JP6082334B2 - 汚染水貯水タンクからの放射線濃度を低減させる方法及び貯水タンク - Google Patents

Description

本発明は、原子力発電プラント由来の汚染水、特に原子力発電プラント敷地内等に設けられた汚染水を保管する貯水タンク中の放射性ストロンチウムからの放射線濃度を低減させる方法及び当該方法に用いる貯水タンクに関する。

福島第一原子力発電所では、原子炉燃料が溶融し、核分裂反応により様々な放射性核種が放出されている。この燃料を冷却するために淡水が注入されているが、この注入水には放射性核種が含まれている。これを除去するために、福島第一原子力発電所では、セシウム吸着用のＳＡＲＲＹ（Simplified Active Water Retrieve and Recovery System：株式会社東芝、株式会社IHI）が導入されている。しかし、ＳＡＲＲＹはセシウムを除去する設備であるためストロンチウムは除去できず、ＳＡＲＲＹで処理した水にはセシウム以外の放射性核種が残存している。また、排水処理設備としてＲＯ（逆浸透膜）も使用されているが、この濃縮水中にはストロンチウムが高濃度で存在している。従って、ＳＡＲＲＹの処理水やＲＯの濃縮水を保管している汚染水タンクには、高濃度の放射性ストロンチウムが残留していることとなる。

放射性ストロンチウムを吸着可能な物質としては、Ａ型ゼオライト、チタノシリケート(CST型NaTi2SiO7・xH2O)、マンガン酸系吸着剤、チタン酸系吸着剤、などがある。通常の水処理では、これらの吸着剤をカラムに充填し、そこに排水を通水して吸着剤に吸着させて除染する方法が一般的である。しかし、この方法では複雑な設備を必要とするため、福島第一原子力発電所の敷地内のように当該発電所由来の放射能レベルが高い汚染水が貯留されている場所では望ましい設備とは言えない。さらに、吸着剤で放射性ストロンチウムを吸着させると、吸着後の吸着剤自体の放射能レベルが高くなるため、周辺の被曝の原因となる。周辺への放射能漏れを回避するためには、吸着塔を鉛等で遮蔽する方法もあるが、装置として膨大なものとなる。しかし、放射性核種を含む排水はすでに莫大な量であり、日々増大していることから、貯水タンクを設置できる領域にも限度があり、大型の装置とすることは現実的な解決法ではない。また、放射性排水の漏洩時には即時に対応する必要があることから、複雑な装置とすることは即時対応に支障を来し、現実的な解決法ではない。

放射性セシウムを含む排水の吸着装置として、容器の下方と上方にグレーチングを配置して、その間に籾殻を吸着材として袋詰めした網袋を複数個充填させる装置が提案されている（特許文献１）。しかし、この装置では、吸着材が吸着装置内全体に存在するため、吸着材に吸着された放射性セシウムは装置外壁近辺に存在することになり、吸着装置外部での放射線濃度は却って高くなり、現場作業員の被曝が懸念される。

また、海水中に含まれる塩類の影響を考慮した各種の放射性セシウムの吸着方法が提案されている（特許文献２〜５）が、いずれも共存する塩類の影響を考慮した吸着に主眼が置かれており、吸着装置に吸着されて高濃度となった放射性物質からの放射線濃度の低減を考慮していない。

実用新案登録第3179422号公報 特開2012-229998号公報 特開2012-247212号公報 特開2013-088278号公報 特開2013-140031号公報

本発明の課題は、複雑な装置又は膨大な装置を用いずに、原子力発電プラント由来の汚染水の貯水タンク周辺の放射線濃度を簡易に低減させることにある。

本発明者らは、以下の方法により放射性ストロンチウムを含む排水の貯水タンク周辺における放射線濃度を低減させることができることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明の態様は以下の通りである。
［１］原子力発電プラント由来の汚染水を保管する貯水タンクからの放射線濃度を低減させる方法であって、
当該貯水タンクの中央部に、ストロンチウム吸着剤を静置し、当該吸着剤に汚染水中のストロンチウムを吸着させることで、汚染水を放射能の遮蔽材として利用して、貯水タンク外部への放射線濃度を低減することを特徴とする方法。
［２］前記汚染水を前記吸着剤の冷却剤としても利用する［１］に記載の方法。
［３］前記貯水タンクからの放射線濃度をモニタリングし、放射線濃度の低下率が０になった後、吸着剤を交換することを特徴とする［１］又は［２］に記載の方法。
［４］貯水タンクからの放射線濃度をモニタリングし、放射線濃度の低下率が０になった後、少なくとも1日経過後に吸着剤を交換することを特徴とする［３］に記載の方法。
［５］前記吸着剤は、A型ゼオライト、チタノシリケート、マンガン酸系吸着剤、チタン酸系吸着剤から選択される１種以上である［１］〜［４］のいずれかに記載の方法。
［６］前記吸着剤は、水より比重が大きく且つ透水性を有する材料の容器に入れて、貯水タンク内に静置することを特徴とする［１］〜［５］のいずれかに記載の方法。
［７］原子力発電プラント敷地内で汚染水を保管する貯水タンクであって、貯水タンクの中央部にストロンチウム吸着剤を設置可能な手段を具備する、貯水タンク。
［８］前記吸着剤を、水より比重が大きく且つ透水性を有する材料の容器に入れて、貯水タンクの中央部に設置したことを特徴とする［７］に記載の貯水タンク。
［９］貯水タンク外壁に、放射線濃度を計測する手段を設けたことを特徴とする［７］又は［８］に記載の貯水タンク。

本発明において、ストロンチウム吸着剤を貯水タンクの中央部に設けることで、ストロンチウムを貯水タンク中央部の吸着剤に吸着させ、吸着剤を囲包する水を放射能の遮蔽材として作用させることができ、貯水タンク内におけるストロンチウムの分布を貯水タンク中央部から周壁に向かうにつれて低減することができる。水の放射能に対する半価層（放射線濃度を１／２に低減するために必要な厚さ）は約１５ｃｍであるから、たとえば内径２ｍの貯水タンクの場合、吸着剤の厚みを３０ｃｍとしても半径７５ｃｍ分の遮蔽層（水層）を確保することができ、貯水タンク内周壁面における放射線濃度は中央部の３％程度（１／２の５乗）まで低減することができる。

また、放射性ストロンチウムは発熱体であるが、貯水タンク中央部の吸着剤に吸着させることで、貯水タンク周壁までの間に存在する大量の水層によって冷却することができ、吸着剤の温度上昇を抑制することができる。

したがって、本発明によれば、貯水タンク周辺への放射線濃度を低減でき、さらには、貯水タンク内の放射性ストロンチウムの冷却も達成できる。

本発明の一実施態様を示す模式図である。 実施例１におけるストロンチウム濃度の経時変化を示すグラフである。

好ましい実施形態

以下、添付図面を参照しながら本発明を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
本発明の貯水タンクは、貯水タンクの中央部にストロンチウム吸着剤を設置したことを特徴とする。図１は、ストロンチウム吸着剤を入れた容器２を貯水タンク底面６の中央部に静置し、貯水タンク外壁に放射線測定器３を接触させて設けた態様を示す模式図である。

ストロンチウム吸着剤は、A型ゼオライト、チタノシリケート、マンガン酸系吸着剤、チタン酸系吸着剤から選択される１種以上であることが好ましい。
貯水タンクの本体容器１は、放射性核種を含む汚染水の貯水用に通常用いられている容器を制限なく用いることができ、円筒形でも矩形でもよい。貯水タンクの大きさは、典型的には円筒形で直径１０ｍ、容量が１０００ｍ^３程度のものを用いることができる。

ストロンチウム吸着剤は、水より比重が大きく且つ透水性を有する材料の容器２に充填して、貯水タンク中央部に静置することが好ましい。ストロンチウム吸着剤を充填する容器２の具体例としては、金属製のメッシュの袋や金属製のかごなどの外囲包体の内部に、目開きが吸着剤の粒径より小さいナイロン、ポリエチレン、不織布などで作られた内囲包体を位置づける二重構造の容器が好ましい。外囲包体を構成する金属としては限定されるものではないが、水中での保管期間及び放射性ストロンチウムの発熱性を考慮して、耐食性及び耐熱性に優れるステンレススチールが好ましい。内囲包体の目開きは、用いるストロンチウム吸着剤の粒径によって変動するが、通常、目開き５μｍ程度以下が好ましい。

ストロンチウム吸着剤の設置態様は、ストロンチウム吸着剤を貯水タンクの中央部に位置づけることができればよく、特に限定されないが、ストロンチウム吸着剤を充填した容器を貯水タンクの天板５から吊り下げる態様、貯水タンクの中央部に設けた載置用の足場に静置する態様、あるいは貯水タンクの底面中央部に沈めて静置する態様などが好ましい。貯水タンクが地面に直置きタイプであれば、現場作業員の被曝を考慮した場合に底面からの放射線濃度を考慮する必要がない一方で、貯水タンクの周方向の外壁４及び天板上での放射線濃度の低減を効率的に達成できるため、貯水タンクの底面中央部に静置する態様が好適である。貯水タンクが地面に直置きタイプでない場合には、現場作業員の被曝の危険性及びストロンチウム吸着剤の交換の容易性及び貯水タンク内の構造の簡略化を考慮して、貯水タンク内の排水中央部に位置づけるように天板５から吊り下げる態様がより好ましい。吊り下げる態様としては、天板５の裏面に支持部を設け、当該支持部にロープなどの支持具を取り付ける態様を採用することができる。

放射線測定器３は、ストロンチウム由来のβ線を測定することができる計器であれば特に制限なく用いることができるが、全β線を測定可能なＧＭ管計測器が好ましい。放射線測定器３は、貯水タンク容器１の外壁４又は天板５に設けることが好ましい。貯水タンク容器１の外壁４におけるβ線測定計測位置は、貯水タンク容器１内の水面上に相当する位置でも水面下に相当する位置でも、あるいは天板５でもよいが、ストロンチウム吸着剤に近くβ線を検出しやすい水面下に相当する外壁４の位置が好ましい。しかし、放射線計測器３のセンサ部分を貯水タンク容器１の外壁４又は天板５に接触させる態様でもよい。

以下の手順にて、ストロンチウム汚染水を模擬した排水からのストロンチウムの除去試
験を行った。なお、ストロンチウム及びセシウムは放射性であっても非放射性であっても水中に溶解するイオンが同じ挙動を示すことが知られており、吸着性能の評価には問題がないため、非放射性のストロンチウム及びセシウムを用いた。

（株）日本海水製の「並塩」（ＮａＣｌ純度９５．０％以上、平均粒径４１３μｍ）を用いて１０倍希釈海水を調製し、ここに塩化ストロンチウムと塩化セシウムを用いて、ストロンチウム濃度とセシウム濃度がそれぞれ１０ｍｇ／リットルと１ｍｇ／リットルになるように溶解させ、塩化カルシウムと塩化マグネシウムを用いて、カルシウムとマグネシウム濃度がそれぞれ４００ｍｇ／リットルになるように溶解させて、模擬ストロンチウム汚染排水を調製した。

ストロンチウム吸着剤としてチタノシリケート粉末（ＣＳＴ型ＮａＴｉ_２ＳｉＯ_７・ｘＨ_２Ｏ）１０ｇをポリエチレン製のメッシュ袋（目開き５μｍ、１辺５０ｍｍの四角形）に充填して、熱圧着して粉末が漏れ出ないようにした。

上記模擬排水１０リットルをタンク（内径３００ｍｍ×高さ３００ｍｍの円筒状蓋付きプラスチック容器）に入れた。水深は１５０ｍｍであった。このタンクに、ストロンチウム吸着剤を入れた袋を沈め、タンク底面６の中央部に位置づけた。１日後、４日後、８日後及び１１日後に上澄み水を採取し、ＩＣＰ−ＭＳを用いてストロンチウム濃度を測定し、初期値からのストロンチウム濃度の除去率及び１日当たりの低下率を求めた。結果を表１及び図２に示す。

排水中のストロンチウム濃度９．８ｍｇ／Ｌに対して、１日後の上澄み水中のストロンチウム濃度が６．５ｍｇ／Ｌに低減しており、３．３ｍｇ／Ｌが吸着されたといえる。放射線濃度は、放射性核種の濃度に比例するから、この結果は、放射性ストロンチウムの場合であれば、容器周壁部の放射線濃度が少なくとも約３４％低減できていることを意味する。

また、２週間弱で、上澄み水中のストロンチウム濃度が１／１０以下にまで低減することが確認できたことから、放射性ストロンチウムの場合であれば、容器周壁部の放射線濃度が少なくとも約９８％低減できていることを意味する。

放射性ストロンチウムであっても、イオンとしての挙動は非放射性ストロンチウムの場合と同様であることが知られている。本実施例の結果から、貯水タンクの中央部にストロンチウム吸着剤を静置した場合、２週間程度でほぼすべての放射性ストロンチウムが貯水タンク中央部のストロンチウム吸着剤に吸着され、貯水タンク内の水が遮蔽材として作用するため、貯水タンク外壁部での放射線濃度は低減すると考えられる。また、貯水タンク中央部に濃縮された放射性ストロンチウムの発熱による温度上昇も周囲の大量の水により冷却されると考えられる。

さらに、本実施例の結果から、排水中のストロンチウム濃度と排水量に基づいてストロンチウム吸着剤の充填量を適切に設定することで、処理時間を最適に設定することができると言える。

Claims (8)

1. 原子力発電プラント由来の汚染水を保管する貯水タンクからの放射線濃度を低減させる方法であって、
   当該貯水タンクの中央部に、水より比重が大きく且つ透水性を有する材料の容器であって、金属製の外囲包体の内部に目開きが吸着剤の粒径より小さい内囲包体を位置づけてなる二重構造の容器内に充填されているストロンチウム吸着剤を静置し、当該吸着剤に汚染水中のストロンチウムを吸着させることで、汚染水を放射能の遮蔽材として利用して、貯水タンク外部への放射線濃度を低減することを特徴とする方法。
2. 前記汚染水を前記吸着剤の冷却剤としても利用する請求項１に記載の方法。
3. 前記貯水タンクからの放射線濃度をモニタリングし、放射線濃度の低下率が０になった後、吸着剤を交換することを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
4. 前記放射線濃度の低下率が０になった後、少なくとも１日経過後に吸着剤を交換することを特徴とする請求項３に記載の方法。
5. 前記吸着剤は、A型ゼオライト、チタノシリケート、マンガン酸系吸着剤、チタン酸系吸着剤から選択される１種以上である請求項１〜４のいずれかに記載の方法。
6. 原子力発電プラント由来の汚染水を保管する貯水タンクであって、貯水タンクの中央部に、水より比重が大きく且つ透水性を有する材料の容器であって、金属製の外囲包体の内部に目開きが吸着剤の粒径より小さい内囲包体を位置づけてなる二重構造の容器内に充填されているストロンチウム吸着剤を具備する、貯水タンク。
7. 前記ストロンチウム吸着剤を充填した二重構造の容器は、貯水タンクの天板から吊り下げる態様、貯水タンクの中央部に設けた載置用の足場に静置する態様、あるいは貯水タンク
   の底部中央部に沈めて静置する態様で、貯水タンクの中央部に位置づけられている、請求項６に記載の貯水タンク。
8. 貯水タンク外壁に、放射線濃度を計測する手段を設けたことを特徴とする請求項６又は７に記載の貯水タンク。