−３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，６−ヘキサンジオールビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，２−チオ−ジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］等が挙げられる。
分子量３００以上のフェノール系酸化防止剤としては、例えば、テトラキス［メチレン−３（３’，５’ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５・５］ウンデカン、トリエチレングリコール−Ｎ−ビス−３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，６−ヘキサンジオールビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，２−チオ−ジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］等が挙げられる。
色相安定性に優れるポリプロピレン樹脂組成物を得るという観点から、好ましくは３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ[５・５]ウンデカンが用いられる。
フェノール系酸化防止剤の含有量は、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して、通常、０．０１〜１重量部であり、好ましくは０．０１〜０．５重量部であり、より好ましくは０．０３〜０．３重量部である。
［リン系酸化防止剤］
リン系酸化防止剤としては、例えば、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール ジホスファイト、ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ジフェニレンジホスホナイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル） ２−エチルヘキシルホスファイト、２，２’−エチリデンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）フルオロホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルホスファイト、２−（２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−エチル−５−ブチル−１，３，２−オキサホスホリナン、２，２’，２’’−ニトリロ［トリエチル−トリス（３，３’，５，５’−テトラ−ｔ−ブチル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジイル）ホスファイト、２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−［３−（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロポキシ］ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサホスフェピン等が挙げられる。
リン系酸化防止剤としては、例えば、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール ジホスファイト、ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ジフェニレンジホスホナイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル） ２−エチルヘキシルホスファイト、２，２’−エチリデンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）フルオロホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルホスファイト、２−（２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−エチル−５−ブチル−１，３，２−オキサホスホリナン、２，２’，２’’−ニトリロ［トリエチル−トリス（３，３’，５，５’−テトラ−ｔ−ブチル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジイル）ホスファイト、２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−［３−（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロポキシ］ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサホスフェピン等が挙げられる。
ポリプロピレン系樹脂組成物の成形加工性や熱安定性を良好にするという観点から、好ましくは分子量３００以上のリン系酸化防止剤である。
分子量３００以上のリン系酸化防止剤としては、例えば、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール ジホスファイト、２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−[３−（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロポキシ]ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサホスフェピン等である。
分子量３００以上のリン系酸化防止剤としては、例えば、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール ジホスファイト、２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−[３−（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロポキシ]ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサホスフェピン等である。
リン系酸化防止剤の含有量は、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して、０．０１〜１重量部であり、好ましくは０．０１〜０．５重量部であり、より好ましくは０．０５〜０．３重量部である。
［紫外線吸収剤］
紫外線吸収剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエート、ラウリル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、パルミチル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ステアリル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ベヘニル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等が挙げられる。
紫外線吸収剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエート、ラウリル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、パルミチル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ステアリル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ベヘニル３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等が挙げられる。
［ヒンダードアミン系光安定剤］
ヒンダードアミン系光安定剤としては、低分子量体のヒンダードアミン系光安定剤、高分子量体のヒンダードアミン系光安定剤のいずれを使用しても良い。
例えば、
（１）ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、
（２）ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケートおよびメチル１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジルセバケートを含有する混合物、
（３）ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）［［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドリキシフェニル］メチル］ブチルマロネート、
（４）デカン二酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−１（オクチルオキシ）−４−ピペリジル）エステルと１，１−ジメチルエチルヒドロペルオキシドとオクタンとの反応生成物、
（５）４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、
（６）２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジノールと高級脂肪酸のエステル混合物、
（７）テトラキス（２，２，６，６−テトラ−メチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、
（８）テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタ−メチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、
（９）コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重縮合物、
（１０）ポリ［｛（６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル）｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝｝、
（１１）ジブチルアミン・１，３，５−トリアジン・Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル−１，６−ヘキサメチレンジアミンとＮ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、
（１２）Ｎ，Ｎ’，Ｎ’’，Ｎ’’’−テトラキス−（４，６ビス−（ブチル−（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミノ）−トリアジン−２−イル）−４，７−ジアザデカン−１，１０−ジアミン、
（１３）ミックスト｛１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル／β，β，β’，β’−テトラメチル−３，９−［２，４，８，１０−テトラオクスアスピロ（５，５）ウンデカン］ジメチル｝−１，２，３，４ブタンテトラカルボキシレート、
（１４）Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）マレイン酸イミド、および炭素数２０〜２４のα−オレフィンからなる共重合体等が挙げられる。
これらは、単独で用いてもよく、二種類以上を併用してもよい。
ヒンダードアミン系光安定剤としては、低分子量体のヒンダードアミン系光安定剤、高分子量体のヒンダードアミン系光安定剤のいずれを使用しても良い。
例えば、
（１）ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、
（２）ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケートおよびメチル１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジルセバケートを含有する混合物、
（３）ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）［［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドリキシフェニル］メチル］ブチルマロネート、
（４）デカン二酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−１（オクチルオキシ）−４−ピペリジル）エステルと１，１−ジメチルエチルヒドロペルオキシドとオクタンとの反応生成物、
（５）４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、
（６）２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジノールと高級脂肪酸のエステル混合物、
（７）テトラキス（２，２，６，６−テトラ−メチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、
（８）テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタ−メチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、
（９）コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重縮合物、
（１０）ポリ［｛（６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル）｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝｝、
（１１）ジブチルアミン・１，３，５−トリアジン・Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル−１，６−ヘキサメチレンジアミンとＮ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブチルアミンとの重縮合物、
（１２）Ｎ，Ｎ’，Ｎ’’，Ｎ’’’−テトラキス−（４，６ビス−（ブチル−（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミノ）−トリアジン−２−イル）−４，７−ジアザデカン−１，１０−ジアミン、
（１３）ミックスト｛１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル／β，β，β’，β’−テトラメチル−３，９−［２，４，８，１０−テトラオクスアスピロ（５，５）ウンデカン］ジメチル｝−１，２，３，４ブタンテトラカルボキシレート、
（１４）Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）マレイン酸イミド、および炭素数２０〜２４のα−オレフィンからなる共重合体等が挙げられる。
これらは、単独で用いてもよく、二種類以上を併用してもよい。
好ましくは、光安定性に優れる樹脂組成物が得られるということから、
（１）ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、
（４）デカン二酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−１（オクチルオキシ）−４−ピペリジル）エステルと１，１−ジメチルエチルヒドロペルオキシドとオクタンとの反応生成物、
（７）テトラキス（２，２，６，６−テトラ−メチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、
（８）テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタ−メチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、
（９）コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重縮合物、
（１０）ポリ［｛（６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル）｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝｝、
（１４）Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）マレイン酸イミド、および炭素数２０〜２４のα−オレフィンからなる共重合体である。
（１）ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、
（４）デカン二酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−１（オクチルオキシ）−４−ピペリジル）エステルと１，１−ジメチルエチルヒドロペルオキシドとオクタンとの反応生成物、
（７）テトラキス（２，２，６，６−テトラ−メチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、
（８）テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタ−メチル−４−ピペリジル）−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、
（９）コハク酸ジメチルと４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジンエタノールとの重縮合物、
（１０）ポリ［｛（６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル）｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝｝、
（１４）Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）マレイン酸イミド、および炭素数２０〜２４のα−オレフィンからなる共重合体である。
ヒンダードアミン系光安定剤の含有量は、
プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して０．０１〜０．３重量部である。好ましくは０．０５〜０．２重量部である。
プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して０．０１〜０．３重量部である。好ましくは０．０５〜０．２重量部である。
着色剤としては、無機顔料や有機顔料が挙げられる。無機顔料としては、例えば、酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛や、弁柄、カドミウムレッド、カドミウムイエロー、群青、コバルトブルー、チタンイエロー、鉛白、鉛丹、鉛黄、紺青等が挙げられ、有機顔料としては、例えば、キナクリドン、ポリアゾイエロー、アンスラキノンイエロー、ポリアゾレッド、アゾレーキイエロー、ペリレン、フタロシアニングリーン、フタロシアニンブルー、イソインドリノンイエロー等が挙げられる。これらの着色剤は単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。また、顔料を樹脂組成物中に分散させる目的で、顔料と顔料分散剤を併用してもよい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、樹脂組成物の成形加工性を改良するため、または、着色顔料（カーボンブラック、酸化チタンなどの顔料）の分散性を改良するために、脂肪酸金属塩類を含有させても良い。
脂肪酸金属塩類としては、例えば、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。
脂肪酸金属塩類の含有量は、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して、好ましくは０．０１〜０．５重量部であり、より好ましくは０．０１〜０．２重量部である。
脂肪酸金属塩類としては、例えば、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。
脂肪酸金属塩類の含有量は、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して、好ましくは０．０１〜０．５重量部であり、より好ましくは０．０１〜０．２重量部である。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、造核剤を含有させても良い。造核剤としては、無機系造核剤または有機系造核剤が挙げられる。
無機系造核剤としては、例えば、タルク、クレイ、炭酸カルシウム等が挙げられる。無機系造核剤が粒子である場合、粒子の凝集を防止するために、または、ポリプロピレン系樹脂組成物への分散性を改良するために、シランカップリング剤、脂肪酸、その他の酸性の物質または塩基性の物質によって、無機系造核剤を前処理してもよい。
無機系造核剤としては、例えば、タルク、クレイ、炭酸カルシウム等が挙げられる。無機系造核剤が粒子である場合、粒子の凝集を防止するために、または、ポリプロピレン系樹脂組成物への分散性を改良するために、シランカップリング剤、脂肪酸、その他の酸性の物質または塩基性の物質によって、無機系造核剤を前処理してもよい。
有機系造核剤としては、例えば、芳香族カルボン酸の金属塩類、環状の飽和または不飽和炭化水素の２つの環上炭素原子にカルボキシル基を有するジカルボン酸の金属塩類（ＷＯ０２／７９３１２またはＷＯ０２／７７０９２参照）、芳香族リン酸の金属塩類、ジベンジリデンソルビトール類、ポリマー型造核剤（ポリ−３−メチルブテン−1、ポリシクロペンテン、ポリビニルシクロヘキサン）等の造核剤が挙げられる。
芳香族カルボン酸の金属塩類としては、例えば、環状の炭化水素からなる構造が置換された安息香酸基を有する化合物が挙げられる。芳香族カルボン酸の金属塩の金属原子としては、元素の周期表の第１族の金属原子、第２族の金属原子、第４族の金属原子、第１３族の金属原子、第１４族の金属原子等が挙げられ、好ましくは、第１族の金属原子、第２族の金属原子および第１３族の金属原子である。
具体的には、第１族の金属原子としては、リチウム、ナトリウム、カリウム等が挙げられ、第２族の金属原子としては、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等が挙げられ、第４族の金属原子としては、チタニウム、ジルコニウム等が挙げられ、第１３族の金属原子としては、アルミニウム、ガリウム等が挙げられ、第１４族の金属原子としては、ゲルマニウム、錫、鉛等が挙げられる。
芳香族カルボン酸類の金属塩としては、好ましくは、安息香酸リチウム、安息香酸カリウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸アルミニウム、ヒドロキシ−ジ（パラ−ｔｅｒｔ−ブチル安息香酸）アルミニウム、シクロヘキサンカルボン酸ナトリウム、シクロペンタンカルボン酸ナトリウムであり、より好ましくは、安息香酸ナトリウム、ヒドロキシ−ジ（パラ−ｔｅｒｔ−ブチル安息香酸）アルミニウムである。
環状の飽和または不飽和炭化水素の２つの環上炭素原子にカルボキシル基を有するジカルボン酸の金属塩類（ＷＯ０２／７９３１２またはＷＯ０２／７７０９２参照）としては、例えば、ヘキサヒドロフタル酸基の金属塩類であり、好ましくは、ジナトリウム＝（１Ｒ，２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ）−ビシクロ[２．２．１]ヘプタン−２，３−ジカルボキシラート（Ｈｙｐｅｒｆｏｒｍ［登録商標］ＨＰＮ−６８Ｌ（ミリケン・ジャパン株式会社製）である。
芳香族リン酸の金属塩類としては、炭素数１〜１２個の炭化水素基が置換した芳香族リン酸エステル金属塩等が挙げられる。その芳香族リン酸基に結合する金属原子としては、元素の周期表の第１族の金属原子、第２族の金属原子、第４族の金属原子、第１３族の金属原子、第１４族の金属原子等が挙げられ、好ましくは、第１族の金属原子、第２族の金属原子である。
具体的には、第１族の金属原子としては、リチウム、ナトリウム、カリウム等が挙げられ、第２族の金属原子としては、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等が挙げられ、第４族の金属原子としては、チタニウム、ジルコニウム等が挙げられ、第１３族の金属原子としては、アルミニウム、ガリウム等が挙げられ、第１４族の金属原子としては、ゲルマニウム、錫、鉛等が挙げられる。
芳香族リン酸の金属塩類として、好ましくは、金属原子がナトリウムであるリン酸２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ナトリウム（製品名：アデカスタブ［登録商標］ＮＡ−１１、株式会社ＡＤＥＫＡ製）、金属原子がアルミニウムであるビス（２，４，８，１０−テトラ−第３ブチル−６−ヒドロキシ−１２Ｈ−ジベンゾ［ｄ，ｇ］［１，３，２］ジオキサホスホシン−６−オキシド）水酸化アルミニウム塩（製品名：アデカスタブ［登録商標］ＮＡ−２１の主成分、株式会社ＡＤＥＫＡ製）等が挙げられる。
ジベンジリデンソルビトール類としては、例えば、１，３：２，４−ジ（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール、１，３−ｏ−メチルベンジリデン２，４−ｐ−メチルベンジリデンソルビトール、１，３：２，４−ジ（ベンジリデン）ソルビトール、１，３：２，４−ジ−（ｐ−エチルベンジリデン）ソルビトール、１，３：２，４−ビス（３，４−ジメチルベンジリデン）ソルビトール等が挙げられ、好ましくは、臭気の観点から１，３；２，４−ジ（ベンジリデン）ソルビトールである。
造核剤は、通常、粒子状のものであって、レーザー回折式粒度分布測定法で測定される重量平均粒子径として、好ましくは０．０１〜１０μｍである。
粒子状の造核剤の製造方法としては、例えば、粉砕法、晶析法、粉砕法と晶析法を組み合せた方法等が挙げられる。粉砕法によって造核剤を製造する際に、造核剤の粒子同士が凝集することを防止するために、造核剤の粒子と表面処理剤を接触させて製造してもよい。
粒子状の造核剤の製造方法としては、例えば、粉砕法、晶析法、粉砕法と晶析法を組み合せた方法等が挙げられる。粉砕法によって造核剤を製造する際に、造核剤の粒子同士が凝集することを防止するために、造核剤の粒子と表面処理剤を接触させて製造してもよい。
造核剤の含有量は、成形体の剛性や耐衝撃性を高くするという観点から、プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部に対して、好ましくは０．００１〜１重量部であり、より好ましくは０．０１〜１重量部であり、さらに好ましくは０．０１〜０．５重量部である。
［ポリプロピレン樹脂組成物の製造方法］
本発明のポリプロピレン樹脂組成物の製造方法としては、各成分を溶融混練する方法が挙げられ、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の混練機を用いて溶融混練する方法等が挙げられる。
溶融混練装置としては、例えば、単軸押出機、二軸同方向回転押出機（Ｗｅｒｎｗ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｎ製 ＺＳＫ［登録商標］や東芝機械（株）製 ＴＥＭ［登録商標］、日本製鋼所（株）製 ＴＥＸ［登録商標］、テクノベル（株）製 二軸混練機等）、二軸異方向回転押出機（日本製鋼所（株）製 ＣＭＰ［登録商標］、ＴＥＸ［登録商標］、神戸製鋼所（株）製 ＦＣＭ［登録商標］、ＮＣＭ［登録商標］、ＬＣＭ［登録商標］等）が挙げられる。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物の製造方法としては、各成分を溶融混練する方法が挙げられ、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の混練機を用いて溶融混練する方法等が挙げられる。
溶融混練装置としては、例えば、単軸押出機、二軸同方向回転押出機（Ｗｅｒｎｗ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｎ製 ＺＳＫ［登録商標］や東芝機械（株）製 ＴＥＭ［登録商標］、日本製鋼所（株）製 ＴＥＸ［登録商標］、テクノベル（株）製 二軸混練機等）、二軸異方向回転押出機（日本製鋼所（株）製 ＣＭＰ［登録商標］、ＴＥＸ［登録商標］、神戸製鋼所（株）製 ＦＣＭ［登録商標］、ＮＣＭ［登録商標］、ＬＣＭ［登録商標］等）が挙げられる。
溶融混練の温度として好ましくは、１８０℃〜３００℃であり、さらに好ましくは２００〜２７０℃であり、より好ましくは２００℃〜２５０℃である。溶融混練の時間として、好ましくは１〜２０分である。また、各成分の溶融混練は同時に行っても良く、逐次に行っても良い。
溶融混練する製造方法として、好ましくは、
〔１〕プロピレン重合材料（成分（Ａ））とアミド化合物（成分（Ｂ））と有機過酸化物（成分（Ｃ））の全部を一括して溶融混練する方法、
〔２〕プロピレン重合材料（成分（Ａ））とアミド化合物（成分（Ｂ））とを予め溶融混練した後に、有機化酸化物（成分（Ｃ））を同時または任意の順番に添加して溶融混練する方法、
〔３〕プロピレン重合材料（成分（Ａ））を予め溶融混練した後に、アミド化合物（成分（Ｂ））と有機化酸化物（成分（Ｃ））とを同時または任意の順番に添加して溶融混練する方法である。
〔１〕プロピレン重合材料（成分（Ａ））とアミド化合物（成分（Ｂ））と有機過酸化物（成分（Ｃ））の全部を一括して溶融混練する方法、
〔２〕プロピレン重合材料（成分（Ａ））とアミド化合物（成分（Ｂ））とを予め溶融混練した後に、有機化酸化物（成分（Ｃ））を同時または任意の順番に添加して溶融混練する方法、
〔３〕プロピレン重合材料（成分（Ａ））を予め溶融混練した後に、アミド化合物（成分（Ｂ））と有機化酸化物（成分（Ｃ））とを同時または任意の順番に添加して溶融混練する方法である。
［成形体の製造方法］
本発明の成形体は、本発明のポリプロピレン樹脂組成物を、公知の成形方法によって、成形して得られる成形体であり、例えば、射出成形体、プレス成形体、真空成形体、真空プレス成形体、圧空成形体、発泡成形体、押出成形体等が挙げられる。
本発明の成形体の成形方法として例えば、射出成形法、プレス成形法、真空成形法、真空プレス成形法、圧空成形法、発泡成形法、押出成形法等が挙げられる。
本発明の成形体は、本発明のポリプロピレン樹脂組成物を、公知の成形方法によって、成形して得られる成形体であり、例えば、射出成形体、プレス成形体、真空成形体、真空プレス成形体、圧空成形体、発泡成形体、押出成形体等が挙げられる。
本発明の成形体の成形方法として例えば、射出成形法、プレス成形法、真空成形法、真空プレス成形法、圧空成形法、発泡成形法、押出成形法等が挙げられる。
本発明の成形体として、好ましくは射出成形体である。射出成形法としては、例えば、一般的な射出成形法、射出発泡成形法、超臨界射出発泡成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、射出プレス成形法、ガスアシスト射出成形法、サンドイッチ成形法、サンドイッチ発泡成形法、インサート・アウトサート成形法等が挙げられる。
本発明の成形体の用途として、好ましくは自動車内装用部品であり、例えば、ドアートリム、ピラー、インストルメンタルパネル、コンソール、ロッカーパネル、アームレスト、ドアーパネル、スペアタイヤカバー等が挙げられる。
以下、実施例に基づいて本発明を更に詳しく、具体的に説明する。
［プロピレン重合材料（成分（Ａ））］
（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料（Ａ）を用いた。当該重合材料（Ａ）は、プロピレン単独重合体成分（Ａ−Ｉ）とプロピレン−エチレン共重合体成分（Ａ−II）からなり、特開２００４−１８２９８１号公報の実施例１記載の方法によって得られる重合触媒を用いて、下記物性の単独重合体成分（Ａ−Ｉ）、共重合体成分（Ａ−II）および当該重合材料（Ａ）が得られる条件で、多段重合法である液相−気相重合法によって製造した。
（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料（Ａ）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重）：２６ｇ／１０分
当該重合材料（Ａ）のエチレン含量：７．０重量％
当該重合材料（Ａ）の極限粘度（［η］total）：１．０７ｄｌ／ｇ
単独重合体成分（Ａ−Ｉ）：プロピレン単独重合体成分
単独重合体成分（Ａ−Ｉ）の極限粘度（［η］A-1）：１．０７ｄｌ／ｇ
共重合体成分（Ａ−II）：プロピレン−エチレン共重合体成分
共重合体成分（Ａ−II）の含有量：２０重量％
共重合体成分（Ａ−II）のエチレン含有量：３５重量％
共重合体成分（Ａ−II）の極限粘度（［η］A-2）：２．７ｄｌ／ｇ
（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料（Ａ）を用いた。当該重合材料（Ａ）は、プロピレン単独重合体成分（Ａ−Ｉ）とプロピレン−エチレン共重合体成分（Ａ−II）からなり、特開２００４−１８２９８１号公報の実施例１記載の方法によって得られる重合触媒を用いて、下記物性の単独重合体成分（Ａ−Ｉ）、共重合体成分（Ａ−II）および当該重合材料（Ａ）が得られる条件で、多段重合法である液相−気相重合法によって製造した。
（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料（Ａ）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重）：２６ｇ／１０分
当該重合材料（Ａ）のエチレン含量：７．０重量％
当該重合材料（Ａ）の極限粘度（［η］total）：１．０７ｄｌ／ｇ
単独重合体成分（Ａ−Ｉ）：プロピレン単独重合体成分
単独重合体成分（Ａ−Ｉ）の極限粘度（［η］A-1）：１．０７ｄｌ／ｇ
共重合体成分（Ａ−II）：プロピレン−エチレン共重合体成分
共重合体成分（Ａ−II）の含有量：２０重量％
共重合体成分（Ａ−II）のエチレン含有量：３５重量％
共重合体成分（Ａ−II）の極限粘度（［η］A-2）：２．７ｄｌ／ｇ
［アミド化合物（成分（Ｂ））］
ステアリン酸ジエタノールアミド（製品名：デノン３０８７（丸菱油化工業（株）製）を用いた。
ステアリン酸ジエタノールアミド（製品名：デノン３０８７（丸菱油化工業（株）製）を用いた。
［有機過酸化物（成分（Ｃ））］
１，３−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンの８％マスターバッチ（パーカドックス１４、化薬アクゾ（株）製８％質量濃度の有機過酸化物と８８質量％のプロピレン単独重合体と４質量％のＳｉＯ２との混合物）を用いた。
１，３−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンの８％マスターバッチ（パーカドックス１４、化薬アクゾ（株）製８％質量濃度の有機過酸化物と８８質量％のプロピレン単独重合体と４質量％のＳｉＯ２との混合物）を用いた。
［実施例１］
（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料（Ａ）１００重量部、加えて、成分（Ａ）１００重量部に対し、アミド化合物（Ｂ）を０．０１重量部、有機過酸化物（Ｃ）を１重量部、その他の成分としてステアリン酸カルシウムを０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量部、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト（ソングノックスＳ６２６０、松原産業製）０．１重量部の組成割合で配合した。
その後、タンブラーで均一に予備混合した後、更に、得られた混合物を、２軸押出機（（登録商標）ＴＥＸ４４αＩＩ：（株）日本製鋼所製、バレル内径：４４ｍｍφ、スクリュー回転数：２００ｒｐｍ、シリンダー温度：２３０℃）を用いて溶融混練した。この溶融混練物を該押出機のダイ部入り口にセットした織金網フィルター（５０メッシュ、開き目：４１０μｍ）及び焼結フィルター（（登録商標）：ナスロンフィルターＮＦ１５Ｎ：日本精線製）で濾過した後にダイ部より押し出した。この押出物を冷水により冷却固化、切断して、樹脂組成物のペレットを得た。また、このときの押出速度は５０ｋｇ／時間であった。
（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）重合材料（Ａ）１００重量部、加えて、成分（Ａ）１００重量部に対し、アミド化合物（Ｂ）を０．０１重量部、有機過酸化物（Ｃ）を１重量部、その他の成分としてステアリン酸カルシウムを０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量部、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト（ソングノックスＳ６２６０、松原産業製）０．１重量部の組成割合で配合した。
その後、タンブラーで均一に予備混合した後、更に、得られた混合物を、２軸押出機（（登録商標）ＴＥＸ４４αＩＩ：（株）日本製鋼所製、バレル内径：４４ｍｍφ、スクリュー回転数：２００ｒｐｍ、シリンダー温度：２３０℃）を用いて溶融混練した。この溶融混練物を該押出機のダイ部入り口にセットした織金網フィルター（５０メッシュ、開き目：４１０μｍ）及び焼結フィルター（（登録商標）：ナスロンフィルターＮＦ１５Ｎ：日本精線製）で濾過した後にダイ部より押し出した。この押出物を冷水により冷却固化、切断して、樹脂組成物のペレットを得た。また、このときの押出速度は５０ｋｇ／時間であった。
［実施例２］
成分（Ｂ）を０．０５重量部配合した以外は、実施例１に記載の方法と同様に行った。
成分（Ｂ）を０．０５重量部配合した以外は、実施例１に記載の方法と同様に行った。
［実施例３］
成分（Ｂ）を０．１０重量部配合した以外は、実施例１に記載の方法と同様に行った。
成分（Ｂ）を０．１０重量部配合した以外は、実施例１に記載の方法と同様に行った。
［比較例１］
成分（Ｂ）及び、成分（Ｃ）を配合しなかった以外は、実施例１に記載の方法と同様に行った。
成分（Ｂ）及び、成分（Ｃ）を配合しなかった以外は、実施例１に記載の方法と同様に行った。
［比較例２］
成分（Ｂ）を配合しなかった以外は、実施例１に記載の方法と同様に行った。
成分（Ｂ）を配合しなかった以外は、実施例１に記載の方法と同様に行った。
［ＭＦＲの測定］
上記の実施例１〜実施例３と、比較例１および比較例２で得られた樹脂組成物のペレットについて、そのＭＦＲを、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定した。なお、ＭＦＲの値が大きいほど、樹脂組成物の流動性が高いことを示す。
上記の実施例１〜実施例３と、比較例１および比較例２で得られた樹脂組成物のペレットについて、そのＭＦＲを、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定した。なお、ＭＦＲの値が大きいほど、樹脂組成物の流動性が高いことを示す。
［ホルムアルデヒド放散量の測定］
上記の実施例１〜実施例３と、比較例１および比較例２で得られた樹脂組成物のペレットを、以下の射出成形方法により試験片を得た。得られた試験片を以下の測定方法によって、ホルムアルデヒド放散量の評価を行った。
上記の実施例１〜実施例３と、比較例１および比較例２で得られた樹脂組成物のペレットを、以下の射出成形方法により試験片を得た。得られた試験片を以下の測定方法によって、ホルムアルデヒド放散量の評価を行った。
［射出成形方法］
射出成形機として、住友重機械工業（株）製 ＳＥ１３０ＤＵ（型締力１３０トン）、金型として、９０ｍｍ×１５０ｍｍ×３．０ｍｍのサイズのキャビティを有する射出成形用金型（１点ゲート）を用いて、シリンダー温度２２０℃、金型温度５０℃で、上記の実施例１〜実施例３と、比較例１および比較例２で得られた樹脂組成物のペレットを成形して、平板成形体を得た。
射出成形機として、住友重機械工業（株）製 ＳＥ１３０ＤＵ（型締力１３０トン）、金型として、９０ｍｍ×１５０ｍｍ×３．０ｍｍのサイズのキャビティを有する射出成形用金型（１点ゲート）を用いて、シリンダー温度２２０℃、金型温度５０℃で、上記の実施例１〜実施例３と、比較例１および比較例２で得られた樹脂組成物のペレットを成形して、平板成形体を得た。
［ホルムアルデヒド放散量の測定］
ホルムアルデヒド放散量の測定は、上記射出成形方法により得られた平板成形体から、８０ｍｍ×１００ｍｍのサイズの試験片を切り出して、該試験片を用いて、以下の方法により測定した。
（ｉ）試験片を容積１０Ｌのテドラーバッグに封入し、純窒素ガスを充填した。その後、純窒素ガスを抜くことにより、テドラーバッグ内のガスを窒素ガスに置換する作業を２回繰り返し行った。
（ｉｉ）テドラーバッグに純窒素ガス４Ｌを充填し、テドラーバッグのコックを閉じた。テドラーバッグをオーブンの中に入れ、コックの先にサンプリング用テフロン（登録商標）チューブを取り付けてオーブンの外まで延ばし、この状態で６５℃、２時間加熱処理を行った。
ホルムアルデヒド放散量の測定は、上記射出成形方法により得られた平板成形体から、８０ｍｍ×１００ｍｍのサイズの試験片を切り出して、該試験片を用いて、以下の方法により測定した。
（ｉ）試験片を容積１０Ｌのテドラーバッグに封入し、純窒素ガスを充填した。その後、純窒素ガスを抜くことにより、テドラーバッグ内のガスを窒素ガスに置換する作業を２回繰り返し行った。
（ｉｉ）テドラーバッグに純窒素ガス４Ｌを充填し、テドラーバッグのコックを閉じた。テドラーバッグをオーブンの中に入れ、コックの先にサンプリング用テフロン（登録商標）チューブを取り付けてオーブンの外まで延ばし、この状態で６５℃、２時間加熱処理を行った。
（ｉｉｉ）ホルムアルデヒドの採取及び測定
上記（ｉｉ）で調製した試料ガスを、６５℃の加熱状態で、２，４−ジニトロフェノルヒドラジン（２，４−Ｄｉｎｉｔｒｏｐｈｅｎｙｌｈｙｄｒａｚｉｎｅ（略称：ＤＮＰＨ））カートリッジに３Ｌ採取した。採取後のカートリッジはアセトニトリルで溶出処理を行い、得られた溶出液を高速液体クロマトグラフ（ＨＰＬＣ；Ｗａｔｅｒｓ製、型式：Ｕｌｔｒａ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｌｉｑｕｉｄ Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ Ａｑｕｉｙ）を用いて、カートリッジから溶出した成分の測定を行った。
上記（ｉｉ）で調製した試料ガスを、６５℃の加熱状態で、２，４−ジニトロフェノルヒドラジン（２，４−Ｄｉｎｉｔｒｏｐｈｅｎｙｌｈｙｄｒａｚｉｎｅ（略称：ＤＮＰＨ））カートリッジに３Ｌ採取した。採取後のカートリッジはアセトニトリルで溶出処理を行い、得られた溶出液を高速液体クロマトグラフ（ＨＰＬＣ；Ｗａｔｅｒｓ製、型式：Ｕｌｔｒａ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｌｉｑｕｉｄ Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ Ａｑｕｉｙ）を用いて、カートリッジから溶出した成分の測定を行った。
ホルムアルデヒド放散量（所定サイズの試験片１枚から放散されるアセトアルデヒドの量、単位：μｇ／試験片）は、当該成分の標準物質の検量線を用いて算出した。なお、本評価方法でのホルムアルデヒドの検出限界は０．１５μｇ／試験片であり、ホルムアルデヒドの放散量が０．１５μｇ／試験片以下となった場合は「検出限界以下」とした。
表１に、実施例１〜実施例３と、比較例１および比較例２に配合したアミド化合物（Ｂ）の配合量、有機過酸化物（Ｃ）の配合量、溶融混練して得られたポリプロピレン樹脂組成物のＭＦＲおよび、射出成形品のホルムアルデヒド放散量の評価結果を示した。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物から得られた成形体は、アセトアルデヒドの放散量が少ないことから、例えば、各種容器、食品用包装材料、ボトルなどの容器のキャップ、文具、日用雑貨、カーペットやソファー用の繊維、自動車内外装材、家電用材料、ビルや住宅の内装材等の建築材料等の用途に使用することができる。特に自動車内装部品に使用することができ、ドアートリム、ピラー、インストルメンタルパネル、コンソール、ロッカーパネル、アームレスト、ドアーパネル、スペアタイヤカバー等に使用することが好ましい。
Claims (2)
- 下記プロピレン重合材料（成分（Ａ））１００重量部と、
下記アミド化合物（成分（Ｂ））０．０１〜０．４重量部と、
有機過酸化物（成分（Ｃ））０．０５〜１．５重量部と、
を溶融混練して得られるポリプロピレン樹脂組成物。
プロピレン重合材料（成分（Ａ））が、
プロピレン重合体成分（重合体成分（Ｉ））と、
エチレン及び炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選択されるオレフィンに由来する構成単位とプロピレンに由来する構成単位とからなる共重合体成分（重合体成分（II））とからなるプロピレン重合材料であって、
プロピレン重合体成分（重合体成分（Ｉ））の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（［η］ I ）が０．５〜３ｄｌ／ｇであり、
共重合体成分（重合体成分（II））の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（［η］ II ）が１〜１０ｄｌ／ｇであるプロピレン重合材料である。
アミド化合物（成分（Ｂ））が、
式（Ｉ）で表されるＮ，Ｎ’−ジ（ヒドロキシエチル）アルキルアミドである。
CnH2n+1CON（CH2CH2OH）2 式（Ｉ）
（式（Ｉ）中、ｎは１７以上の整数を表す。） - 請求項１に記載のポリプロピレン樹脂組成物からなる成形体。
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