JP6071950B2 - 燃料電池の加湿制御方法及び燃料電池システム - Google Patents

Description

本発明は、カソード電極及びアノード電極が電解質の両側に設けられた電解質・電極構造体とセパレータとが積層された燃料電池の加湿制御方法及び燃料電池システムに関する。

燃料電池は、例えば、高分子イオン交換膜からなる電解質膜（電解質）の両側にカソード電極及びアノード電極を設けて電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を形成し、さらにセパレータでＭＥＡを挟むことにより構成される。この燃料電池は複数積層されることで、例えば車載用燃料電池スタックとして使用される。

この種の燃料電池は、発電性能の安定化のため、電解質膜を適度な湿潤状態に維持する必要がある。例えば、電解質膜・電極構造体が乾燥状態になると、燃料電池の内部抵抗が大きくなり、出力電圧が低下する。一方、電解質膜・電極構造体や反応ガス流路が水過剰状態になっても、反応ガスの拡散等を阻害する現象（フラッディング）が生じて、燃料電池の出力電圧が低下する。このことから、燃料電池を制御する燃料電池システムでは、発電時に、内部水分量（含水量）を測定して加湿制御を行っている。

ここで、燃料電池の含水量は、燃料電池のインピーダンスに対応して変動することが知られている。そのため、燃料電池システムは、周波数が異なる交流電流を燃料電池に印加して複数の周波数点でインピーダンスを測定し、このインピーダンスの測定結果に基づき燃料電池の含水量を推定している。

例えば、特許文献１及び２に開示されている燃料電池システムは、異なる２つの周波数の交流電流を印加して、高周波（ω＝∞）から低周波（ω＝０）まで周波数を変化させた交流インピーダンスを計算する構成となっている。

特開２００３−８６２２０号公報 特開２００９−４２９９号公報

ところで、特許文献１及び２に開示されている燃料電池システムでは、インピーダンスの測定において、異なる２つの周波数の交流電流を燃料電池に印加する制御を行う。そのため、燃料電池システムは、交流電流の周波数を変動させる構造及び制御が必要となるので複雑化し、またインピーダンスの測定時間が長くなる不都合が生じる。そして、燃料電池の加湿制御では、インピーダンスの測定に時間がかかることで、逐次変動する燃料電池の含水量に対応することが難しくなるという問題が発生する。

本発明は、上記の問題を解決するためになされたものであって、低周波の交流電流によりインピーダンスの測定を簡単に行うことで、燃料電池の湿潤状態を迅速且つ良好に制御可能な燃料電池の加湿制御方法及び燃料電池システムを提供することを目的とする。

前記の目的を達成するために、本発明は、カソード電極及びアノード電極が電解質の両側に設けられた電解質・電極構造体とセパレータとが積層された燃料電池の加湿制御方法であって、前記燃料電池の発電中に、１０Ｈｚ以下の１つの周波数で構成される交流電流の供給に基づき、前記燃料電池のインピーダンスを測定する測定工程と、前記測定工程後に、測定した前記インピーダンスの複素平面上の虚軸値及び実軸値に基づき前記燃料電池の加湿量を調整する調整工程とを有することを特徴とする。

上記によれば、１０Ｈｚ以下の１つの周波数で構成される交流電流の供給に基づき燃料電池のインピーダンスを測定することで、測定器の構成や測定時の制御を簡素化することができる。そのため、加湿制御方法を実施する燃料電池システムは、燃料電池のインピーダンスを迅速に測定し、測定したインピーダンスに基づき燃料電池の湿潤状態（含水量）を容易に判別することができる。よって、燃料電池システムは、燃料電池内の含水量の変化にすぐに対応して加湿量を変更することにより、電解質・電極構造体の劣化を抑止して、燃料電池スタックの寿命を向上することができる。

この場合、前記測定工程後に、予め設定された虚部閾値と前記虚軸値を先に判別し、予め設定された実部閾値と前記実軸値を次に判別する判別工程をさらに有するとよい。

このように、測定したインピーダンスの虚軸値と予め設定された虚部閾値を先に判別することで、加湿制御方法では、燃料電池の含水量が正常か異常かを容易に判別することができる。

また、前記調整工程では、前記判別工程にて前記虚軸値が前記虚部閾値を超え且つ前記実軸値が前記実部閾値を超えたと判別した場合に、前記燃料電池の加湿量を増加させることが好ましい。

このように、判別工程において虚軸値が虚部閾値を超え且つ実軸値が実部閾値を超えたと判別することで、燃料電池内が乾燥状態であると短時間に識別することができる。従って、加湿制御方法では、燃料電池の加湿量を増加させる制御を直ちに行うことができる。

或いは、前記調整工程では、前記判別工程にて前記虚軸値が前記虚部閾値を超え且つ前記実軸値が前記実部閾値を超えないと判別した場合に、前記燃料電池の加湿量を低下させることが好ましい。

このように、判別工程において虚軸値が虚部閾値を超え且つ実軸値が実部閾値を超えないと判別することで、燃料電池内がフラッディング状態であると短時間に識別することができる。従って、加湿制御方法では、燃料電池の加湿量を減少させる制御を直ちに行うことができる。

また、前記の目的を達成するために、本発明は、カソード電極及びアノード電極が電解質の両側に設けられた電解質・電極構造体とセパレータとが積層された燃料電池を有する燃料電池システムであって、前記燃料電池の発電中に、１０Ｈｚ以下の１つの周波数で構成される交流電流を供給して前記燃料電池のインピーダンスを測定する測定装置と、前記測定装置が測定した前記インピーダンスの複素平面上の虚軸値及び実軸値に基づき前記燃料電池の加湿量を制御する制御部とを有することを特徴とする。

本発明によれば、低周波の交流電流によりインピーダンスの測定を簡単に行うことで、燃料電池の湿潤状態を迅速且つ良好に制御することができる。

本発明の一実施形態に係る燃料電池システムの全体構成を概略的に示す説明図である。 図１の燃料電池システムを構成する燃料電池スタックの要部分解斜視説明図である。 図１の燃料電池スタックを構成する燃料電池の等価回路の説明図である。 図３の燃料電池の等価回路に関するコールコールプロットを示す複素平面図である。 図５Ａは、インピーダンスの虚軸値と燃料電池スタックの含水量の関係性を示すグラフであり、図５Ｂは、インピーダンスの実軸値と燃料電池スタックの含水量の関係性を示すグラフである。 図１の燃料電池システムの加湿制御の処理フローを示すフローチャートである。 燃料電池スタックの発電時間と出力の関係を示すグラフである。

以下、本発明に係る燃料電池の加湿制御方法について、燃料電池システムとの関係で好適な実施形態を挙げ、添付の図面を参照して詳細に説明する。

本発明の一実施形態に係る燃料電池システムは、燃料電池の発電中に、この燃料電池のインピーダンスを測定し、燃料電池の加湿制御を実施するものである。この燃料電池システムは、例えば、自動車の走行時にモータ等の動力源に電気エネルギーを供給する車載用システムとして構成される。なお、燃料電池システムは、車載用に限定されず、定置用等の種々の用途に用いてよい。

図１に示すように、燃料電池システム１０は、複数の燃料電池１４が積層された燃料電池スタック１２と、燃料電池１４のインピーダンスを測定するインピーダンス測定装置１６とを備える。また、燃料電池システム１０は、燃料電池スタック１２に対する反応ガスの供給・排出を行う燃料ガス供給系１８、酸化剤ガス供給系２０及びガス排気系２２を有し、さらに反応ガスの供給・排気を制御するコントローラ２４（制御部）を備える。

燃料電池システム１０の燃料電池１４は、図２に示すように、電解質膜・電極構造体２６（電解質・電極構造体）と、電解質膜・電極構造体２６を挟持する第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０とを備える。なお、以下では、特に指示のない限り、燃料電池１４の方向について図２に示す矢印Ａ〜Ｃ方向に基づき説明する。この場合、矢印Ａ方向は図２中の燃料電池１４の積層方向であり、矢印Ｂ方向は図２中の燃料電池１４の水平方向であり、矢印Ｃ方向は、図２中の燃料電池１４の鉛直方向である。

燃料電池１４の矢印Ｃ方向の上端寄りには、矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給連通孔３２と、燃料ガスを供給するための燃料ガス供給連通孔３４とが矢印Ｂ方向に並設される。燃料電池１４の矢印Ｃ方向の下端寄りには、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを排出するための燃料ガス排出連通孔３６と、酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス排出連通孔３８とが矢印Ｂ方向に並設される。また、燃料電池１４の矢印Ｂ方向の一端側には、冷却媒体を供給するための冷却媒体供給連通孔４０が設けられ、燃料電池１４の矢印Ｂ方向の他端側には、冷却媒体を排出するための冷却媒体排出連通孔４２が設けられる。

電解質膜・電極構造体２６は、例えば、フッ素系のイオン交換膜又は炭化水素系のイオン交換膜に水が含浸された固体高分子電解質膜４４と、固体高分子電解質膜４４を挟持するカソード電極４６及びアノード電極４８とを備える。

カソード電極４６及びアノード電極４８は、固体高分子電解質膜４４の両面に接合される電極触媒層と、電極触媒層に配設されるカーボンペーパ等からなるガス拡散層とを有する。電極触媒層は、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子を固体高分子電解質膜４４の両面に一様に塗布して形成される。

第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０は、金属セパレータ又はカーボンセパレータで構成される。第１セパレータ２８の電解質膜・電極構造体２６に対向する面２８ａには、酸化剤ガス供給連通孔３２と酸化剤ガス排出連通孔３８とを連通して矢印Ｃ方向に延在する酸化剤ガス流路５０が形成される。第１セパレータ２８の酸化剤ガス流路５０とは反対側の面２８ｂには、冷却媒体供給連通孔４０と冷却媒体排出連通孔４２とを連通して矢印Ｂ方向に延在する冷却媒体流路５２が形成される。

第２セパレータ３０の電解質膜・電極構造体２６に対向する面３０ａには、燃料ガス供給連通孔３４と燃料ガス排出連通孔３６とを連通して矢印Ｃ方向に延在する燃料ガス流路５４が形成される。第２セパレータ３０の燃料ガス流路５４と反対側の面３０ｂには、第１セパレータ２８と同様に冷却媒体流路５２が形成される。

第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０には、それぞれ燃料ガス、酸化剤ガス及び冷却媒体をシールするために、第１シール部材２９及び第２シール部材３１が、一体的又は個別に設けられる。第１シール部材２９及び第２シール部材３１は、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン、又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、或いはパッキン材等の弾性を有するシール材を使用する。

図１に戻り、燃料電池スタック１２の燃料電池１４の積層方向一端には、ターミナルプレート５６、絶縁プレート５８及びエンドプレート６０が積層される。燃料電池１４の積層方向他端には、ターミナルプレート６２、絶縁プレート６４及びエンドプレート６６が積層される。ターミナルプレート５６、６２には、外部負荷６８に繋がる外部配線７０、７１が電気的に接続されており、燃料電池スタック１２は、発電した出力（電力）を外部負荷６８に供給する。外部負荷６８としては、車両内の電気系統を構成する様々な電気電子機器、例えば、車両走行用のモータ（図示せず）や燃料電池１４に空気を供給するコンプレッサ９６等を対象とし得る。

燃料電池１４のインピーダンス測定装置１６は、燃料電池スタック１２の出力に交流電流を重畳させてインピーダンスを測定する構成となっている。そのため、ターミナルプレート５６には、インピーダンス測定装置１６の一方の電流用配線７２、電圧用配線７４が接続され、ターミナルプレート６２には、インピーダンス測定装置１６の他方の電流用配線７３、電圧用配線７５が接続されている。

また、インピーダンス測定装置１６は、燃料電池スタック１２を構成する燃料電池１４の全体のインピーダンスを測定する構成となっている。このインピーダンス測定装置１６は、交流４端子法によりインピーダンスを測定する構成を採っており、装置内部には、交流発生器７６、交流電流測定器７８及び交流電圧測定器８０が設けられている。なお、インピーダンスの測定は、燃料電池１４全体に限定されず、燃料電池スタック１２を構成する複数の燃料電池１４のうち少なくとも１つの燃料電池１４に行えばよい。或いは、インピーダンスの測定は、燃料電池スタック１２の所定位置にて電気的に直列に接続された複数個の燃料電池１４に行ってもよい。

交流発生器７６及び交流電流測定器７８は、装置内部で直列に接続されると共に、電流用配線７２、７３に接続されている。交流発生器７６は、コントローラ２４の制御下にターミナルプレート５６、６２間に所定周波数の交流電流を出力する。交流電流測定器７８は、交流発生器７６が出力する交流電流の電流値を測定する。一方、交流電圧測定器８０は、電圧用配線７４、７５に接続され、ターミナルプレート５６、６２間の電圧を測定する。インピーダンス測定装置１６は、交流電流測定器７８の電流検出値と交流電圧測定器８０の電圧検出値に基づきインピーダンスを算出する。なお、インピーダンス測定装置１６は、上記の構成に限定されず、交流インピーダンス法によりインピーダンスを測定し得る種々の構成を適用可能なことは勿論である。

次に、燃料電池システム１０の反応ガスの供給・排気系統について説明する。

燃料ガス供給系１８は、水素含有ガス等の燃料ガスを燃料電池スタック１２に供給する。この燃料ガス供給系１８は、燃料ガス供給源である水素タンク８２と、この水素タンク８２から燃料電池スタック１２に連通する燃料ガス供給路８４とを含む。燃料ガス供給路８４には、燃料ガスの供給・停止操作を行う遮断弁８６と、圧力調整用の減圧弁８８と、燃料電池スタック１２から排出された燃料ガスを循環させる燃料循環路９０が接続されるイジェクタ９２とが設けられる。また、イジェクタ９２の下流側の燃料ガス供給路８４には、流通する燃料ガスの圧力を検出する圧力センサ９４が設けられる。

イジェクタ９２に接続される燃料循環路９０は、燃料電池スタック１２のガス排気系２２に接続され、燃料電池スタック１２から排出された燃料ガスを循環させるものである。イジェクタ９２は、コントローラ２４の制御下に排出された燃料ガスを吸引し燃料循環路９０を介して燃料電池スタック１２に供給する機能を有している。

酸化剤ガス供給系２０は、酸素含有ガス等（例えば、空気）の酸化剤ガスを燃料電池スタック１２に供給する。この酸化剤ガス供給系２０は、酸化剤ガス供給用のコンプレッサ９６（ポンプ）と、このコンプレッサ９６から燃料電池スタック１２に連通する酸化剤ガス供給路９８を含む。また、酸化剤ガス供給系２０は、コントローラ２４の制御下にストイキ比を調整する構成でもよい。酸化剤ガス供給路９８には、加湿器１００が設けられると共に、この加湿器１００をバイパスする酸化剤ガスバイパス供給路１０２が接続される。

加湿器１００は、コンプレッサ９６から供給される酸化剤ガスの加湿を行う。例えば、加湿器１００は、図示しないオフガス循環路に接続され、酸化剤ガス排気路１１０から生成水を含むカソードオフガスを循環して内部に流通させ、中空糸膜を介して酸化剤ガスに水分を供給する。なお、酸化剤ガスの加湿は、インジェクター（図示せず）により水分を直接噴射することで成してもよい。酸化剤ガスバイパス供給路１０２にはバイパス弁１０４が設けられ、このバイパス弁１０４は、開度調整によって酸化剤ガス（供給ガス）の加湿量を調整する。また、酸化剤ガス供給路９８において酸化剤ガスバイパス供給路１０２の接続部よりも下流側には、流通する酸化剤ガスの圧力を検出する圧力センサ１０６が設けられる。なお、酸化剤ガス供給系２０の構成はこれに限定されないことは勿論であり、例えば、バイパス弁１０４を設けずに、酸化剤ガス供給路９８と酸化剤ガスバイパス供給路１０２の連結箇所に三方弁を設けてもよい。また、加湿器１００の設置箇所は、酸化剤ガス供給系２０に限定されず、例えば、燃料ガス供給系１８に設置してもよく、或いは燃料ガス供給系１８と酸化剤ガス供給系２０の両方に設置してもよい。

ガス排気系２２は、燃料電池スタック１２に供給された燃料ガス及び酸化剤ガスを排気する。このガス排気系２２は、燃料電池スタック１２に供給されたアノードオフガス（燃料ガス）を流通する燃料ガス排気路１０８と、燃料電池スタック１２に供給されたカソードオフガス（酸化剤ガス）を流通する酸化剤ガス排気路１１０とを有する。燃料ガス排気路１０８と酸化剤ガス排気路１１０は、希釈ボックス１１２において合流（連通）している。希釈ボックス１１２は、燃料ガス排気路１０８から断続的に排出されるアノードオフガス中の水素を、酸化剤ガス排気路１１０のカソードオフガスで希釈する。

また、燃料ガス排気路１０８には、アノードオフガスに含まれる凝縮水を捕集するキャッチタンク１１４と、燃料電池スタック１２の発電の安定性に応じて開閉するパージ弁１１６とが設けられている。一方、酸化剤ガス排気路１１０には、カソードオフガスの圧力を制御する背圧弁１１８が設けられている。

燃料電池システム１０のコントローラ２４は、システム全体を制御するコンピュータ（ＥＣＵ）であり、燃料電池スタック１２の出力等も適宜制御している。コントローラ２４は、インピーダンス測定装置１６、各種弁８６、８８、１０４、１１６、１１８、イジェクタ９２、コンプレッサ９６等に接続されている。コントローラ２４内には、例えば、インピーダンス取得部１２０、判別部１２２、加湿量設定部１２４、駆動制御部１２６等が設けられる。

インピーダンス取得部１２０は、インピーダンス測定装置１６から燃料電池１４のインピーダンスの測定データ（測定点Ｘ）を継続的に取得する。なお、インピーダンス取得部１２０は、インピーダンス測定装置１６から電圧値及び電流値を受信してインピーダンス取得部１２０にてインピーダンスを算出してもよい。

判別部１２２は、インピーダンス取得部１２０にて取得されたインピーダンスを複素平面的に認識して、後述する閾値（虚部閾値Ｔｉ、実部閾値Ｔｒ）との比較を行う。そして、この比較に基づき現状の燃料電池スタック１２の含水量（湿潤状態）を判別する。

加湿量設定部１２４は、判別部１２２の判別結果に基づき、燃料電池スタック１２の加湿量の増減を設定する。この加湿量設定部１２４で設定された加湿量は駆動制御部１２６に送られ、駆動制御部１２６は、設定値に応じてバイパス弁１０４の開閉を調整して、燃料電池スタック１２の加湿量を変更する。

また、コントローラ２４は、上記の制御の他に種々の制御を行うことが可能である。例えば、圧力センサ９４の検出値に基づき、減圧弁８８及びイジェクタ９２を駆動し燃料ガスの供給量を制御する。これと同時に、圧力センサ１０６の検出値に基づき、コンプレッサ９６及びバイパス弁１０４を駆動して酸化剤ガスの供給量を制御する。これにより、コントローラ２４は、燃料電池スタック１２を安定的且つ精度よく発電させることができる。

次に、本実施形態に係る燃料電池スタック１２（燃料電池１４）のインピーダンスの測定及び加湿制御について具体的に説明していく。上記のように構成された燃料電池１４は、理論的には図３に示す等価回路ＥＣを呈する。図３中のＲｓｏｌは、固体高分子電解質膜４４の抵抗、部材の貫通抵抗及び接触抵抗を含む直流抵抗成分であり、Ｒｃは、活性化過電圧及び濃度過電圧を含む反応抵抗成分である。また、Ｃｄは、電極と電解質（電解液）の界面に生じる電気二重層容量成分である。

図４は、燃料電池１４の等価回路ＥＣに関する複素平面ＣＰ上の所謂コールコールプロットＰを示している。コールコールプロットＰは、インピーダンス測定装置１６が交流電流の周波数ωを変化させて燃料電池１４に印加した際の燃料電池１４のインピーダンスである。この場合、理論的には、図４中の太線で示すように実軸に沿った直線状の線分と、この線分に連なる１つの半円とにより構成される。半円の連結点（半円の一端）までの線分は、直流抵抗Ｒｓｏｌを示し、半円の連結点は、交流電流の周波数ωが∞の場合に相当する。一方、反応抵抗Ｒｃである半円は、交流電流の周波数ωの変動に応じて虚軸側に円弧を描く。半円の他端は、交流電流の周波数ωが０の場合に相当し、Ｒｓｏｌ＋Ｒｃを示す。

図４に示すコールコールプロットＰは、理論的なプロットであり、実際の燃料電池１４の動作時には、固体高分子電解質膜４４の状態（特に加湿状態）が変動するため、インピーダンスの測定点Ｘは太線の周辺に点在することになる。例えば、１０Ｈｚ以下の低周波数（本実施形態では１Ｈｚ）の交流電流を印加した場合、基本的には電気二重層容量Ｃｄに殆ど電流が流れない。このため、燃料電池１４のインピーダンスの理論値は、コールコールプロットＰの白抜き丸点で示すように実軸に近い実軸値（Ｒｓｏｌ＋Ｒｃ）をとる。

しかしながら、燃料電池１４の含水量が変動することにより、インピーダンスの測定点Ｘは、黒い丸点で示すように虚部側に増加することになる。この理由としては様々な要因が挙げられ、例えば、含水量が低下した場合は、電解質膜の乾燥より電気二重層容量Ｃｄが電気を溜める、すなわち電気二重層容量Ｃｄに電流が流れるように作用することが考えられる。一方、含水量が増加した場合は、過剰水により反応ガスの反応速度が低下して、反応抵抗Ｒｃが電気二重層容量Ｃｄと相対的に減少する、すなわち電気二重層容量Ｃｄに電流が流れるように作用することが考えられる。

このため、燃料電池システム１０では、低周波数（１０Ｈｚ以下）の交流電流を燃料電池スタック１２（燃料電池１４）に供給してインピーダンスを測定し、測定点Ｘの虚軸値Ｘｉに基づき、含水量の正常又は異常を判別する。具体的には、コントローラ２４の判別部１２２は、複素平面ＣＰ上のインピーダンスの虚部閾値Ｔｉを実験等により予め設定しておき、測定したインピーダンスの虚軸値Ｘｉが虚部閾値Ｔｉを超えたか否かを判別する。これにより、燃料電池１４の含水量が大きく変動したことを簡単に識別することができる。なお、例えば、測定した虚軸値Ｘｉが単独で理論値（又は虚部閾値Ｔｉ）から大きく外れた場合には、判別部１２２は、その測定データを省いて判別を行うとよい。

ここで、燃料電池１４に供給する交流電流の周波数ωが１０Ｈｚよりも大きい場合は、理論値（白抜き丸点）が予め虚軸側に寄ってしまい、電気二重層容量Ｃｄの影響が強くなりフラッディング状態の検出が難しくなる。すなわち、１つの周波数からなる交流電流を用いて燃料電池１４の含水量を検出する場合は、周波数ωを１０Ｈｚ以下に設定することで、乾燥状態とフラッディング状態の両方を良好に判別することができる。

また、判別部１２２は、複素平面ＣＰ上のインピーダンスの実部閾値Ｔｒも実験等により予め設定しておき、測定したインピーダンスの実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えたか否かを判別する。これにより、燃料電池１４の乾燥状態又はフラッディング状態の判別が可能となる。すなわち、燃料電池１４が乾燥状態の場合には、燃料電池１４の内部抵抗が上昇するため、実部閾値Ｔｒよりも大きな実軸値Ｘｒを示すことになる。逆に、燃料電池１４がフラッディング状態の場合には、燃料電池１４内の反応ガスの反応が低下することで、実部閾値Ｔｒよりも小さな実軸値Ｘｒを示すことになる。

従って、判別部１２２は、インピーダンスの虚軸値Ｘｉと虚部閾値Ｔｉの比較を先に行い、インピーダンスの実軸値Ｘｒと実部閾値Ｔｒの比較を次に行うことで、燃料電池１４の湿潤状態を判別する。以下、この判別部１２２の判別手順の意義について、図５Ａ及び図５Ｂに基づき具体的に説明する。

図５Ａは、インピーダンスの虚軸値Ｘｉと燃料電池スタック１２の含水量の関係性を示すグラフである。グラフ中の黒点は、発電中の燃料電池スタック１２のインピーダンスの測定点Ｘであり、２点鎖線は虚部閾値Ｔｉである。燃料電池１４の含水量が中間部分（適度な湿潤状態）にある場合には、インピーダンスの虚軸値Ｘｉが虚部閾値Ｔｉを下回ることが多い。一方、含水量が中間部分よりも両側に寄った場合には、虚軸値Ｘｉが虚部閾値Ｔｉを超えることが多い。よって、判別部１２２が先に虚部閾値Ｔｉと虚軸値Ｘｉを比較判別することで、燃料電池１４の含水量の正常状態又は異常状態を容易に判別することができる。なお、インピーダンスの測定は、一定時間内の複数の値を抽出してその平均値を用いてよい。

図５Ｂは、インピーダンスの実軸値Ｘｒと燃料電池スタック１２の含水量の関係性を示すグラフであり、２点鎖線は実部閾値Ｔｒである。燃料電池１４が乾燥状態にある場合には、インピーダンスの実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えることになる。よって、判別部１２２は、虚部閾値Ｔｉと虚軸値Ｘｉの比較後に、実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えていれば、燃料電池１４の乾燥状態と識別することができる。また、これとは逆に実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを下回れば、燃料電池１４のフラッディング状態と識別することができる。

加湿量設定部１２４は、燃料電池１４が乾燥状態と判断されると、インピーダンスの測定値に基づき現在量より増加した加湿量を設定する。駆動制御部１２６は、この設定された加湿量に基づきバイパス弁１０４の開度を小さくするように制御する。これにより、酸化剤ガスが加湿器１００側に多く流れるようになり、燃料電池スタック１２に流入される酸化剤ガスの加湿量が増加する。

一方、燃料電池１４がフラッディング状態と判断されると、加湿量設定部１２４は、インピーダンスの測定値に基づき現在量より減少した加湿量を設定する。駆動制御部１２６は、この設定された加湿量に基づきバイパス弁１０４の開度を大きくするように制御する。これにより、酸化剤ガスが加湿器１００をバイパスする（酸化剤ガスバイパス供給路１０２側に多く流れる）ようになり、燃料電池スタック１２に流入される酸化剤ガスの加湿量が減少する。

本実施形態に係る燃料電池システム１０は、基本的には以上のように構成されるものであり、以下、燃料電池１４の加湿制御方法について燃料電池システム１０の動作との関係で説明する。

燃料電池システム１０のコントローラ２４は、運転者の操作に基づき、燃料電池システム１０による発電を実施する（ステップＳ１：図６参照）。発電の開始時には、燃料ガス供給系１８の遮断弁８６を開放し、水素タンク８２から燃料ガス供給路８４に水素含有ガス等の燃料ガスを供給する。この燃料ガスは、減圧弁８８により所定の圧力に調整された後、イジェクタ９２を通って燃料電池スタック１２に供給される。

これと同時に、燃料電池システム１０は、酸化剤ガス供給系２０のコンプレッサ９６を駆動し、酸化剤ガス供給路９８に酸素含有ガスである空気等の酸化剤ガスを供給する。この酸化剤ガスは、加湿器１００を通って加湿された状態で燃料電池スタック１２に供給される。

酸化剤ガス及び燃料ガスが供給された燃料電池スタック１２は、図２に示すように、酸化剤ガス供給連通孔３２に酸化剤ガスが供給されると共に、燃料ガス供給連通孔３４に燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体供給連通孔４０には、純水やエチレングリコール等の冷却媒体が供給される。

酸化剤ガスは、第１セパレータ２８に設けられている各酸化剤ガス流路５０に導入され、電解質膜・電極構造体２６を構成するカソード電極４６に沿って移動する。一方、燃料ガス供給連通孔３４に供給された燃料ガスは、第２セパレータ３０の各燃料ガス流路５４に導入され、電解質膜・電極構造体２６を構成するアノード電極４８に沿って移動する。

従って、各電解質膜・電極構造体２６では、カソード電極４６に供給される酸化剤ガスと、アノード電極４８に供給される燃料ガスとが、電極触媒層内で電気化学反応により消費され、発電が行われる。カソード電極４６に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス排出連通孔３８に排出される。同様に、アノード電極４８に供給されて一部の水素が消費された燃料ガスは、燃料ガス排出連通孔３６に排出される。その後、燃料ガス及び酸化剤ガスは、燃料電池スタック１２からガス排気系２２を介して外部に排出される。また、燃料ガスの一部は、ガス排気系２２から燃料循環路９０を介して燃料ガス供給系１８に循環利用される。

また、冷却媒体供給連通孔４０に供給された冷却媒体は、第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０の各冷却媒体流路５２に導入される。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体２６を冷却して冷却媒体排出連通孔４２に排出される。

図１に示すように、燃料電池スタック１２の発電時の出力は、外部負荷６８に供給される。また、コントローラ２４は、燃料電池スタック１２の加湿制御を実施するために、発電時にインピーダンス測定装置１６によるインピーダンスの測定工程を実施する（ステップＳ２：図６参照）。インピーダンス測定装置１６は、この測定工程において、交流発生器７６により例えば１Ｈｚの一定の周波数ωに設定された交流電流を燃料電池スタック１２に印加する。そして、交流電流測定器７８により燃料電池スタック１２に流れる交流電流の電流値を検出し、交流電圧測定器８０により燃料電池スタック１２にかかる交流電圧の電圧値を検出する。インピーダンス測定装置１６は、この電流値と電圧値に基づき燃料電池スタック１２のインピーダンスを算出する。なお、燃料電池スタック１２から外部負荷６８に取り出す電流によって、設定する虚部閾値Ｔｉは変化しない。

インピーダンスの測定を実施すると、コントローラ２４は、図６に示すフローに従って、インピーダンスの測定結果（測定点Ｘ）に基づく判断処理を行う。具体的には、コントローラ２４は、インピーダンス取得部１２０を介してインピーダンス測定装置１６が測定したインピーダンスを取得する。そして、コントローラ２４の判別部１２２は、取得したインピーダンスの虚軸値Ｘｉが、予め設定されている虚部閾値Ｔｉを超えたか否かを判別する（ステップＳ３：判別工程）。

判別部１２２は、ステップＳ３において虚軸値Ｘｉが虚部閾値Ｔｉを超えていないと判断するとステップＳ４に進み、虚軸値Ｘｉが虚部閾値Ｔｉを超えていると判断するとステップＳ５に進む。虚軸値Ｘｉが虚部閾値Ｔｉを超えていない場合は、燃料電池スタック１２の含水量が大きく変動していない正常状態と見ることができる。このため、ステップＳ４において、加湿量設定部１２４は、燃料電池スタック１２に供給されている酸化剤ガスに対する加湿器１００の加湿量を維持するように設定する（調整工程）。よって、燃料電池スタック１２の湿潤状態がそのまま継続される。

一方、虚軸値Ｘｉが虚部閾値Ｔｉを超えている場合は、燃料電池スタック１２の含水量が異常状態であると判断する。このように判断を行うと、次に判別部１２２は、取得されたインピーダンスの実軸値Ｘｒが、予め設定されている実部閾値Ｔｒを超えたか否かを判別する（ステップＳ５：判別工程）。

判別部１２２は、実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えていないと判断するとステップＳ６に進み、実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えたと判断するとステップＳ７に進む。上述したように、実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えていない場合は、燃料電池スタック１２がフラッディング状態であり、実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えた場合は、燃料電池スタック１２が乾燥状態であると見なすことができる。

ステップＳ６において、コントローラ２４は滞留水除去制御を実施する（調整工程）。具体的には、加湿量設定部１２４は、酸化剤ガスの加湿量を現在量よりも減少した値に設定する。この設定値に基づき、駆動制御部１２６は、加湿量が減少するように酸化剤ガス供給系２０のバイパス弁１０４の開度を大きくしてバイパス量を増やす。なお、駆動制御部１２６は、コンプレッサ９６を制御して酸化剤ガスの流量を大きくするように調整してもよい。また、駆動制御部１２６は、外部負荷６８に取り出す電流を小さくして生成水を減らすことで、酸化剤ガスの加湿量を減らしてもよい。これにより燃料電池スタック１２内の含水量の低下が促される。

一方、ステップＳ７において、コントローラ２４は加湿量増加制御を実施する（調整工程）。具体的には、加湿量設定部１２４は、酸化剤ガスの加湿量を現在量よりも増加した値に設定する。この設定値に基づき、駆動制御部１２６は、加湿量が増加するように酸化剤ガス供給系２０のバイパス弁１０４の開度を小さくしてバイパス量を減らす。なお、駆動制御部１２６は、外部負荷６８に取り出す電流を大きくして生成水を増やすことで、酸化剤ガスの加湿量を増やしてもよい。これにより燃料電池スタック１２内の含水量の増加が促される。

上述した調整工程（ステップＳ４、Ｓ６、Ｓ７）を行った後、燃料電池システム１０は、燃料電池スタック１２による発電の終了又は継続を判別する（ステップＳ８）。発電を継続する場合には、ステップＳ２に戻り、同様の処理を繰り返す。一方、発電を終了する場合には、燃料電池システム１０の発電停止処理を行い（ステップＳ９）、燃料電池システム１０の動作を終了する。

なお、燃料電池１４の加湿制御方法は、上記の処理フローに限定されるものではなく、種々の処理を実施し得る。例えば、コントローラ２４は、ステップＳ５により実部閾値Ｔｒと実軸値Ｘｒの比較を行って燃料電池１４の乾燥状態又はフラッディング状態を判別した後、以降に繰り返す判別処理を簡略化してもよい。例えば、燃料電池１４が乾燥状態と判別した場合は、乾燥状態が解消されるまでは虚軸値Ｘｉが虚部閾値Ｔｉを超えるため、実軸値Ｘｒと実部閾値Ｔｒの比較のみを行うことができる。つまり、以降に繰り返す処理では、ステップＳ３を省いてよい。このような処理は、実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えた際にフラグを立て該フラグを監視する等の処理により、容易に行うことができる。

以上のように、本実施形態に係る燃料電池システム１０及び燃料電池１４の加湿制御方法によれば、燃料電池１４内の含水量の制御を良好に行うことができる。すなわち、燃料電池１４の含水量の判別においては、低周波数の交流電流のみを印加しその際のインピーダンスのみを判別に用いるという簡単な構成とすることができる。そのため、燃料電池１４のインピーダンスを迅速に測定し、測定したインピーダンスに基づき燃料電池１４の湿潤状態（含水量）を容易に判別することが可能となる。

ここで、従来の加湿制御方法では、既述したように複数の異なる周波数ωの交流電流を付与する構成としている。この場合、異なる周波数ωを有する交流電流の生成のため、インピーダンス測定装置（交流発生器）の構造及び制御が複雑化してしまう。また、発電時に、異なるタイミングで複数の周波数ωの交流電流を印加することで、インピーダンスの測定に時間がかかり、燃料電池内の湿潤状態に応じてリアルタイムに対応することが難しくなっていた。

これに対し、燃料電池システム１０による加湿制御方法は、燃料電池１４内の含水量の変化にすぐに対応して加湿量を変更することができる。これにより、図７に示すように、燃料電池スタック１２の劣化を良好に抑制することができる。すなわち、燃料電池スタック１２は、継続使用により発電時間が増加すると、電解質膜・電極構造体２６の劣化（例えば、電極の酸化等）に起因して、点線に示すように出力電力が低下する。電極の酸化等は、燃料電池１４内が乾燥状態となることで比較的容易に発生してしまうため、迅速な加湿制御が要望される。

本実施形態に係る燃料電池システム１０及び燃料電池１４の加湿制御方法は、インピーダンスの測定を簡素化することで、燃料電池１４の含水量を迅速且つ良好に保つことができる。その結果、電解質膜・電極構造体２６の劣化が抑止され、燃料電池スタック１２の寿命が向上する。また、インピーダンス測定装置１６の構造や制御等の簡単化により、製造コストを削減することもできる。

この場合、加湿制御方法では、判別部１２２が測定したインピーダンスの虚軸値Ｘｉと予め設定された虚部閾値Ｔｉを先に判別することで、燃料電池１４の含水量の正常又は異常を容易に判別することができる。また、燃料電池１４の含水量の異常を判別した後に、実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えたと判別することで、燃料電池１４内が乾燥状態であると短時間に識別することが可能となる。よって、燃料電池１４の加湿量を増加させる制御を直ちに行うことができる。或いは、燃料電池１４の含水量の異常を判別した後に、実軸値Ｘｒが実部閾値Ｔｒを超えていないと判別することで、燃料電池１４内がフラッディング状態であると短時間に識別することが可能となる。よって、燃料電池１４の加湿量を減少させる制御を直ちに行うことができる。

上記において、本発明について好適な実施形態を挙げて説明したが、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、種々の改変が可能なことは言うまでもない。

１０…燃料電池システム １２…燃料電池スタック
１４…燃料電池 １６…インピーダンス測定装置
１８…燃料ガス供給系 ２０…酸化剤ガス供給系
２２…ガス排気系 ２４…コントローラ
２６…電解質膜・電極構造体 ２８…第１セパレータ
３０…第２セパレータ ４４…固体高分子電解質膜
４６…カソード電極 ４８…アノード電極
１２２…判別部 １２４…加湿量設定部
Ｔｉ…虚部閾値 Ｔｒ…実部閾値
Ｘ…測定点 Ｘｉ…虚軸値
Ｘｒ…実軸値

Claims (5)

1. カソード電極及びアノード電極が電解質の両側に設けられた電解質・電極構造体とセパレータとが積層された燃料電池の加湿制御方法であって、
   前記燃料電池の発電中に、１０Ｈｚ以下の１つの周波数で構成される交流電流の供給に基づき、前記燃料電池のインピーダンスを測定する測定工程と、
   前記測定工程後に、測定した前記インピーダンスの複素平面上の虚軸値及び実軸値に基づき前記燃料電池の加湿量を調整する調整工程とを有する
   ことを特徴とする燃料電池の加湿制御方法。
2. 請求項１記載の燃料電池の加湿制御方法において、
   前記測定工程後に、予め設定された虚部閾値と前記虚軸値を先に判別し、予め設定された実部閾値と前記実軸値を次に判別する判別工程をさらに有する
   ことを特徴とする燃料電池の加湿制御方法。
3. 請求項２記載の燃料電池の加湿制御方法において、
   前記調整工程では、前記判別工程にて前記虚軸値が前記虚部閾値を超え且つ前記実軸値が前記実部閾値を超えたと判別した場合に、前記燃料電池の加湿量を増加させる
   ことを特徴とする燃料電池の加湿制御方法。
4. 請求項２又は３記載の燃料電池の加湿制御方法において、
   前記調整工程では、前記判別工程にて前記虚軸値が前記虚部閾値を超え且つ前記実軸値が前記実部閾値を超えないと判別した場合に、前記燃料電池の加湿量を低下させる
   ことを特徴とする燃料電池の加湿制御方法。
5. カソード電極及びアノード電極が電解質の両側に設けられた電解質・電極構造体とセパレータとが積層された燃料電池を有する燃料電池システムであって、
   前記燃料電池の発電中に、１０Ｈｚ以下の１つの周波数で構成される交流電流を供給して前記燃料電池のインピーダンスを測定する測定装置と、
   前記測定装置が測定した前記インピーダンスの複素平面上の虚軸値及び実軸値に基づき前記燃料電池の加湿量を制御する制御部とを有する
   ことを特徴とする燃料電池システム。

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